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(1.山東科技大學 電子通信與物理學院，山東 青島 266590；2.山東省實驗中學東校， 山東 濟南 250109)

半導體量子點是三維受限的人工納米微結構，具有電偶極矩大、相干時間長、器件易于集成等優(yōu)點，這在光電器件設計等方面有重要的應用[1-2]。而耦合量子點分子(quantum dot molecule，QDM)是指相鄰量子點通過隧穿效應耦合形成，有多能級結構，主動、靈活的電壓和光學控制方法，極大地豐富了其在量子信息領域的應用[3-4]。其中量子點間的隧穿特性是量子態(tài)制備、傳遞和讀取等量子相干調(diào)控的基礎，而且研究共振隧穿效應有助于深入分析電子軌道、自旋態(tài)和價態(tài)等內(nèi)稟特性以及光子/聲子的吸收/輻射等外部效應，所以量子點間隧穿特性的精密測量成為當下量子傳感領域的最新前沿問題之一。測量隧穿主要有電學方法和光學方法，電學方法主要分兩種：一是通過對源極和漏極之間的微弱電流的精確測量反映隧穿大小[5]；另外是利用靜電計靠近量子點，通過感應電荷量反映量子點的隧穿特性，屬于無接觸測量[3]。

光學方法具有量子態(tài)可選擇性、無接觸和響應快測量精確等獨特優(yōu)勢，所以光學方法一直得到廣泛關注。Stinaff等[6]較早地開展了基于光譜技術的耦合量子點隧穿特性研究。利用電壓調(diào)節(jié)非對稱量子點分子能級共振，空穴或者電子隧穿形成相干分子態(tài)，光譜顯示了豐富的能級交叉和反交叉模式，這揭示了兩個量子點的電荷隧穿特性；Govorov 等[7]利用光學吸收譜驗證了量子點間隧穿耦合導致的非線性 Fano 效應。近年來，Muller等[8]利用超快光譜技術，完成了實時探測量子點分子內(nèi)載流子隧穿動力學過程。2017 年 7 月，Rev. Mod. Phys.雜志綜述了近年來利用量子干涉效應進行精密測量的研究，涉及原子、囚禁離子、固體自旋器件、超導器件等，進一步推進了非線性光譜技術在超高精密測量方面的應用[9]。綜上所述，隧穿誘導干涉效應結合非線性光學技術，以實現(xiàn)對隧穿特性的精密測量方案是當前人工半導體器件以及量子信息領域值得探索的問題之一。

隧穿誘導干涉效應與外場誘導的干涉效應類似，都是由于介質(zhì)的相干性導致不同躍遷路徑干涉形成的干涉效應，介質(zhì)對外界的光學響應受到干涉效應的影響會發(fā)生變化，如介質(zhì)在相互作用中處于暗態(tài)的干涉相消現(xiàn)象[10]。外場誘導干涉依賴于外光場激發(fā)的相干性，由外光場強度控制；而隧穿誘導干涉主要源于點間隧穿激發(fā)的相干性，取決于介質(zhì)結構。借助于非線性光學技術可以更好地了解這種干涉效應，進而了解隧穿的變化。

課題組也初步在這個方向做了一些工作，主要是借助非線性光譜技術，實現(xiàn)對隧穿的精密測量。具體有：利用自克爾非線性感知量子點點間隧穿變化；通過交叉克爾非線性相移探測點間隧穿特性；探究非線性吸收譜在強弱隧穿耦合下表征隧穿的變化；利用隧穿干涉實現(xiàn)弱信號下的高階非線性極化率等。

圖1 三能級耦合量子點分子模型Fig.1 Three-level QDM model with coupling scheme

1 自克爾非線性對隧穿的響應特性

自克爾非線性是指介質(zhì)由自身光場強度引起的非線性極化率的變化。通常情況下實現(xiàn)強自克爾非線性需要較強的探測光強，因此實現(xiàn)弱場下的強自克爾非線性比較難，而Wu等[11]提出基于外場誘導相干引起的電磁感應透明(electromagnetically induced transparency,EIT)干涉效應的Raman方案，實現(xiàn)了強克爾非線性以及光弧子的形成。近年來，基于隧穿誘導固有相干特性引起的量子干涉效應在人工半導體材料領域受到廣泛關注。孫輝等[12]基于該干涉效應實現(xiàn)了強克爾非線性效應。利用自克爾非線性對結構控制的隧穿特性的測量是當前材料領域和非線性光學領域新的結合點。課題組在初步的工作中，首先從簡單的三能級模型出發(fā)，考察自克爾非線性的變化以及對隧穿的靈敏特性，提出基于自克爾非線性的隧穿測量方案。

基于圖1所示的量子點模型，|0〉)和|1〉)分別是其中一個量子點的基態(tài)和激子態(tài)，|2〉)為另外一個量子點的基態(tài)。圖中Te代表隧穿強度，ΩP是探測場拉比頻率。由于量子點生長工藝的不同，兩個量子點的大小不同，能級結構也就不對稱，當系統(tǒng)未加偏壓時，能級差較大，|1〉)和|2〉)態(tài)之間的隧穿很弱，基本可以忽略，整個系統(tǒng)可以簡化為二能級模型處理。當對耦合量子點系統(tǒng)施加偏壓以后[13]，|1〉)和|2〉)能級靠近，共振隧穿效應增強，此時量子點系統(tǒng)的自克爾非線性會發(fā)生變化。

利用光與物質(zhì)相互作用的半經(jīng)典方法處理，求解系統(tǒng)密度矩陣的穩(wěn)態(tài)解，可以得到系統(tǒng)的自克爾非線性極化率

(1)

對比有無共振隧穿干涉作用的自克爾非線性，可以看出介質(zhì)的自克爾非線性顯著改變[14]，這也符合基于隧穿干涉實現(xiàn)的強自克爾非線性的方案[12]。對于隧穿的精確測量，進一步考慮隨隧穿失諧的變化，在一定失諧范圍內(nèi)，自克爾非線性色散峰值會移動，數(shù)值模擬的靈敏度約為0.2 μeV,如圖2所示。同時自克爾非線性的增益會抵消線性吸收，這也保證了探測光有較好的輸出。

圖2 自克爾非線性極化率實部隨探測場失諧的變化[14]Fig.2 Re[χ(3)] with differentω12[14]

圖3 耦合量子點分子能級結構Fig.3 QDM structure

2 利用增強交叉克爾非線性相移測量隧穿

交叉克爾非線性是與其他光場強度相關的三階非線性效應。鈕月萍等[15]利用雙暗態(tài)相互作用，實現(xiàn)了增強的交叉克爾非線性。后來該課題組又利用自發(fā)輻射相干效應實現(xiàn)了增強的克爾非線性效應[16]，這些研究都基于原子系統(tǒng)中外場引起的相干性。當考慮到類原子系統(tǒng)中的隧穿干涉作用時，量子點間的隧穿作用耦合了兩個能級，形成了相干性。在該量子點材料中，隧穿特性屬于材料的內(nèi)稟特性，由量子點分子的結構控制，因此稱這種相干性為固有相干。這種相干性導致了不同路徑躍遷的干涉效應，因此材料的光學性質(zhì)會發(fā)生變化。外場誘導相干性引起克爾非線性干涉增強，同樣這種固有相干性也會造成非線性光學性質(zhì)的干涉效應，基于此探討了介質(zhì)的克爾非線性在隧穿探測方向的應用。

考慮圖3所示的四能級耦合量子點模型，子圖(a)是無偏壓時的能級結構，子圖(b)是加偏壓后，子圖(c)是激子能級及隧穿耦合方式的示意圖，子圖(d)是綴飾態(tài)的能級結構，探測場拉比頻率ΩP和控制場拉比頻率ΩC，Te代表|2〉)和|4〉)態(tài)之間的隧穿強度。若未加電壓，系統(tǒng)退化為兩個獨立的二能級系統(tǒng)；但隨著外電壓的改變，點間隧穿效應增強，系統(tǒng)的非線性光學性質(zhì)顯著變化，這種變化對隧穿相當敏感[17]。求解密度矩陣方程的穩(wěn)態(tài)解，可以得到系統(tǒng)的線性和非線性極化率分別為：

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課題組從自克爾以及交叉克爾非線性這兩個角度對比考察了對隧穿失諧的靈敏度，結果顯示交叉克爾非線性對隧穿的響應更加明顯，著重分析交叉克爾非線性對隧穿的靈敏特性，得到圖4所示的結果?？梢钥闯觯谝欢ǖ目刂茍鰪姸纫约笆еC條件下，隧穿失諧的改變不僅會移動色散曲線，而且會顯著增強交叉克爾非線性色散，這會給透射譜附加額外的相移，模擬結果顯示該相移量對失諧的靈敏度約為Φ=2%由于受到生長條件的限制，量子點分子的大小結構不一，很多實驗中光激發(fā)的量子點分子數(shù)占比約為2%，因此在上式中引入2%的比例關系[28]。而且自克爾非線性的增益會抵消線性吸收和交叉克爾非線性吸收，這保證了測量的輸出脈沖不被損耗掉。

圖4 在不同隧穿失諧ω24下，交叉克爾非線性極化率的變化[17]Fig.4 Optical probe of tunneling based on enhanced cross-Kerr nonlinearity with different tunneling detuningω24[17]

圖5 線性吸收Im[χ(1)/N]，克爾非線性吸收Im[χ(3)/N]，總吸收Im[χ/N]對隧穿失諧的響應,Fig.5 Comparison of linear Im[χ(1)/N], Kerr nonlinear Im[χ(3)/N], and total absorptions Im[χ/N]

3 非線性吸收譜對隧穿的靈敏特性

EIT 和電磁誘導吸收(electromagneticall induced absorption，EIA)效應都是外場誘導相干性形成的干涉效應。Moon等[18]在原子介質(zhì)的三光子干涉過程中發(fā)現(xiàn)了吸收增強的現(xiàn)象。考慮到人工半導體結構中出現(xiàn)固有相干的干涉作用時，耦合量子點系統(tǒng)的吸收譜會有類似吸收增強的效應，充分討論了隧穿誘導吸收(tunneling induced absorption，TIA)效應，并進一步探究了吸收譜對隧穿的靈敏特性[19]。

基于圖3所示的模型，隧穿誘導會形成相干性，分析干涉效應下的線性和非線性吸收譜的變化可以進一步得出隧穿的變化規(guī)律。求解密度矩陣方程的穩(wěn)態(tài)解，得到線性和非線性極化率，取虛部得到線性和非線性吸收譜線。

(4)

圖6 在共振以及失諧情況下，五階非線性極化率的變化Fig.6 Real parts of fifth-order χ′(5) nonlinearities on resonance(δ2=0) and with frequency detunings (δ2=Γ1)

圖7 線性吸收Im[χ(1)/N]，非線性吸收非線性增益總的增益Im[χ/N]的變化[24]Fig.7 Comparison of the linear Im[χ(1)/N], nonlinear absorptions, nonlinear

4 隧穿增強的五階非線性極化率

通常情況下，介質(zhì)的高階極化率非常小，需要強場光實現(xiàn)高階非線性效應[20]。但是弱場下的高階非線性有更多應用，如光弧子傳輸[14]、量子門[21]等。實現(xiàn)弱場下的高階非線性效應有兩種途徑，一是先實現(xiàn)若干弱場下的低階非線性效應，通過這些低階非線性的級聯(lián)實現(xiàn)弱場下的高階非線性[22]；另外一種方法是直接實現(xiàn)高階非線性，對介質(zhì)有較高的要求，介質(zhì)本身需要具備大的高階極化率。課題組基于耦合量子點系統(tǒng)的隧穿誘導干涉效應，實現(xiàn)了隧穿增強的五階非線性效應?；趫D1所示的三能級模型，當|1〉)和|2〉)之間沒有隧穿作用時，模型退化為二能級系統(tǒng)，介質(zhì)此時不具有大的高階非線性極化率。在施加外電壓的作用下，|1〉)和|2〉)之間的隧穿作用增強，且誘導形成了介質(zhì)的固有相干性，不同路徑躍遷的干涉效應增強了系統(tǒng)的高階極化率。通過求解密度矩陣方程的穩(wěn)態(tài)解，可以得到系統(tǒng)的五階極化率。

模擬結果顯示，共振隧穿時系統(tǒng)的高階非線性極化率仍然較小，不足以滿足應用要求(圖6中虛線所示)。在一定的失諧條件下，系統(tǒng)的五階非線性極化率極大增強(圖6中實線所示)，實現(xiàn)了弱場下增強的高階非線性效應。

為了保證更好地應用弱場下的高階非線性，需要提供一個透明窗口以保證信號輸出，因此進一步分析線性、三階、五階吸收的關系，利用三階非線性增益抵消線性吸收，五階吸收很弱，從而實現(xiàn)了整個系統(tǒng)的透明窗口[23]。

5 失諧增強的隧穿誘導增益譜測量點間隧穿特性

課題組又進一步探究了弱控制(信號)場下，非線性增益譜對隧穿的響應特性[24]。強控制場時，交叉克爾非線性明顯比自克爾非線性大，而且對隧穿的靈敏特性也比自克爾非線性好。而在較弱的控制場下,如控制場強度等于探測場強度且共振相互作用時(ω23=Δ3=0)，介質(zhì)的自克爾非線性增益和交叉克爾非線性吸收明顯抵消，總吸收呈現(xiàn)線性吸收的特征，如圖 7(a)所示。當增加隧穿失諧(ω23=0.05 meV)時，自克爾非線性增益明顯變化，同時交叉克爾非線性吸收明顯削弱，總吸收呈現(xiàn)自克爾非線性增益的特征，如圖7(b)所示。而且當信號場存在失諧(Δ3=0.1 meV)時，線性吸收更弱， 總的吸收基本呈現(xiàn)隧穿失諧增強的非線性增益，如圖 7(c)所示。更重要的是，非線性增益強度也可以很好得反映隧穿變化。模擬結果顯示，失諧情況下用增益譜表征隧穿變化的探測靈敏度比共振情況下提高一個數(shù)量級，而且弱控制場失諧增強了探測靈敏度，如圖 8 所示。

圖8 弱場失諧增強的非線性增益譜的探測靈敏度[24]Fig.8 Detuning enhanced sensitivity S=|?Im[G(ω)]/?Te|[24]

6 結論

基于隧穿誘導干涉效應，利用自克爾非線性測量隧穿失諧，精確度可達0.2 μeV；利用交叉克爾非線性測量隧穿強度，探測光相移Φ≈0.28 rad/μeV；探究了非線性吸收譜隨隧穿特性的變化，并分析了調(diào)制寬度、半波寬、靈敏度等表征隧穿測量的指標；探究了直接提高量子點系統(tǒng)高階非線性的有效方法；提出了利用失諧增強的非線性增益譜表征隧穿變化的方案。研究成果將為隧穿的精密測量和量子傳感特性的應用提供理論基礎[25]。