黃小剛,趙景波

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2016年長(zhǎng)三角城市群O3濃度的時(shí)空變化規(guī)律

黃小剛1,2,3,趙景波1,3*

(1.陜西師范大學(xué)地理科學(xué)與旅游學(xué)院,陜西 西安 710119；2.山西師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院,山西 臨汾 041004；3.陜西師范大學(xué)地理學(xué)國(guó)家級(jí)實(shí)驗(yàn)教學(xué)示范中心,陜西 西安 710119)

基于2016年長(zhǎng)三角城市群40個(gè)城市的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),利用空間內(nèi)插、空間自相關(guān)分析、熱點(diǎn)分析等地統(tǒng)計(jì)分析方法,研究了2016年長(zhǎng)三角城市群O3濃度的時(shí)空變化規(guī)律.結(jié)果表明:2016年長(zhǎng)三角城市群O3平均超標(biāo)天數(shù)比例為8.8%,O3已成為造成長(zhǎng)三角城市群空氣污染的僅次于PM2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O3濃度依次遞減,由于梅雨的影響,O3月均濃度變化曲線呈M型分布,2個(gè)峰值出現(xiàn)在5月和8月,谷值出現(xiàn)在6月;O3超標(biāo)主要發(fā)生在4~9月,超標(biāo)天數(shù)占全年的98.1%,月均超標(biāo)天數(shù)比例為17.3%;O3濃度具有明顯的空間分異規(guī)律,大體呈東北高西南低的態(tài)勢(shì),過杭州和馬鞍山的直線可將長(zhǎng)三角城市群O3濃度劃分為高值區(qū)和低值區(qū),杭州-馬鞍山線以東是O3高污染城市聚集區(qū),尤以環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈最為嚴(yán)重.O3濃度的空間分布格局與長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)發(fā)展格局大體一致;O3濃度具有空間集聚規(guī)律,4~7月O3熱點(diǎn)集中分布在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域,受東南季風(fēng)加強(qiáng)的影響,8~9月熱點(diǎn)西移至以南京為中心的區(qū)域.

O3；時(shí)空變化；空間自相關(guān)；熱點(diǎn)；長(zhǎng)三角城市群

近地層空氣O3主要來源于NO和VOCs等前體物在空氣中進(jìn)行的光化學(xué)反應(yīng)[1].由于工業(yè)化、城市化的快速發(fā)展和汽車保有量的迅速增加,許多城市的光化學(xué)污染越來越嚴(yán)重[2],O3濃度呈明顯的上升趨勢(shì)[3-4].根據(jù)《2016中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)》[5],2016年我國(guó)74個(gè)新標(biāo)準(zhǔn)第一階段監(jiān)測(cè)實(shí)施城市O3日最大8h平均(O3-8h)第90百分位數(shù)濃度的平均值為154μg/m3,比2015年上升了2.7%;超標(biāo)天數(shù)比例為8.6%,比2015年上升0.4個(gè)百分點(diǎn);以O(shè)3為首要污染物的污染天數(shù)占污染總天數(shù)的30.8%,僅次于PM2.5的57.5%.O3已成為影響城市空氣質(zhì)量改善的重要污染物[6-7].

空氣污染一般具有區(qū)域關(guān)聯(lián)性,一個(gè)城市的空氣質(zhì)量除了受到本地污染源影響外,還受周邊污染源的影響[8],區(qū)域空氣污染常表現(xiàn)為城市群污染現(xiàn)象[9].與NO、SO、CO等其它氣態(tài)污染物相比,O3壽命較長(zhǎng)[10],能隨氣流跨區(qū)域長(zhǎng)距離傳輸,區(qū)域關(guān)聯(lián)特征更明顯.研究顯示,2015年7月京津冀13個(gè)城市O3污染有80%以上為傳輸貢獻(xiàn),而本地源貢獻(xiàn)僅為6.9%(廊坊)~19.7%(北京)[11].2013年7月長(zhǎng)三角地區(qū)發(fā)生的O3污染事件中,O3長(zhǎng)距離傳輸對(duì)于上海、蘇州、杭州的濃度貢獻(xiàn)則分別為(42.79±10.17)%、(48.57±9.97)%、(60.13±7.11)%[12].南京地區(qū)受西南方向的近距離輸送影響時(shí),O3濃度較高,而受西北方向的氣流輸送影響時(shí),O3濃度偏低[13].因此,區(qū)域大氣O3污染的治理應(yīng)通盤考慮,聯(lián)防聯(lián)控[14].

長(zhǎng)江三角洲城市群(以下簡(jiǎn)稱長(zhǎng)三角城市群)是中國(guó)經(jīng)濟(jì)最為活躍的地區(qū)之一[15],城市密度大、產(chǎn)業(yè)活動(dòng)密集,污染物排放強(qiáng)度高,區(qū)域性大氣污染較為嚴(yán)重[16],是我國(guó)大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域[17].長(zhǎng)三角城市群O3污染的防治已引起學(xué)術(shù)界的重視,在重要城市O3污染特征及影響因素[18-20]、來源識(shí)別[12]、O3生成潛勢(shì)[21]、周末效應(yīng)[22]、垂直分布特征[23-24]等方面取得了許多研究成果.2013年后,國(guó)家環(huán)保部陸續(xù)在全國(guó)300多個(gè)城市布設(shè)了1497個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn),為以區(qū)域?yàn)槌叨壤眠B續(xù)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)開展污染物時(shí)空特征的研究提供了條件.易睿等[16]、劉芷君等[25]對(duì)2013~2014年長(zhǎng)三角地區(qū)城市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析,認(rèn)識(shí)到夏季長(zhǎng)三角地區(qū)O3污染最嚴(yán)重,且呈連片分布,上海及周邊城市O3污染較嚴(yán)重,內(nèi)陸城市相對(duì)較輕.但傳統(tǒng)的研究方法多以城市間的對(duì)比為主,范圍以江浙滬組成的長(zhǎng)三角地區(qū)為主,自2016年5月國(guó)務(wù)院批準(zhǔn)實(shí)施《長(zhǎng)江三角洲城市群發(fā)展規(guī)劃》以來,以長(zhǎng)三角城市群為整體來探討O3濃度時(shí)空變化規(guī)律的仍鮮有報(bào)道.本文基于2016年長(zhǎng)三角城市群40個(gè)城市的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),運(yùn)用空間內(nèi)插、空間自相關(guān)分析、熱點(diǎn)分析等地統(tǒng)計(jì)分析方法,對(duì)O3濃度的集聚與分異等時(shí)空變化特征進(jìn)行分析,揭示長(zhǎng)三角城市群O3濃度的時(shí)空變化規(guī)律,有助于深刻認(rèn)識(shí)該區(qū)域O3污染的特點(diǎn)、成因和發(fā)生機(jī)制,為O3污染的聯(lián)防聯(lián)控提供科學(xué)依據(jù).

1 研究區(qū)域、數(shù)據(jù)來源與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

長(zhǎng)三角城市群位于32°34′~29°20′ N,115°46′~ 123°25′ E,地處長(zhǎng)江入海前的沖積平原.根據(jù)《長(zhǎng)江三角洲城市群發(fā)展規(guī)劃》,長(zhǎng)三角城市群包括:上海市,江蘇省的南京、蘇州、無(wú)錫、常州、南通、揚(yáng)州、鎮(zhèn)江、泰州、鹽城,浙江省的杭州、寧波、嘉興、紹興、湖州、金華、臺(tái)州、舟山,安徽省的合肥、蕪湖、馬鞍山、安慶、銅陵、池州、滁州、宣城等26個(gè)地級(jí)市.國(guó)土面積21.17萬(wàn)km2,約占全國(guó)的2.2%,總?cè)丝?.5×108人,地區(qū)生產(chǎn)總值147000×108元,分別占全國(guó)的19.78%和11.0%.長(zhǎng)三角城市群是“一帶一路”與長(zhǎng)江經(jīng)濟(jì)帶的重要交匯地帶,是中國(guó)城鎮(zhèn)化基礎(chǔ)最好的地區(qū)之一,經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá),環(huán)境污染嚴(yán)重,與京津冀、珠三角地區(qū)一起被列為我國(guó)大氣污染防治的三大重點(diǎn)區(qū)域[17].

1.2 數(shù)據(jù)來源和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

圖1 2016年長(zhǎng)三角城市群空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站分布

氣象數(shù)據(jù)來自中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data. cma.cn),監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站“全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)”(http://106.37.208.233: 20035/).O3數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)有效性按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 3095-2012)》[26]和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)(HJ 663-2013)》[27]執(zhí)行.O3日評(píng)價(jià)指標(biāo)為O3-8h,年評(píng)價(jià)指標(biāo)為O3-8h第90百分位數(shù)濃度.月均值、季均值、年均值分別指一個(gè)日歷月、一個(gè)日歷季、一個(gè)日歷年內(nèi)O3-8h的算術(shù)平均值.計(jì)算O3年均值和O3-8h第90百分位數(shù)濃度時(shí),若監(jiān)測(cè)點(diǎn)全年O3-8h數(shù)據(jù)少于324個(gè),則認(rèn)為該監(jiān)測(cè)點(diǎn)全年數(shù)據(jù)無(wú)效并剔除;計(jì)算月均值時(shí),若監(jiān)測(cè)點(diǎn)當(dāng)月O3-8h數(shù)據(jù)少于27個(gè)(2月份少于25個(gè)),則認(rèn)為當(dāng)月數(shù)據(jù)無(wú)效并剔除.長(zhǎng)三角城市群在全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)上共有41個(gè)監(jiān)測(cè)城市(圖1),因諸暨年有效監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)不足324個(gè)而被剔除,本文實(shí)際研究的監(jiān)測(cè)城市為40個(gè).春季指3~5月,夏季指6~8月,秋季指9~11月,冬季指12、1、2月.評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)按《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)(HJ 633-2012)》[27]執(zhí)行,O3空氣質(zhì)量劃分為5個(gè)級(jí)別:優(yōu)(1~100μg/m3)、良(101~160μg/m3)、輕度污染(161~215μg/m3)、中度污染(216~265μg/m3)和重度及以上污染(3266μg/m3),其中輕度及以上污染為超標(biāo).超標(biāo)天數(shù)比例指在一定時(shí)段內(nèi),O3日評(píng)價(jià)指標(biāo)超標(biāo)的百分比.

1.3 研究方法

1.3.1 空間插值 本文收集的數(shù)據(jù)為點(diǎn)狀數(shù)據(jù),為了解長(zhǎng)三角城市群O3濃度的完整空間分布,采用克里金插值法(OKM)對(duì)O3濃度的空間分布進(jìn)行插值.OKM是一種在空間數(shù)據(jù)分布不均的條件下,能夠?qū)Σ逯迭c(diǎn)屬性的空間行為進(jìn)行全面計(jì)算的無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)算法[28].插值時(shí),從長(zhǎng)三角城市群40個(gè)有效監(jiān)測(cè)城市中隨機(jī)抽取4個(gè)作為驗(yàn)證點(diǎn),采用交叉驗(yàn)證法對(duì)插值的效果進(jìn)行評(píng)估,精度在86%以上,空間插值效果較好.

1.3.2 基于Moran’的O3濃度空間自相關(guān)分析 空間自相關(guān)是指空間事物或?qū)傩栽诳臻g分布上具有相關(guān)性,且距離越近相關(guān)性越強(qiáng)[17].全局Moran’ s是用于表征區(qū)域空間事物自相關(guān)性的一個(gè)常用且有效的指標(biāo)[29].本文采用全局Moran’ s探測(cè)整個(gè)長(zhǎng)三角城市群O3濃度分布的空間關(guān)聯(lián)程度及結(jié)構(gòu)模式,全局Moran’的計(jì)算公式如下:

的標(biāo)準(zhǔn)化統(tǒng)計(jì)量檢驗(yàn)的計(jì)算公式為:

式中:VAR()是全局Moran’的變異系數(shù);()是其數(shù)學(xué)期望.

如果()為正且顯著,表明相似的觀測(cè)值趨于空間集聚,即存在正的空間自相關(guān)關(guān)系;如果()為負(fù)且顯著,表明相似的觀測(cè)值趨于空間分散,即存在負(fù)的空間自相關(guān)關(guān)系.

1.3.3 基于Getis-Ord的O3濃度熱點(diǎn)分析 全局Moran’雖然可以從整體上反映研究區(qū)事物或?qū)傩缘目臻g自相關(guān)性,但無(wú)法反映局部的空間自相關(guān)關(guān)系及程度.Getis-Ord熱點(diǎn)分析可用于分析事物分布的空間集聚性和異質(zhì)性,驗(yàn)證研究對(duì)象是否存在相似值的局部集聚現(xiàn)象[30],并識(shí)別其具體的位置.Getis-Ord的計(jì)算公式如下:

為便于分析,對(duì)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,計(jì)算公式為:

式中:VAR()是的變異系數(shù);()是其數(shù)學(xué)期望.

如果()為正且顯著,表示位置為熱點(diǎn)(高值聚集);()為負(fù)且顯著,表示位置為冷點(diǎn)(低值聚集).

2 結(jié)果與討論

2.1 O3總體污染特征

2016年長(zhǎng)三角城市群40個(gè)有效監(jiān)測(cè)城市O3-8h第90百分位數(shù)濃度變化范圍為104~224μg/ m3,平均值為154μg/m3,比全國(guó)平均值138μg/m3[5]高11.6%.各城市O3-8h第90百分位數(shù)濃度主要分布在140~180μg/m3之間,共27個(gè),占有效監(jiān)測(cè)城市的67.5%.其中分布在150~160μg/m3之間的有13個(gè),占有效監(jiān)測(cè)城市的32.5%(圖2).O3年評(píng)價(jià)指標(biāo)有12個(gè)城市超標(biāo),超標(biāo)城市比例為30%,超標(biāo)城市以輕度污染為主,共11個(gè)城市,占超標(biāo)城市的90.9%,有1個(gè)城市為中度污染,占超標(biāo)城市的9.1%;有28個(gè)城市年評(píng)價(jià)指標(biāo)達(dá)標(biāo),達(dá)標(biāo)城市比例為70%,評(píng)價(jià)結(jié)果均為良.年評(píng)價(jià)指標(biāo)沒有出現(xiàn)優(yōu)和重度及以上污染的城市.

2016年,長(zhǎng)三角城市群40個(gè)有效監(jiān)測(cè)城市O3超標(biāo)天數(shù)共1292d,占有效監(jiān)測(cè)天數(shù)(40個(gè)城市有效監(jiān)測(cè)天數(shù)累計(jì)為14619d)的8.8%,遠(yuǎn)高于全國(guó)O3超標(biāo)天數(shù)比例(5.2%[5]),各市平均超標(biāo)天數(shù)為32.3d.其中,O3日評(píng)價(jià)結(jié)果為優(yōu)的天數(shù)累計(jì)9292d,占63.6%;良4035d,占27.6%;輕度污染1119d,占7.7%;中度污染164d,占1.1%;重度污染9d,占0.1%.未出現(xiàn)嚴(yán)重污染天氣.各城市均有不同程度的O3超標(biāo),超標(biāo)天數(shù)在1~104d之間,其中,超標(biāo)天數(shù)在21~35d之間的比例最大,共16個(gè)城市,占有效監(jiān)測(cè)城市的40%(圖3).

圖2 O3-8h第90 百分位數(shù)濃度頻率分布

圖3 O3超標(biāo)天數(shù)頻率分布

與其它5項(xiàng)常規(guī)監(jiān)測(cè)指標(biāo)相比,O3的超標(biāo)天數(shù)比例居第二位,低于PM2.5(15.7%),高于PM10(6.4%)、NO2(2.5%)、SO2(0.1%)、CO(0.0%).以O(shè)3為首要污染物的污染天數(shù)占總污染天數(shù)的35.0%,僅次于PM2.5(60.8%),遠(yuǎn)高于PM10(2.1%)、NO2(1.8%)、SO2(0.4%)和CO(0.0%).嘉興、臺(tái)州、湖州、宜興、舟山等5城市以O(shè)3為首要污染物的污染天數(shù)甚至超過以PM2.5為首要污染物的污染天數(shù).O3已成為造成長(zhǎng)三角城市群空氣污染的僅次于PM2.5的重要污染物.

2.2 O3濃度的時(shí)間變化規(guī)律

由圖4可見,長(zhǎng)三角城市群O3月均濃度變化曲線大體呈M型分布,2個(gè)峰值分別出現(xiàn)在5月和8月.1月O3平均濃度最小,為59μg/m3,此后O3濃度逐漸升高,5月達(dá)到第一個(gè)峰值,為119μg/m3,是1月平均濃度的2倍.6月O3濃度略有下降,出現(xiàn)谷值,為110μg/m3.7月后,O3濃度又開始上升,8月達(dá)到第二個(gè)峰值,也是一年的最大值,為124μg/m3,是最小值的2.1倍.9月,O3濃度仍然處于高位,但相較于8月已略有下降,為118μg/m3.10月后,O3濃度迅速下降,10~12月O3月均濃度保持在61~72μg/m3的低值水平,僅為最大值的49.2%~58.1%.總體上O3月均濃度變化可分為3個(gè)階段:10月~次年1月為最低階段,變化范圍為59~72μg/m3,平均濃度64μg/m3;2~3月為居中階段,變化范圍為81~90μg/m3,平均濃度85μg/m3;4~9月為最高階段,變化范圍為110~124μg/m3,平均濃度116μg/m3.

圖4 O3濃度與超標(biāo)天數(shù)的月度分布

O3污染主要集中在4~9月的最高階段,40個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)累計(jì)為1292d,其中有1268d發(fā)生在4~9月,占全年O3總超標(biāo)天數(shù)的98.1%,平均超標(biāo)天數(shù)比例為17.3%,其中8月最高,為21.1%,4月最低,為13.7%.最低階段和居中階段O3污染天氣較少出現(xiàn),各月超標(biāo)天數(shù)比例在0.9%以下.與2013年長(zhǎng)三角地區(qū)O3污染最嚴(yán)重的時(shí)間5~8月[16]相比,2016年O3污染時(shí)間明顯延長(zhǎng).按照O3-8h持續(xù)上升且連續(xù)3d超過100μg/m3(優(yōu))作為一年中O3污染開始的時(shí)間,O3-8h持續(xù)下降且連續(xù)3d低于100μg/m3作為O3污染結(jié)束的時(shí)間[10],長(zhǎng)三城市群O3污染開始于3月25日,結(jié)束于9月26日,持續(xù)186d.這一評(píng)價(jià)結(jié)果與O3超標(biāo)天數(shù)的分布相符,說明該方法的評(píng)價(jià)結(jié)果較為可靠,可作為長(zhǎng)三角城市群O3污染的預(yù)警指標(biāo)之一.

O3月均濃度變化曲線呈M型,可能是長(zhǎng)三角城市群氣象條件綜合作用的結(jié)果.O3濃度很大程度取決于地面總輻射量控制下的光化學(xué)反應(yīng)過程[31],而溫度影響O3光化學(xué)生成速率[32],因此,溫度、太陽(yáng)輻射與O3濃度有顯著的正相關(guān)關(guān)系.水汽對(duì)O3的消耗則是近地層O3的一個(gè)重要的匯,水汽所含的自由基H、OH等能迅速將O3分解[33],與O3濃度有顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系.1~5月O3濃度的快速升高主要是由于溫度升高和太陽(yáng)輻射的增強(qiáng)造成的,溫度降低和太陽(yáng)輻射減弱則是8月以后O3濃度開始降低的主要影響因素.然而,與月均溫度變化的單峰、倒V型不同,在溫度較高的6月O3濃度出現(xiàn)了谷值,這可能與梅雨有關(guān).6月中下旬長(zhǎng)江中下游地區(qū)進(jìn)入梅汛期,日照時(shí)數(shù)明顯偏少,降水量和相對(duì)濕度通常較高,以上海寶山氣象站為例(表1),2016年寶山氣象站6月的日照時(shí)數(shù)和日照百分率分別為98.5h和23%,明顯低于5月的139.1h和33%,而6月的相對(duì)濕度和降水量分別為83%和239.2mm,明顯高于5月的76%和159.5mm.在忽略O(shè)3前體物濃度的差異和其它影響因素情況下,多云導(dǎo)致的日照時(shí)數(shù)的降低對(duì)O3濃度的下降貢獻(xiàn)40%,降水對(duì)O3濃度降低貢獻(xiàn)55%[34].因此,6月平均氣溫雖然高于5月,但較低的日照時(shí)數(shù)和較高相對(duì)濕度、降水量仍使6月O3濃度低于5月,出現(xiàn)谷值.8月O3濃度達(dá)到一年的最大值,則是因?yàn)?月長(zhǎng)三角城市群主要受副熱帶高壓控制,天氣晴朗少云,太陽(yáng)輻射較強(qiáng),較高的氣溫(29.5℃,全年第2)、較大的日照時(shí)數(shù)(268.2h,全年第1)和較小的相對(duì)濕度(71%,全年倒數(shù)第3)、降水量(32.4mm全年倒數(shù)第2)為O3的光化學(xué)反應(yīng)生成提供了有利條件.10月O3濃度的迅速降低,除受溫度下降的影響外,還與雨帶南撤經(jīng)過長(zhǎng)三角地區(qū)有關(guān),受較低的日照時(shí)數(shù)(49.3h,全年最低)和較高的相對(duì)濕度(80%,全年第2)、降水量(296mm,全年最大)的綜合影響.

從季節(jié)上來看,O3濃度和超標(biāo)天數(shù)比例具有夏季高、冬季低、春秋季次之的季節(jié)變化特征.夏季O3污染最嚴(yán)重,O3濃度最高,超標(biāo)天數(shù)最多,各城市平均濃度為116μg/m3,總超標(biāo)天數(shù)為650d,超標(biāo)天數(shù)比例為17.7%.春季次之,各城市平均濃度為106μg/m3,總超標(biāo)天數(shù)為386d,超標(biāo)天數(shù)比例為10.5%.秋季第3,O3平均濃度為84μg/m3,總超標(biāo)天數(shù)為251d,超標(biāo)天數(shù)比例為6.9%.冬季最小,O3平均濃度為66μg/m3,總超標(biāo)天數(shù)為4d,超標(biāo)天數(shù)比例為0.1%,O3污染基本消失.

表1 2016年寶山氣象站主要?dú)庀笠卦轮到y(tǒng)計(jì)

2.3 O3濃度的空間分異規(guī)律

因O3年評(píng)價(jià)指標(biāo)為O3-8h第90百分位數(shù)濃度,本文采用O3-8h第90百分位數(shù)濃度進(jìn)行插值來分析O3濃度的空間分異規(guī)律.圖5顯示,O3濃度分布大體為東北高西南低,過杭州和馬鞍山的直線可將長(zhǎng)三角城市群O3濃度劃分為高值區(qū)和低值區(qū).杭州-馬鞍山線以東是O3濃度高值區(qū),是2016年O3高污染城市的聚集區(qū),長(zhǎng)三角城市群12個(gè)O3年評(píng)價(jià)指標(biāo)超標(biāo)的城市均分布于此,O3-8h第90百分位數(shù)濃度變化范圍為116~224μg/m3,平均為163μg/m3.高值區(qū)全年累計(jì)超標(biāo)天數(shù)為1122d,占長(zhǎng)三角城市群累計(jì)超標(biāo)天數(shù)的86.8%,各城市年均超標(biāo)40d,平均超標(biāo)天數(shù)比例為10.9%,其中又以環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈(包括蘇州、無(wú)錫、常州、湖州、嘉興、宜興和吳江等8個(gè)監(jiān)測(cè)城市)O3污染最嚴(yán)重,O3-8h第90百分位數(shù)濃度平均值為183μg/m3,各城市年均超標(biāo)61d,平均超標(biāo)天數(shù)比例16.7%.杭州-馬鞍山線以西是O3濃度低值區(qū),O3-8h第90百分位數(shù)濃度變化范圍為104~ 160μg/m3,平均為130μg/m3.低值區(qū)累計(jì)超標(biāo)天數(shù)為152d,占長(zhǎng)三角城市群累計(jì)超標(biāo)天數(shù)的13.2%,各城市年均超標(biāo)11d,平均超標(biāo)天數(shù)比例3%,其中浙江富陽(yáng)、臨安和安徽的蕪湖、宜城超標(biāo)天數(shù)在5d以下,全年O3空氣質(zhì)量良好.

O3濃度的分布格局與長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)發(fā)展格局大體一致,長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)發(fā)展在空間上形成了以上海為中心,南京和杭州為副中心,蘇州、無(wú)錫和寧波為次中心,以環(huán)太湖地區(qū)為經(jīng)濟(jì)核心區(qū)域向南北兩端和西南緣梯度降低的發(fā)展態(tài)勢(shì)[35],表明長(zhǎng)三角城市群城市化、產(chǎn)業(yè)與人口聚集對(duì)O3濃度年度分布格局具有主導(dǎo)作用.環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈是長(zhǎng)三角城市群的核心腹地,是長(zhǎng)三角經(jīng)濟(jì)最活躍和經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平最高的區(qū)域,高度的城市化和密集的產(chǎn)業(yè)活動(dòng)為O3光化學(xué)反應(yīng)提供了豐富的前體物,形成長(zhǎng)三角城市群O3污染最嚴(yán)重的區(qū)域.南京作為長(zhǎng)三角城市群的副中心城市,是我國(guó)重要的“油-化-纖-肥”結(jié)合的大型重工業(yè)基地,污染物排放比較嚴(yán)重,形成了偏內(nèi)陸地區(qū)O3污染的中心.而上海作為長(zhǎng)三角城市群最大的城市和經(jīng)濟(jì)中心,未成為長(zhǎng)三角城市群O3污染最嚴(yán)重的城市,寧波作為長(zhǎng)三角城市群的副中心城市,也未形成嚴(yán)重的O3污染,可能因?yàn)樯虾：蛯幉ǖ靥幯睾?易受海洋性季風(fēng)和海陸風(fēng)影響,清潔的海洋氣團(tuán)使得污染物易被稀釋.杭州-馬鞍山線以西,尤其是皖南地區(qū),是長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)相對(duì)欠發(fā)達(dá)的區(qū)域,城市密度相對(duì)較小,O3前體物排放量小,O3空氣質(zhì)量良好.

圖5 O3-8h第90百分位數(shù)濃度與O3超標(biāo)天數(shù)比例分布

2.4 O3污染的空間演化過程

由O3超標(biāo)天數(shù)比例月度空間分布(圖6)可知,1~3月長(zhǎng)三角城市群全境基本無(wú)O3污染,4~6月O3污染首先在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域出現(xiàn),7~9月高污染范圍經(jīng)歷了向整個(gè)杭州-馬鞍山線以東地區(qū)擴(kuò)展、向西收縮、再向東增強(qiáng)的變化過程后,10月開始O3污染全境消失.總體上看,杭州-馬鞍山線以東,O3超標(biāo)天數(shù)比例高且空間分布變化大,杭州-馬鞍山線以西,O3超標(biāo)天數(shù)比例低且空間分布變化小.

4~6月,O3污染主要發(fā)生在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域,污染強(qiáng)度先增強(qiáng),后減弱.4月長(zhǎng)三角城市群O3污染率先在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域出現(xiàn),O3超標(biāo)天數(shù)比例在20%以上的城市共14個(gè),均分布在該區(qū)域,其中環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈O3超標(biāo)天數(shù)比例最高,在23.3%~43.3%之間,平均為30.7%,超標(biāo)天數(shù)比例最高的城市是宜興,為46.1%,其余地區(qū)除南京(20%)外均低于20%,杭州-馬鞍山線以西超標(biāo)天數(shù)比例多在10%以下.5月,隨著氣溫的進(jìn)一步升高,環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)比例進(jìn)一步上升,超標(biāo)天數(shù)比例大于20%的城市增至17個(gè),環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈平均超標(biāo)天數(shù)比例上升到34.6%,杭州-馬鞍山線以西超標(biāo)天數(shù)比例仍多保持10%以下.6月,由于梅汛期的到來,O3濃度下降,高污染范圍向環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈收縮, O3超標(biāo)天數(shù)比例在20%以上的城市減至12個(gè),主要分布在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈及周邊地區(qū),環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈平均超標(biāo)天數(shù)比例降至29.0%.

圖6 O3超標(biāo)天數(shù)比例月度空間分布

7月,隨著梅雨的北移,長(zhǎng)三角城市群主要受副熱帶高壓帶的控制,高溫夏天開始,O3濃度出現(xiàn)回升,超標(biāo)天數(shù)比例迅速升高,O3高污染范圍開始向西北擴(kuò)展.超標(biāo)天數(shù)比例超過20%的城市達(dá)24個(gè),已遍布杭州-馬鞍山線以東地區(qū),甚至向南推進(jìn)到浙江的金華和義烏.環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)比例升至30%以上,環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈平均超標(biāo)天數(shù)比例上升到36.1%,其中宜興最大,達(dá)59.3%.杭州-馬鞍山線以西地區(qū)O3濃度雖然也有所回升,但超標(biāo)天數(shù)比例仍較低,除義烏、金華和臺(tái)州外,超標(biāo)天數(shù)比例均在10%以下.

8月,長(zhǎng)三角城市群污染強(qiáng)度達(dá)到一年最高,但受夏季風(fēng)加強(qiáng)的影響,沿海城市O3超標(biāo)天數(shù)比例降低,O3高污染范圍西移. O3超標(biāo)天數(shù)比例大于20%的城市有21個(gè),污染范圍向西越過杭州-馬鞍山線,擴(kuò)展至安徽合肥、銅陵.南京及其周邊的滁州、句容、馬鞍山O3超標(biāo)天數(shù)比例明顯上升,超標(biāo)天數(shù)比例在30%以上,而沿海城市O3超標(biāo)天數(shù)比例出現(xiàn)明顯下降,部分沿海城市如上海、海門、太倉(cāng)、舟山等超標(biāo)天數(shù)比例降至10%以下.環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈大部分城市O3超標(biāo)天數(shù)比例也有所下降,但宜興超標(biāo)天數(shù)比例有明顯上升,達(dá)一年的最高值71%.

9月,夏季風(fēng)開始減弱,沿海城市O3超標(biāo)天數(shù)比例出現(xiàn)上升,超標(biāo)天數(shù)比例大于20%的區(qū)域又遍布整個(gè)杭州-馬鞍山線以東地區(qū).杭州-馬鞍山線以西地區(qū),除合肥外,多降至5%以下.

從季節(jié)上看,春季O3高污染區(qū)域主要發(fā)生在在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈以東地區(qū),夏季則發(fā)生在整個(gè)杭州-馬鞍山線以東地區(qū),秋季向內(nèi)陸收縮,冬季O3污染現(xiàn)象基本消失.

2.5 O3濃度的空間集聚規(guī)律

2.5.1 O3濃度的空間自相關(guān)性 表2列出了2016年長(zhǎng)三角城市群O3濃度全局Moran's值及其顯著性檢驗(yàn)結(jié)果.表2顯示,2016年長(zhǎng)三角城市群O3年均濃度和O3濃度最高階段(4~9月)月均濃度的空間自相關(guān)性通過了0.01置信水平的顯著性檢驗(yàn),且Moran's指數(shù)均大于0,表明O3年均濃度和O3濃度最高階段的月均濃度在空間分布上存在極顯著的正相關(guān)關(guān)系,即O3濃度分布呈集聚化趨勢(shì).O3濃度最低階段(10月~次年1月)和居中階段(2~3月)的空間自相關(guān)關(guān)系不強(qiáng),其中1、2和10月的Moran's未通過顯著性檢驗(yàn), 3、11、12月Moran's通過了0.05的置信水平的顯著性檢驗(yàn),但未通過極顯著檢驗(yàn).

表2 2016年長(zhǎng)三角城市群O3濃度空間自相關(guān)指數(shù)

長(zhǎng)三角城市群O3濃度的空間自相關(guān)性特征,是局地光化學(xué)反應(yīng)和區(qū)域傳輸引起的.已有研究表明,O3濃度的改變是局地光化學(xué)反應(yīng)與區(qū)域傳輸共同作用的結(jié)果[36],長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平呈正空間自相關(guān)關(guān)系[37],現(xiàn)階段,我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平高的城市一般工業(yè)發(fā)達(dá)、人口密集、城市化水平高,經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的空間自相關(guān)性必然反映到O3前體物的排放上,這是長(zhǎng)三角城市群O3濃度存在空間集聚化趨勢(shì)的物質(zhì)基礎(chǔ).大氣污染物跨區(qū)域輸送則進(jìn)一步加劇O3濃度的空間自相關(guān)性,不同跨區(qū)域污染輸送模型對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)不同城市O3跨區(qū)域輸送的模擬表明[12-13,38-40],跨界污染輸送對(duì)本地O3污染貢獻(xiàn)很大.O3濃度較高時(shí)氣溫一般較高,大氣邊界層較高,易于O3生成和擴(kuò)散,O3濃度的空間自相關(guān)性相對(duì)較強(qiáng).O3濃度低值時(shí)段,氣溫一般較低,邊界層高度低,大氣層結(jié)相對(duì)穩(wěn)定,不利于O3生成和擴(kuò)散,O3濃度的空間自相關(guān)性相對(duì)較弱.因O3污染及其集聚性主要發(fā)生在O3濃度最高階段,本文只對(duì)年度和4~9月O3濃度的集聚特征進(jìn)行分析.

2.5.2 O3濃度的年度空間集聚規(guī)律 由于全局Moran's評(píng)估無(wú)法反映局部狀態(tài),需在識(shí)別出O3濃度空間集聚特征的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步采用Getis-Ord探測(cè)其集聚的具體區(qū)域.O3濃度的年度空間集聚特征如圖7a所示,熱點(diǎn)集中分布在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈以東地區(qū),且向西南逐漸演替為冷點(diǎn)區(qū),冷熱點(diǎn)格局的梯度變化特征明顯.其中,熱點(diǎn)城市包括常州、無(wú)錫、蘇州、江陰、張家港、常熟、昆山、南通、海門、太倉(cāng)、泰州、上海、嘉興和宜興,冷點(diǎn)分布在皖南的銅陵、池州和安慶,其他城市的空間自相關(guān)不明顯.由此表明,O3在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域已形成了較為穩(wěn)定和持續(xù)的O3污染城市群,區(qū)域性污染特征十分明顯,O3污染治理應(yīng)跨區(qū)域合作,聯(lián)防聯(lián)控.皖南則為O3濃度的穩(wěn)定低值區(qū),O3空氣質(zhì)量良好.

2.5.3 O3濃度集聚性的空間演變 從月份來看(圖7b-g),O3濃度熱點(diǎn)有一次明顯的西移過程.4~7月長(zhǎng)三角城市群O3濃度冷熱點(diǎn)格局與O3年均濃度冷熱點(diǎn)格局大體相同,代表了O3濃度年度的集聚特征.熱點(diǎn)集中分布在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域,包括常州、無(wú)錫、蘇州、江陰、張家港、常熟、昆山、南通、海門、太倉(cāng)、泰州、上海和嘉興,冷點(diǎn)主要分布在安徽的銅陵、池州、安慶、宣城和蕪湖.8月后,隨著副熱帶高壓帶控制的減弱,東南季風(fēng)逐漸加強(qiáng),來自海洋較為潔凈的空氣稀釋了沿海城市的O3濃度,同時(shí)也輸送了部分O3到內(nèi)陸.熱點(diǎn)因此而明顯西移,形成了以南京為中心,包括南京、馬鞍山、句容、鎮(zhèn)江、滁州、揚(yáng)州、泰州、金壇、常州、江陰、溧陽(yáng)、宜興的O3濃度高值區(qū),成為新的O3污染熱點(diǎn),沿海地區(qū)O3濃度的集聚性減弱,多表現(xiàn)為無(wú)特征點(diǎn).杭州-馬鞍山線以西O3濃度也有所升高,4~7月形成的冷點(diǎn)多數(shù)演化為無(wú)特征點(diǎn).9月的熱點(diǎn)格局與8月基本相同,但在義烏和金華形成了新的冷點(diǎn).

圖7 2016年長(zhǎng)三角城市群O3濃度年、月空間集聚

3 結(jié)論

3.1 2016年,長(zhǎng)三角城市群O3-8h第90 百分位數(shù)濃度的平均值為154μg/m3,各城市年均超標(biāo)32.3d,平均超標(biāo)天數(shù)比例為8.8%,以O(shè)3為首要污染物的污染天數(shù)占總污染天數(shù)的35.0%,O3已成為造成長(zhǎng)三角城市群空氣污染的僅次于PM2.5的重要污染物.

3.2 受梅雨影響,O3月均濃度變化曲線呈M型分布,2個(gè)峰值分別出現(xiàn)在5月和8月.O3超標(biāo)主要發(fā)生在4~9月,超標(biāo)天數(shù)占全年的98.1%,平均超標(biāo)天數(shù)比例為17.3%,其中8月最高,平均超標(biāo)天數(shù)比例為21.1%.

3.3 杭州-馬鞍山線可將長(zhǎng)三角城市群O3濃度劃分為高值區(qū)和低值區(qū).杭州-馬鞍山線以東為高值區(qū),O3-8h第90百分位數(shù)濃度平均值為163μg/m3,各城市年均超標(biāo)40d,其中環(huán)太湖城市圈O3污染最嚴(yán)重, O3-8h第90百分位數(shù)濃度平均值為183μg/m3,各城市年均超標(biāo)61d.杭州-馬鞍山線以西是低值區(qū), O3-8h第90百分位數(shù)濃度平均值為134μg/m3,各城市年均超標(biāo)11d.O3污染具有月度空間演化規(guī)律.

3.4 O3年均濃度及4~9月月均濃度的空間分布存在極顯著的空間自相關(guān)關(guān)系.年度熱點(diǎn)主要分布在環(huán)太湖經(jīng)濟(jì)圈至上海區(qū)域,冷點(diǎn)分布在皖南的銅陵、池州和安慶. 4~7月冷熱點(diǎn)分布格局與年度冷熱點(diǎn)格局大體相同,但隨著東南季風(fēng)的加強(qiáng),8~9月熱點(diǎn)西移至以南京為中心的區(qū)域.

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Spatial-temporal variation of ozone in Yangtze River Delta urban agglomeration in 2016.

HUANG Xiao-gang1,2,3, ZHAO Jing-bo1,3*

(1.School of Geography and Tourism, Shaanxi Normal University, Xi'an 710119, China；2.School of Geographical Sciences, Shanxi Normal University, Linfen 041004, China；3.National Demonstration Center for Experimental Geography Education, Shaanxi Normal University, Xian 710119, China)., 2018,38(10)：3611~3620

Based on the air quality monitoring data collected in 40 cities in Yangtze River Delta urban agglomeration in 2016, this study presents the spatial-temporal variation of O3concentration in Yangtze River Delta urban agglomeration in 2016 via spatial interpolation, spatial autocorrelation analysis, and hotspot analysis. It shows that: 1) with an average O3non-attainment rate of 8.8percent, O3has become the second major source of pollutants following PM2.5; 2) the O3concentration is decreasing from summer, spring, autumn to winter, the monthly changing of O3concentration follows a pattern of "M" , with two peaks in May and August respectively, and a valley in June due to the interruption of the plum rain season; 3) the O3non-attainment mainly occurs from April to September, which contributes 98.1% to the O3non-attainment days during the whole year with an average monthly rate of 17.3%; 4) the O3concentration shows an a general decrease trend from the northeast to southwest, and the line connecting Hangzhou and Ma’anshan highlights the difference between the highly polluted area in the eastern side of the line, and the less polluted area in the western side of the line. The cities around the Taihu Lake suffer from severest pollution. In geologically speaking, the spatial distribution of O3is approximately in accord with that of the economic development levels of Yangtze River Delta urban agglomeration; 5) the O3concentration follows the spatial agglomeration law. Owing to the impact of southeast monsoon, the hotspots of O3are primarily distributed in the eastern part of the Lake Cities from April to July, and later, move westward to Nanjing and its adjacent areas from August to September.

O3；spatial-temporal variation；spatial autocorrelation；hotspot；Yangtze River Delta urban agglomeration

X511

A

1000-6923(2018)10-3611-10

黃小剛(1978-),男,廣西臨桂人,講師,博士,主要研究方向?yàn)樯鷳B(tài)環(huán)境評(píng)價(jià)與治理.發(fā)表論文4篇.

2018-03-27

中國(guó)科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(KLACP- 2018-01);國(guó)家自然科學(xué)基金國(guó)際合作重大項(xiàng)目(41210002)

* 責(zé)任作者, 教授, zhaojb@snnu.edu.cn