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        基于凝膠注模成型的Si3 N4/Si坯體制備及性能分析

        2018-09-10 09:13:56蔣三生
        陶瓷學(xué)報(bào) 2018年3期
        關(guān)鍵詞:坯體分散劑粉體

        蔣三生 ,周 洋

        (1. 北京農(nóng)業(yè)職業(yè)學(xué)院 機(jī)電工程學(xué)院,北京 102208;2. 北京交通大學(xué) 機(jī)械與電子控制工程學(xué)院,北京 100044)

        0 引 言

        隨著導(dǎo)彈飛行的速度越來(lái)越高(≥5 馬赫),傳統(tǒng)的纖維增強(qiáng)塑料、氧化鋁、陶瓷、微晶玻璃和石英陶瓷等天線罩材料已滿足不了相關(guān)的需求,必須研制出能在更為惡劣環(huán)境下工作的透波材料。氮化硅(Si3N4)作為結(jié)構(gòu)陶瓷中綜合性能最好的材料之一,它可用作天線罩和天線窗材料,以保證航天飛行器在惡劣環(huán)境下通訊、遙測(cè)、制導(dǎo)、引爆等系統(tǒng)正常工作,是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ母咭羲偻覆ú牧蟍1-3]。

        在制備Si3N4材料時(shí),其坯體的成型工藝對(duì)材料的最終使用性能起著決定性作用,若采用干壓或塑性法成型,其坯體的致密度較好,但不適用于制備形狀復(fù)雜的陶瓷制品,而料漿成型則可以克服此缺點(diǎn)。凝膠注模成型(Gelcasting)[4,5]作為一種新型的陶瓷粉體原位聚合膠態(tài)成型技術(shù)(料漿成型方法之一),具有廣闊的發(fā)展前景,能適用于各種復(fù)雜形狀的陶瓷坯體成型。通過凝膠注模成型制備的Si3N4坯體具有質(zhì)量好、顆粒分散均勻、空隙分布合理、缺陷少、固相含量高和凈尺寸成型等優(yōu)點(diǎn)。

        采用凝膠注模成型法制備的Si3N4素坯經(jīng)過燒結(jié)后,一般具有良好的透波性能,但其彎曲強(qiáng)度偏低(<100 MPa)。為了提高材料的彎曲強(qiáng)度,可以在Si3N4粉體中混入一定比例的Si粉,采用反應(yīng)燒結(jié)法技術(shù)制備Si3N4材料,通過Si粉的氮化及體積膨脹,以提高燒結(jié)制品的致密度,從而增加材料的抗彎曲強(qiáng)度,以滿足高音速、超高音速導(dǎo)彈對(duì)于天線罩的機(jī)械性能要求。

        近年來(lái),陶瓷粉體的凝膠注模成型工藝已在國(guó)內(nèi)外取得了較較快發(fā)展,其中Al2O3、MgO、ZrO2等氧化物和SiC、Si3N4、PZT等非氧化物特種陶瓷的凝膠注模工藝研究最為廣泛,Si3N4/Si的Gelcasting研究雖然未見公開報(bào)道,但Si3N4/BC4、Si3N4/SiC和純Si等粉體的Gelcasting都有研究[6-14]。

        1 實(shí) 驗(yàn)

        1.1 實(shí)驗(yàn)原料

        以Si3N4和Si兩種粉體為主要原料,Si3N4粉體中的α相含量>93%,平均粒度0.5-1 μm,Si粉體的純度>99%,平均粒度1-5 μm;并添加5wt.%的Y2O3和A12O3作為助燒劑(SA);凝膠注模成型采用水基丙烯酰胺體系。

        1.2 制備過程

        將Si3N4、Si、Y2O3、Al2O3、甲基丙稀酰胺(MAM)、N’N-亞甲基雙丙稀酰胺(MBAM)、10%四甲基氫氧化銨(TMAH)、去離子水按照一定的比例進(jìn)行混合,球磨24 h后得到懸浮液,將懸浮液導(dǎo)入密封容器內(nèi),然后加入5%過硫酸銨(ASP)水溶液作為引發(fā)劑,四甲基乙二胺(TEMED) 作為催化劑,對(duì)該懸浮體溶液抽真空攪拌后澆注到模具內(nèi),待料漿溶液完成聚合反應(yīng)后進(jìn)行脫模;干燥固化過程首先在室溫環(huán)境下固化24 h,然后在50-60 ℃下固化30-60 min。

        配置料漿時(shí),單體甲基丙稀酰胺占整個(gè)料漿液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)的20%,交聯(lián)劑N’N-亞甲基雙丙稀酰胺與單體的質(zhì)量比為1 : 5,分散劑四甲基氫氧化銨(10%)占整個(gè)原料粉末總質(zhì)量的2.5-3.5%,引發(fā)劑、催化劑用量為料漿總體積的1%和0.1%。

        1.3 分散劑對(duì)料漿質(zhì)量的影響研究

        混合液在球磨過程中,分散劑TMAH的含量對(duì)料漿的穩(wěn)定性和流動(dòng)性具有重要影響,若分散劑用量過多或過少,不僅懸浮體的相對(duì)沉降高度不穩(wěn)定,而且Si3N4/Si顆粒的分散效果差,不利于制備高固相和高質(zhì)量的懸浮體溶液,并影響澆注的效果。

        TMAH呈強(qiáng)堿性,通過調(diào)整分散劑的用量大小,將料漿溶液的pH值調(diào)至某個(gè)合理值,則可以起到良好的分散效果。談國(guó)強(qiáng)[15]、Liu Xuejian[16]等人分別對(duì)Si和Si3N4懸浮體顆粒表面的Zeta電位與料漿溶液pH值的關(guān)系進(jìn)行了相關(guān)研究,其研究結(jié)果表明,當(dāng)料漿pH值達(dá)到10-12 時(shí),其Si3N4/Si顆粒的表面Zeta電位達(dá)到最大,此時(shí)懸浮液的分散效果最佳。

        實(shí)驗(yàn)過程對(duì)不同配比的Si3N4/Si水溶液在加入不同用量分散劑后所呈現(xiàn)的pH值進(jìn)行了測(cè)定,確定了制備50vol.%固相含量的穩(wěn)定懸浮體所需的分散劑最佳用量,即為懸浮體原料粉末顆??傎|(zhì)量的2.5-3.5%。實(shí)驗(yàn)過程中分散劑的添加分兩步進(jìn)行,混合原料在球磨時(shí)首先加入2.0-2.5%,然后抽真空攪拌時(shí)再加入0.5-1.0%。表1列出了實(shí)驗(yàn)過程中三種Si3N4/Si水溶液的pH值與TMAH的變化關(guān)系。

        2 SEM及性能分析

        2.1 坯體表面的微觀形貌分析

        圖1 是不同組分配比的Si3N4/Si素坯固化后表面局部放大500倍的掃描電鏡照片。從圖中可以看出,坯體的顆粒分布比較均勻,氣孔的分布情況良好,只有少數(shù)部位形成孔洞。隨著Si3N4含量的增加,粉體顆粒的平均粒度逐漸減小,在含有20wt.%、35wt.%、50wt.% Si3N4粉末的掃描圖片(a)、(b)、(c)中能看到較明顯的粗Si顆粒;而在含有65wt.%、80wt.% Si3N4粉末的掃描圖片(d)、(e)中幾乎看不到大顆粒的存在。同時(shí),隨著Si3N4細(xì)粉比重的上升,生坯表面形貌更為平整,材料表面的顆粒分布更加均勻。

        表1 Si3N4/Si水溶液pH值與TMAH用量的變化關(guān)系Tab.1 The changes in relations between the pH values of Si3N4/Si aqueous solution and TAMH dosage

        圖1 不同組分配比的Si3N4/Si坯體表面形貌Fig.1 Surface morphologies of Si3N4/Si green bodies with different compositions(a) 20wt.% Si3N4-5wt.%SA-Si,(b) 35wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si, (c) 50wt.% Si3N4-5wt.%SA-Si, (d) 65wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si, (e) 80% Si3N4-5wt.%SA-Si

        2.2 性能分析

        實(shí)驗(yàn)對(duì)不同組分配比的Si3N4/Si坯體的密度和彎曲強(qiáng)度進(jìn)行了測(cè)試,并比較了同一燒結(jié)工藝下(1450 ℃,保溫5 h)Si3N4最終制品的彎曲強(qiáng)度和介電性能,具體測(cè)試結(jié)果如表2所示。從表中可以看出,隨著Si3N4含量的增加,Si3N4/Si凝膠素坯的密度和抗彎強(qiáng)度呈現(xiàn)逐漸上升的趨勢(shì),但上升的幅度較小。其中,密度上升的幅度平均達(dá)5.4%,抗彎強(qiáng)度上升的幅度平均達(dá)2.4%;不同組分的Si3N4/Si坯體在1450 ℃下經(jīng)反應(yīng)燒結(jié)并保溫5 h后,燒結(jié)制品的密度、抗彎強(qiáng)度、介電常數(shù)和介電損耗總體上是隨著Si3N4含量的增加而減小,但20wt.% Si3N4-5wt.%SA-Si組分的材料性能并不符合此規(guī)律。

        分析其原因,首先,隨著的Si3N4含量的增加,反應(yīng)燒結(jié)過程中產(chǎn)生氮化反應(yīng)的Si粉比例逐漸減小,材料內(nèi)部的體積增量也跟著減少,從而導(dǎo)致材料的填充密度下降,最終使得材料的抗彎強(qiáng)度、介電常數(shù)和介電損耗逐漸減?。黄浯?,20wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si組分的材料密度并不處在理論上的最大值,這是由于該組分的Si粉含量相對(duì)較高,Si粉在燒結(jié)過程中的氮化反應(yīng)不完全,導(dǎo)致材料最終的密度和抗彎強(qiáng)度不如35wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si組分的高。

        1450 ℃燒結(jié)工藝條件下(保溫5 h),各組試樣的XRD物相分析結(jié)果見圖2所示。通過圖中結(jié)果顯示,各組試樣的組成相包括α-Si3N4、β-Si3N4及少量的Si、Y5Si3O12N等,其區(qū)別主要在于β-Si3N4的含量。根據(jù)圖中α-Si3N4和β-Si3N4含量的變化趨勢(shì)可以斷定,β-Si3N4主要是通過硅粉氮化而成,初始粉體中的α-Si3N4基本不會(huì)發(fā)生相的轉(zhuǎn)變。因此,隨著組分中α-Si3N4含量的上升,燒結(jié)試樣中通過硅氮化得到的β-Si3N4相的含量正逐步減小。例如,在2θ= 27.23 °和2θ= 33.84 °等處,β-Si3N4的衍射峰明顯隨著初始粉體中α-Si3N4含量的增加而變?nèi)酢?/p>

        表2 Si3N4/Si坯體及1450 ℃燒結(jié)制品的性能Tab. 2 The properties of Si3N4/Si green bodies and samples with different components sintered at 1450 ℃

        圖2 燒結(jié)溫度為1450 ℃時(shí)各組試樣的XRD圖譜Fig.2 The XRD patterns of each group of samples sintered at 1450 ℃

        圖3 是各組分坯體于1450 ℃燒結(jié)并保溫5 h后材料斷面放大2000倍的SEM照片。根據(jù)圖片顯示結(jié)果,各燒結(jié)試樣的斷口呈現(xiàn)一定的蜂窩狀結(jié)構(gòu),這是典型的脆性斷裂。通過對(duì)各斷口的形貌分析和比較可知,圖(b)相對(duì)圖(a)、(c)、(d)、(e)而言,斷口最為平整,顆粒分布較為均勻,且氣孔含量也相對(duì)較少,這也是為什么35wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si燒結(jié)試樣的彎曲強(qiáng)度在所有組分中最高的原因。

        3 結(jié) 論

        由于制備高質(zhì)量的Si3N4坯體是獲得具有良好性能Si3N4透波材料的前提和關(guān)鍵,因此在前人對(duì)Si和Si3N4凝膠注模成型研究的基礎(chǔ)上,實(shí)驗(yàn)對(duì)Si3N4/Si坯體的凝膠注模成型工藝進(jìn)行了論證和優(yōu)化,確定了凝膠注模成型的制備工藝,并研究了1450 ℃下Si3N4/Si坯體反應(yīng)燒結(jié)制品的材料性能,現(xiàn)得出以下結(jié)論:

        (1)實(shí)驗(yàn)研究了三種Si3N4/Si水溶液的pH值與TMAH的變化關(guān)系,得出了制備50vol.%固相含量穩(wěn)定懸浮體所需的分散劑最佳用量,即為懸浮體原料粉末顆??傎|(zhì)量的2.5-3.5%。

        (2)組分設(shè)計(jì)對(duì)Si3N4/Si坯體的質(zhì)量具有重要影響,隨著Si3N4含量的增加,原始粉末顆粒的平均粒度逐漸減小,懸浮體中細(xì)粉的比例上升后,所得坯體的表面形貌更為平整,表面質(zhì)量更高,其密度和抗彎強(qiáng)度也隨之增加。

        圖3 1450 ℃各組燒結(jié)試樣斷面形貌圖Fig.3 Fracture surface morphologies of each group of samples sintered at 1450 ℃:(a) 20wt.% Si3N4-5%SA-Si, (b) 35wt.% Si3N4-5%SA-Si, (c) 50wt.% Si3N4-5%SA-Si, (d) 65wt.% Si3N4-5%SA-Si, (e) 80wt.% Si3N4-5%SA-Si

        (3)Si3N4/Si組分的配比設(shè)計(jì)直接影響其燒結(jié)制品的材料性能。在1450 ℃(保溫5 h)燒結(jié)工藝條件下,隨著Si3N4含量的增加,燒結(jié)制品的密度逐漸增加,抗彎強(qiáng)度增加,介電常數(shù)和介電損耗減小,但20wt.% Si3N4-5wt.% SA-Si組分的材料性能并不符合此規(guī)律,這是由于Si粉氮化不完全導(dǎo)致的。

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