孟康康 趙旭鵬 苗君 徐曉光 趙建華 姜勇

1)(北京科技大學材料科學與工程學院,北京 100083)

2)(中國科學院半導體研究所,北京 100083)

在鐵磁/非磁金屬異質結中,界面處的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用會誘導諸如磁性斯格明子等手性磁疇壁結構的形成.當巡游電子通過手性磁疇壁結構時,會獲得一個貝里相位,而相應的貝里曲率則等效于一個外磁場,它將誘導額外的霍爾效應,即拓撲霍爾效應.拓撲霍爾效應是當前磁性斯格明子和自旋電子學研究領域的熱點之一.本文由實空間貝里相位出發(fā),簡要介紹了拓撲霍爾效應的物理機制;然后著重討論了鐵磁/非磁金屬異質結中的拓撲霍爾效應,包括磁性多層膜中和MnGa/重金屬雙層膜中的拓撲霍爾效應.這兩種結構都可以通過改變材料的厚度、種類、生長方式等調控界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用,從而有效地調控磁性斯格明子和拓撲霍爾效應.

1 引 言

磁性斯格明子是一種具有非平庸拓撲自旋結構的準粒子,因其結構十分穩(wěn)定,有望作為未來存儲器件中的信息載體,而且磁性斯格明子的出現理論上能夠降低電流驅動磁疇壁運動所需的電流密度,因此可以進一步改進和發(fā)展以自旋為基礎的信息處理和存儲技術[1].磁性斯格明子的形成有多種物理機制,其中由自旋軌道耦合引起的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DM相互作用)是誘發(fā)磁性斯格明子的最普遍來源[2,3].早期的磁學研究認為海森伯交換作用決定了磁性材料的基態(tài)性質,其強度表達式為J12S1·S2,J12是交換系數,S1和S2是相鄰兩個格點的自旋矢量,J12決定了相鄰磁矩成平行或反平行排列.事實上,自旋軌道耦合會導致各向異性交換作用的出現,這種各向異性交換作用被稱作DM相互作用,其表達式為D12·(S1×S2),D12是DM相互作用系數,其大小和方向依賴于多種因素,包括電子波函數的具體表達形式、材料的對稱性和晶體結構[4,5]等.DM相互作用通常出現在中心反演對稱性發(fā)生破缺的體系比如B20結構的手性材料中,或者是界面反演對稱性破缺的磁性異質結當中[6].當DM相互作用對整體的磁性能的貢獻足可以和海森伯交換作用以及磁各向異性能等相比較時,磁性斯格明子就可以在鐵磁材料背景中形成來降低總的磁性能并保持磁結構穩(wěn)定.圖1(a)簡要描述了基于磁性金屬和強自旋軌道耦合金屬組成的異質結中界面處的DM相互作用,襯底含有強自旋軌道耦合的重原子,D12的方向沿異質結界面指向外面[7].此時,在這種異質結中將形成如圖1(b)所示的Néel型磁性斯格明子[8]:中心的自旋向下,周圍的自旋沿垂直于徑向的面內軸旋轉π角,最終在邊界處自旋指向向上.當巡游電子通過磁性斯格明子時,會獲得一個貝里相位,而相應的貝里曲率則等效于一個外磁場,它將誘導額外的霍爾效應——拓撲霍爾效應.

拓撲霍爾效應是研究DM相互作用的有效手段,并且能夠在一定條件下間接地證明磁性斯格明子的存在.在非中心對稱的B20結構MnSi[9],MnGe等[10]材料中,由于空間反演對稱性的破缺,材料中的DM相互作用有利于磁矩手性排列從而產生磁性斯格明子以及拓撲霍爾效應,如圖2所示[10].

但是,這類材料體系中的磁性斯格明子和拓撲霍爾效應多數依賴于低溫和強磁場條件,不利于拓撲霍爾效應物理機制的研究以及磁性斯格明子的實際應用.與此不同的是,近年來研究者們把目光投到由鐵磁性和非磁性金屬組成的異質結上,希望可以通過改變材料的種類、厚度、界面、表面、周期等條件在室溫下調制磁性斯格明子的密度、大小和穩(wěn)定性,以期構建高密度、高速度、低能耗磁存儲器件[11?14].然而,需要指出的是拓撲霍爾效應并不僅僅來源于DM相互作用,一些具有標量自旋手性結構的磁體中也會引起拓撲霍爾效應[15,16].本文以實空間中的貝里相位為出發(fā)點,只著重介紹近年來在鐵磁/非磁金屬異質結中由界面DM相互作用導致的拓撲霍爾效應.

圖1 (a)鐵磁/非磁金屬異質結界面處的DM相互作用[7];(b)Néel型磁性斯格明子的自旋結構,當一個巡游電子通過這個磁性斯格明子時,自旋的方向旋轉了2π并因此獲得了一個貝里相位而產生拓撲霍爾效應[8]Fig.1.(a)Sketch of a DM interaction at the interface of ferromagnetic metal/non-ferromagnetic metal heterojunctions[7];(b)the spin texture of a Néel-type skyrmion,when the a electron traverses it,the electron spin undergoes a 2π rotation,and the Berry phase accumulated results in the topological Hall effect[8].

圖2 (a)MnGe中拓撲霍爾電阻率隨磁場的變化關系;(b)拓撲霍爾電阻率在溫度和磁場平面上的等值線圖,白線代表矯頑力隨溫度的變化[10]Fig.2.(a)Magnetic- field dependence of topological Hall resistivity;(b)a contour map ofin the plane of temperature and magnetic field.The white curve rep resents the temperature variation of the critical field,at which the ferromagnetic spin-collinear state is realized[10].

2 實空間貝里相位

在哈密頓量H(t)含時的體系中,H(t)通過參量R(t)隨時間變化,例如R(t)可以是隨時間變化的外磁場B(t)或者外電場E(t),R(t)張開一個參數空間,則H(R(t))隨參量R(t)而變化.此時薛定諤方程的絕熱近似解可以表示成

若令an(t)=eiβn(t),βn(t)即為貝里相位. 設R(t)做周期變化,τ為周期,則βn(τ)是參數空間中沿閉合曲線C的積分可以表示為

βn(τ)可記為βn(C),利用斯托克斯定理,(2)式可改記為

An(R)可看成參數R空間的矢勢,稱作貝里聯絡;Bn(R)=×An(R)可看成參數空間中的“磁場強度”,即所謂的貝里曲率.當R空間為動量空間,在有自旋軌道耦合的磁性金屬中,由于破壞了時間反演對稱性,貝里曲率不可被忽視,它貢獻一個橫向的反常速度,并最終導致了在沒有任何外加磁場的情況下的內秉反?；魻栃某霈F.而對于一個在空間或時間上分布不均勻且結構平滑的磁結構,當一個自由電子穿過這個磁結構時就產生了一個典型的實空間貝里相位[17].此時,薛定諤方程可以表示為

σ為泡利矩陣矢量,m(r,t)是磁矩的單位矢量.由于m(r,t)隨空間和時間變化,可以首先將量子化軸的方向由(ez)旋轉至平行于有著確定(r,t)的m方向,波函數可以寫作θ是旋轉角度,n=是旋轉坐標軸,將(4)式左乘U+,則(4)式可以寫成

±代表自旋向上和自旋向下;下角標(i,j,k)代表空間坐標(x,y,z);εijk是反對稱單位張量.等效磁場Bi包含了磁結構的信息,直接導致一個額外霍爾信號的產生,這個額外的霍爾效應即被稱作拓撲霍爾效應.此時,材料體系中總的霍爾電阻率可以表示為[9]

其中R0是正常霍爾系數,ρA是反?；魻栯娮杪?ρT是拓撲霍爾效應的貢獻.ρA與材料的磁矩成正比,具體系數可以通過反常霍爾電阻率和縱向電阻率的函數關系得到.當外加磁場B足夠大時,手性磁結構消失,ρT為零,此時霍爾效應完全來源于材料的鐵磁性質.

3 磁性多層膜結構中的拓撲霍爾效應

在由超薄磁性金屬和強自旋軌道耦合金屬組成的多層膜結構中,由于界面反演對稱性破缺,界面或者表面將產生DM相互作用從而誘導出Néel型磁性斯格明子[6].此時,磁疇壁的能量包含了DM相互作用,可以表示為,A是交換作用強度,K是磁各向異性能,D是DM相互作用強度.由此式可以推斷,需要降低σ的大小以得到盡可能穩(wěn)定的非平庸拓撲自旋結構,如果將σ等于零作為限制條件就會得到臨界DM相互作用強度由此,在這種異質結中,如果希望得到穩(wěn)定的磁性斯格明子和拓撲霍爾效應,問題就集中在如何提高DM相互作用強度或者降低臨界DM相互作用強度.為了增強界面處的有效DM相互作用,實驗上通常采用的方法是將超薄鐵磁性金屬上下表面都與強自旋軌道耦合金屬接觸,例如在Pt/Co/Ta和Ir/Co/Pt等多層膜結構中,可以在室溫下觀測到大小為50—100 nm左右的磁性斯格明子[11].因為Fe/Ir和Co/Pt界面處均具有較強的DM相互作用,Soum yanarayanan等[8]研究了Ir/Fe/Co/Pt多層膜中的可調控的磁性斯格明子和拓撲霍爾效應.利用Yang等[14]建立的模型,通過第一性原理計算得到Ir/Fe/Co/Pt多層膜結構中Fe/Co不同厚度下的DM相互作用強度,如圖3所示.有效DM相互作用強度DDFT與總原子DM相互作用強度dtot關系為,其中a是晶格常數,NF代表磁性層數量.可以發(fā)現,DDFT在Fe和Co均為1 M L時的結構中出現了一個非常明顯的峰值,驗證了如果結構中包含Co/Pt和Fe/Ir兩種界面可以有效地增強整體的DM相互作用[8].

圖3 (a)用于理論計算的Ir[3]/Fe[1]/Co[2]/Pt[3]結構中的原子配置示意圖,單位為 ?;(b),(c)表示Ir[3]/Fe[a]/Co[b]/Pt[3]結構中總的DM相互作用強度d to t和有效DM相互作用強度D D FT隨Fe/Co組分不同而發(fā)生的變化[8]Fig.3.(a)Schematic atomic conguration of a representative multilayer stack,Ir[3]/Fe[1]/Co[2]/Pt[3],used for abinitio density functional theory calculations,the relaxed interlayerd istances(in ?)are indicated on the left;(b),(c)total atomic DMI strength d to t and effective DMI strength D D FT in Ir[3]/Fe[a]/Co[b]/Pt[3]stacks with varying Fe/Co composition(number of atomic layers in braces).

由此理論計算結果,實驗上通過改變鐵磁層Fe/Co的比例和厚度,可以控制多層膜結構中的DM相互作用的強度、磁各向異性能、交換作用能等,從而可以調制磁性斯格明子的大小、密度以及拓撲霍爾效應等.另一方面,通過控制上述參量,也可以有效地降低臨界DM相互作用強度Dc,當DM相互作用強度滿足D>Dc時,就可以得到結構穩(wěn)定的磁性斯格明子,這對實際的技術應用至關重要.

拓撲霍爾信號可以由總的霍爾信號減去正常和反?；魻栃盘?后兩項之和可以表示為由此看出,需要首先得到正?；魻栂禂礡0、磁化曲線M(B)和反?；魻栂禂礡S,才能最后得到拓撲霍爾效應的貢獻.正?；魻栂禂悼筛鶕偟幕魻栃盘柡苋菀椎氐贸?圖4(b)給出了Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多層膜的磁化曲線.反?；魻栂禂礡S包含了外稟機制(sidejumps scattering和skew scattering)和內秉機制,需要通過測量反?；魻栯娮杪屎涂v向電阻率,然后擬合二者之間的關系才能得到.圖4(c)給出了Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多層膜總的霍爾電阻率、縱向電阻率、擬合得到的,由此可以得到拓撲霍爾電阻率,如圖4(d)所示.將拓撲霍爾效應信號與磁力顯微鏡的結果相比較,可以發(fā)現當磁場很大時磁性斯格明子湮滅,只有普通磁疇壁存在以及相應的反常霍爾信號的貢獻,此時拓撲霍爾效應消失.但是,當磁場減小至80 mT時,拓撲霍爾信號非常明顯(對應曲線中的峰值),這是由磁性斯格明子在這個磁場下的穩(wěn)定存在導致的.如果繼續(xù)減小磁場,則普通磁疇壁和磁性斯格明子同時存在,拓撲霍爾效應信號減小.總之,上述拓撲霍爾效應可以歸結于磁性多層膜結構中的Néel型磁性斯格明子的形成.最后,根據拓撲霍爾效應和磁力顯微鏡的結果推算出的DM相互作用強度D確實在Fe/Co特定組分下存在著一個最大值,如圖4(g)所示,與理論預期相同,即Co/Pt和Fe/Ir兩界面可以有效地增強整體的DM相互作用.

圖4 (a)Ir/Fe/Co/Pt多層膜中的DM相互作用示意圖;(b)室溫下Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多層膜面外和面內的磁化曲線;(c)室溫下該多層膜的霍爾效應以及縱向電阻曲線;(d)室溫下拓撲霍爾信號與磁疇結構的對照[8];(e)—(f)分別給出了根據實驗結果推導出的磁各向異性能K,交換作用強度A和DM相互作用強度DFig.4.(a)Sketch of a DM interaction in the Ir/Fe/Co/Pt multilayers;(b)hysteresis loops for the out-of-plane and in-plane magnetizations of the Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt multilayers at 300 K;(c)total Hall resistivities and longitude resistivities in this multilayers at 300 K;(d)topological Hall resistivities and M FM images in this multilayers at 300 K;(e)–(f)the variation of magnetic interactions K,A and D across the samples studied in this work[8].

值得指出的是,拓撲霍爾效應和磁性斯格明子的尺寸、密度相關,Maccariello等[20]探測了多層膜結構Ta(5)/Pt(10)/[Co(0.8)/Ir(1)/Pt(1)]20/Pt(3)(單位:nm)中由單個磁性斯格明子導致的霍爾效應的變化.如圖5(a)所示,將霍爾效應的測量和MFM的測量實時聯合起來,即通入脈沖電流之后觀測同一樣品區(qū)域的霍爾信號和MFM信號.圖5(b)表示在寬度為400 nm的器件中,通入電流密度大小為2.5×1011A·m?2,脈寬為80 ns的脈沖電流之后,形成了單個磁性斯格明子,霍爾信號也發(fā)生了改變.然而,霍爾信號的改變被證明幾乎完全來自于反?；魻栃?拓撲霍爾效應的貢獻幾乎為零.不同于B20結構中高密度的磁性斯格明子導致的高等效磁場,這種多層膜結構中的磁性斯格明子密度很低,拓撲霍爾效應的貢獻相對于反?；魻栃^小.另一方面,由于電子的平均自由程遠小于磁性斯格明子的尺寸而且金屬多層膜結構中載流子密度很大,拓撲磁結構對總的霍爾效應的影響會減弱.

圖5 (a)電學和M FM測量示意圖;(b)器件SEM圖;(c)尺寸為80 nm的磁性斯格明子的STXM輪廓圖;(d)通入脈沖電路后,單個磁性斯格明子的形成和導致的霍爾信號改變[20]Fig.5.(a)Scheme of the experimental set-up for electrical measurements integrated in an MFM;(b)variation in Hall due to a single skyrmion[20].

4 MnGa/重金屬異質結中的拓撲霍爾效應

過去幾年中,我們在基于垂直磁各向異性金屬MnGa和強自旋軌道耦合金屬組成的雙層膜中的反?；魻栃妥孕壍擂D矩方面取得了一些進展[21,22].自旋軌道轉矩的有效應用需要盡可能地降低翻轉電流密度,而自旋軌道轉矩驅動普通磁疇壁運動的臨界電流密度太大,一般在107A·cm?2左右,而磁性斯格明子的出現則是給自旋軌道轉矩的實際應用帶來了曙光.理論上,這種非平庸拓撲自旋結構的出現將使得自旋軌道轉矩的翻轉電流密度降低5—6個數量級.另一方面,Belabbes等[23]通過第一性原理計算發(fā)現,在由3d過渡族金屬和5d過渡族金屬組成的異質結中,界面處的軌道雜化以及依賴于洪德定則的3d殼層電子的排列方式直接決定了DM相互作用的大小和符號.電子占據態(tài)和非占據態(tài)之間的自旋跳躍對DM相互作用至關重要,而在Mn原子中電子在3d殼層的排列是半滿狀態(tài),這些狀態(tài)之間所有可能的躍遷都將貢獻于DM相互作用,因此Mn原子與5d過渡族金屬界面處的DM相互作用最強.

基于這些原因,我們研究了MnGa/Ta和MnGa/Pt異質結中的拓撲霍爾效應.首先采用分子束外延的手段制備了垂直磁各向異性金屬MnGa,厚度約4 nm,通過改變溫度等生長條件可以控制MnGa的飽和磁化強度Ms和有效各向異性場Hk的大小,由此就可以調制磁各向異性能K=MsHk/2的大小,并最終盡可能降低臨界DM相互作用強度這里假設材料內的交換作用能A保持不變[24].我們對比了三組樣品,分別表示為Sample A,B和C,具體參數列于表1.可以看出,Sample B的臨界DM相互作用強度最小.

表1 三組樣品的飽和磁化強度M s,有效各向異性場H k,磁各向異性能K和臨界DM相互作用強度D c[24]Table 1.Saturation magnetization M s,the anisotropy field H k,uniaxial PMA constant K,the critical DMI energy constant D c of the three sam ples[24].

然后,利用磁控濺射在Sample B上面沉積不同厚度(2和5 nm)的Pt和Ta薄膜.最后,將上述異質結加工成霍爾器件,探測5—300 K溫度區(qū)間內的電輸運性質.由圖6(a)和圖6(b)可以發(fā)現,單層MnGa具有明顯的垂直磁各向異性,也表現出與以往研究結果相似的反常霍爾效應[21].在沉積了重金屬Pt和Ta之后,總的霍爾信號里出現了拓撲霍爾效應的貢獻,如圖6(c)—(f)所示.

圖6 (a)室溫下單層M n Ga面外和面內的磁化曲線;(b)室溫下單層M n Ga的總霍爾效應曲線;(c)—(f)室溫下M n Ga/Pt和MnGa/Ta的總霍爾效應曲線[24]Fig.6.(a)Hysteresis loops for the ou t-of-plane and in-plane magnetizations of the single MnGa filmat 300 K;(b)total Hall resistivities in the single MnGa filmat 300 K;(c)–(f)total Hall resistivities in the MnGa/Pt and MnGa/Ta films at 300 K[24].

根據(8)式,為了得到單一的拓撲霍爾效應信號,總霍爾信號需要減去正?；魻柡头闯；魻栃呢暙I. 反?；魻栯娮杪士梢员硎緸镸是磁化強度,ρxx是縱向電阻率,ρxx0是剩余電阻率,α和b是系數.根據反常霍爾效應的形成機制,式中的第一項代表了外稟機制,第二項代表的是內秉機制.由此,通過測量磁化強度和縱向電阻率隨磁場的變化關系,可以得出ρA隨磁場的變化關系.圖7給出了5—300 K溫度區(qū)間內MnGa/Pt和MnGa/Ta中單一的拓撲霍爾信號.可以發(fā)現在整個溫度區(qū)間內均具有很強的拓撲霍爾信號,MnGa/Ta中ρT的大小更高達約3μ?·cm,這要遠大于前述Ir/Fe/Co/Pt多層膜中的ρT.另一方面,與非中心對稱的B20結構手性磁體中的拓撲霍爾效應相比,MnGa/重金屬異質結中的拓撲霍爾信號并不依賴于低溫,這預示著這種異質結中的斯格明子更具有實際應用價值.

拓撲霍爾效應是由實空間的等效磁場Beff誘導產生,ρT可以表達成P是傳導電子的自旋極化率,?0=h/e是單一的磁通量子,是磁性斯格明子的密度,每個磁性斯格明子可以產生一個量子突發(fā)的磁通量.基于室溫下MnGa/Pt和MnGa/Ta中的ρT,可以得到相應的磁性斯格明子的密度分別為800μm?2和10000μm?2,而二者磁性斯格明子之間的距離分別是35 nm和10 nm. 最近,Thiaville等[18,19]通過微磁模擬手段證明,在具有垂直磁各向異性的超薄磁性金屬和強自旋軌道耦合金屬組成的異質結中,由于界面處的DM相互作用,原本鐵磁性金屬中的Bloch型磁疇壁最終轉變成具有固定手性的Néel型磁疇壁,并且磁疇壁的尺寸近似為不變.這里同樣可以解釋MnGa/Pt和MnGa/Ta中的磁性斯格明子為Néel型.而且,MnGa/Pt和MnGa/Ta中磁性斯格明子的尺寸均與單層MnGa中的大小相同(4.47 nm),只是磁性斯格明子的密度或者說間距不同.然而,需要注意的是,上面把單個的磁性斯格明子看作量子磁通的模型過于簡單,只能對實驗結果做定性的認識.

圖7 5—300 K溫度區(qū)間內MnGa/Pt和MnGa/Ta的拓撲霍爾效應曲線[24]Fig.7.Topological Hall resistivities in the MnGa/Pt and Mn Ga/Ta films in the temperature range 5–300 K[24].

圖8 Sample C/Pt(5 nm)異質結的自旋軌道轉矩效應,外加面內輔助磁場B x為0.1 T[24]Fig.8.Spin orbit torque in sample C/Pt(5 nm)bilayers,the applied in plane external field B x is 0.1 T[24].

需要指出的是,雖然磁性斯格明子可以被自旋軌道轉矩所驅動,其特殊的磁結構理論上可以大大降低翻轉電流密度,但在實驗中我們并沒有觀測到基于Sample B,即拓撲霍爾效應最為明顯的MnGa樣品的自旋軌道轉矩.即便是觀測到了基于Sample C的自旋軌道轉矩,如圖8所示,其翻轉電流密度與我們之前的研究工作相比并沒有降低很多[21,22],而且并沒有實現磁矩的完全翻轉.另一方面,一般情況下界面DM相互作用起源于體系中的大的自旋軌道耦合和空間反演對稱性破缺,而我們在研究MnGa/重金屬這種異質結中的拓撲霍爾效應時,發(fā)現強自旋軌道耦合在這種異質結中的作用更大,而MnGa的厚度大概在4 nm,空間反演對稱破缺的作用并不大.基于以上原因,MnGa/重金屬這種異質結構中的拓撲霍爾效應和自旋軌道轉矩還需要更進一步的研究,這也是我們正在進行的工作.

5 總 結

實空間貝里相位導致的拓撲霍爾效應是對磁性斯格明子拓撲性質的有效實驗驗證.在由磁性金屬和強自旋軌道耦合金屬組成的異質結中,可以通過改變材料的厚度、種類、生長方式等有效地調控DM相互作用,從而調控磁性斯格明子和拓撲霍爾效應.而且,如果鐵磁/非磁金屬異質結具有垂直磁各向異性,則其內部形成的Néel型磁性斯格明子可以被自旋軌道轉矩所驅動,其特殊的磁結構理論上可以大大降低翻轉電流密度,具有重要的應用價值.值得注意的是,較強的拓撲霍爾效應信號原則上可以看作是對磁性斯格明子的電學讀取,對基于磁性斯格明子的自旋電子學同樣有著重要意義.