李 靜，劉會霞*，譚文勝，孫躍東，申 祥，王 霄

(1.江蘇大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，鎮(zhèn)江 212013；2.常州市大型塑料件智能化制造重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，常州 213164)

引 言

激光透射連接因具有連接質(zhì)量好、變形小、效率高、容易操作、非接觸式、自動化等優(yōu)點(diǎn)，成為具有生物相容性材料的金屬和聚合物的連接(封裝)工藝，在醫(yī)學(xué)方面有廣泛的應(yīng)用[1-3]。

當(dāng)今對于聚合物與金屬的研究有以下幾個(gè)方面：對影響連接質(zhì)量的參量進(jìn)行優(yōu)化；對形成接頭的機(jī)理進(jìn)行研究；采取各種技術(shù)提高強(qiáng)度。研究的聚合物與金屬大多是容易實(shí)現(xiàn)連接的材料。AHSAN等人進(jìn)行了兩組材料之間的連接實(shí)驗(yàn)，并分析了連接機(jī)理,兩組材料分別是鈦和聚酰亞胺(polyimide，PI)，PI和鍍鈦玻璃[4]。WANG等人采用激光透射連接的方法研究了聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate，PET)和316L號不銹鋼，揭示了接頭連接質(zhì)量隨工藝參量變化的規(guī)律，并對工藝進(jìn)行了優(yōu)化組合[5]。GEORGIEV等人研究發(fā)現(xiàn)Teflon?FEP與Ti形成較強(qiáng)連接的原因是在接頭處生成了Ti—F化學(xué)鍵[6]。WANG等人研究了PET和Ti之間的激光透射連接，發(fā)現(xiàn)在PET和Ti之間也形成了化學(xué)鍵Ti—C[7-8]。

ROESNER等人研究的是多種聚合物材料與金屬之間的激光透射連接，聚合物包括玻纖增強(qiáng)的尼龍66、尼龍66和聚碳酸酯。采用激光燒蝕金屬的方法在金屬表面加工出凹槽，在焊接的過程中，上層的聚合物會被融化，熔融的聚合物會流進(jìn)凹槽形成機(jī)械鉚接，從而提高連接強(qiáng)度[9]。BERGMANN等人研究的是尼龍和鋼板之間的激光透射連接，為了提高連接強(qiáng)度，通過在鋼板表面進(jìn)行手工噴砂，制造出較為粗糙的鋼板表面，再進(jìn)行激光透射連接，有效提高了連接強(qiáng)度，還提出表面粗糙度不能作為確定連接強(qiáng)度的標(biāo)準(zhǔn)[10]。YUSOF等人對PET和經(jīng)過表面陽極化處理的A5052進(jìn)行激光透射連接，實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，連接強(qiáng)度隨著熱輸入和脈沖持續(xù)時(shí)間的增加而提高，PET與A5052 (陽極化處理) 和PET/A5052 (未經(jīng)處理) 在激光透射焊接時(shí)都形成了明顯的熔池，連接的強(qiáng)度主要受熱輸入影響而不是脈沖持續(xù)時(shí)間。同時(shí)氣泡的產(chǎn)生和熔池的深度也是影響連接強(qiáng)度的兩個(gè)方面[11]。綜合上述研究，提高接頭連接強(qiáng)度的方法主要是通過對金屬進(jìn)行微織構(gòu)或?qū)饘龠M(jìn)行處理，但是對聚合物表面進(jìn)行處理來提高強(qiáng)度的研究還比較少。

ARAI等人通過對環(huán)烯烴聚合物(cyclolefin polymer，COP)和SUS304不銹鋼進(jìn)行表面改性處理后再進(jìn)行激光透射連接，從而解決了COP與SUS304無法連接的問題[12]。本文中對上層材料為聚苯乙烯(polystyrene,PS)、下層材料為薄鈦的板材進(jìn)行透射連接，聚苯乙烯為非極性材料，發(fā)現(xiàn)不經(jīng)處理的聚苯乙烯與鈦連接強(qiáng)度極低，為解決上述問題，本文中借鑒上述對聚合物表面改性和對金屬進(jìn)行表面處理的方法，提出對聚苯乙烯進(jìn)行氧等離子體改性處理，同時(shí)對鈦進(jìn)行激光表面處理[13]，然后再進(jìn)行激光透射連接，解決了聚苯乙烯與薄鈦板無法實(shí)現(xiàn)連接的問題。重點(diǎn)討論了連接工藝參量與連接強(qiáng)度的數(shù)學(xué)模型的建立，并分析了表面處理功率、激光連接速率、表面掃描速率、激光連接功率、氧等離子體處理時(shí)間的交互式影響及優(yōu)化工藝參量組合。

1 聚苯乙烯與鈦表面處理及連接實(shí)驗(yàn)

1.1 試樣準(zhǔn)備

實(shí)驗(yàn)中選用的具有生物相容性的材料為薄鈦板和聚苯乙烯，試樣尺寸均為50mm × 20mm × 0.1mm。在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)之前需要用酒精對鈦金屬和聚苯乙烯表面進(jìn)行清洗，并放在干燥箱內(nèi)干燥12h，以除去表面的油污和灰塵。

1.2 激光表面處理實(shí)驗(yàn)

激光表面處理的原理是在大氣條件下用激光掃描鈦表面，通過加熱進(jìn)行滲氧，在金屬表面產(chǎn)生一定厚度的氧化層。激光表面處理的激光能量密度是指鈦在單位時(shí)間內(nèi)單位面積上吸收激光照射的能量[14]，公式如下：

(1)

式中，P是激光功率，v是掃描速率，dspot是光斑直徑。可以發(fā)現(xiàn)激光能量密度與功率成正比，而與掃描速率及光斑直徑成反比。將光斑直徑設(shè)定為2mm,可以得到合適的表面處理區(qū)域?qū)挾?，約為2mm寬，可以使鈦樣品有足夠的處理面積來進(jìn)行連接實(shí)驗(yàn)。

實(shí)驗(yàn)中需要通過控制激光器功率、掃描速率、掃描次數(shù)以及光斑直徑來調(diào)整激光能量密度，從而實(shí)現(xiàn)在鈦表面形成一定厚度的氧化層，并防止出現(xiàn)處理失效的情況。比如能量密度過低，會出現(xiàn)處理效果不明顯，氧化層厚度較低；能量密度過高，會出現(xiàn)表面燒蝕現(xiàn)象。

1.3 氧等離子體處理實(shí)驗(yàn)

聚苯乙烯氧等離子體處理采用的儀器為HD-1B型低溫等離子體處理儀，裝置由真空系統(tǒng)、真空測量計(jì)、內(nèi)平行電極電容耦合圓筒狀反應(yīng)室、SY型500W射頻功率源、SG-Ⅲ型功率計(jì)、SP-Ⅱ型射頻匹配器(射頻頻率為13.56MHz)、DK800-4型玻璃轉(zhuǎn)子氣體流量控制閥、ZDO-2型熱偶真空測量計(jì)等組成。低溫等離子體處理儀功率設(shè)置為150W，真空度默認(rèn)為40Pa。

1.4 激光透射連接實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中采用搭接焊，圖1為激光透射連接的原理圖。激光器采用德國DILAS半導(dǎo)體激光器進(jìn)行激光透射連接實(shí)驗(yàn)，輸出波長為(980±10)nm，最小的光斑直徑是700μm～800μm，輸出功率是(0～130)W，工作時(shí)溫度應(yīng)保持在15℃～25℃之間，激光器配備有自冷卻系統(tǒng)。控制軟件為DyiT，行程范圍是300mm× 300mm×200mm，最大速率為50mm/s。測試連接強(qiáng)度的儀器是UTM4104型試驗(yàn)機(jī)，v=3mm/min。

Fig.1 Schematic of laser transmission bonding

直接進(jìn)行激光透射連接實(shí)驗(yàn)時(shí)，試樣無法實(shí)現(xiàn)連接，而對鈦進(jìn)行表面處理，表面處理功率為5W，表面處理掃描速率為2mm/s，表面處理掃描次數(shù)為6次，同時(shí)聚苯乙烯氧等離子體處理時(shí)間為120s，再進(jìn)行激光透射連接實(shí)驗(yàn)，激光連接功率為5W，激光連接速率為2mm/s，離焦量為1mm，連接件如圖2所示。連接件效果很好，外形美觀，焊縫均勻，無明顯缺陷，并且連接強(qiáng)度達(dá)到6.25MPa。上面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過激光表面處理的鈦和經(jīng)氧等離子體處理后的聚苯乙烯能夠有效提高聚苯乙烯與鈦激光透射連接的強(qiáng)度。氧等離子體處理使得聚苯乙烯表面產(chǎn)生了大量含氧官能團(tuán)[15]，激光預(yù)氧化處理使鈦產(chǎn)生氧化反應(yīng)，在鈦表面產(chǎn)生鈦氧化膜[16]，而聚合物中的活性官能團(tuán)(氨基或羧基)能夠與金屬氧化物發(fā)生反應(yīng)[17]，因此,氧等離子體處理和激光預(yù)氧化處理能夠提高連接的強(qiáng)度。

Fig.2 Diagram of sample connection

2 連接工藝參量建模與優(yōu)化

2.1 工藝參量的篩選

影響連接接頭質(zhì)量的工藝參量有激光連接功率T1、激光連接速率T2、離焦量T3、表面處理功率T4、表面處理掃描速率T5、表面處理掃描次數(shù)T6、氧等離子體處理時(shí)間T7。如果進(jìn)行響應(yīng)曲面優(yōu)化就至少需要152次實(shí)驗(yàn)，這種方式效率極低，因此在進(jìn)行工藝優(yōu)化之前先做篩選實(shí)驗(yàn)是很有意義的。

參量實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)對每個(gè)因素取低、中、高 3個(gè)水平。7個(gè)變量之間是互不影響的，表1所示是各變量的變化范圍。

Table1 Primary process parameters and their ranges

進(jìn)行22次采樣實(shí)驗(yàn)后，各個(gè)變量都會有響應(yīng)值，輸入的各參量和響應(yīng)值可以通過下式建立回歸模型：

(2)

式中，y代表響應(yīng)值，xi(i=1,2,…,k)是設(shè)計(jì)變量，β0,βi(i=1,2,…,k)和βij(i=1,2,…,k;j=1,2,…,k)是建立的回歸模型的系數(shù)，然后對(2)式求微分得：

y=∑(βidxi)+∑(2βixidxi)+

∑(βijxjdxi)

(3)

通過上式可得出xi對響應(yīng)值y的1階線性主效應(yīng)：

Sxi=βidxi

(4)

2階項(xiàng)的主效應(yīng)為：

Sxi2=2βixidxi

(5)

因?yàn)楦髯兞康娜≈祬^(qū)間不相同，故需要進(jìn)行歸一化處理，然后采用最小二乘法擬合得到模型系數(shù)Sxi，通過下式可以計(jì)算出各變量的貢獻(xiàn)率，Nxi可以反映各設(shè)計(jì)變量對連接強(qiáng)度的影響值:

(6)

各設(shè)計(jì)變量的Pareto圖如圖3所示，通過該圖可以直接觀察得出各設(shè)計(jì)變量的影響力大小。

Fig.3 Pareto diagram of the response of welding parameters to welding strength

通過圖3中的結(jié)果可以得出，T3,T6這2個(gè)變量對連接強(qiáng)度的影響較小。因此可以去除這2個(gè)變量，并得出影響因素相對較大的5個(gè)實(shí)驗(yàn)參量中，其對連接強(qiáng)度的貢獻(xiàn)率排序?yàn)椋罕砻嫣幚砉β?激光連接速率>表面掃描速率>激光連接功率>氧等離子體處理時(shí)間。以剩余的5個(gè)設(shè)計(jì)變量進(jìn)行下一輪的實(shí)驗(yàn)參量優(yōu)化設(shè)計(jì)。

2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

實(shí)驗(yàn)中采用的設(shè)計(jì)方法是中心復(fù)合設(shè)計(jì)，共5個(gè)因素，每個(gè)因素有3個(gè)水平。單因素實(shí)驗(yàn)可以確定出各影響因素對連接強(qiáng)度的影響規(guī)律和大致的工藝參量范圍，以此工藝參量范圍作為優(yōu)化設(shè)計(jì)變量的取值范圍。表2為工藝參量的范圍。

Table 2 Process parameters and their limits

通過在Design-Expert中設(shè)置表2的參量范圍可以得到實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)矩陣，共進(jìn)行50組工藝參量交互式實(shí)驗(yàn)，并通過拉伸機(jī)測試出相應(yīng)的連接強(qiáng)度，獲得響應(yīng)值。

響應(yīng)變量y和自變量(x1,x2,…,xk)之間的函數(shù)逼近式為：

y=f(x1,x2,…xk)+ε

(7)

式中，y代表響應(yīng)，x代表變量，ε代表系統(tǒng)誤差，k表示取樣個(gè)數(shù)。

2階無偏差響應(yīng)曲面模型為：

(8)

式中，β0為常數(shù)，βi為線性系數(shù)，βii表示平方項(xiàng)系數(shù)，βij表示交互項(xiàng)系數(shù)。其中i=1，2，…，k；j=1，2，…，k。

2.3 數(shù)學(xué)模型建立

A,B,C,D,E分別代表激光連接功率、激光連接速率、表面處理功率、表面掃描速率、氧等離子體處理時(shí)間，通過方差分析(analysis of variance，ANOVA)，如表3所示，得出F值為115.19；按實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)理論[18]，P值能夠反映出所建立的模型是否可靠，如果P≤ 0.05則認(rèn)為在可接受的誤差范圍內(nèi)，本文中P<0.0001顯示該模型擬合效果顯著。該模型的擬合度為0.9876，預(yù)測擬合系數(shù)值為0.9690，修正擬合系數(shù)值為0.9790，兩個(gè)數(shù)值基本相等。信噪比的值為25.094，該值大于4則說明該模型對于相應(yīng)的預(yù)測滿意[19]，表明模型在使用的工藝范圍內(nèi)可以對響應(yīng)進(jìn)行很好的預(yù)測。以上分析說明，通過響應(yīng)曲面方法建立的數(shù)學(xué)模型是有意義的。

Table 3 Table of variance analysis for joint width model

使用Design-Expert分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果,建立5個(gè)工藝參量與連接強(qiáng)度S之間的編碼方程，表達(dá)式如下：

S=6.25-0.025A-0.075B-0.041C-4.118×

10-3D-0.017E+0.034AB-6.875×10-3AC-

5.000×10-3AD-0.025AE-0.021BC-

7.500×10-3BD+0.010BE-1.250×10-3CD+

0.010CE+0.012DE-1.58A2-0.36B2-

1.02C2-0.41D2-1.41E2

(9)

2.4 工藝參量對連接強(qiáng)度影響分析

圖4顯示出中心點(diǎn)處各個(gè)工藝參量對連接強(qiáng)度影響的變化趨勢。圖中A,B,C,D,E曲線分別代表激光連接功率、激光連接速率、表面處理功率、表面掃描速率、氧等離子體處理時(shí)間的影響。隨著各個(gè)工藝參量的增大，連接強(qiáng)度都是先增大后減小。

Fig.4 Relationship between the effect of process parameters and joint strength

圖5是表面處理功率和表面掃描速率對連接強(qiáng)度的交互式影響趨勢。當(dāng)表面處理功率為4W～5W和表面掃描速率為1mm/s～2mm/s時(shí)，隨著表面處理功率和表面掃描速率的增加，連接強(qiáng)度不斷提高；當(dāng)表面處理功率為5W～6W和表面掃描速率為2mm/s～3mm/s時(shí)，隨著表面處理功率和表面掃描速率的增加，連接強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)表面掃描速率低于2mm/s時(shí)，隨著表面處理功率的提高，純鈦表面逐漸形成鈦氧化物層和氧擴(kuò)散層[13]，此時(shí)鈦氧化物層與基體結(jié)合較強(qiáng)[20]，聚苯乙烯表面的含氧官能團(tuán)與鈦氧化物層發(fā)生反應(yīng)[17]，連接強(qiáng)度得到提高；當(dāng)表面處理功率大于5W時(shí)，鈦氧化膜出現(xiàn)裂紋，甚至從基體脫落，因此連接強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)表面掃描速率大于2mm/s時(shí)，由于表面掃描速率較快，鈦金屬表面吸收能量不足，導(dǎo)致氧化不充分，因此連接強(qiáng)度不高。

Fig.5 Interactive effects of laser treatment power and surface scanning speed on welding strength

a—contours plot b—response surface plot

Fig.6 Interactive effects of scanning speed and processing time on welding strength

a—contours plot b—response surface plot

圖6是表面掃描速率和氧等離子體處理時(shí)間對連接強(qiáng)度的交互式影響趨勢。當(dāng)表面掃描速率為1mm/s～2mm/s和氧等離子體處理時(shí)間為90s～120s時(shí)，隨著表面掃描速率和氧等離子體處理時(shí)間的增加，連接強(qiáng)度不斷提高；當(dāng)表面掃描速率為2mm/s～3mm/s和氧等離子體處理時(shí)間為120s～150s時(shí)，隨著表面掃描速率和氧等離子體處理時(shí)間的增加，連接強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)表面掃描速率低于2mm/s時(shí)，隨著氧等離子體處理時(shí)間的增加，聚苯乙烯表面生成了官能團(tuán)，表面能提高[15]，聚苯乙烯表面生成了官能團(tuán)，表面能提高，能夠與鈦表面氧化膜形成更強(qiáng)的連接接頭。當(dāng)氧等離子體處理時(shí)間大于120s時(shí)，由于過量改性處理導(dǎo)致表面材料降解，從而連接強(qiáng)度降低。

圖7是激光連接功率和表面處理功率對連接強(qiáng)度的交互式影響趨勢。當(dāng)激光連接功率為4W～5W和表面處理功率為4W～5W時(shí)，隨著激光連接功率和表面處理功率的增加，連接強(qiáng)度不斷提高；當(dāng)激光連接功率為5W～6W和表面處理功率為5W～6W時(shí)，隨著激光連接功率和表面處理功率的增加，連接強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)連接功率低于5W時(shí)，隨著表面處理功率的不斷增加，鈦表面氧化膜逐漸增加，聚苯乙烯的含氧官能團(tuán)與氧化膜得到充分反應(yīng)，因此連接質(zhì)量得到提高。而當(dāng)連接功率高于5W時(shí)，材料吸收了較多的能量，產(chǎn)生燒蝕現(xiàn)象，連接質(zhì)量較差。

Fig.7 Interactive effects of laser bonding power and laser treatment power on welding strength

a—contours plot b—response surface plot

圖8是激光連接功率和表面掃描速率對連接強(qiáng)度的交互式影響趨勢。當(dāng)激光連接功率為4W～5W和表面掃描速率為1mm/s～2mm/s時(shí)，隨著激光連接功率和表面掃描速率的增加，連接強(qiáng)度不斷提高；當(dāng)激光連接功率為5W～6W和表面掃描速率為2mm/s～3mm/s時(shí)，隨著激光連接功率和表面掃描速率的增加，連接強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)表面掃描速率低于2mm/s時(shí)，鈦金屬表面得到氧化，生成一定厚度的氧化膜，在激光連接功率提高時(shí)，聚苯乙烯受熱材料充分融化，連接質(zhì)量較好。當(dāng)表面掃描速率高于2mm/s時(shí)，由于速率過快，鈦金屬表面不能充分氧化，因此連接強(qiáng)度較低。

Fig.8 Interactive effects of laser bonding power and scanning speed on welding strength

a—contours plot b—response surface plot

Fig.9 Interactive effects of laser bonding speed and scanning speed on welding strength

a—contours plot b—response surface plot

圖9是激光連接速率和表面掃描速率對連接強(qiáng)度的交互式影響趨勢。當(dāng)激光連接速率為1mm/s～2mm/s和表面掃描速率為1mm/s～2mm/s時(shí)，隨著激光連接速率和表面掃描速率的增加，連接強(qiáng)度不斷提高；當(dāng)激光連接速率為2mm/s～3mm/s和表面掃描速率為2mm/s～3mm/s時(shí)，當(dāng)激光連接功率和表面掃描速率逐漸增加時(shí)，連接強(qiáng)度逐漸降低。在較低的激光連接速率和表面掃描速率下，材料受熱充分，連接質(zhì)量較好。

2.5 模型驗(yàn)證

圖10為連接強(qiáng)度的預(yù)測值與實(shí)際實(shí)驗(yàn)值對比。從圖中可以看出，所測得的數(shù)據(jù)與建立的模型預(yù)測的數(shù)據(jù)誤差不大[21]。表4為實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測值的對比。3組實(shí)際實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測值的誤差都在8%以內(nèi)，表明所建立的數(shù)學(xué)模型與實(shí)際符合。

Fig.10 Comparison of the predicted result and the actual experimental results

Table 4 Verification of mathematical model

2.6 工藝參量優(yōu)化

通過響應(yīng)曲面法(response surface methodology,RSM)采用不考慮其它因素獲得最大連接強(qiáng)度的優(yōu)化準(zhǔn)則，得出最優(yōu)工藝參量為：激光連接功率為4.99W，激光連接速率為1.89mm/s，表面處理功率為4.98W，表面掃描速率為1.99mm/s，氧等離子體處理時(shí)間為119.79s，連接強(qiáng)度為6.26MPa。通過實(shí)驗(yàn)來驗(yàn)證優(yōu)化準(zhǔn)則所對應(yīng)的優(yōu)化結(jié)果，實(shí)驗(yàn)測得的強(qiáng)度為6.21MPa,得出實(shí)際值與預(yù)測值較為吻合。

3 結(jié) 論

本文中研究了氧等離子體處理后的PS與經(jīng)激光表面處理的薄鈦進(jìn)行激光透射連接，建立了激光透射連接工藝參量的數(shù)學(xué)模型，分析工藝參量對連接強(qiáng)度的交互式影響，得到優(yōu)化工藝參量。

(1)針對PS與鈦難以實(shí)現(xiàn)激光透射連接問題，提出了氧等離子處理PS和激光表面處理薄鈦從而實(shí)現(xiàn)激光透射連接的新方法，該方法使連接強(qiáng)度提高到6.0MPa以上，氧等離子體改性后的PS表面生成了大量含氧官能團(tuán)，Ti經(jīng)過激光掃描處理后表面生成氧化膜，處理后的PS與Ti的潤濕性變好，有利于連接強(qiáng)度的提高。

(2)對連接工藝影響相對較大的有5個(gè)實(shí)驗(yàn)參量，其對連接強(qiáng)度的貢獻(xiàn)率排序?yàn)?表面處理功率>激光連接速率>表面掃描速率>激光連接功率>氧等離子體處理時(shí)間。激光連接功率和激光連接速率的交互式影響最大。

(3)中心復(fù)合法設(shè)計(jì)建立的數(shù)學(xué)模型能夠很好地預(yù)測實(shí)驗(yàn)結(jié)果，采用不考慮其它因素獲得最大連接強(qiáng)度的優(yōu)化準(zhǔn)則得出最優(yōu)工藝參量為：激光連接功率為4.99W，激光連接速率為1.89mm/s，表面處理功率為4.98W，表面掃描速率為1.99mm/s，氧等離子體處理時(shí)間為119.79s，連接強(qiáng)度為6.26MPa。