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        改性玉米芯對水中2,4,6-三氯酚的吸附研究

        2019-04-02 09:17:58譚彩荷熊曉莉
        應用化工 2019年3期
        關鍵詞:玉米芯等溫吸附劑

        譚彩荷,熊曉莉

        (重慶工商大學 環(huán)境與資源學院,重慶 400067)

        2,4,6-三氯苯酚(TCP)是一種公認的有毒的、致癌的酚類衍生物[1],主要存在于工業(yè)廢水中,如制藥、農(nóng)藥、造紙等工業(yè)過程[2]。因此,對含TCP的廢水的治理刻不容緩。常用的方法有光催化[3]、微生物降解[4]、吸附[5]等。目前,利用農(nóng)業(yè)廢棄物制備吸附劑,具有成本低廉、原料來源廣等優(yōu)勢,備受研究者的重視[6-8]。

        中國每年產(chǎn)生超過4 000萬t玉米芯[9-10],其開發(fā)利用潛力較大。近年來,研究人員將玉米芯作為一種有效的吸附劑,去除水溶液中的重金屬離子與有機污染物[9,11-12]。本文以改性的玉米芯為吸附劑,去除模擬廢水的TCP,以期為玉米芯的進一步應用提供依據(jù)。

        1 實驗部分

        1.1 試劑與儀器

        改性玉米芯(40目),自制;氫氧化鈉、乙醇、鹽酸等均為分析純;純化水(>18.25 MΩ·cm),自制。

        Simazu UV-2450紫外可見分光光度計;THZ-C水浴恒溫振蕩器;AL104型電子天平。

        1.2 改性玉米芯的制備

        改性玉米芯(MC)的制備方法參考文獻的方法[8]。取50 g 20目左右的玉米芯顆粒,加入0.9 L 1 mol/L的磷酸、40%氯化鋅混合溶液,浸漬過夜,于60 ℃下超聲1 h,過濾,濕顆粒于160 ℃下處理2 h,用水洗滌顆粒至中性,用95%乙醇洗滌3次,最后將處理后的顆粒于105 ℃下干燥,得到改性的玉米芯顆粒。亞甲基藍法[13]測得顆粒的比表面積為167.4 m2/g。

        1.3 吸附實驗

        取0.05 g 改性玉米芯,加入到 50 mL 0.1 g/L TCP溶液中,將溶液pH 調(diào)節(jié)為5,密封,于恒溫振蕩器上持續(xù)振蕩。每隔一定時間取樣,在280 nm 處,用分光光度計測定溶液的吸光度,按公式(1)計算改性玉米芯吸附TCP的量q(mg/g)[14]。

        (1)

        式中C0、Ct——分別表示開始吸附和t時刻TCP的濃度,mg/L;

        V——溶液的體積,L;

        m——吸附劑用量,g。

        2 結果與討論

        2.1 吸附時間的影響

        實驗條件:25 ℃,無鹽,V=50 mL,C0=108 mg/L,pH 5.0,m0=0.05 g時,考察接觸時間對TCP吸附的影響,結果見圖1。

        圖1 接觸時間對TCP吸附的影響Fig.1 Effect of equilibration time on TCP adsorption

        由圖1可知,吸附初期,隨著接觸時間的增加,改性玉米芯對溶液中TCP的吸附量迅速增加,10 min內(nèi),吸附量q即達到平衡吸附量qe(mg/g)的50%以上,在50 min后,吸附增長緩慢。在200 min后,吸附達到平衡。

        2.2 pH對吸附的影響

        實驗條件:25 ℃,無鹽,V=50 mL,C0=108 mg/L,m=0.05 g時,考察pH對吸附的影響,結果見圖2。

        由圖2可知,pH值對吸附的影響很大,在pH≤5.0時,改性玉米芯對TCP的吸附能力很強,且受酸性強弱的影響不大。在pH>5.0后,改性玉米芯對TCP的吸附性能大大下降。這是因為TCP在酸性條件下,溶解度不大,易于改性玉米芯上的活性位點發(fā)生吸附現(xiàn)象,而在弱酸性及堿性條件下,TCP分子轉(zhuǎn)化為酚鹽,增大了其溶解于水的能力,此時TCP在活性炭上不易形成穩(wěn)定的結合位點,導致吸附量下降。以下實驗均調(diào)節(jié)TCP溶液的pH值為5.0。

        圖2 pH值對吸附的影響Fig.2 Effect of pH on TCP adsorption

        2.3 鹽對吸附的影響

        實驗條件:25 ℃,V=50 mL,C0=108 mg/L,m=0.05 g時,考察鹽離子對TCP的影響,結果見圖3。

        圖3 鹽離子對TCP吸附的影響Fig.3 Effect of salt on TCP adsorption

        由圖3可知,TCP溶液中加入鹽,改性玉米芯對TCP的吸附量幾乎無影響,故以下實驗均在無鹽條件下進行。

        2.4 吸附等溫線

        實驗條件:V=50 mL,m=0.05 g,pH 5.0時,考察改性玉米芯對TCP的等溫吸附線,結果見圖4。

        圖4 改性玉米芯對TCP的等溫吸附線Fig.4 Adsorption isotherm of modified corncob for TCP

        由圖4可知,隨著TCP溶液平衡濃度的增加,改性玉米芯對TCP的吸附量(qe)大幅增加。溫度對吸附有一定的影響。

        用Langmuir、Temkin和Freundlich吸附等溫方程對等溫吸附數(shù)據(jù)(圖4)進行最小二乘法回歸分析,結果見表1。表中:Ce為溶液中TCP的平衡濃度(mg/L),qe為吸附容量(mg/g ),r為相關系數(shù),其余參數(shù)為模型參數(shù)。

        表1 改性玉米芯吸附TCP的熱力學參數(shù)Table 1 Estimated isotherm parameters of adsorption of 2,4,6-trichlorophenol by MC

        Temkin吸附等溫模型假設吸附過程中吸附熱隨吸附量呈線性降低,該模型適用于描述不均勻表面的吸附過程[15]。由表1可知,相對比于Langmuir 和Freundlich 吸附等溫模型,Temkin 吸附等溫模型更適合于描述該吸附平衡過程。

        2.5 動力學曲線

        實驗條件:V=50 mL,m=0.05 g,pH 5.0,C0=225 mg/L 時,改性玉米芯在不同溫度的吸附動力學曲線見圖5。

        圖5 改性玉米芯對TCP的動力學曲線Fig.5 The kinetic curve of adsorption of TCP by MC

        由圖5可知,200 min左右,在288~308 K范圍內(nèi),改性玉米芯對TCP的吸附均達到吸附平衡,說明改性玉米芯對溶液中的TCP有較快的吸附速率。

        對圖5中的數(shù)據(jù),采用一級、二級、Power function、Simple Elovich、準一級、準二級動力學方程模擬,準二級動力學方程(式2)更適合于描述該吸附過程,結果見表2(因其他模型擬合度不高,在此不列舉)。表2中,qe,exp(mg/g)為實驗測得的平衡吸附容量,而qe,cal(mg/g)為通過準二級動力學模型計算得到的吸附容量。

        (2)

        由表2可知,qe,cal和qe,exp值非常接近,說明準二級動力學模型能很好地擬合改性玉米芯對TCP的吸附過程。偽二級動力學模型認為吸附過程的限制因素不是傳質(zhì),而是吸附機制,說明改性玉米芯吸附水中TCP的過程主要以化學吸附為主[16]。

        表2 改性玉米芯吸附TCP動力學參數(shù)Table 2 Kinetic parameters of adsorption of TCP by MC

        基于偽二級動力學模型,根據(jù)式(3)、式(4)可求得以下參數(shù):

        (3)

        t1/2=1/kqe

        (4)

        式中u——初始吸附速率,mg/(g·min);

        t1/2——吸附量達到平衡吸附量一半的時間,min。

        u和t1/2可有效地描述吸附初始階段和整個吸附過程進行的快慢。從288~308 K,隨溫度的升高,t1/2縮短約10 min。溫度升高,初始吸附速率u增大,在308 K下為38.31 mg/(g·min)。究其原因:溫度增加,分子運動加速,吸附速率增加,故吸附平衡時間縮短[17]。

        2.6 不同吸附劑對TCP吸附能力比較

        表3比較了部分已經(jīng)報道的吸附材料對模擬廢水中的TCP的吸附能力。

        表3 部分吸附劑對TCP的吸附對比Table 3 Comparison of adsorption amount and equilibrium time of partial adsorbents for TCP

        由表3可知,改性玉米芯對TCP有較好的吸附能力,是一種有應用潛力的吸附材料。

        3 結論

        (1)改性玉米芯吸附2,4,6-三氯酚(TCP)受pH 影響最大,不同pH 條件對TCP的去除程度不同,低pH有利于TCP的去除。

        (2)吸附過程以化學吸附為主,吸附符合準二級動力學模型。

        (3)等溫吸附符合Temkin模型。在初始濃度為225 mg/L的TCP溶液中,改性玉米芯對TCP的最大理論吸附容量達到222 mg/g。

        綜上所述,改性玉米芯具有較好的TCP吸附性能,是一種有應用潛力的吸附材料。

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