周麗麗 劉正坤 寶劍光 柴葳 洪義麟

(1.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室，合肥 230029；2.中航工業(yè)飛機(jī)強(qiáng)度研究所，西安 710065)

1 引 言

從20世紀(jì)60年代起，為滿(mǎn)足國(guó)防、航天事業(yè)的發(fā)展需要，通過(guò)“載人航天”等重大工程的牽引，地面試驗(yàn)設(shè)備能力得到大力發(fā)展。與此同時(shí)，熱流密度測(cè)量技術(shù)也得到相應(yīng)發(fā)展。熱流傳感器可用于測(cè)量飛機(jī)殼體與空氣在高超聲速飛行過(guò)程中所產(chǎn)生的熱流等[1]。如何高精度、快速地測(cè)量出表面熱流密度，是設(shè)計(jì)熱保護(hù)系統(tǒng)的關(guān)鍵。薄膜熱流傳感器具有熱容量小、靈敏度高、精度高等特點(diǎn)，可以制備在被測(cè)物表面或復(fù)雜形狀的物體上。雖然優(yōu)點(diǎn)很多，但國(guó)內(nèi)在日常的測(cè)量和應(yīng)用中比較罕見(jiàn)，主要問(wèn)題如下：(1)測(cè)試環(huán)境主要以低溫為主，電極材料仍為標(biāo)準(zhǔn)熱電偶型。(2)一致性較差，鍍膜設(shè)備比較復(fù)雜，生產(chǎn)效率低。(3)靈敏度受到限制，北工大李超等制作的熱流傳感器由于采用激光掩膜工藝，熱電偶數(shù)目并不多[4]。(4)熱流傳感器幾乎被國(guó)外廠商壟斷，包括美國(guó)Vatell公司、法國(guó)Captec公司、日本Kyoto、荷蘭Hukseflux公司、美國(guó)iTi等[4]。我國(guó)目前仍停留在使用圓箔式熱流傳感器，國(guó)外已經(jīng)被薄膜熱流傳感器所取代。近年來(lái)，我國(guó)一些研究機(jī)構(gòu)也開(kāi)展了薄膜熱流傳感器的研制并取得了成功，但遺憾的是，尚未形成產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)。本文對(duì)國(guó)內(nèi)、外現(xiàn)有的技術(shù)進(jìn)行深入的研究，經(jīng)過(guò)綜合分析，提出一種基于光刻技術(shù)與薄膜濺射工藝來(lái)研制薄膜熱流傳感器的方法。利用熱阻式熱流傳感器簡(jiǎn)單的測(cè)量原理和方法，結(jié)合光刻技術(shù)與薄膜技術(shù)，在基底上濺射幾百對(duì)熱電偶，進(jìn)行瞬態(tài)大熱流的測(cè)量，這種薄膜熱流傳感器，既適用于實(shí)際工程，又可以滿(mǎn)足航空航天對(duì)瞬態(tài)熱流的測(cè)量需求。

2 熱流密度測(cè)量原理

當(dāng)有熱流通過(guò)傳感器時(shí)，在傳感區(qū)域的熱阻層兩側(cè)產(chǎn)生溫度梯度，根據(jù)傅里葉定律，可以獲得通過(guò)熱流傳感器的熱流密度。如圖1所示，熱流矢量方向與等溫面垂直。

圖1 傅里葉定律原理圖Fig.1 Schematic diagram of Fu Liye′s law

通過(guò)熱流傳感器的熱流密度q按式(1)表示

(1)

式中：q——熱流密度，W/m2;λ——熱阻層的導(dǎo)熱系數(shù)，W/m2·K;△T/△X——垂直于等溫面方向的溫度梯度;T1、T2——分別為熱阻層上、下表面的溫度，K;dx——熱阻層的厚度，m。

如果熱流傳感器材料和幾何尺寸確定，只要測(cè)得這個(gè)溫差也就可以得到熱流密度值。根據(jù)熱電堆測(cè)溫原理得到式(2)

E=S·N·ΔT

(2)

式中：E——輸出熱電勢(shì)，mV;S——熱電偶的塞貝克系數(shù)，mV/℃;N——組成熱電堆的熱電偶個(gè)數(shù)。

將式(1)與式(2)聯(lián)合起來(lái)，得到熱流密度與熱電堆輸出關(guān)系如式(3)

(3)

只要測(cè)得熱電勢(shì)的大小，熱流密度就可獲得。這里引用一個(gè)概念--傳感區(qū)域系數(shù)C。其意義是：熱流傳感器測(cè)量到CW/m2的熱流密度時(shí)，傳感器輸出1mV的熱電勢(shì)。傳感區(qū)域系數(shù)C值的倒數(shù)為靈敏度，C值越大，則傳感器靈敏度越低。傳感區(qū)域系數(shù)按式(4)計(jì)算。

(4)

熱流密度按式(5)計(jì)算

q=C·E

(5)

式中：C——傳感區(qū)域系數(shù)，W/m2·mV。

綜合上式，可以得到關(guān)于系數(shù)C的一些結(jié)論:

(1)熱電偶的數(shù)目越多，輸出熱電勢(shì)越大，傳感區(qū)域系數(shù)C越小，反應(yīng)越靈敏。這就要求在設(shè)計(jì)熱流傳感器時(shí)，盡量在單位面積內(nèi)安裝更多的熱電偶。

(2)不考慮溫度對(duì)熱阻層導(dǎo)熱系數(shù)λ和熱電偶塞貝克系數(shù)S的影響，熱流傳感器系數(shù)C是一個(gè)固定值。因此，在選擇熱阻層材料和熱電偶材料時(shí)，盡可能選擇熱阻層和熱電偶材料比較穩(wěn)定的材料。

(3)熱阻層的厚度dx越大，傳感區(qū)域系數(shù)C越小，熱流傳感器越靈敏。但是，當(dāng)厚度dx較大時(shí)，響應(yīng)時(shí)間會(huì)變長(zhǎng)，不利于瞬態(tài)熱流的測(cè)量。同時(shí)還會(huì)引起較大的側(cè)向熱流，改變傳感區(qū)域內(nèi)部一維導(dǎo)熱條件，影響測(cè)量結(jié)果。因此，在熱流傳感器制作過(guò)程中，應(yīng)當(dāng)根據(jù)實(shí)際情況，綜合考慮上述因素，選取合適的材料，設(shè)計(jì)合理的結(jié)構(gòu)尺寸。

3 熱流傳感器的設(shè)計(jì)與制作

3.1設(shè)計(jì)思路

整體結(jié)構(gòu)是一個(gè)三層平面型結(jié)構(gòu)，底層為水冷基底可置于高溫環(huán)境，頂層為階梯型熱阻層用于產(chǎn)生溫差，中間層為溫差檢測(cè)元件T型熱電堆,準(zhǔn)確度可達(dá)±0.1℃。如圖2所示。圖中1為熱電堆冷端，2為熱電堆熱端。共有200對(duì)T型熱電偶串聯(lián)組成，基底尺寸為10mm×10mm，線寬為0.1mm，線長(zhǎng)為1mm，金屬線條厚800nm來(lái)保證金屬膜是連續(xù)的，冷端熱阻層200nm，熱端熱阻層1200nm，使其產(chǎn)生較大的溫差。

圖2 平面結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Planar structure diagram

3.2制作材料

實(shí)驗(yàn)用的無(wú)氧銅靶材直徑100mm，厚度5mm，純度為99.99%；康銅靶材(重量比：銅55%，鎳45%)直徑100mm，厚度5mm，純度為99.99%；氧化鋁靶材(熱阻層)直徑100mm，厚度8mm，純度99.99%；氫氧化鈉固體粉末；AZ5200光刻膠；TD-8810高溫銀粉導(dǎo)電膠。

3.3制作裝置

超聲波清洗機(jī)、KDC-40勻膠機(jī)、磁控濺射鍍膜機(jī)、SFG-02.400型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱、URE-2000/35型深紫外曝光機(jī)、DM-700C型真空鍍膜機(jī)等。

3.4制作步驟

新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器的生產(chǎn)制作可分為三部分：剝離工藝、確定鍍膜方案和引線連接。

3.4.1 剝離工藝

剝離工藝的關(guān)鍵是形成上寬下窄的倒臺(tái)面光刻膠剖面，如圖3所示。濺射的金屬薄膜無(wú)法在掩模的上下兩端面連續(xù),同時(shí)丙酮可以滲透到縫隙中，將金屬底部的光刻膠溶解,造成倒臺(tái)面上部的金屬坍塌，實(shí)現(xiàn)剝離。

圖3 剝離工藝示意圖Fig.3 Diagrammatic sketch of lift-off

3.4.1.1 基片清洗

基底的潔凈程度對(duì)薄膜的附著性有著重要影響，為了使基底表面干凈，去除表面粘附的油脂及有機(jī)物，首先用丙酮超聲清洗基底15 min，用氮?dú)獯蹈?，放入SFG-02.400型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱中備用。

3.4.1.2 灰化

涂膠前對(duì)基底進(jìn)行灰化，通過(guò)氧等離子體轟擊增加表面的附著力，防止顯影中出現(xiàn)脫膠問(wèn)題。灰化使用的設(shè)備為DM-700C型真空鍍膜機(jī)，灰化真空度12Pa，轟擊電流120mA,時(shí)間15min。通過(guò)光學(xué)顯微鏡仔細(xì)觀察基底是否干凈，沒(méi)有雜質(zhì)。

3.4.1.3 旋涂光刻膠

光刻膠選用AZ5200,設(shè)置KDC-40勻膠機(jī)轉(zhuǎn)速350rpm、時(shí)間3s，轉(zhuǎn)速為650rpm、時(shí)間11s。甩膠完成后需要在烘箱中進(jìn)行前烘，蒸發(fā)光刻膠有機(jī)溶劑部分，使膠固化，前烘溫度90℃，時(shí)間30min。

3.4.1.4 紫外光刻

AZ5200光刻膠光刻增加反轉(zhuǎn)烘和泛曝光兩道工序，曝光設(shè)備為中科院光電研究所研制的URE-2000/35型深紫外曝光機(jī)，掩模曝光5s，反轉(zhuǎn)烘90℃，10min，泛曝光50s。曝光完成后將基底浸沒(méi)在5‰的NaOH溶液中顯影，時(shí)間90s左右。

3.4.2 鍍膜方案的確定

該方案在水冷塊基底上磁控濺射200對(duì)T型熱電偶，熱阻層氧化鋁厚度1μm。傳感區(qū)域分4次進(jìn)行鍍膜：第1層鍍銅，第2層鍍康銅，厚度都為0.8μm，這2層金屬薄膜構(gòu)成銅-康銅熱電堆，第3層鍍熱端熱阻層氧化鋁，厚度為0.2μm，第4層鍍冷端熱阻層氧化鋁，厚度為1.2μm。掩模如圖4所示，圖中“+”為掩模對(duì)準(zhǔn)標(biāo)記。

圖4 熱流傳感器掩模圖形Fig.4 Mask pattern of heat flux sensor

濺射金屬薄膜電極前要對(duì)基底進(jìn)行灰化，高能等離子體轟擊可除去表面吸附的雜質(zhì)，包括殘余光刻膠，改善薄膜形核和生長(zhǎng)狀態(tài)，提高界面結(jié)合強(qiáng)度。通過(guò)多次摸索，得出鍍膜過(guò)程中的工藝參數(shù)，如表1所示。

表1 濺射鍍膜工藝參數(shù)Tab1 Parameters of sputtering coating process

3.4.3 引線連接

為了構(gòu)成傳感器的測(cè)量回路并將輸出信號(hào)傳送到儀表上，常常需要補(bǔ)償導(dǎo)線將電極連接到測(cè)量?jī)x器上。利用高溫導(dǎo)電膠的導(dǎo)電性及粘結(jié)力，在高溫?zé)崽幚淼倪^(guò)程中，導(dǎo)電銀膠中的有機(jī)物揮發(fā)形成導(dǎo)電金屬，達(dá)到導(dǎo)線與薄膜連接的目的。該方法操作簡(jiǎn)單、快捷，不需要復(fù)雜的裝置。

選用直徑為75μm的銅絲作為補(bǔ)償導(dǎo)線，用耐高溫的高強(qiáng)度導(dǎo)電銀膠TD-8810將銅絲與銅電極區(qū)域粘接在一起。自然干燥12h后，放入80℃烘箱中保溫2h，最后，在150℃保溫2h，用絕緣密封膠進(jìn)行縫隙密封、絕緣及加固。其具體工藝流程如圖5所示。新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器如圖6所示。

圖5 熱流傳感器工藝流程Fig.5 Manufacturing process of heat flux sensor

圖6 新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器圖Fig.6 Novel high temperature transient heat flux sensors

4 傳感區(qū)域系數(shù)的標(biāo)定及相關(guān)測(cè)試

本文采用比對(duì)法標(biāo)定，即在均勻的加熱場(chǎng)下應(yīng)用標(biāo)準(zhǔn)熱流傳感器測(cè)量加載熱流，同時(shí)采集待標(biāo)定熱流傳感器的輸出熱電勢(shì)，從而實(shí)現(xiàn)校準(zhǔn)的目的。通過(guò)調(diào)節(jié)標(biāo)定系統(tǒng)中模塊化石英燈加熱臺(tái)加載電壓和電流，使其產(chǎn)生不同的熱流值。石英燈加熱臺(tái)主要依靠石英燈絲高溫輻射向外界提供能量，其最大的特點(diǎn)是熱慣性小，熱效率高、加熱時(shí)間長(zhǎng)、易于控制，特別適用于加熱量較大的地面等效熱環(huán)境模擬試驗(yàn)。利用美國(guó)vatell公司生產(chǎn)的水冷熱通量熱流傳感器TG-1000，編號(hào)9728，精度優(yōu)于3%，作為標(biāo)準(zhǔn)熱流傳感器測(cè)量加載熱流密度，采集待標(biāo)定的熱流傳感器的輸出電壓，用確定系數(shù) R 的平方根來(lái)表征擬合的好壞。得到擬合直線如圖7～圖9所示。

圖7 熱流傳感器1#系數(shù)標(biāo)定結(jié)果擬合直線Fig.7 Fitting straight line of calibration result of coefficient of heat flux sensor1#

圖8 熱流傳感器2#系數(shù)標(biāo)定結(jié)果擬合直線Fig.8 Fitting straight line of calibration result of coefficient of heat flux sensor2#

圖9 熱流傳感器3#系數(shù)標(biāo)定結(jié)果擬合直線Fig.9 Fitting straight line of calibration result of coefficient of heat flux sensor3#

從擬合結(jié)果來(lái)看，待標(biāo)定的熱流傳感器輸出熱電勢(shì)與標(biāo)準(zhǔn)熱流傳感器測(cè)量得到的加載熱流密度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，與理論分析一致。1#，2#，3#樣品的線性關(guān)系式分別為y=0.1216x-5.427，y=0.1209x-5.522，y=0.1209x-5.456。得到熱流傳感器1#傳感區(qū)域系數(shù)8.222kW/(m2·mV )，熱流傳感器2#傳感區(qū)域系數(shù)為8.273 kW/(m2·mV )，熱流傳感器3#傳感區(qū)域系數(shù)為8.269kW/(m2·mV )。表2列出了標(biāo)定線性擬合結(jié)果及擬合誤差。

表2 標(biāo)定線性擬合結(jié)果及擬合誤差Tab.2 Calibration results of linear fitting and fitting error

為了測(cè)試所研制的新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器的一致性，分別對(duì)三支熱流傳感器進(jìn)行了一致性及重復(fù)性試驗(yàn)。

4.1一致性測(cè)試

工業(yè)化批量生產(chǎn)的產(chǎn)品需要保持良好的一致性，即每一個(gè)制作出來(lái)的產(chǎn)品的各項(xiàng)性能參數(shù)應(yīng)該相同,結(jié)構(gòu)參數(shù)應(yīng)該相同，結(jié)構(gòu)參數(shù)見(jiàn)表3。為了測(cè)試所研制的新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器的一致性，將電壓從0V加載至6V，采集頻率10Hz，連續(xù)采樣30s，分別對(duì)三支熱流傳感器進(jìn)行輸出電壓測(cè)量，如圖10所示。

表3 熱流傳感器結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.3 Structure parameter of heat flux sensors

圖10 三支熱流傳感器同一條件下輸出電壓響應(yīng)Fig.10 Output voltage response of three heat flux sensors under the same conditions

4.2重復(fù)性測(cè)試

將電壓分別從0V加載至2V，2V加載至4V，4V加載至6V，采集頻率10Hz，連續(xù)采樣10s，分別對(duì)三支熱流傳感器進(jìn)行輸出電壓測(cè)量，如圖11～圖13所示。

圖11 熱流傳感器1#在0至2V的輸出熱電勢(shì)Fig.11 Output voltage of the heat flux sensor 1# at 0 to 2V

圖12 熱流傳感器2#在2至4V的輸出熱電勢(shì)Fig.12 Output voltage of the heat flux sensor 2# at 2 to 4V

圖13 熱流傳感器3#在4至6V的輸出熱電勢(shì)Fig.13 Output voltage of the heat flux sensor 3# at 4 to 6V

通過(guò)對(duì)比三支熱流傳感器的輸出電壓隨熱流密度的變化可以發(fā)現(xiàn)，在相同熱流密度條件下，整體趨勢(shì)是非常相似的，隨著加載熱流密度的增加，輸出熱電勢(shì)也隨之加大，影響熱流傳感器的測(cè)量。通過(guò)誤差計(jì)算公式進(jìn)行兩兩比較，先求出殘余誤差，然后按貝塞爾公式計(jì)算，最后求取算術(shù)平均值，得到一致性誤差為0.211%，即工藝的一致性約為99.79%，創(chuàng)新研制的新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器的一致性非常好，主要原因是后期濺射工藝確定以后,濺射薄膜的靶材成分不會(huì)發(fā)生變化，保證了電極材料的一致性，研制的熱流傳感器制備工藝流程具備良好重復(fù)性和可移植性。對(duì)比在不同熱流密度下的響應(yīng)電壓可以發(fā)現(xiàn)，熱流傳感器1#的重復(fù)性約為99.65%，2#的重復(fù)性約為99.787%，3#的重復(fù)性約為99.86%，熱流傳感器1#的輸出有微小的差別，由于在制作過(guò)程中熱流傳感器1#金屬薄膜電極更厚，傳感區(qū)域系數(shù)更小，靈敏度更高。為此，如果基片在磁控濺射鍍膜機(jī)真空腔的安裝位置一致，金屬薄膜電極的制備更加均勻，傳感器的一致性和重復(fù)性會(huì)進(jìn)一步提高。良好的一致性、重復(fù)性、穩(wěn)定性可大大減輕批量標(biāo)定的工作量，為熱流傳感器標(biāo)準(zhǔn)化、產(chǎn)業(yè)化提供了良好的基礎(chǔ)。

5 標(biāo)定過(guò)程的誤差分析

5.1 標(biāo)定環(huán)境中的空氣擾動(dòng)。標(biāo)定廠房不規(guī)則的空氣流動(dòng)和實(shí)驗(yàn)人員的來(lái)回走動(dòng)等導(dǎo)致熱流場(chǎng)變化，從而影響標(biāo)定的一致性。

5.2 測(cè)試儀表引入的誤差。測(cè)試儀表的測(cè)量精度和采集系統(tǒng)的延遲會(huì)對(duì)熱流傳感器的測(cè)量精度和響應(yīng)時(shí)間有較大的限制，從而影響熱流傳感器的測(cè)量效果。

6 結(jié)束語(yǔ)

本文針對(duì)目前國(guó)內(nèi)薄膜瞬態(tài)熱流傳感器制備工藝不成熟、制備效率低下等問(wèn)題，提出了基于離子束濺射鍍膜工藝和光刻工藝的制備方法，200對(duì)T型金屬薄膜熱電偶沉積在10mm×10mm的水冷塊上，測(cè)量1μm的氧化鋁熱阻層溫差，從而得到瞬態(tài)熱流密度值。對(duì)熱流傳感器進(jìn)行比對(duì)法標(biāo)定，結(jié)果表明熱流傳感器1#傳感區(qū)域系數(shù)為8.222kW/(m2·mV)，2#傳感區(qū)域系數(shù)為8.273kW/(m2·mV)，3#傳感區(qū)域系數(shù)為8.269kW/(m2·mV)。通過(guò)對(duì)比在相同熱流密度條件下三支熱流傳感器的輸出電壓可知，一致性誤差為0.211%，符合檢定規(guī)程的要求，即工藝的一致性約為99.79%。對(duì)同一支傳感器重復(fù)進(jìn)行3次實(shí)驗(yàn)，薄膜熱流傳感器重復(fù)性較好，分別為99.65%，99.787%，99.86%。實(shí)驗(yàn)表明，新研制的新型高溫瞬態(tài)熱流密度傳感器的一致性非常好,制備工藝具備良好重復(fù)性和可移植性，能夠滿(mǎn)足高溫瞬態(tài)熱流檢測(cè)需要，為熱流傳感器的推廣應(yīng)用及標(biāo)準(zhǔn)化、批量化生產(chǎn)提供了良好的技術(shù)支撐。下一個(gè)目標(biāo)是增強(qiáng)薄膜致密性和高溫特性，改善熱阻層與基底的熱膨脹匹配性。