曹馨元，何月欣,3，陳衛(wèi)衛(wèi)，張世春，趙紅梅，張學(xué)磊

1.中國(guó)科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所濕地生態(tài)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林 長(zhǎng)春 130102 2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049 3.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029

春節(jié)期間燃放煙花爆竹是中國(guó)傳統(tǒng)的風(fēng)俗習(xí)慣。然而，燃放煙花爆竹短時(shí)間能夠向大氣中排放大量污染物，不僅對(duì)空氣質(zhì)量造成影響，還將危害人體健康[1-3]。目前，中國(guó)對(duì)于燃放煙花爆竹造成嚴(yán)重空氣污染的研究較多，主要包括污染物成分、影響因素以及危害作用等幾個(gè)方面。研究表明，煙花爆竹燃放所釋放的主要污染物成分是顆粒污染物(PM2.5、PM10)和氣體污染物(SO2、NO2、CO等)，還有部分有機(jī)物及重金屬，燃放過程中污染物的濃度值短時(shí)內(nèi)大幅上升，通常會(huì)對(duì)空氣質(zhì)量造成極大影響[4-6]。煙花燃放過程中，除降低空氣質(zhì)量外，還將產(chǎn)生嚴(yán)重的噪聲污染，同時(shí)可能造成眼部、臉部燒傷或呼吸系統(tǒng)、心血管疾病[7-8]。同時(shí)，通過常規(guī)污染物資料的分析表明，除煙花燃放量、煙花種類外，氣象條件也是影響煙花爆竹污染的重要因素[9]。

2015年以來，東北地區(qū)關(guān)于禁限放及禁售賣煙花爆竹的政策日漸嚴(yán)格，但煙花燃放作為重要的文化傳統(tǒng)在特定的場(chǎng)合下仍將長(zhǎng)期存在，因此評(píng)估煙花爆竹燃放對(duì)污染物的貢獻(xiàn)對(duì)于空氣污染預(yù)報(bào)和大氣污染控制具有重要意義。洪也等[10]分析了沈陽(yáng)城區(qū)春節(jié)期間大量燃放煙花爆竹造成的大氣污染狀況，發(fā)現(xiàn)春節(jié)期間空氣中污染物濃度明顯升高，同時(shí)大氣PM2.5中Ba、Sr、K等標(biāo)識(shí)元素濃度也非常高。但是，目前對(duì)于禁限放政策實(shí)施后東北地區(qū)春節(jié)期間空氣質(zhì)量改善狀況的研究較少。筆者基于2015—2017年春節(jié)期間(中國(guó)農(nóng)歷臘月二十九至正月初二)空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)，結(jié)合氣象因子，分析了東北地區(qū)多個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)常規(guī)污染物濃度的時(shí)間變化規(guī)律和空間分布特征，對(duì)煙花爆竹禁限放政策的區(qū)域性作用進(jìn)行了評(píng)估，旨在為東北地區(qū)煙花爆竹燃放政策的完善及春節(jié)期間空氣污染控制提供參考，并為環(huán)境管理部門科學(xué)決策提供數(shù)據(jù)支持。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究區(qū)域

東北地區(qū)地理坐標(biāo)為120～135°E、38～56°N，包括遼寧省、吉林省、黑龍江省以及內(nèi)蒙古自治區(qū)四盟市(呼倫貝爾市、通遼市、赤峰市和興安盟)，地處華北平原以北、內(nèi)蒙古高原東部，總面積為147.33萬km2；屬溫帶濕潤(rùn)、半濕潤(rùn)大陸性季風(fēng)氣候，四季分明，夏季溫?zé)岫嘤?，全年降水較少，主要集中在7、8月份；冬季寒冷漫長(zhǎng)，最低溫度達(dá)到-12～-19 ℃，冬季供暖期長(zhǎng)達(dá)4～6個(gè)月，以煤炭作為主要取暖源。

1.2 數(shù)據(jù)來源和處理

1.2.1 地面數(shù)據(jù)

研究數(shù)據(jù)來源于全國(guó)空氣質(zhì)量歷史數(shù)據(jù)庫(kù)網(wǎng)站(http://beijingair.sinaapp.com/#messy)，其數(shù)據(jù)源為中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)。研究所分析的數(shù)據(jù)為2015—2017年春節(jié)期間東北地區(qū)179個(gè)點(diǎn)位(圖1)的空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)和各常規(guī)污染物(PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2、O3)質(zhì)量濃度的逐時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，這些點(diǎn)位包括區(qū)域背景、城鎮(zhèn)、郊區(qū)、居住區(qū)、交通干道等不同的環(huán)境類型，所有點(diǎn)位全部經(jīng)過GPS定位[11]。研究主要分析各常規(guī)污染物小時(shí)平均濃度和日平均濃度，主要研究時(shí)段為2015年2月17—20日，2016年2月6—9日以及2017年1月26—29日，即農(nóng)歷臘月二十九至正月初二。其中，2015年2月18日、2016年2月7日和2017年1月27日為除夕。

圖1 東北地區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分布Fig.1 Distribution of the observation sites

1.2.2 氣象數(shù)據(jù)

研究通過中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn/site/index.html)和Weather Underground網(wǎng)站(http://simplifiedchinese.wunderground.com)獲得東北地區(qū)2015—2017年春節(jié)期間溫度、濕度、氣壓以及風(fēng)速等氣象資料[12]。

1.2.3 統(tǒng)計(jì)分析

研究采用函數(shù)繪圖軟件Origin 9.0對(duì)東北地區(qū)11個(gè)重要城市AQI值、常規(guī)大氣污染物小時(shí)濃度值及氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行了相關(guān)分析，利用空間分析軟件ArcGIS 10.0克里格插值法對(duì)典型大氣污染物(PM2.5、SO2)日均濃度值進(jìn)行空間分析。克里格插值法是根據(jù)待插值點(diǎn)與臨近實(shí)測(cè)高程點(diǎn)的空間位置，對(duì)待插值點(diǎn)的空間分布進(jìn)行線性最優(yōu)、無偏內(nèi)插估計(jì)的一種方法[13]?？死锔癫逯祽?yīng)用十分廣泛，其插值的準(zhǔn)確性通常取決于插值點(diǎn)的分布及選取范圍內(nèi)插值點(diǎn)的個(gè)數(shù)[14]。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣質(zhì)量總體情況

2015—2017年春節(jié)期間(臘月二十九至正月初二)，長(zhǎng)春、沈陽(yáng)和哈爾濱3個(gè)省會(huì)城市的AQI均值變化趨勢(shì)見圖2，2017年較2015年分別下降了63.9%、51.2%和75.39%，空氣質(zhì)量由重度污染轉(zhuǎn)為輕度污染。而其他8個(gè)城市AQI值變化并無一致性。2014年以來，中國(guó)各地陸續(xù)開展了煙花爆竹燃放的整治工作，東北地區(qū)40個(gè)地市中長(zhǎng)春、沈陽(yáng)和哈爾濱3個(gè)省會(huì)城市規(guī)定最為嚴(yán)格，而其他城市沒有明確的禁放規(guī)定，因此空氣質(zhì)量改善并不明顯。

圖2 2015—2017年春節(jié)期間東北地區(qū)空氣質(zhì)量AQI對(duì)比Fig.2 Comparison of air quality index between cities in Northeast China during the Spring Festival from 2015 to 2017

同時(shí)，選取長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、哈爾濱、赤峰4個(gè)東北最具代表性城市的常規(guī)污染物質(zhì)量濃度均值(臘月二十九至正月初二)進(jìn)一步分析空間變化規(guī)律。除赤峰外，其他3個(gè)城市顆粒物質(zhì)量濃度均呈下降趨勢(shì)，下降比例最高達(dá)到76%，氣體污染物濃度值并無明顯變化趨勢(shì)，說明顆粒物濃度直接受到燃放煙花爆竹的影響，而其他污染物可能同時(shí)受到燃煤、機(jī)動(dòng)車等其他污染源的影響(表1)。

表1 春節(jié)期間典型城市常規(guī)污染物濃度值Table 1 Concentrations of atmospheric pollutants during the Spring Festival in typical cities

2015年是長(zhǎng)春市出臺(tái)最嚴(yán)禁放令的第一年，明確規(guī)定了四環(huán)路內(nèi)禁放煙花爆竹，因此長(zhǎng)春市污染物濃度較其他城市相比降低了1.5～2.5倍。2016、2017年顆粒物濃度也因愈發(fā)嚴(yán)格的處罰措施而降低。哈爾濱和沈陽(yáng)在2015—2017年規(guī)定除夕全天可燃放，其余時(shí)間限時(shí)燃放，與2015年相比，2017年P(guān)M2.5、PM10質(zhì)量濃度分別降低0.45、0.37倍和4.23、0.81倍。由此可見，禁止燃放煙花爆竹對(duì)東北地區(qū)省會(huì)城市空氣質(zhì)量有較大改善。赤峰市自2014年起規(guī)定主城區(qū)內(nèi)除夕和正月初一可不限時(shí)燃放煙花爆竹，赤峰市顆粒物濃度平均值與其他3個(gè)城市相比較高，同時(shí)，2017年與2016年相比有一個(gè)較為明顯的上升趨勢(shì)，說明大氣中污染物的濃度不僅取決于污染源的排放，還有可能受到氣象條件的影響。

2.2 污染物濃度小時(shí)變化趨勢(shì)

對(duì)2015—2017年春節(jié)期間(2015年2月17—20日、2016年2月6—9日、2017年1月26—29日)逐時(shí)空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果見圖3。

圖3 2015—2017年春節(jié)期間長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、哈爾濱市污染物濃度與氣象要素變化Fig.3 Variation of air pollutant concentrations and meteorological conditions during Spring Festival in 2015-2017 (Changchun, Shenyang, Harbin)

2015年長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、哈爾濱燃放煙花爆竹的時(shí)段較為集中， PM10濃度值從除夕夜18：00左右開始上升，新年凌晨時(shí)分燃放強(qiáng)度達(dá)到峰值。因此，初一05：00—06：00(部分城市在09：00左右)PM10濃度出現(xiàn)峰值，最高值分別為318、311、583 μg/m3；PM2.5濃度值變化與PM10基本一致，最高值分別達(dá)到268、245、482 μg/m3。高峰僅持續(xù)1～2 h后下降，于初二凌晨02：00左右有所回升，達(dá)到一個(gè)較小峰值。與2015年同期相比，2016、2017年3個(gè)城市污染物濃度均有不同程度的降低，空氣質(zhì)量均變?yōu)檩p度污染。

SO2、CO與顆粒物濃度變化基本一致，除夕18：00開始上升，初一04：00—07：00達(dá)到峰值，隨后下降，11：00左右再次達(dá)到一個(gè)小高峰。同時(shí)，SO2濃度值也隨著顆粒物濃度值的變化逐年遞減，同時(shí)段最高值僅為98 μg/m3。CO濃度值變化幅度也相對(duì)較大，最高增幅達(dá)到84.9%(哈爾濱,2015年)[15]。NO2濃度也有小幅度的增加，最高值約為燃放前的2.5～3.0倍。SO2、NO2濃度的增加，分別由煙花爆竹中硫磺和硝酸鉀點(diǎn)燃后發(fā)生化學(xué)反應(yīng)所致。而SO2由硫磺與氧氣反應(yīng)直接生成，NO2卻由硝酸鉀至少經(jīng)3步反應(yīng)獲得，因此SO2的污染較NO2污染發(fā)生略早。另外，O3與其他污染物濃度的變化呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系,這是因?yàn)楫a(chǎn)生O3的光化學(xué)過程需要消耗NO2、NO、CO等氣體，因此會(huì)呈現(xiàn)此消彼長(zhǎng)的現(xiàn)象[16]。

隨著禁燃政策的逐漸完善和嚴(yán)格，空氣質(zhì)量的改善效果亦愈加明顯。然而，長(zhǎng)春市政策最為嚴(yán)格，污染物濃度最高值卻超過了沈陽(yáng)市，表明氣象條件也是污染物濃度的主要影響因素。研究表明[5,10]，當(dāng)?shù)孛骘L(fēng)速穩(wěn)定在3.0 m/s時(shí)，氣象條件較穩(wěn)定，不利于污染物擴(kuò)散；同時(shí)，由于顆粒物在遇到較為潮濕的空氣后，會(huì)由于吸附作用進(jìn)行凝聚和增大，逐漸沉降到低層大氣中并產(chǎn)生重污染，因此，較高的濕度同樣不利于污染物的擴(kuò)散；另外，由于冬季溫度較低，冷空氣活動(dòng)頻繁，地面氣壓上升，風(fēng)速變大較有利于污染物擴(kuò)散，反之則不利[17-18]。由圖3可知，與相同峰值時(shí)段長(zhǎng)春市氣象條件相比，沈陽(yáng)市的風(fēng)速較高而濕度較低，相對(duì)較有利于污染物擴(kuò)散。哈爾濱市污染物濃度最高，可能受到不利于擴(kuò)散的氣象條件、禁燃政策以及售賣煙花質(zhì)量等多重影響。

2.3 城區(qū)與城郊PM2.5濃度對(duì)比

2015—2017年春節(jié)，長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、哈爾濱3個(gè)城市的城區(qū)、城郊監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM2.5平均值(除夕20：00至初一08：00平均值)遠(yuǎn)大于對(duì)照監(jiān)測(cè)點(diǎn)值(圖4)，同時(shí)2015—2017年春節(jié)的PM2.5日均濃度值整體呈下降趨勢(shì)。由于禁燃政策的實(shí)施，2015年長(zhǎng)春市城區(qū)內(nèi)禁止燃放煙花爆竹，因此城郊PM2.5濃度比城區(qū)內(nèi)高27.9 μg/m3。而沈陽(yáng)、哈爾濱允許主城區(qū)內(nèi)燃放煙花爆竹，因此人口密集的市區(qū)較人口稀疏的郊區(qū)顆粒物濃度值更高。2016、2017年3個(gè)城市城區(qū)與城郊監(jiān)測(cè)點(diǎn)間PM2.5濃度值差異減小，其一是由于春節(jié)期間大部分工廠停產(chǎn)、機(jī)動(dòng)車數(shù)量減少，城市主要污染源的貢獻(xiàn)整體下降[19]，其二是因?yàn)榻颊邎?zhí)行力度越來越嚴(yán)格，煙花爆竹售賣和燃放量減少[20]。

圖4 2015—2017年春節(jié)期間長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、哈爾濱城區(qū)和城郊及對(duì)照點(diǎn)位PM2.5濃度對(duì)比Fig.4 Comparision of daily mean PM2.5 concentrations between urban, suburban and backgound area during the Spring Festival in 2015-2017 (Changchun, Shenyang, Harbin)

2.4 污染物濃度空間變化

與2015年春節(jié)相比，2016、2017年污染物濃度總體呈明顯下降趨勢(shì)，見圖5。2015年，東北地區(qū)南部污染較重，重污染區(qū)中心主要集中在以哈爾濱、長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、赤峰為主的城市周圍，重污染區(qū)域廣、程度重。2016年污染物濃度顯著下降，PM2.5僅在哈爾濱、赤峰、通化、白山附近形成小范圍的高值污染區(qū)，SO2則主要在哈爾濱、長(zhǎng)春、沈陽(yáng)、赤峰等地形成高值區(qū)，雖然整個(gè)東北南部地區(qū)大面積PM2.5、SO2高濃度區(qū)依然存在，但濃度值已明顯下降。直至2017年小范圍濃度高值區(qū)依然存在，但整體情況較好，南部高濃度區(qū)面積縮小，僅在主要城市附近形成，高值區(qū)濃度值明顯降低。

圖5 春節(jié)期間東北地區(qū)PM2.5、SO2濃度空間分布Fig.5 The distribution of PM2.5 and SO2 concentrations during the Spring Festival

因東北地域條件特殊，在春節(jié)期間正是冬季燃煤取暖期，燃煤產(chǎn)生的PM2.5、SO2是首要污染源[21]，在對(duì)煙花燃放的研究中，成為不可忽視的背景干擾值。為更準(zhǔn)確地表現(xiàn)東北地區(qū)污染狀況，排除燃煤等其他污染源的排放干擾，將2015—2017年除夕與農(nóng)歷二十九(農(nóng)歷二十九晚20：00至三十08：00污染物濃度均值、三十晚20：00至初一早08：00污染物濃度均值)PM2.5和SO2濃度均值的差值進(jìn)行空間插值(圖6)。

2015—2017年農(nóng)歷二十八、二十九、三十3 d氣象因素?zé)o劇烈變化(圖3)，東北地區(qū)未出現(xiàn)大范圍降水現(xiàn)象，因而研究認(rèn)為利用差值結(jié)果并不會(huì)受到氣象因素影響。從東北地區(qū)179個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)除夕與農(nóng)歷二十九的PM2.5濃度差值空間分布來看，2015年以哈爾濱、長(zhǎng)春、沈陽(yáng)為中心的城市群PM2.5差值較大，煙花爆竹燃放量大造成主要城市污染物排放量增加，2016年以后禁燃政策力度加大，污染情況明顯好轉(zhuǎn)，除個(gè)別地區(qū)外除夕污染物濃度水平為70～100 μg/m2；赤峰所處位置接近京津冀區(qū)域，在氣象條件下受其影響較大；SO2濃度空間分布演變與PM2.5分布基本一致。從各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位來看，2015年人口居住比較集中的地區(qū)受燃放影響明顯，主要污染區(qū)域集中在省會(huì)城市周圍形成城市污染群，然而在2016年后污染高值區(qū)轉(zhuǎn)而向小城市發(fā)展，在省會(huì)城市附近反而形成污染物濃度值低谷。整體來看，春節(jié)期間燃放煙花爆竹對(duì)整個(gè)東北地區(qū)的空氣質(zhì)量影響呈下降趨勢(shì)，但在周邊小城市中禁燃政策的執(zhí)行對(duì)空氣質(zhì)量的改善效果并沒有哈爾濱、長(zhǎng)春、沈陽(yáng)等主要城市明顯。

圖6 春節(jié)期間PM2.5、SO2濃度差值空間分布Fig.6 The distribution of the difference between the PM2.5 and SO2 concentrations during the Spring Festival

3 結(jié)論

1)煙花爆竹的禁限放政策對(duì)東北地區(qū)空氣質(zhì)量的改善有明顯的年際變化影響。長(zhǎng)春、沈陽(yáng)和哈爾濱3個(gè)城市的禁燃政策較其他城市更為明確、嚴(yán)格，與2015年相比，2017年污染物濃度下降比例高達(dá)76%，而通遼、阜新等城市空氣質(zhì)量并沒有明顯改善。

2)春節(jié)期間燃放煙花爆竹對(duì)顆粒污染物濃度的貢獻(xiàn)高于對(duì)氣體污染物SO2、NO2和CO濃度的貢獻(xiàn)。煙花爆竹對(duì)污染物的貢獻(xiàn)除受到燃放種類、數(shù)量等因素影響外，還受到氣象條件影響。相同時(shí)段內(nèi)，若風(fēng)速較高而濕度較低，則較有利于污染物擴(kuò)散。

3)從區(qū)域尺度來看，春節(jié)期間禁燃政策的成效趨于明顯和穩(wěn)定，煙花爆竹燃放對(duì)東北地區(qū)空氣質(zhì)量的影響呈明顯下降趨勢(shì)，除夕顆粒污染物濃度水平為70～100 μg/m2，但在周邊小城市中禁燃政策對(duì)空氣質(zhì)量的改善效果并沒有哈爾濱、長(zhǎng)春和沈陽(yáng)等主要城市明顯。