馮羽生,逄啟壽,許禮剛

(1.江西理工大學機電工程學院,2.江西理工大學經濟管理學院,江西 贛州 341000)

隨著現代工業(yè)的發(fā)展,稀土元素作為重要的不可再生資源,因其獨特的電子層結構使其具有優(yōu)異的磁、光、電等特性,已經成為當代工業(yè)不可缺少的重要材料,被廣泛應用于冶金、化工、航天、能源、電子、生物工程和新材料等領域[1].而鹽體系電解稀土氧化物是現今制取稀土金屬十分重要的方法之一,所用的主要設備是稀土電解槽[2-3].逄啟壽課題組[4-7]和伍永福等[8]研究不同陰極直徑、不同極間距、不同插入深度條件下電解槽內三維電場和電流密度分布,對陰極直徑、插入深度等進行了優(yōu)化.逄啟壽等[7]和劉宇新等[9]對電解槽內氣體流速分布和流場分布進行了研究和分析;謝建昌等[1]、逄啟壽等[10]和伍永福等[11]對電解槽內溫度場和流場進行了模擬,分析了溫度場傳熱狀態(tài)和氟化效率的關系.在稀土熔鹽電解生產過程中,電解溫度是一個很重要的參數[2],電解槽內熔體電解溫度對電解效率、電能消耗、槽體使用壽命等有著重要影響;因此稀土電解槽內電解溫度場的分布規(guī)律成為目前較為重要的研究領域.

本研究在贛州地區(qū)某企業(yè)以15 kA稀土電解槽為研究對象,在前人[4-8]最優(yōu)化的基礎上，利用COMSOL多物理場耦合軟件,對不同陰陽極圓心距的稀土電解槽內溫度場分布規(guī)律進行了模擬研究分析,然后對其對應的電壓場和電流密度分布結果進行甄別判斷,以找到符合生產實際的最佳電解效果對應的稀土電解槽結構.

1 模型構建

1.1 電解槽幾何模型和網格劃分

電解槽結構簡圖如圖1(a)所示,結構參數見文獻[6].由于其完全對稱性,因此以電解槽的1/4為研究對象進行網格劃分如文獻[6],劃分好的網格如圖1(b)所示.電解槽中4根陰極初始位置為陰極1和4的圓心與兩端圓弧狀陽極的圓心重合,陰極2和3在前兩根陰極的直線上均勻分布且兩側居中.現將中間陰極2和3的位置保持不變,調整兩端陰極1和4的圓心與圓弧狀陽極圓心的距離(即陰陽極圓心距d，如圖2所示),研究不同d下電解槽內溫度場的分布規(guī)律.其中陰極1和4朝陽極遠離的方向移動時，d為正.

圖1 電解槽三維模型結構圖(a)和電解槽網格圖(b)Fig.1 Three dimensional model diagram (a) and grid diagram (b) of electrolytic cell

圖2 稀土電解槽陰陽極圓心距示意圖Fig.2 Diagram of cathode and anode center distance of rare earth electrolyzer

1.2 電解槽邊界條件及假設

1) 電解質表面為第一類邊界條件,即邊界溫度為固定值1 323 K[12].

2) 電解質與坩堝接觸的表面為第二類邊界條件,參照文獻[2]取槽壁面散熱熱流密度為118.5 W/m2.

3) 電極與熔鹽的接觸面為第三類邊界條件，取值為經驗對流換熱系數[13].

4) 底部金屬液體由陰極緩慢降落至槽底,呈穩(wěn)定狀態(tài),溫度相對恒定,也按第一類邊界條件取1 308 K(Nd的熔點為1 297 K).

5) 對稱軸以及熔鹽表面設為熱絕緣,電流的法向分量設為0.

圖3 溫度場分布圖(d=0)Fig.3 Temperature field distribution

6) 陽極通入電流為15 kA.

7) 陰極電位為基礎電位,電勢取0 V.

8) 電場假設條件和計算邊界條件參考文獻[5].

2 電解槽溫度場模擬結果分析

2.1 不同陰陽極圓心距溫度場模擬結果分析

根據文獻[5]的結論,在最佳極間距為75 mm、電極與電解槽底部距離為150 mm的基礎上,對不同d值下電解槽內部溫度場進行模擬.如圖3所示,d=0時,高溫區(qū)位于右側陰極與陽極之間的區(qū)域[14].

在同樣大小電流的情況下,原則上電極表面電流密度越大,電解槽發(fā)熱量越大.適當大小的電流密度有利于電解反應的快速進行；但過小的電流密度容易導致電解槽達不到電解溫度；過大的電流密度使得電解槽升溫迅速,電解產生的金屬發(fā)生熔解不利于導電,從而降低電解效率.

如圖3所示，電解槽的最高溫度區(qū)位于右側陰陽極之間,而其周圍區(qū)域的溫度由該區(qū)域向各方向逐漸減小.這是因為圓弧狀陽極與附近陰極相互作用較大,該部分電解質中電流強度更大,而其他陰極附近,電流強度較弱,發(fā)熱量也相對較小.從電極底端到電解槽底部,溫度呈一定的梯度均勻減小,是由于該區(qū)域幾乎沒有電流通過,而電解質又通過槽底不斷地向大地通過導熱的方式散熱,因此溫度均勻遞減.

圖4 不同圓心距d值下的溫度場分布圖Fig.4 Temperature field distribution diagram with different center distance d

為了獲得溫度分布均勻、高溫區(qū)盡量擴大且電解質區(qū)域盡可能擴展的電解槽,故考慮將陰極1和4向電解槽中間移動,并保證陰極2和3與兩側陽極的最佳距離不變(75 mm),觀察溫度場分布的變化趨勢.

如圖4所示，對不同d值(4,10,16,22,28,34,40,43 mm)的稀土熔鹽電解槽內的溫度場分布進行模擬,得到不同d下的溫度場分布模擬結果.從圖4中可以看出:

1) 隨著d值的增大,即最右側陰極4不斷地左移,左側陰極3附近開始出現高溫區(qū),隨后高溫區(qū)繼續(xù)擴大,與右側的高溫區(qū)連在一起；然后該區(qū)域向上下延伸,使電解槽中部形成一個大的等溫面,直至等溫面幾乎水平且延伸至對稱軸附近區(qū)域.

2) 隨著d值不斷增大,不斷有高溫等值面從左側陰極產生,并與右側等值面相連,在d=28 mm時,左側陰極出現了與右側部分相等的等溫面；而后該最高等溫面不斷向四周擴大,逐漸與右側最高等溫面連接，d=34 mm時,左右兩側高溫區(qū)大小形狀幾乎相等；d繼續(xù)增大，從右側陽極及對稱軸平面可以發(fā)現,其他等溫面開始向中間部分縮小即電解質高溫區(qū)域整體開始逐漸減小,且右側陰極最高溫等值面也開始縮小,而左側最大等溫面卻開始增加.

3) 隨著d值的增大,右側陰極的最高等溫面逐漸從陽極表面脫離,慢慢地向電解槽中心移動,直至右側陰極中心區(qū)域.

4) 最佳電解槽溫度場分布的d值為34 mm和40 mm.

由以上結果可知，當d的變動微小時,電解槽內的電勢和電流密度分布變化不明顯,因此其對電解槽內的溫度場影響較小.耦合前電場分布只與設置的起始電流有關；耦合后由于電場與溫度場的相互作用使得電勢梯度增大,再加上電流在該電解槽內的分布特性以及不同材料在導電性上存在差異,導致了電解槽內各部分產熱不均勻,致使電解槽內各導電材料在不同溫度下具有不同的導電率,其影響也相對較小.因此可得到結論:在最優(yōu)條件下的各因素的微小變動對溫度場的影響也變得相對較小;高溫區(qū)的移動變化主要受d值對高溫區(qū)的牽引作用所致.

2.2 不同陰陽極圓心距其他物理場模擬結果分析

根據文獻[5]在最佳極間距和電極距電解槽底部的距離分別為75和150 mm時,電流密度和熔體電壓均符合電解要求.本研究對不同陰陽極圓心距的電解槽內部溫度場進行了模擬,同時得到其對應的電場和電流密度分布圖.由于陰陽極圓心距的變動太小(毫米級),所得電場與電流密度分布圖和文獻[5]的結果具有極大的相似性且區(qū)分不明顯,因此本研究只各給出了最佳溫度場d=34 mm時電勢E等勢面和電流密度J等值面的分布圖(圖5和6).由圖5和6可知,其電流密度和熔體電壓符合電解要求.

圖5 電場等勢面分布(d=34 mm)Fig.5 Equipotential surface distribution of electric field (d=34 mm)

圖6 電流密度等值面分布(d=34 mm)Fig.6 Equivalent surface distribution of current density(d=34 mm)

2.3 不同陰陽極圓心距下電解槽內電流密度的最大值結果分析

圖7 不同d值下的Jmax曲線Fig.7 Curve of Jmax with different d

不同d值下電解槽內電流密度的最大值Jmax變化曲線如圖7所示.可以看出，隨著d的增大,Jmax無規(guī)律地增大與減小；Jmax在d=6，34，57 mm處達到3個極大值.理論上此3處的電解強度較大,有利于電解生產過程.

2.4 綜合分析

影響稀土氧化物電解過程的主要因素之一是電流密度,提高陰極電流密度有利于金屬的析出,從而提高電解效率.由此可見,在不改變電解槽其他結構參數，只改變陰陽極圓心距的情況下,需盡量選取高的電流密度以提高電解槽內電解效率[5].另外，耦合高溫區(qū)合理的溫度分布能保證在電解稀土金屬時不出現中途凝固的現象,有利于液態(tài)金屬的流動,也有利于提高金屬的生產效率[6].因此,稀土電解槽的最優(yōu)陰陽極圓心距的確定要綜合考慮各種因素.

通過上述不同d值下的電流密度、電場和溫度場分析,在不同d值下的電場均滿足電解條件時,稀土電解生產效率最佳時應為下列兩種狀態(tài)之一:

1) 在d=6 mm取最大電流密度時,此時溫度場不是最佳狀態(tài).

2) 在d=34或40 mm時,電解質溫度分布最合理,此時電流密度也在該區(qū)域達到極大值，但不是最大值.

通過現場調節(jié)陰極棒獲取不同d值下的稀土電解生產率見表1，驗證了d=34 mm時稀土電解槽的生產效率最佳.

表1 不同d值下稀土電解生產率

2.5 模擬結果與前人研究結果對比

為驗證耦合后電場、溫度場的合理性,將本研究的模擬結果與前人的研究結果進行了對比.對于電場方面的研究,王海輝等[5]以與本研究相同的15 kA 稀土電解槽為模擬原型,以電解槽陰極中心軸右側1/4為研究對象(槽體以陰極中心軸處左右對稱),利用COMSOL多物理場耦合軟件建立了流場-電場耦合模型,找出了最優(yōu)極間距下的電場狀態(tài),使該電解槽的結構得到了優(yōu)化;其關于電場的計算結果與本文中關于電場的耦合計算結果趨勢相同,電場電勢波動不太明顯.對于溫度場方面的研究,王海輝等[2]同樣采用與本文中相同的15 kA 稀土電解槽為模擬原型,研究發(fā)現稀土熔鹽電解槽內最高溫度主要存在于兩陰極之間及陰陽極之間,說明該區(qū)域是電解的主要發(fā)生區(qū);其關于溫度場的計算結果與本文中關于溫度場的分布趨勢基本相同,只是由于陰陽極圓心距的不同,電解槽陰極的最高等溫面逐漸從陽極表面脫離,慢慢地向電解槽中心移動,使得溫度場分布更加優(yōu)化,相比之下本研究的模擬結果更加接近生產實際.綜上所述,本研究耦合得到的電場、溫度場具有較高的精確度,更加貼近實際.

3 結 論

在最佳極間距和電極距電解槽底部的距離分別為75 mm和150 mm數據基礎條件下,對不同陰陽極圓心距的稀土電解槽進行模擬研究,得到如下結論:

1) 在極間距和電極距最佳安裝尺寸下,電流密度和熔體電壓均符合稀土電解槽電解要求.

2) 根據不同d值下的溫度場分布圖模擬結果分析可知,當d=34 mm時電解槽溫度場達到最佳分布,此時其他物理場數據符合電解要求;此外，d=40 mm時的電解槽溫度場分布也符合要求.

3) 在d=6，34，57 mm時最大電流密度達到3個極大值,而d=34 mm和d=40 mm時稀土電解槽電解質溫度分布較為合理.由試驗確定圓弧陽極與右側陰極圓心相距34 mm時稀土電解槽的溫度場分布最佳,且電流密度也在該區(qū)域達到最大值,稀土電解槽電解效率最佳.