徐桂舟 徐展 丁貝 侯志鵬 王文洪 徐鋒

1)(南京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,南京 210094)

2)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所,磁學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100190)

磁性斯格明子由于拓?fù)涞谋Ｗo(hù)性,具有很高的穩(wěn)定性和較小的臨界驅(qū)動(dòng)電流,有望應(yīng)用于未來(lái)的賽道存儲(chǔ)器件中.而在中心對(duì)稱體系,由于偶極作用的各向同性,磁泡的拓?fù)湫院吐菪榷汲尸F(xiàn)出多樣性的特征.其中非平庸的磁泡即等同于磁性斯格明子.我們通過近期實(shí)驗(yàn)結(jié)果,結(jié)合微磁學(xué)模擬的方法,發(fā)現(xiàn)在中心對(duì)稱體系中磁斯格明子的拓?fù)湫詴?huì)受到體系垂直各向異性的調(diào)控.另外在加磁場(chǎng)的演變過程中,會(huì)很大程度上依賴于基態(tài)疇的疇壁特性.磁場(chǎng)的傾斜或者一定的面內(nèi)各向異性也會(huì)改變磁斯格明子的形態(tài).通過對(duì)材料的基態(tài)磁結(jié)構(gòu)及磁各向異性的調(diào)節(jié),輔助以面內(nèi)分量的控制,可以對(duì)基態(tài)磁疇、進(jìn)而對(duì)磁斯格明子的拓?fù)湫詫?shí)現(xiàn)調(diào)控.這對(duì)磁斯格明子在電流驅(qū)動(dòng)存儲(chǔ)器件中的應(yīng)用具有重要意義.

1 引 言

隨著現(xiàn)代電子信息技術(shù)的高速發(fā)展,人們對(duì)磁信息存儲(chǔ)器件的存儲(chǔ)密度和能耗提出了越來(lái)越高的要求,而器件的持續(xù)小型化也帶來(lái)了諸如順磁物理極限和大的焦耳熱等一系列問題.最近幾年,在螺旋磁體中發(fā)現(xiàn)了一類具有拓?fù)浔Ｗo(hù)性的新型自旋結(jié)構(gòu)——磁斯格明子(skyrmions)[1].相比于傳統(tǒng)的鐵磁布洛赫疇壁,斯格明子具有極低的臨界磁疇翻轉(zhuǎn)電流密度(～106A/m2)、更快的移動(dòng)速度,有望應(yīng)用于新一代磁性存儲(chǔ)及自旋轉(zhuǎn)移矩器件[2?4].此外,由于其特殊的拓?fù)渥孕Y(jié)構(gòu),磁斯格明子還表現(xiàn)出非零Berry相、拓?fù)浠魻栃?yīng)[5,6]等豐富的物理現(xiàn)象.

目前研究發(fā)現(xiàn)的磁性斯格明子體系,一大類是具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的螺旋磁體,如MnSi,FeGe[7?9]等,其形成機(jī)理是反對(duì)稱的體Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)與海森伯直接交換作用之間的競(jìng)爭(zhēng).這類斯格明子尺寸一般較小,在幾納米到百納米之間.界面的DMI也可以形成斯格明子(一般為奈爾型),通常存在于具有強(qiáng)自旋軌道耦合的多層膜界面中,如Ir(111)/Fe[10],Ta/CoFeB[11]與Pt/Co等[12].另一大類的斯格明子存在于具有垂直各向異性的近二維體系,來(lái)源于磁偶極相互作用與單軸各向異性的相互競(jìng)爭(zhēng)[13].實(shí)際上早在二十世紀(jì)六七十年代,在垂直各向異性的中心對(duì)稱體系就發(fā)現(xiàn)了類似于斯格明子的磁泡結(jié)構(gòu)[14].最早是在六角型Ba鐵氧體中發(fā)現(xiàn)的,隨后在Co(0001)的單晶薄膜和單晶石榴石以及非晶合金薄膜中有大量研究[15].傳統(tǒng)磁泡的尺寸可以在較大范圍內(nèi)變化,一般在幾百納米到數(shù)十微米量級(jí)[15].最近新發(fā)現(xiàn)的材料體系有層狀La-Sr-Mn-O[16],六角MnNiGa[17],Fe3Sn2[18]磁體等.磁泡的尺寸在100—400 nm.在具有較高居里溫度的MnNiGa和Fe3Sn2中,斯格明子穩(wěn)定存在的溫度區(qū)間寬廣并跨越室溫,為器件的應(yīng)用提供了有利條件.其中將Fe3Sn2制備成納米條帶后,邊界的受限能進(jìn)一步提高斯格明子的溫區(qū),最高達(dá)到630 K[19].

除了材料中天然存在的斯格明子,也可以通過外部的激發(fā)產(chǎn)生并操控斯格明子.例如通過施加面內(nèi)或垂直電流的方式,能夠在納米帶中產(chǎn)生單個(gè)斯格明子[3,20,21].另外反鐵磁性的斯格明子由于在運(yùn)動(dòng)中可以避免霍爾效應(yīng)引起的橫向偏移,也受到了研究者的關(guān)注[22?24].本文所關(guān)注的是中心對(duì)稱體系中由于磁偶極相互作用與垂直各向異性競(jìng)爭(zhēng)形成的斯格明子磁泡體系.

圖1 (a)具有不同數(shù)目BL的磁泡結(jié)構(gòu)示意圖及相應(yīng)的卷積數(shù)(拓?fù)鋽?shù))n[15];(b)type I型平庸磁泡和type II型非平庸磁泡的定義及相應(yīng)的洛倫茲電鏡示意圖像[27]Fig.1.(a)Magnetic bubble wihdifferent number of Bloch lines(BL),and their winding number(topological number)n[15];(b)Definition of the nontrivial type I,trivial type II bubble and the skectch of their correponding LTEM image[27].

對(duì)于DMI形成的斯格明子,其拓?fù)鋽?shù)是固定的,為n=1或?1,由DMI符號(hào)決定.而對(duì)于磁偶極作用與磁各向異性競(jìng)爭(zhēng)形成的磁泡,其渦旋度(vorticity)和螺旋度(helicity)具有較大的自由度和多樣性[13].其中渦旋度是疇壁磁矩沿著圓周方向連續(xù)變化一周的角度積分,其定義式為

其中φ為面內(nèi)極坐標(biāo)的角度分量,?為磁化矢量在面內(nèi)的方位角[10].在磁泡中,渦旋度與拓?fù)鋽?shù)相等,也可以作為磁泡拓?fù)湫缘牧慷?而螺旋度是面內(nèi)磁化矢量沿著圓周旋轉(zhuǎn)的方向(順時(shí)針或逆時(shí)針).在中心對(duì)稱體系的樣品中能夠同時(shí)觀察到n=0,1,?1的磁泡(如圖2[28]),并且旋度隨機(jī)分布.在有些體系中還觀察到了多螺旋度的情況[29].

利用磁泡作固態(tài)存儲(chǔ)器曾經(jīng)一度是國(guó)際磁學(xué)界的研究熱點(diǎn)[30].但是因?yàn)樗^的軟磁泡,也就是n=1的磁泡在外磁場(chǎng)梯度下運(yùn)動(dòng)時(shí)會(huì)產(chǎn)生很多對(duì)布洛赫線,使得運(yùn)動(dòng)軌跡產(chǎn)生偏移,造成了所謂的“硬磁泡危機(jī)”.雖然隨后也進(jìn)行了利用布洛赫線存儲(chǔ)的研究,但是最后都無(wú)疾而終.由于當(dāng)時(shí)主要是利用面內(nèi)磁場(chǎng)梯度進(jìn)行磁泡的驅(qū)動(dòng),所以會(huì)導(dǎo)致硬磁泡的形成.而現(xiàn)階段的研究主要是利用電流的自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng)來(lái)對(duì)磁泡或斯格明子進(jìn)行驅(qū)動(dòng),使得這一問題得以避免.

斯格明子拓?fù)鋽?shù)n不等于0而產(chǎn)生的Magnus力可以加快磁疇的運(yùn)動(dòng),這是其在電流驅(qū)動(dòng)器件中取得優(yōu)勢(shì)的根本原因[31,32].所以對(duì)于磁泡的存儲(chǔ)應(yīng)用,對(duì)拓?fù)鋽?shù)和旋度的調(diào)控尤為重要.如前所述,在磁各向異性的體系通常會(huì)存在type I型和type II型的兩種布洛赫型磁泡,并且旋度隨機(jī)分布.本文結(jié)合近期在MnNiGa[14]和Fe3Sn2[15,16]中的實(shí)驗(yàn)事實(shí),利用微磁學(xué)模擬,研究了材料的交換作用和磁各向異性對(duì)這兩類磁泡形成的影響.進(jìn)一步在基態(tài)為條紋疇的情形下,分析了這兩種磁泡的形成與初始條紋疇壁分布的關(guān)聯(lián).我們發(fā)現(xiàn)對(duì)于疇壁方向一致的條紋疇,最后傾向于形成type II型的平庸磁泡,而對(duì)于上下交替排列的“手性”疇壁,在加場(chǎng)過程中形成的始終為type I斯格明子磁泡.

圖2 T IE處理的Sc摻雜Ba鐵氧體零場(chǎng)(a)和加場(chǎng)(b)情況下的電鏡圖,(b)中的磁泡具有不同的拓?fù)湫?并且旋度隨機(jī)排列[28]Fig.2.The TIE-treated LTEM image for Sc-doped barium ferrite under(a)zero field and(b)a finite magnetic field.In the latter,the bubble exhibit various topology and random helicity[28].

2 樣品磁性參數(shù)對(duì)基態(tài)疇和磁斯格明子形成的影響

首先通過微磁學(xué)模擬軟件OOMMF[33]對(duì)中心對(duì)稱體系磁斯格明子的形成進(jìn)行了系統(tǒng)的篩選.磁性參數(shù)主要參考了近期發(fā)表的Fe3Sn2阻挫磁體[18].在Fe3Sn2單晶體中,隨著溫度的降低,磁各向異性發(fā)生了較大變化:易軸從面外逐漸轉(zhuǎn)向面內(nèi),與之相對(duì)應(yīng),磁疇結(jié)構(gòu)也發(fā)生了較大的轉(zhuǎn)變[18].我們模擬采用的樣品尺寸為2000 nm×2000 nm×100 nm,為近二維平面.初始態(tài)設(shè)置為隨機(jī)分布.其飽和磁矩Ms固定在Fe3Sn2的室溫實(shí)驗(yàn)值5.66×105A/m,然后通過改變磁晶各向異性常數(shù)Ku和交換作用A(其中Ku的方向垂直于樣品平面),考察其磁疇的變化.考慮交換作用長(zhǎng)度在8.3—13 nm之間變化,本文模擬所采用的網(wǎng)格均為5 nm.

從圖3(a)可以看到,當(dāng)Ku較大時(shí),基態(tài)會(huì)形成布洛赫型的迷宮疇,當(dāng)Ku較小時(shí),磁偶極相互作用最終使其形成面內(nèi)的渦旋磁疇.這與Fe3Sn2在低溫下垂直各向異性變低形成渦旋磁疇的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象是一致的[18].另外隨著Ku增大、A減小,疇壁厚度趨于變窄.

圖3 固定磁化強(qiáng)度在5.66×105 A/m,通過改變K u和A得到的零場(chǎng)(a)和加場(chǎng)(b)下的磁疇分布Fig.3.Simulated magnetic domains under different K u and A values for(a)zero field and(b)a magnetic field of 3000 Oe.M s is fixed at 5.66×105 A/m.

我們考察了每個(gè)基態(tài)隨磁場(chǎng)的變化,發(fā)現(xiàn)基態(tài)為渦旋的磁疇在加場(chǎng)后仍然為渦旋結(jié)構(gòu),只是面外分量有所增加.而對(duì)于迷宮疇的樣品,在以上的參數(shù)條件下,加場(chǎng)后都能夠形成磁泡.圖3(b)顯示的為3000 Oe磁場(chǎng)下的平衡磁疇結(jié)構(gòu).其磁泡密度隨著參數(shù)的變化有所變化.值得注意的是,當(dāng)Ku不太大時(shí),如1.0×105J/m3,會(huì)出現(xiàn)type I型和type II型磁泡的共存.而在較大Ku(1.5×105J/m3)下,只有type I型,也即斯格明子磁泡的存在.另外,模擬及實(shí)驗(yàn)中都看到n=0的平庸磁泡其淬滅場(chǎng)要小于非平庸磁泡,所以在加更高場(chǎng)的情況下,這類磁泡首先消失,最后只剩下斯格明子磁泡[18].

綜上可以得到,交換作用強(qiáng)度和磁晶各向異性能夠調(diào)控磁泡的出現(xiàn),并且磁泡的拓?fù)湫詫?duì)磁晶各向異性具有一定的依賴性.在實(shí)驗(yàn)上,磁各向異性在某些體系中會(huì)隨著溫度的變化而變化,如上面提到的Fe3Sn2[18];也可以通過同族非磁元素的替代來(lái)進(jìn)行調(diào)節(jié).而交換強(qiáng)度的調(diào)控可在保持晶體結(jié)構(gòu)不變的情況下,利用磁性元素間的替代來(lái)實(shí)現(xiàn).

最后,我們發(fā)現(xiàn)較大的Ku有利于拓?fù)渌垢衩髯拥某霈F(xiàn),但是Ku過大也會(huì)導(dǎo)致局部布洛赫線對(duì)的出現(xiàn)[34],破壞其拓?fù)湫?

3 條紋疇及其手性

實(shí)驗(yàn)中磁泡或斯格明子都是在條紋疇的基礎(chǔ)上演化而來(lái).這部分設(shè)置了不同條紋疇的初始態(tài),通過遲豫得到不同類型的平衡條紋疇分布.如圖4所示,樣品尺寸取2000 nm×400 nm×100 nm,為近納米帶結(jié)構(gòu).計(jì)算網(wǎng)格為5 nm.Ms與上述相同,選取的Ku=1.0×105J/m3,交換作用常數(shù)A=1.4×10?11J/m.設(shè)置了如下三種條紋疇的初始態(tài):波矢沿x軸的螺旋型排列(A),磁矩沿z軸正反向的交替排列(B),以及沿y軸正反向的交替排列(C).其中C態(tài)的磁晶各向異性設(shè)置為與z軸45?方向,其余的平行于z軸.條紋的周期參考了實(shí)驗(yàn)數(shù)值[19],設(shè)為400 nm.

通過足夠長(zhǎng)時(shí)間(10 ns)的遲豫,獲得了這三種初始狀態(tài)下的平衡態(tài),如圖4(c)所示.可以看到,對(duì)于螺旋排列的A種初始態(tài),最終會(huì)形成沿+y,?y方向交替排列的疇壁;而對(duì)于初始態(tài)B,最終的疇壁都會(huì)呈現(xiàn)平行排列.對(duì)于C種情況,由于較大的面內(nèi)各向異性,最終形成180?交錯(cuò)的近面內(nèi)疇壁.

圖4 (a)模型尺寸和(b)不同初始條紋疇的設(shè)置以及(c)遲豫后的條紋疇基態(tài);對(duì)于A型和B型磁疇,所加K u均為垂直方向;C型的K u加在[011]方向Fig.4.(a)Model size,(b)set of initial stripe states and(c)their corresponding equilibrium ground state after relaxation.In case of A and B type initial state,K u is set in the vertical direction,while it is of[011]direction for C type.

其中A型疇壁的基態(tài),與具有手性DMI的磁性斯格明子體系是類似的[35],稱之為有手性的疇壁.而B類的疇壁通常出現(xiàn)在中心對(duì)稱體系[29].但是由于實(shí)際材料中會(huì)受到缺陷、位錯(cuò)等的影響,使得疇壁閉合或翻轉(zhuǎn)[27],因此中心對(duì)稱材料中正反向疇壁可能呈無(wú)序分布.而當(dāng)各向異性處于面內(nèi),還有可能形成類似于C中的面內(nèi)條紋疇.圖5為六角MnNiGa合金基態(tài)條紋疇的洛倫茲電鏡像,分別沿兩個(gè)晶向,其中[001]為材料易軸方向.在圖5(a)中沿[001]方向的疇壁呈亮暗/暗亮變化,對(duì)應(yīng)面外磁疇,而圖5(c)中沿[201]方向觀察的疇壁只有亮暗變化,為180?面內(nèi)大疇[15,36].從這兩者的磁矩排列示意圖(b)和(d)可以看到,它們分別對(duì)應(yīng)于模擬中的A型和C型.可見隨著磁場(chǎng)角度與易軸方向夾角的改變,其疇壁類型可以從圖4中的A型向C型轉(zhuǎn)變.對(duì)于不同的材料體系,其基態(tài)磁疇都會(huì)存在差別,而這些不同的條紋疇是否都能形成斯格明子磁泡,這一問題將在下節(jié)中闡明.

圖5 洛倫茲電鏡下MnNiGa不同晶軸方向上形成的不同類型條紋疇及其對(duì)應(yīng)的疇內(nèi)和疇壁處的磁矩排列示意圖,晶體易軸為[001]方向Fig.5.LTEM image of the magnetic stripes formed in different crystal directions of MnNiGa alloy,and the corresponding schematic of their spin arrangements.

4 磁斯格明子的拓?fù)湫约捌湔{(diào)控

對(duì)圖4中的基態(tài)條紋疇施加磁場(chǎng),其形成磁泡的過程如圖6所示.對(duì)于A型的條紋疇,由于疇壁是正反交替排列的,在加磁場(chǎng)過程中,一對(duì)正反疇壁正好閉合形成拓?fù)鋽?shù)為1的磁性斯格明子,并且其手性也與條紋“手性”一致,都朝向一個(gè)方向.隨著磁場(chǎng)增大,斯格明子尺寸變小,直至消失.

而對(duì)于B型的條紋疇,一對(duì)疇壁朝向同一方向,在閉合過程中就容易產(chǎn)生type II型的磁泡.但是在邊界處,仍會(huì)形成type I型的拓?fù)浯排?當(dāng)增加磁場(chǎng),發(fā)現(xiàn)磁泡都會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)湫?但是其手性為隨機(jī)排列.這與中心對(duì)稱體系中磁泡手性隨機(jī)排列是一致的[28,29].在有些情況下,type II型的磁泡并不能轉(zhuǎn)化為拓?fù)湫痛排?而是直接消失.轉(zhuǎn)化的發(fā)生依賴于體系的具體性質(zhì),例如邊界,各向異性大小等.對(duì)于C型的面內(nèi)條紋疇,加磁場(chǎng)不能形成磁泡,只有條紋疇寬窄發(fā)生變化,直至均勻磁化,這與我們實(shí)驗(yàn)中的結(jié)果是一致的.

圖6 A型和B型條紋疇在加磁場(chǎng)下生成磁斯格明子的過程Fig.6.Evolution of the magnetic skyrmion under magnetic field for A and B type initial state.

另一方面我們還發(fā)現(xiàn),磁場(chǎng)的傾斜或者一定分量的面內(nèi)各向異性也會(huì)影響斯格明子的拓?fù)湫?圖7中模型的尺寸為2000 nm×600 nm×200 nm,交換作用常數(shù)A=2.4×10?11J/m,其余與上相同.可以看到,面內(nèi)磁場(chǎng)或各向異性的引入會(huì)引起磁泡的形狀畸變以及不閉合性.這在Fe3Sn2的轉(zhuǎn)角實(shí)驗(yàn)中得到了觀察和證實(shí)(圖8).以上磁場(chǎng)或Ku的傾斜是朝向垂直于疇壁磁矩排列的方向.若傾斜方向平行于疇壁磁矩排列方向(此處均指傾斜量較小的情況),一般僅會(huì)引起磁泡的畸變.并且面內(nèi)分量的引入有時(shí)反而會(huì)促使圖6(b)中的type II型磁泡向type I型轉(zhuǎn)變,這在我們的實(shí)驗(yàn)中也有驗(yàn)證.

由上述結(jié)果可以看出,基態(tài)條紋疇的疇壁性質(zhì)、磁場(chǎng)或磁各向異性的面內(nèi)分量會(huì)直接影響斯格明子的拓?fù)湫?有些情況下,例如樣品為納米帶或納米點(diǎn)時(shí),邊界也會(huì)對(duì)磁泡形成的動(dòng)態(tài)過程產(chǎn)生影響.例如在寬的Fe3Sn2樣品中,往往形成type II型的斯格明子.但是在上面模擬的單鏈樣品中,由于邊界的閉合作用,最后產(chǎn)生了拓?fù)鋺B(tài)斯格明子[19].

圖7 引入面內(nèi)磁場(chǎng)(a)和面內(nèi)各向異性(c)后磁泡相對(duì)于垂直各向異性和垂直磁場(chǎng)下(b)形態(tài)的變化Fig.7.Comparison of magnetic bubble morphology in(b)perpendicular magnetic field and anisotropy and in the presence of(a)in-plane magnetic field and(c)in-plane anisotropy.

圖8 Fe3 Sn2納米帶樣品中磁斯格明子隨角度的變化Fig.8.M orphology of magnetic skyrmions under different tilt angle in a Fe3Sn2 nanostripe.

5 總 結(jié)

利用微磁模擬并結(jié)合目前的一些實(shí)驗(yàn)結(jié)果,對(duì)具有垂直各向異性的中心對(duì)稱體系中磁泡的形成及其拓?fù)湫赃M(jìn)行了系統(tǒng)考察.首先,適合的磁各向異性是形成磁泡的必要條件;其次,在條紋疇情形下,加垂直磁場(chǎng)時(shí)磁泡的拓?fù)湫院艽蟪潭壬弦蕾囉诨鶓B(tài)疇的疇壁特性.在納米結(jié)構(gòu)中,材料的邊界也會(huì)對(duì)磁泡的形成產(chǎn)生影響.另外磁場(chǎng)的傾斜或者一定的面內(nèi)各向異性也會(huì)改變磁泡的形態(tài).因此可通過控制磁各向異性、基態(tài)磁結(jié)構(gòu)(磁疇)、磁場(chǎng)角度以及樣品邊界等對(duì)磁泡的拓?fù)湫赃M(jìn)行有效調(diào)控,以滿足不同實(shí)用條件下對(duì)斯格明子性能的要求.