馮佳睿，高志勇，崔京鋼，樊小容

（1.中國石油 a.勘探開發(fā)研究院 石油地質實驗研究中心；b.油氣儲層重點實驗室，北京 100083；2.中國石油大學 地球科學學院，北京 102249）

次生孔隙是砂巖孔隙中最為重要的類型，次生孔隙的形成與易溶骨架顆粒在埋藏成巖過程中的溶蝕作用關系密切。長石作為碎屑顆粒中的重要成分，其溶蝕現(xiàn)象在砂巖中極為常見，其溶蝕機理和控制因素等受到研究者的廣泛關注。在勘探生產和模擬實驗中，國內外學者針對長石次生溶蝕開展了大量的研究工作，特別是對長石的溶解成孔及其伴隨的物質遷移和新礦物的沉淀等過程提出許多認識和觀點[1-4]。文獻［5］提出了砂巖儲集層埋藏成巖過程次生孔隙形成的經典理論模式，并闡述了孔隙成因類型、識別標志和分布規(guī)律等。文獻［6］—文獻［10］針對長石的溶蝕作用機理，開展了深入探討，其中最具代表性的觀點是有機質熱演化生酸溶蝕成孔理論。文獻［11］從有機-無機相互作用的角度，研究了儲集層成巖作用和次生孔隙的形成與演化。文獻［12］通過列舉測井曲線、地震數(shù)據(jù)、地層水含量、鉀的貧化和巖心孔隙度、滲透率等諸多證據(jù)，證明馬格納斯白堊系砂巖次生孔隙的形成與大氣淡水淋濾密切相關。文獻［13］對美國San Joaquin盆地的Stevens濁積巖研究后發(fā)現(xiàn)，盡管在長石溶解的同時也存在有機酸，但鋁含量或與有機酸陰離子的濃度和長石的溶解體積都無關，推測近地表暴露和大氣淡水淋濾也會對砂巖形成次生溶蝕作用。隨著研究的逐漸深入，越來越多的學者發(fā)現(xiàn)，在遠離產生有機酸的烴源巖的較淺地層，長石也可能發(fā)生次生溶蝕，并在模擬實驗中尋找更多的證據(jù)。針對不同淡水體系、不同類型長石的溶蝕過程、長石溶蝕過程中的熱力學因素、溶蝕過程中物質遷移和新礦物沉淀等方面，國內外研究者進行了一系列CO2流體-砂巖和長石單顆粒相互作用的模擬實驗研究[14-26]，但這些實驗只是在某單一條件下CO2流體-砂巖相互作用的過程，這對于深入了解長石的溶蝕機理是遠遠不夠的。本文以中粒長石砂巖為對象，對表生淋濾溶蝕機制下長石的溶蝕過程開展模擬，為酸性流體條件下的長石溶蝕微觀特征、易溶組分、溶蝕產物等多方面的綜合研究提供有利的實驗依據(jù)。

1 實驗方法

模擬實驗是在充分了解長石表生淋濾溶蝕機制的基礎上，對實際地質條件的溫度、壓力和實驗過程中發(fā)生的水巖反應等進行充分考慮，結合地史過程與儀器設備參數(shù)等設計具體的實驗方案，試圖在最大程度上進行長石顆粒溶蝕過程的歷史重現(xiàn)，進而研究在溶蝕過程中長石的微觀形貌特征、成巖流體離子成分變化、溶蝕產物等，為探討長石表生淋濾溶蝕機制下長石溶蝕過程和影響因素評價等提供有效的實驗依據(jù)。

1.1 實驗設備

模擬系統(tǒng)主要由反應釜體、壓力泵、中央控制系統(tǒng)和流體供輸系統(tǒng)4個部分組成（圖1）。成巖模擬實驗過程中，壓力和溫度是最關鍵的實驗條件，代表地史過程中儲集層所處的埋深及其地層溫度，分別由壓力泵和中央控制系統(tǒng)控制。

圖1 成巖模擬系統(tǒng)示意圖

反應釜體是整個模擬系統(tǒng)中的核心組件，耐高溫、耐酸堿、密封性強，能夠完成最高溫度500℃，最高靜巖壓力275 MPa，流體最高壓力120 MPa的實驗，最大限度地模擬成巖過程。反應釜體共有6個，分別標記為1號、2號、3號、4號、5號和6號反應釜體。壓力泵是向反應釜體供給壓力的主要設備，可以同時對6個反應釜體供以不同的壓力，形成一個壓力系列，以便更接近于巖石埋藏過程的壓力條件。中央控制系統(tǒng)主要用來調控實驗中各個反應釜體的壓力、溫度及模擬時間，系統(tǒng)所使用的計算機軟件可以時刻記錄各個反應釜體內樣品所承受的溫度、壓力等。流體供輸系統(tǒng)控制流體的供給和運移。

1.2 樣品制備與實驗流程

本次研究利用自主研發(fā)的成巖模擬系統(tǒng)，以中粒長石砂巖為研究對象，模擬CO2溶于大氣水形成的酸性流體對長石碎屑顆粒的表生淋濾過程，實驗過程中酸性流體濃度約為0.03～0.04 mol/L.將富含長石的砂巖樣品粉碎至0.25～0.50 mm，分為6等份分別放入6個燒杯中，邊加入適量去離子水，邊用玻璃棒攪拌均勻，待砂巖樣品充分靜置8 h后，將樣品分別裝入6個反應釜體中。1號和4號反應釜體模擬早成巖階段A期→表生淋濾→緩慢沉降→快速深埋過程，2號、3號、5號和6號反應釜體模擬早成巖階段A期→表生淋濾過程。首先，6個反應釜體均由25℃逐漸升高到325℃，然后，1號、2號、4號和5號反應釜體從325℃降低到50℃，3號和6號反應釜體由325℃降低到25℃，全部完成后，6個反應釜體同時開始供給飽和H2CO3溶液，流速均為0.3 mL/min.1號和4號反應釜體在供液結束后，反應釜體內溫度由50℃逐漸升高至425℃；2號和5號反應釜體在供液結束后，溫度保持50℃直至實驗結束；3號和6號反應釜體停止供液后，溫度保持25℃直至實驗結束（表1）。供液過程中分別對6個反應釜體持續(xù)取液并收集，供液結束后封閉反應釜體直至實驗結束。

庫車前陸盆地白堊系儲集層沉積距今130×106a左右，地層沉降可劃分為2個階段：①早期長期淺埋階段，即130×106—23×106a地層緩慢沉降階段；②后期快速深埋階段，即23×106a至今快速沉降階段。2個沉降階段的時間比約為5∶1.根據(jù)庫車前陸盆地白堊系儲集層的沉降史和沉降比，確定實驗天數(shù)為26 d.

2 實驗結果與討論

模擬實驗完成后，6個反應釜體內的樣品基本上形成了高度約為10 cm的短柱體，除4號反應釜體內的樣品出現(xiàn)部分碎裂外，其他樣品較為完整。筆者對模擬實驗后獲得的表生淋濾階段的成巖樣品進行了鑄體薄片觀察、掃描電鏡圖像分析及成巖流體離子成分測試等，對實驗后成巖樣品的長石顆粒溶蝕特征、流體離子變化趨勢及自生礦物等分別開展研究。

2.1 成巖樣品鏡下微觀特征

通過X射線衍射全巖成分分析和黏土礦物成分分析發(fā)現(xiàn)，實驗前富含長石的砂巖樣品中石英含量為33.3%，鉀長石為35.6%，鈉長石為28.4%，方解石為1.4%，黏土礦物為1.3%，黏土礦物均為伊利石，未檢出高嶺石。實驗前樣品中碎屑顆粒形態(tài)完整，長石和石英等顆粒棱角分明（圖2）。實驗完成后，鉀長石和斜長石（鈉長石）顆粒發(fā)生了不同程度的溶蝕。對2號、3號、5號和6號反應釜體內樣品進行鑄體薄片觀察發(fā)現(xiàn)，鉀長石邊緣通常呈港灣狀溶蝕，長石顆粒內部產生溶蝕縫，溶蝕程度相對較弱，斜長石則多沿雙晶方向發(fā)生溶蝕，局部溶蝕強烈，顆粒表面見港灣狀深溝（圖3）。X射線衍射全巖成分分析發(fā)現(xiàn)，實驗后樣品的黏土礦物含量有所增加，為1.8%～5.0%（表2）。與實驗前樣品相比，伊利石相對含量降低，為63.0%～74.0%，平均為70.8%，高嶺石相對含量為26.0%～37.0%，平均為29.3%，證明長石的表生淋濾過程中可能形成高嶺石（表2）。

表1 成巖模擬實驗溫度和壓力參數(shù)

圖2 表生淋濾溶蝕模擬實驗前長石形態(tài)

2.2 成巖流體離子濃度變化

圖3 表生淋濾溶蝕模擬實驗后長石的溶蝕特征

實驗過程中流體供給是半開放式的，離子濃度反映長石的溶蝕速率。長石是含鋁的硅酸鹽礦物，因此成巖流體中K+，Na+，Ca2+，Mg2+，Al3+，Si4+等離子濃度的變化可有效反映長石的溶解趨勢，其中K+代表鉀長石的溶蝕情況，Na+和Ca2+指示斜長石的溶蝕變化（圖4），離子濃度高則代表相應長石的溶蝕速度快。鉀長石（KAlSi3O8）和鈉長石（NaAlSi3O8）在CO2酸性流體作用下發(fā)生溶蝕，反應過程可以表示為

表2 表生淋濾溶蝕模擬實驗后樣品X射線衍射全巖成分分析和黏土礦物成分分析

圖4 成巖流體中主要離子濃度變化

從圖4可以看出，Ca2+和Na+最大濃度分別為124.00 mg/L和26.50 mg/L，K+最大濃度為8.69 mg/L.在整個實驗過程中，與K+相比，Ca2+和Na+濃度變化更大，這一點在離子變化曲線的斜率上也有明顯的指示。因此，在同樣的CO2酸性流體條件下，斜長石溶蝕能力可能更強。Mg2+濃度的變化可能指示后期碳酸鹽礦物、黏土礦物的溶解。Al3+濃度較低，且后期呈現(xiàn)逐漸減少的趨勢，在pH值小于5時，Al主要以Al3+形式存在，pH值為5～7時，Al主要以絡合物的形式存在，且pH值大于6時，Al3+幾乎消失[27]。Fe3+濃度很低，可能是雜質成分，本文不予討論。成巖流體離子濃度的變化趨勢表明，風化淋濾過程中，K+，Ca2+，Na+等離子較先析出，Si4+，Al3+等離子則較晚析出。

鉀長石和斜長石由于表生淋濾溶蝕，生成高嶺石和伊利石的過程可以表示為

研究表明，通常開放體系下，長石溶解生成的水溶物遷移速率遠遠大于長石溶解速率，溶解產生的K+被迅速帶走，伊利石沉淀所需的K+濃度很難達到，因此長石溶解生成的自生黏土礦物多為高嶺石。同時，長石受酸性流體溶蝕生成SiO2，因此在實驗后成巖樣品中偶見微量石英膠結物（圖5）。

圖5 表生淋濾作用下長石溶蝕產物分配模式（據(jù)文獻［28］，有修改）

2.3 長石溶蝕效果的影響因素

溶解流體的來源、體系的開放與封閉性、易溶組分和含量、遷出物質的遷移方式和自生高嶺石分布等，是判斷長石碎屑顆粒溶蝕機制的主要依據(jù)。開放體系中長石的表生淋濾溶蝕，多是在近地表遠離烴源巖的區(qū)域，低礦化度大氣淡水淋濾作用下的溶蝕，由于鈣長石的吉布斯自由能最低，最易溶蝕。長石等骨架顆粒的溶蝕作用，是否能夠有效改善儲集層物性仍存在爭議，爭議的焦點在于溶蝕產物能否被有效帶出儲集層。因此，酸性流體的流速是影響長石溶蝕作用的重要參數(shù)。文獻［28］研究發(fā)現(xiàn)，在低流速，如25℃條件下流速小于0.03 m/a時，流體不能及時將長石顆粒附近的溶蝕產物有效帶出，從而造成高嶺石和石英等近原地沉淀，長石溶蝕作用僅能增加微量的孔隙；在高流速，如100℃條件下流速大于3 000.00 m/a時，長石顆粒溶解釋放的物質能被及時從砂巖中帶出，高嶺石和石英等無法在砂巖中沉淀下來，長石溶解作用能夠增大絕對孔隙度。另外，溫度的升高、長石顆粒表面積的增大，都會對長石溶蝕產生積極的影響，相同酸性流體條件下，溶蝕時間越長，溶蝕作用通常會越強。

3 結論

（1）對長石表生淋濾溶蝕機制下的成巖模擬研究，揭示了這種溶蝕機制與埋藏溶蝕機制下的易溶長石類型、長石顆粒的溶蝕特征等方面均存在差異，成巖流體離子變化趨勢也表現(xiàn)出一定的規(guī)律。

（2）通過對實驗后樣品的X射線衍射全巖成分分析和黏土礦物成分分析發(fā)現(xiàn)，長石溶蝕產生的自生黏土礦物可能多為高嶺石，但是此次模擬實驗并未觀察到晶形較好的高嶺石，可能是由于高嶺石含量較低，或者是實驗條件所限。

（3）本次實驗研究對酸性流體條件下的長石溶蝕過程和特征的認知提供了有效的依據(jù)，對判斷長石的溶蝕機制具有重要的理論和實際意義。下步工作將側重對長石的溶蝕產物類型和形成條件等開展研究。