李永明 王亮 陳想林 阮念壽 趙德山

(中國工程物理研究院材料研究所,綿陽 621907)

(2018年5月31日收到;2018年10月15日收到修改稿)

252Cf同位素源具有標(biāo)準(zhǔn)的自發(fā)裂變中子能譜,但由于其半衰期較短,應(yīng)用中常需要對源強(qiáng)進(jìn)行標(biāo)定修正.隨著源年齡增加,來自源中250Cf和248Cm自發(fā)裂變的影響愈加凸顯,不能簡單按252Cf的衰變規(guī)律計(jì)算源中子發(fā)射率,而通過錳浴活化的間接測量方法周期較長,且在源強(qiáng)低于104n/s時(shí)誤差較大.最近,基于中子多重性計(jì)數(shù)的源強(qiáng)絕對測量算法已得到驗(yàn)證.本文進(jìn)一步從點(diǎn)模型假設(shè)的測量方程出發(fā),在將符合計(jì)數(shù)率與總中子計(jì)數(shù)率關(guān)聯(lián)的基礎(chǔ)上,分別對符合計(jì)數(shù)率隨源位置、符合門寬的變化關(guān)系進(jìn)行回歸分析,提取變化過程的特征系數(shù),建立了兩種避規(guī)效率變化的252Cf中子發(fā)射率測量方法,并基于JCC-51型中子符合測量裝置開展實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證.結(jié)果表明:兩種回歸分析方法的測量值均與標(biāo)稱值的修正結(jié)果在2%的偏差范圍內(nèi)一致;反推求得裝置中軸線上的探測效率也與基于MCNPX程序的蒙特卡羅模擬計(jì)算值相符.研究結(jié)果可為活度信息不明的252Cf源強(qiáng)標(biāo)定及符合測量裝置的效率刻度提供便攜準(zhǔn)確的實(shí)驗(yàn)方法.

1 引 言

252Cf源的自發(fā)裂變中子能譜已被推薦為國際ISO標(biāo)準(zhǔn)譜[1],廣泛應(yīng)用于中子探測器的效率刻度[2?4]、中子劑量儀器的標(biāo)定[5,6]、核材料中易裂變核素含量的激發(fā)分析[7,8]等科研工作.但由于其半衰期僅有2.645年[9],且隨著源年齡增加,來自初始250Cf和其α衰變產(chǎn)物248Cm的自發(fā)裂變影響愈加凸顯[10,11],不能簡單地只按照252Cf的衰變規(guī)律計(jì)算源中子發(fā)射率,使用前常需要對源強(qiáng)進(jìn)行標(biāo)定修正.

基于55Mn(n,γ)56Mn反應(yīng)的錳浴法[12]可間接測量源中子發(fā)射率,但為滿足較好的統(tǒng)計(jì)精度,一般要求源強(qiáng)不低于104n/s且需輻照MnSO4溶液達(dá)8 h以上[13].而目前國內(nèi)具備該類基準(zhǔn)設(shè)備的單位有限,預(yù)約標(biāo)定將涉及源運(yùn)輸?shù)妮椛浒脖徟?周期較長且費(fèi)用較大,因此發(fā)展更加便攜、更大適用動態(tài)范圍的測量方法具有現(xiàn)實(shí)意義.

2013年,Croft和Henzlov[14]基于中子多重符合測量原理,建立了點(diǎn)模型假設(shè)條件下源強(qiáng)與總中子計(jì)數(shù)率S、符合計(jì)數(shù)率D、三重符合計(jì)數(shù)率T的四種相互關(guān)系,經(jīng)由121根3He正比計(jì)數(shù)管組成的高效率中子多重符合測量裝置實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,測量量分別為S-D,S-T,D-T,S-D-T的求解精度都在2%以內(nèi),其中S-D方程的誤差最小,其他方法主要受T影響有略大的統(tǒng)計(jì)漲落.2014年,國內(nèi)陳利高等[15]開展了該類測量算法的簡化研究,結(jié)合中子在系統(tǒng)內(nèi)的衰減時(shí)間行為先求探測效率,再反推源強(qiáng);并采用由32根3He正比計(jì)數(shù)管組成的裝置對5個(gè)不同活度的252Cf鍍膜源進(jìn)行測量,結(jié)果與修正標(biāo)稱值的最大相對偏差為1.41%.上述兩個(gè)工作都是在對系統(tǒng)進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化后,將待測源置于探測器中心開展絕對測量.

若源在測量腔體的不同位置系統(tǒng)探測效率將發(fā)生改變,且符合計(jì)數(shù)率也隨符合門寬的增大而增加.但由于入射中子的平均能量相同,其在裝置靈敏探測區(qū)域內(nèi)的平均衰減時(shí)間近似為一個(gè)特征常數(shù),以上過程可認(rèn)為滿足相同的測量方程.另外,近年來數(shù)字化分析設(shè)備已逐步替代移位寄存分析器用于處理中子響應(yīng)的脈沖時(shí)間序列[16],可實(shí)現(xiàn)一次測量后加載不同狀態(tài)參數(shù)的離線反演.由此可探索更為靈活普適的252Cf源強(qiáng)測量方法.

本文從核材料中子被動符合測量方程出發(fā),在約化探測效率的基礎(chǔ)上,考察不同源測量位置、不同符合門寬對計(jì)數(shù)率的影響,通過回歸分析提取變化過程的相同特征系數(shù),進(jìn)而求解252Cf源自發(fā)裂變的中子發(fā)射率,并開展相關(guān)的實(shí)驗(yàn)和蒙特卡羅(MC)模擬驗(yàn)證工作.

2 理論分析

對基于3He陣列的中子符合測量裝置,在將待測樣品的空間分布認(rèn)為是點(diǎn)源,且假設(shè)(α,n)反應(yīng)中子與自發(fā)裂變中子具有相同的能量分布和探測效率的條件下,核材料自發(fā)裂變中子的被動符合測量方程可表達(dá)為[17]

式中,S為總中子計(jì)數(shù)率,I是核材料的中子發(fā)射率,ε是系統(tǒng)平均中子探測效率,F是核材料的自發(fā)裂變率,M是中子在待測樣品中的增殖系數(shù),α是核材料(α,n)反應(yīng)中子與自發(fā)裂變中子的比值,D為符合中子計(jì)數(shù)率,νsj是自發(fā)裂變中子多重性分布的j階矩,νij是誘發(fā)裂變中子多重性分布的j階矩,fd是雙重符合門寬的利用率:

其中,P為預(yù)延遲時(shí)間,G為符合門寬,τ為中子在裝置中的平均衰減時(shí)間常數(shù).

從(1)和(2)式可知,系統(tǒng)探測效率的改變將對D值和S值均產(chǎn)生影響,由此經(jīng)數(shù)學(xué)變換可約掉效率,即把符合計(jì)數(shù)率D由總中子計(jì)數(shù)率S進(jìn)行展開:

對不銹鋼封焊的小體積252Cf點(diǎn)源,源材料與18O,13C等核素發(fā)生(α,n)反應(yīng)以及誘發(fā)裂變等中子增值因素可忽略不計(jì),可取α=0,M=1,則(4)式進(jìn)一步簡化為

其中,自發(fā)裂變中子多重性分布的一階矩和二階矩分別為υs1=3.757;υs2=11.962[17].

2.1 不同符合門寬的源強(qiáng)回歸分析

由(3)和(5)式可知,在測量位置及預(yù)延遲固定的情況下,系統(tǒng)fd值和符合計(jì)數(shù)率均隨著符合門寬的增大而增加,但過程中總中子計(jì)數(shù)率S不受影響,可認(rèn)為是個(gè)不變量,此時(shí)(5)式可進(jìn)一步簡化為線性關(guān)系.設(shè)K1為D隨fd的變化斜率,可由最小二乘擬合的回歸分析求出,則252Cf源的中子發(fā)射率可表達(dá)為

2.2 不同源位置的源強(qiáng)回歸分析

在系統(tǒng)預(yù)延遲時(shí)間、符合門寬固定,即fd值為常數(shù)的情況下,隨著源在測量系統(tǒng)的位置不同,符合計(jì)數(shù)率隨總中子計(jì)數(shù)率呈拋物線的變化規(guī)律.設(shè)K2為D隨S2變化的斜率,可由最小二乘擬合的回歸分析求出,則252Cf源的中子發(fā)射率表達(dá)為

3 實(shí)驗(yàn)測量

本文基于JCC-51型中子多重符合測量裝置[18]開展驗(yàn)證工作,系統(tǒng)組成及原理流程如圖1所示.該裝置由42根長度為50 cm、氣壓為4 atm(1 atm=1.01325×105Pa)的3He正比計(jì)數(shù)管分兩環(huán)內(nèi)嵌于高密度聚乙烯組成,測量腔體內(nèi)徑為22.9 cm、外徑為47.8 cm.探測器工作高壓為+1680 V,前置放大器的輸出信號由數(shù)字化分析器MCA527[19]獲取,對中子響應(yīng)的脈沖序列按照列表模式(list mode)進(jìn)行標(biāo)記和存儲.可統(tǒng)計(jì)出中子在測量裝置內(nèi)的符合計(jì)數(shù)隨時(shí)間的衰減分布曲線;加載預(yù)延遲時(shí)間、符合門寬、延遲時(shí)間等參數(shù)進(jìn)行離線反演,可得到總中子計(jì)數(shù)率、符合計(jì)數(shù)率和長延遲后的偶然符合計(jì)數(shù)率,將符合計(jì)數(shù)率減去偶然符合計(jì)數(shù)率便得到真符合計(jì)數(shù)率;考慮死時(shí)間修正后可獲得源中子在探測器內(nèi)的多重性分布.待測的小體積252Cf中子源由美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室生產(chǎn)封裝,活性區(qū)直徑和高度均為1.57 mm,2003年11月25日出廠時(shí)總活度為4.255×105Bq,其中250Cf占總活度的3.64%,252Cf占總活度的96.31%.

根據(jù)裝置說明,固化預(yù)延遲時(shí)間為4.5μs,延遲時(shí)間為1000μs.另外還需對符合門寬進(jìn)行優(yōu)化選取,設(shè)置過小則符合計(jì)數(shù)率太低而失去統(tǒng)計(jì)意義,過大則偶然符合計(jì)數(shù)較多,導(dǎo)致真符合計(jì)數(shù)將是大數(shù)減大數(shù)的結(jié)果.這里先將源置于系統(tǒng)中心,重復(fù)3次300 s的測量,將符合門寬從16μs到160μs依次步進(jìn)調(diào)節(jié)進(jìn)行數(shù)據(jù)反演,步長為16μs,考察不同門寬及其利用率對符合計(jì)數(shù)的影響.隨后固定一個(gè)優(yōu)化符合門寬,將源沿著探測器中心軸向從距頂部5.0 cm的位置向底部平移,每次步進(jìn)5.0 cm后重復(fù)3次300 s測量,考察不同探測效率下符合計(jì)數(shù)率D和總中子計(jì)數(shù)S的變化關(guān)系.

圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及設(shè)置Fig.1.Experimental system and set-up.

4 結(jié)果與討論

具有時(shí)間關(guān)聯(lián)特性的源自發(fā)裂變中子在裝置中被聚乙烯慢化,以其中一個(gè)中子被3He俘獲形成的脈沖作為符合觸發(fā)信號,系統(tǒng)在之后t時(shí)刻相鄰dt間隔內(nèi)測到中子數(shù)N(t)的分布如圖2所示,滿足指數(shù)衰減的Rossi-α分布規(guī)律[17]:

式中A為隨機(jī)符合計(jì)數(shù)率,R為真符合相關(guān)的計(jì)數(shù)率.取dt=1μs,可擬合出中子在裝置中的平均衰減時(shí)間常數(shù)τ=51.887μs±0.27μs,按(3)式可近一步求出不同條件對應(yīng)的符合門寬利用率fd.由于預(yù)延遲時(shí)間P與符合門寬G是精確給定的反演參數(shù),可忽略其不確定性,則fd的標(biāo)準(zhǔn)誤差可由下式求出:

圖2 252Cf源位于裝置中心的中子Rossi-α分布Fig.2.Neutron Rossi-α distribution as252Cf source in the central of counter.

當(dāng)源置于探測裝置中心,反演得到如圖3(a)所示的符合計(jì)數(shù)率D隨符合門寬利用率fd的變化趨勢,兩者近似滿足線性關(guān)系,在測量時(shí)間tm內(nèi),總中子計(jì)數(shù)率S不變,其和D的標(biāo)準(zhǔn)誤差分別為

由于系統(tǒng)穩(wěn)定性較好,在300 s內(nèi)測量到足夠的統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù),σS和σD值相對較小,對D-fd關(guān)系進(jìn)行帶誤差的最小二乘擬合,可得斜率K1=176.133±0.090,按(6)式求得源中子發(fā)射率I1,其對應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)誤差為

結(jié)果為I1=(1202.1±7.3)n/s.

將符合門寬設(shè)定為64μs,反演252Cf源置于腔體中軸線不同位置的符合計(jì)數(shù)率隨總中子計(jì)數(shù)率平方的變化關(guān)系,結(jié)果如圖3(b)所示,也近似呈線性,對D-S2數(shù)據(jù)進(jìn)行帶誤差的最小二乘擬合可得到斜率K2=8.524×10?4±0.029×10?4,進(jìn)而按(7)式求得源中子發(fā)射率為I2,其標(biāo)準(zhǔn)誤差如下式計(jì)算:

結(jié)果為I2=(1213.7±5.5)n/s.

上述實(shí)驗(yàn)于2017年12月27日開展并完成,根據(jù)半衰期、自發(fā)裂變分支比(T1/2250Cf=13.08年,F250Cf=7.7×10?4;T1/2252Cf=2.645年,F252Cf=3.092×10?2)[9]等參數(shù)對源強(qiáng)的出廠標(biāo)稱值進(jìn)行修正計(jì)算,結(jié)果為1225.9 n/s,與兩種回歸分析的測量值在2%的偏差范圍內(nèi)相符.

求出源中子發(fā)射率后,由(1)式可得到裝置中軸線上不同位置的探測效率ε,其標(biāo)準(zhǔn)誤差可由下式求出:

另外,基于MCNPX[20]軟件對測量裝置進(jìn)行幾何建模和MC計(jì)算,跟蹤106個(gè)252Cf自發(fā)裂變中子,其出射能譜選取為瓦特分布(參數(shù)a=1.18 MeV,b=1.03419/MeV),通過統(tǒng)計(jì)3He(n,p)3H俘獲反應(yīng)事件數(shù)獲得不同源位的系統(tǒng)探測效率.圖4展示了模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的比較情況.當(dāng)源位于裝置底部時(shí),中子與底座材料發(fā)生相互作用的概率增加,S的測量值中包含了部分隨機(jī)散射中子的貢獻(xiàn),導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)獲得的效率略高于MC計(jì)算值,除此之外的大部分靈敏測量區(qū)域內(nèi)兩者均符合得很好,也進(jìn)一步驗(yàn)證了該分析方法的準(zhǔn)確性.

圖3 中子符合計(jì)數(shù)率的回歸分析 (a)不同的符合門寬;(b)不同的源位置Fig.3. Regression analysis of the neutron coincidence counting rate:(a)Different coincidence gates;(b)source at different positions.

圖4 252Cf源在裝置中軸線不同位置的探測效率Fig.4.Neutron detection efficiency of system as252Cf source at the central axis.

5 結(jié) 論

本文建立了兩種不依賴于效率的252Cf源強(qiáng)回歸分析方法.當(dāng)源固定在測量腔內(nèi)合適的位置時(shí),通過一次測量后進(jìn)行多個(gè)符合門寬等參數(shù)的離線反演,在保障數(shù)據(jù)的一致性的同時(shí)提高了測量的便攜性;當(dāng)源固定在一優(yōu)化的符合門寬時(shí),可在靈敏體積內(nèi)開展較大動態(tài)范圍的測量,也有效地降低了對源位的置放精度要求.采用出廠中子強(qiáng)度已知的小體積252Cf源與JCC-51型中子符合測量裝置進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,源中子發(fā)射率測量值與標(biāo)稱值按半衰期修正的結(jié)果在2%的誤差內(nèi)一致,獲得裝置中軸線上不同位置的探測效率也與MCNPX程序的MC模擬結(jié)果相符,表明該技術(shù)方法是行之有效的.其可應(yīng)用于新購或未知源強(qiáng)的核對標(biāo)定;也可在未知源強(qiáng)度的條件下開展符合測量系統(tǒng)的效率刻度,減少了對標(biāo)準(zhǔn)源的依賴.

值得指出的是,隨著源經(jīng)歷時(shí)間的增加,來自250Cf自發(fā)裂變的影響將逐步增強(qiáng)[10,11],采用本方法對大于20年以上的老源進(jìn)行測量時(shí),需要先求解初始250Cf與252Cf的活度比值,再對多重性分布參數(shù)進(jìn)行權(quán)重的修正.