董博聞 張靜言 彭麗聰 何敏 張穎 趙云馳 王超 孫陽 蔡建旺 王文洪 魏紅祥 沈保根姜勇 王守國

1)(北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院材料物理與化學(xué)系,北京 100083)

2)(中國科學(xué)院物理研究所,磁學(xué)國家重點實驗室,北京 100190)

斯格明子(skyrmion)的概念最早是由英國的粒子物理學(xué)家Tony Skyrme提出,它被用來描述粒子的一個狀態(tài),是一種拓?fù)涔铝⒆?磁性斯格明子是一種具有拓?fù)湫袨榈男滦痛沤Y(jié)構(gòu),其空間尺寸為納米量級,空間距離從納米到微米量級可調(diào);其存在溫度涵蓋從低溫、室溫到高溫的寬溫區(qū);其材料體系不僅包括早期發(fā)現(xiàn)的低溫區(qū)B20型中心對稱破缺的鐵磁體和螺旋磁有序的弱鐵磁材料,也包括近期發(fā)現(xiàn)的室溫及以上的中心對稱六角結(jié)構(gòu)磁性M nNiGa金屬合金和磁性薄膜/多層膜體系.利用磁性斯格明子的拓?fù)浯沤Y(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)類似于自旋閥或者磁性隧道結(jié)中的自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng),即外加電流可以驅(qū)動斯格明子,其臨界電流密度比傳統(tǒng)翻轉(zhuǎn)磁性多層膜體系中磁矩的電流密度(一般為107 A/cm2)要低5個數(shù)量級,約為102 A/cm2,該臨界值遠(yuǎn)低于硅基半導(dǎo)體技術(shù)中溝道電流密度的上限,在未來的磁信息技術(shù)中具有廣泛的應(yīng)用前景.本綜述簡單介紹了磁性斯格明子的發(fā)展歷程,歸納總結(jié)了磁性斯格明子的材料體系,介紹了觀察磁性斯格明子的實驗手段,重點介紹了多場(磁場、電流、溫度場)調(diào)控作用下中心對稱MnNiGa合金和Pt/Co/Ta磁性多層膜體系中磁性斯格明子的產(chǎn)生、消失以及外場調(diào)控演變等動態(tài)行為.

1 引 言

電子具有電荷和自旋兩個本征屬性,以外加電場來調(diào)控電荷為基礎(chǔ)的微電子學(xué)及其器件在20世紀(jì)中后期取得了迅猛的發(fā)展,以硅基半導(dǎo)體為代表的微電子產(chǎn)業(yè)日新月異.但是,由于器件單位面積晶體管數(shù)量的指數(shù)增長伴隨著晶體管之間的間距越來越小,散熱問題已經(jīng)成為限制其進(jìn)一步發(fā)展的技術(shù)瓶頸.近30年來,以外場(磁場、電場、溫度場、光場、自旋極化電流等)調(diào)控電子自旋為核心的自旋電子學(xué)逐步發(fā)展成熟,其產(chǎn)品在諸如計算機(jī)硬盤讀頭、高靈敏度磁性傳感器、以及磁性隨機(jī)存儲器上獲得了廣泛應(yīng)用.與自旋電子學(xué)相關(guān)的物理機(jī)理如巨磁電阻效應(yīng)、隧穿磁電阻效應(yīng)、自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng)也基本清晰.但是,在經(jīng)過早期以應(yīng)用為先導(dǎo)的高速發(fā)展后,自旋電子學(xué)器件性能的進(jìn)一步提升(如存儲密度>Tbit/in2、存儲速度>Gbit/s等)相繼遇到摩爾定律和超順磁極限等技術(shù)和物理的挑戰(zhàn)[1?6].

為了突破磁信息存儲技術(shù)的瓶頸,科學(xué)家們再次將目光聚焦到相關(guān)材料設(shè)計、制備和基礎(chǔ)物理問題的探索上.近期,在自旋電子學(xué)領(lǐng)域被發(fā)現(xiàn)的新效應(yīng)、新原理及新材料,如自旋塞貝克效應(yīng)(spin Seebeck effect)、賽道存儲器(race track memory)、霍爾天平材料(Hall balance)和磁性斯格明子(magnetic skyrmion)[7?10],為突破上述瓶頸和挑戰(zhàn)提供了可能的解決方案.從材料和器件的空間尺寸上來看,無論是應(yīng)用自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng)的自旋閥和磁性隧道結(jié),還是賽道存儲器中的磁疇壁,其尺寸均從微米、亞微米降低到納米量級,其材料對應(yīng)的磁疇結(jié)構(gòu)也從多疇變?yōu)閱萎?因此對納米尺度的磁疇甚至疇壁結(jié)構(gòu)及其動力學(xué)行為的研究是當(dāng)前自旋電子學(xué)的熱點和難點之一.

磁疇(magnetic domain)是指鐵磁材料在自發(fā)磁化的過程中為了降低靜磁能而分成多個方向各異的磁化區(qū)域,它是磁性樣品的基本組成部分.在各個磁疇內(nèi)部,原子磁矩的排列具有相互平行的自發(fā)傾向,磁矩的方向保持一致,因此單個磁疇具有磁性.鐵磁材料在沒有被磁化之前,各磁疇之間的磁化方向是混亂的,整體不表現(xiàn)出磁性.磁化方向從一個磁疇到相鄰磁疇,會通過其交界區(qū),從而發(fā)生轉(zhuǎn)變,各磁疇之間的交界區(qū)則成為疇壁(domain wall).以面內(nèi)各向異性鐵磁薄膜為例,沿面內(nèi)易磁化軸方向的磁滯回線如圖1所示,磁滯回線上標(biāo)注了(a),(b),(c)和(d)四個位置,分別代表薄膜處于正向飽和磁化、退磁、反向飽和磁化和正向磁化四個狀態(tài).圖1中的四個插圖分別表示上述狀態(tài)時薄膜的磁疇結(jié)構(gòu),例如插圖(a)所示黑色的單疇狀態(tài),其磁化方向從左向右(如箭頭所示),此視野范圍內(nèi)沒有出現(xiàn)疇壁.當(dāng)外磁場由正向負(fù)逐漸降低通過零場后至矯頑力處(即(b)點)時,體系宏觀凈磁矩為零,磁疇結(jié)構(gòu)為兩個磁矩方向相反、大小相等的磁疇(黑色和灰色),其中黑色和灰色兩個磁疇之間的交界區(qū)為疇壁(如圖中紅色虛線框所示).繼續(xù)增加反向磁場,從左向右的磁疇(黑色)逐漸減小,同時從右向左的磁疇逐漸增大,直到反向飽和磁化狀態(tài)(如(c)點所示).當(dāng)外磁場由反向飽和降低到零并外加一定的正向磁場(小于矯頑力)時,體系宏觀凈磁矩仍然為負(fù),磁疇結(jié)構(gòu)為兩個磁矩方向相反、大小不等的磁疇(灰色較大、黑色較小),中間用紅色虛線框所示的交界區(qū)依舊為疇壁.

圖1 磁滯回線和磁疇及疇壁示意圖Fig.1.Schematic of M-H loop,magnetic domain and domain wall.

磁性材料磁疇尺寸大到微米量級、小到納米量級,適合觀察的實驗手段相對較多,主要包括磁力顯微鏡、光發(fā)射電子顯微鏡(PEEM)、洛倫茲透射電子顯微鏡(LTEM)、磁光克爾顯微鏡(MOKE)、帶極化分析的掃描電子顯微鏡(SEMPA)和自旋極化低能電子顯微鏡(SP-LEEM)等.但疇壁寬度較窄,一般僅從幾納米到幾十納米不等,觀察其內(nèi)部微觀磁結(jié)構(gòu)相對困難,實驗上較多使用LTEM和PEEM來研究.圖2所示是使用LTEM所觀察到的磁疇和疇壁照片,樣品為在單晶M gO(001)襯底上采用分子束外延方法生長的Fe/Ir0.2M n0.8交換偏置雙層膜.圖中白色較粗箭頭表示外磁場方向,圖2(a)—(c)和圖2(d)—(f)分別為沿著Fe薄膜的[100]和[010]易磁化軸方向觀的圖像[11],可以清楚地看到磁疇的磁化方向.圖中紅色虛線框所表示的兩個磁疇交界區(qū)即為疇壁,疇壁清晰可見.由于該型號LTEM的分辨率有限,僅能區(qū)分出兩種疇壁的位置(如圖2(c)中疇壁為白色,而圖2(f)中疇壁為灰色),無法進(jìn)一步觀察到疇壁內(nèi)部的精細(xì)磁結(jié)構(gòu).

如上所述,在兩個相鄰的磁疇邊界(即疇壁內(nèi)),磁矩從一個方向連續(xù)地過渡到另一個方向,這樣的連續(xù)變化途徑有多種,每一種變化途徑對應(yīng)于一種疇壁類型.按照疇壁中磁矩方向變化的方式來區(qū)分,典型疇壁結(jié)構(gòu)有布洛赫型疇壁(Bloch)和奈爾型疇壁(Néel)兩種.對于布洛赫型磁疇壁而言,其結(jié)構(gòu)如圖3(a)所示,假設(shè)疇壁左右兩邊磁疇的方向分別為垂直向上和垂直向下,左邊磁疇的磁矩從垂直向上自左向右開始逐漸轉(zhuǎn)動,直到垂直向下(即右邊磁疇的磁矩取向),該過渡方式的主要特點是磁矩始終平行于疇壁平面,其磁矩在紙面上的投影如圖3(a)下方的箭頭所示.對于奈爾型疇壁而言,其結(jié)構(gòu)如圖3(b)所示,左邊磁疇的磁矩從垂直向上沿著平行于紙面的平面自左向右逐漸轉(zhuǎn)動,直至垂直向下(即右邊磁疇磁矩取向),其磁矩在紙面上的投影見圖3(b)下方的箭頭所示.簡言之,磁矩矢量沿著垂直徑向連續(xù)旋轉(zhuǎn)即為布洛赫型,而磁矩沿徑向連續(xù)轉(zhuǎn)動即為奈爾型.在磁性材料中,磁疇按照疇壁兩側(cè)磁矩的相對取向以及磁疇壁的結(jié)構(gòu)的不同可以分為如90?,180?磁疇和圓柱形磁泡等類型.

圖2 單晶外延Fe/Ir Mn雙層膜的LTEM照片[11](a)—(c)外磁場沿著Fe薄膜的[100]和(d)—(f)[010]易磁化軸方向,其中紅色虛線框所示為疇壁Fig.2.LTEM Fresnel-contrast images of the Fe/Ir M n bilayers,in which magnetic fields were applied along the Fe[100]easy axis(a)–(c)and the Fe[010]easy axis(d)–(f).The dashed red boxes high light the position of domain walls[11].

磁泡(magnetic bubbles)是一種典型的圓柱形磁疇結(jié)構(gòu),于20世紀(jì)60年代在具有強(qiáng)垂直各向異性的鐵磁薄膜中率先被觀察到.這種圓柱狀磁疇在薄膜表面看似像一個個圓泡,圓泡的內(nèi)部和外部磁矩方向均垂直于薄膜表面,但方向相反,其過渡區(qū)域形成一個閉合的環(huán)形疇壁.早期,科學(xué)家們嘗試?yán)猛獯艌鰜砜刂拼排莸漠a(chǎn)生和消滅,以此作為二進(jìn)制信息中的“1”和“0”來研制磁泡存儲器,但隨著GMR的發(fā)現(xiàn)及自旋電子學(xué)的迅猛發(fā)展,磁泡存儲器沒有取得實質(zhì)性應(yīng)用.此外,磁性材料中的磁疇結(jié)構(gòu)還包括渦旋(vortex)、麥紉(meron)等,有關(guān)內(nèi)容可以參考中國科學(xué)院沈陽金屬研究所張志東研究員[12]的綜述.

圖3 疇壁結(jié)構(gòu)示意圖 (a)布洛赫型和(b)奈爾型Fig.3.Schematic diagram of domain walls,(a)B loch type and(b)Néel type.

2 磁性斯格明子的發(fā)現(xiàn)及其基本物性

斯格明子(skyrmion)是近期引起廣泛關(guān)注的一種磁疇結(jié)構(gòu),其概念最早由英國原子能科學(xué)研究院(British Atom ic Energy Research Establishment)的粒子物理學(xué)家Tony Skyrm e于1962年提出[13],它是非線性sigma模型的一個非平庸經(jīng)典解,被用來描述粒子的一個狀態(tài),是一種拓?fù)涔铝⒆?斯格明子與凝聚態(tài)物理之間的淵源,可以追溯到20世紀(jì)80年代后期,以色列魏茨曼科學(xué)研究所的Kugler教授首次將當(dāng)時在核物理中已經(jīng)十分熱門的概念斯格明子引入凝聚態(tài)物理,并從理論上預(yù)言了一種新的斯格明子晶體[14].在該項工作中,他將凝聚態(tài)物理中的晶體及對稱性等性質(zhì)與斯格明子結(jié)合,并稱“除了進(jìn)行數(shù)值弛豫計算以外,我們還從凝聚態(tài)物理里改進(jìn)了一種方法”.此前,美國普林斯頓大學(xué)的K lebanov教授已經(jīng)將斯格明子整齊地排列到簡單立方晶格位置上,發(fā)現(xiàn)了斯格明子可以旋轉(zhuǎn),從而被最近鄰的六個斯格明子所吸引[15].

1993年,美國加州大學(xué)洛杉磯分校的Kivelson教授等研究了量子霍爾鐵磁體中的量子霍爾效應(yīng),并通過理論計算表明[16]:當(dāng)塞曼劈裂很小時,體系呈現(xiàn)非平庸的自旋有序,且是宏觀的,這樣的結(jié)構(gòu)即為斯格明子,這是斯格明子首次在凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)中正式被提出.他們的理論計算進(jìn)一步指出:斯格明子與材料中的雜質(zhì)會發(fā)生相互作用,當(dāng)其與雜質(zhì)之間的吸引力與庫侖排斥力達(dá)到平衡時,斯格明子則表現(xiàn)出有限的尺寸,并且被材料中無序所局域.

本文中,磁性斯格明子特指凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)中一種局域手性自旋結(jié)構(gòu)單元,該結(jié)構(gòu)是一種拓?fù)浔Ｗo(hù)的穩(wěn)定狀態(tài).斯格明子的拓?fù)湫钥梢杂赏負(fù)鋽?shù)Q來描述:

其中m是實空間(x,y)處自旋單位矢量,Q描述自旋環(huán)繞單位球面的倍數(shù).對于磁性斯格明子來說,Q為非零的整數(shù),例如當(dāng)Q=±1時叫單斯格明子,Q=±2時叫雙斯格明子.

圖4(a)和圖4(d)是典型的三維斯格明子自旋結(jié)構(gòu)示意圖,其中圖4(a)被稱為類渦旋型(vortexlike)結(jié)構(gòu),圖4(d)被稱為類刺猬型(hedgehog-like)結(jié)構(gòu).斯格明子自旋結(jié)構(gòu)的最大特點是三維空間任何取向上均有磁矩指向,具有拓?fù)浔Ｗo(hù)性質(zhì).對應(yīng)于上述兩種三維斯格明子自旋結(jié)構(gòu),其二維自旋結(jié)構(gòu)如圖4(b)和圖4(e)所示,分別被稱為布洛赫型和奈爾型斯格明子.簡言之,上述兩種自旋結(jié)構(gòu)的斯格明子,假設(shè)中心點磁矩垂直向下,最外側(cè)磁矩垂直向上,自中心點開始向外,磁矩從垂直向下開始逐漸旋轉(zhuǎn),直至最外側(cè)的垂直向上,其中間過渡區(qū)域類似于前面所述的疇壁.按上述分類,圖4(b)所示結(jié)構(gòu)對應(yīng)于布洛赫型疇壁,圖4(e)所示結(jié)構(gòu)對應(yīng)于奈爾型疇壁.如果沿著圖4(b)和圖4(e)直徑觀察其自旋結(jié)構(gòu)(如虛線所示),其磁矩取向?qū)?yīng)于圖4(c)和圖4(f)所示.

需要指出的是,如圖4(a)和圖4(d)所示的三維斯格明子,其球面上的所有自旋都指向球面外,可以類似認(rèn)為球面內(nèi)存在一個等效的“磁單極”.在材料中,當(dāng)電場驅(qū)動的傳導(dǎo)電子遇到磁性斯格明子時,這種等效磁場會對電子的運(yùn)動軌跡產(chǎn)生影響,給傳導(dǎo)電子的霍爾效應(yīng)造成額外的貢獻(xiàn),被稱之為拓?fù)浠魻栃?yīng)(topological Hall effect)[20].同時被電流驅(qū)動的斯格明子由于其特殊的自旋結(jié)構(gòu)也會產(chǎn)生額外的橫向速度,這個效應(yīng)叫做斯格明子霍爾效應(yīng)(skyrmion Hall effect)[21,22].這些效應(yīng)表明可以采用輸運(yùn)測量的方式來間接研究磁性斯格明子,這是對利用LTEM和PEEM等直接觀察磁結(jié)構(gòu)手段的有效補(bǔ)充,同時也為采用電學(xué)方法驅(qū)動和讀取斯格明子信號奠定了基礎(chǔ).圖5為運(yùn)動的電子與磁性斯格明子之間相互作用的示意圖[19,23].

圖4 兩種自旋構(gòu)型的斯格明子示意圖[17?19] 左邊(a)–(c)為布洛赫型,右邊(d)–(f)為奈爾型Fig.4.Sp in structures of skyrmion,left(a)–(c)B loch type and right(d)–(f)Néel type[17?19].

圖5 斯格明子運(yùn)動及其與電流相互作用下所產(chǎn)生的物理現(xiàn)象示意圖[19,23]Fig.5.Schematic of skyrmion motion and associated physical phenomena under the flow of electrons[19,23].

德國德累斯頓固體與材料研究所的烏克蘭籍理論物理學(xué)家Bogdanov教授長期從事固體材料中的磁性理論研究,2001年,他與R??ler在關(guān)于磁性薄膜和多層膜體系中手性對稱性破缺研究的論文中[24],首次將Dzyaloshinsky-Moriya相互作用(DMI)引入磁性薄膜/多層膜中,并預(yù)言了面內(nèi)和垂直磁各向異性薄膜/多層膜中會出現(xiàn)可控、二維局域圖案(又稱磁渦旋).隨后,他們于2006年發(fā)表了關(guān)于磁性金屬中自發(fā)斯格明子基態(tài)的研究論文[25],從理論上預(yù)言了立方B20結(jié)構(gòu)非中心對稱的MnSi磁體中可能存在斯格明子.2009年,德國慕尼黑大學(xué)Pfleiderer教授領(lǐng)導(dǎo)的科研團(tuán)隊首次利用中子散射技術(shù)在手性磁體MnSi中觀察到了斯格明子[26].關(guān)于MnSi體系的磁結(jié)構(gòu)相圖可以參見圖6(a)和圖6(b),分別為理論預(yù)言結(jié)果和中子散射實驗結(jié)果.

MnSi的晶體結(jié)構(gòu)屬于立方晶系,晶格常數(shù)為4.56 ?,空間點群為P213,是一種手性弱鐵磁體,具有一個螺旋對稱性和一個沿〈111〉方向的三重旋轉(zhuǎn)對稱性,構(gòu)成了B20型空間結(jié)構(gòu).此外,MnSi晶體中,兩個Mn-Si原子的連線之間存在一定的夾角,體系的中心對稱破缺導(dǎo)致DMI不為零,這正是Bogdanov教授所預(yù)言的可能會出現(xiàn)磁性斯格明子的典型體系.圖6(b)給出了采用中子散射技術(shù)所得到的MnSi材料體系的溫度與磁場相圖,可以看出:在溫度低于居里溫度(TC)的條件下,當(dāng)外加磁場小于極化磁場時,系統(tǒng)呈現(xiàn)出手性磁有序.該磁有序結(jié)構(gòu)具體包括:低磁場下的螺旋磁有序(helical order)、低溫下的錐形磁有序(conical order)以及中等磁場并在居里溫度附近的異常相(A-phase),后來被稱為磁性斯格明子相.

圖6 MnSi手性磁體的相圖 (a)理論預(yù)言[25];(b)中子散射的實驗結(jié)果[26]Fig.6.Magnetic phase diagram of MnSi:(a)Theoretical prediction[25];(b)experimental results by neutron scattering[26].

圖7 Fe0.5 Co0.5 Si螺旋磁體的拓?fù)渥孕Y(jié)構(gòu)[10] (a)—(c)螺旋磁有序和斯格明子磁結(jié)構(gòu)的蒙特卡羅模擬結(jié)果,其中(c)為斯格明子自旋結(jié)構(gòu)示意圖;(d)—(f)LTEM的二維實空間斯格明子自旋結(jié)構(gòu)Fig.7.Topological spin textures in the helical magnet Fe0.5 Co0.5 Si[10]:Helical(a)and skyrmion(b)structures predicted by Monte Carlo simulation;(c)schematic of the spin configuration in a skyrmion;(d)–(f)LTEM data.

如何表征斯格明子的磁有序結(jié)構(gòu)并進(jìn)行實空間磁成像是開展該領(lǐng)域研究的重要方向,磁性斯格明子研究在近期取得了快速發(fā)展,得益于可以進(jìn)行實空間磁成像的LTEM技術(shù)的巨大進(jìn)步.例如:日本東京大學(xué)Tokura教授的團(tuán)隊長期從事凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究,成功地將LTEM技術(shù)用于材料的實空間磁成像及其動力學(xué)研究.2006年,該團(tuán)隊?wèi)?yīng)用LTEM技術(shù)研究了另一類B20型材料Fe0.5Co0.5Si晶體中螺旋磁有序結(jié)構(gòu)[27].更加令人振奮的消息來自該研究團(tuán)隊Yu教授的研究結(jié)果.2010年,Yu教授等[10]利用LTEM技術(shù)對Fe0.5Co0.5Si晶體展開研究,成功地觀察到實空間二維磁性斯格明子結(jié)構(gòu),其實驗結(jié)果和蒙特卡羅模擬的結(jié)果如圖7所示.

3 磁性斯格明子的材料體系

在短短不到十年的時間里,磁性斯格明子的研究在材料的發(fā)現(xiàn)與合成、物理原理的探索、器件的原理研究等方面均取得了飛速的發(fā)展,其主要的推動力在于:1)廣泛的應(yīng)用前景;2)豐富的物性;3)多樣的材料體系等.例如:利用磁性斯格明子的特殊自旋結(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)類似于自旋閥結(jié)構(gòu)或者磁性隧道結(jié)中的自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng),即外加電流可以驅(qū)動甚至翻轉(zhuǎn)斯格明子的自旋結(jié)構(gòu).從器件開發(fā)與應(yīng)用的角度來說,科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)了更加令人振奮的現(xiàn)象:驅(qū)動斯格明子運(yùn)動的臨界電流密度比翻轉(zhuǎn)傳統(tǒng)磁性多層膜體系中磁矩的值(一般為107A/cm2)低5個量級,約為102A/cm2,該臨界值遠(yuǎn)低于硅基半導(dǎo)體技術(shù)中溝道電流密度的上限,預(yù)示著磁性斯格明子在未來的磁信息技術(shù)中具有廣泛的應(yīng)用前景[28].值得指出的是,如此小的臨界電流密度驅(qū)動斯格明子翻轉(zhuǎn)的物理機(jī)理還不十分清楚,同時該效應(yīng)的穩(wěn)定性和可重復(fù)性也需要更加深入的研究.

斯格明子的研究從早期的高能物理,過渡到當(dāng)前的凝聚態(tài)物理和材料科學(xué),其本身就具有十分豐富的物理性質(zhì).例如:磁性斯格明子因其特殊的自旋結(jié)構(gòu)和拓?fù)浔Ｗo(hù)性質(zhì)已經(jīng)引起了科學(xué)家們的廣泛關(guān)注,并逐漸發(fā)展成為一門新興的學(xué)科——拓?fù)浯艑W(xué)(Topological Magnetism),它是當(dāng)前磁學(xué)與磁性材料的研究熱點之一.其豐富的研究內(nèi)容主要包括拓?fù)浯沤Y(jié)構(gòu)的觀察、拓?fù)浠魻栃?yīng)、斯格明子霍爾效應(yīng)、斯格明子動力學(xué)和斯格明子對單一外場及多場(磁場、電場、光場、自旋極化電流、溫度場、壓力場等)的響應(yīng)等.

關(guān)于磁性斯格明子的材料體系,目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)和人工合成的材料多達(dá)幾十種,不僅包括合金、氧化物,也包括磁性薄膜/多層膜;實現(xiàn)穩(wěn)定斯格明子結(jié)構(gòu)的溫度范圍從早期的低溫(幾十開爾文到270 K之間)提高到跨室溫的寬溫區(qū)(如MnNiGa雙斯格明子材料).同時,也可以利用常用的磁性材料(如Fe,Co,Ni)或磁性薄膜來構(gòu)建新型斯格明子材料體系,其主要制備手段為超高真空磁控濺射,襯底大小可以從2—8 in(1 in=0.0254 m)變化,與半導(dǎo)體及微電子的工藝十分匹配,為其器件化應(yīng)用奠定了材料基礎(chǔ).

上述多樣性的材料體系,為磁性斯格明子的研究和器件開發(fā)提供了更多的選擇和優(yōu)化的可能性,表1給出了到目前為止科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)和人工合成的主要磁性斯格明子材料及其相關(guān)參數(shù).

4 磁性斯格明子的實驗觀察技術(shù)

磁性斯格明子作為近期凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究熱點之一,其相關(guān)的拓?fù)渥孕Y(jié)構(gòu)和拓?fù)浠魻栃?yīng)等需要利用對應(yīng)的實驗、理論模擬計算等手段來研究.磁性斯格明子的理論計算和模擬工作,為從實驗上觀察及調(diào)控斯格明子提供了指導(dǎo)和參考,尤其在實驗條件(包括測試溫度、儀器空間分辨率等方面)不能滿足需求的情況下更加重要.例如:美國Kivelson教授團(tuán)隊[16]早期理論計算即表明,當(dāng)體系的塞曼分裂很小時,體系可以出現(xiàn)宏觀的斯格明子磁有序;德國Bogdanov教授團(tuán)隊[25]從理論上預(yù)言了立方結(jié)構(gòu)非中心對稱的MnSi磁體中可能存在斯格明子,隨后被德國Pfleiderer教授團(tuán)隊[26]利用中子散射技術(shù)觀察到.中國科學(xué)院合肥強(qiáng)磁場科學(xué)中心張裕恒院士領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(田明亮、杜海峰研究員)先利用蒙特卡羅方法模擬了不同尺寸螺旋磁性納米薄盤中手性自旋結(jié)構(gòu)及其在外場作用下的演化行為[51],隨后與復(fù)旦大學(xué)車仁超教授合作利用LTEM在FeGe條帶中實現(xiàn)了對單個斯格明子鏈的直接實驗觀察,發(fā)現(xiàn)了斯格明子邊緣形核與穩(wěn)定的機(jī)理,首次清晰地給出了斯格明子相的磁場-溫度和溫度-尺寸的關(guān)系相圖[52].中國科學(xué)院沈陽金屬研究所張志東研究員團(tuán)隊利用微磁學(xué)模擬研究發(fā)現(xiàn),Co/Ru/Co納米薄膜盤體系中磁晶各向異性能、交換作用能和退磁能之間的競爭可以在沒有DMI的條件下形成室溫磁性斯格明子,同時該體系在單頻微波場的作用下會發(fā)生共振激發(fā)行為,導(dǎo)致斯格明子出現(xiàn)花狀動力學(xué)行為[53,54].南京大學(xué)丁海峰教授團(tuán)隊[55]同樣利用微磁學(xué)模擬,在假設(shè)沒有DMI的情況下,磁性薄膜的形狀效應(yīng)可以導(dǎo)致面內(nèi)渦旋磁結(jié)構(gòu),進(jìn)一步利用界面耦合效應(yīng),在面內(nèi)各向異性磁性薄膜中添加一層垂直磁晶各向異性的薄膜,構(gòu)成三明治結(jié)構(gòu),從而形成人工磁性斯格明子.這一預(yù)測隨后被美國加州大學(xué)伯克利分校的邱子強(qiáng)教授團(tuán)隊[44]利用磁元二色-光發(fā)射電子顯微鏡(XMCD-PEEM)在Co/Ni/Cu(001)磁性多層膜體系中證實.四川師范大學(xué)趙國平教授的理論計算表明[56],當(dāng)磁性斯格明子作為信息載體在賽道存儲結(jié)構(gòu)中運(yùn)動時,斯格明子與斯格明子之間、斯格明子與賽道邊緣之間存在相互作用,并得到斯格明子之間的平衡距離.香港中文大學(xué)(深圳)Zhou和Ezawa[57]通過微磁學(xué)模擬方法研究了磁性斯格明子與磁疇壁之間關(guān)系,發(fā)現(xiàn)斯格明子與疇壁對可以相互轉(zhuǎn)換.

磁性斯格明子和運(yùn)動的電子之間會發(fā)生相互作用,造成拓?fù)浠魻栃?yīng)和斯格明子霍爾效應(yīng),利用這些效應(yīng)可以采用輸運(yùn)測量的方法間接研究磁性斯格明子的相關(guān)性質(zhì)[19,20,23].眾所周知,磁場中導(dǎo)體的傳導(dǎo)電子在運(yùn)動過程中由于受到洛倫茲力的作用發(fā)生橫向偏轉(zhuǎn),在側(cè)面產(chǎn)生電荷累積,即為霍爾效應(yīng).磁性斯格明子可以被看作一個準(zhǔn)粒子,不帶電荷但具有拓?fù)鋽?shù).近期,清華大學(xué)Jiang等[21]的研究發(fā)現(xiàn):對于拓?fù)鋽?shù)為1的基態(tài)磁性斯格明子,利用自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的自旋力矩可以驅(qū)動斯格明子在磁性薄膜中運(yùn)動,并由于其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在電流驅(qū)動下受Magnus力的作用,其運(yùn)動方式可以從蠕動狀態(tài)逐漸轉(zhuǎn)變到穩(wěn)直狀態(tài),同時在橫向累積,由此斯格明子表現(xiàn)出了類似電子運(yùn)動的霍爾效應(yīng).在室溫下,密度小于107A/cm2的驅(qū)動電流下測得斯格明子的霍爾角達(dá)到15?.

近年來,隨著斯格明子研究工作的發(fā)展,多種實驗技術(shù)已經(jīng)被應(yīng)用到斯格明子材料的拓?fù)浯判匝芯恐衼?除了前述的利用電子與斯格明子的拓?fù)浠魻栃?yīng)測量體系的輸運(yùn)性質(zhì)來間接研究其相關(guān)物性之外,多數(shù)實驗手段集中在拓?fù)浯沤Y(jié)構(gòu)的實驗觀察上.中子散射技術(shù)是利用中子散射方法來研究物質(zhì)靜態(tài)結(jié)構(gòu)和微觀動力學(xué)行為的一種先進(jìn)手段,由于中子不帶電、具有磁矩、穿透力強(qiáng)等特點,是研究物質(zhì)磁性和磁結(jié)構(gòu)的強(qiáng)有力手段.西方發(fā)達(dá)國家很早就建立了反應(yīng)堆和散裂中子源來開展中子散射的相關(guān)研究工作,其中散裂中子源主要包括:英國散裂中子源(ISIS)、美國散裂中子源(SNS)、日本散裂中子源(J-PARC).國內(nèi)的中子散射技術(shù)近年來取得了巨大的進(jìn)展,建立了包括中國工程物理研究院的中國綿陽反應(yīng)堆(CMRR)、中國原子能科學(xué)研究院的中國先進(jìn)研究堆(CARR)和近期剛剛投入使用的中國散裂中子源(CSNS).揭開了斯格明子研究的序幕的早期工作就包括德國Pfleiderer教授團(tuán)隊首次利用中子散射技術(shù)在MnSi中觀察到了斯格明子并給出其磁結(jié)構(gòu)相圖[26]以及隨后在GaV4S8單晶材料中采用小角中子散射技術(shù)也觀察到了磁性斯格明子結(jié)構(gòu)[36].

LTEM是一種研究磁性斯格明子自旋結(jié)構(gòu)的強(qiáng)有力技術(shù),具有兩種工作模式,一種是在普通透射電子顯微鏡上加上LTEM,另一種是專門設(shè)計的LTEM.普通透射電鏡工作模式下,物鏡會在樣品附近產(chǎn)生高達(dá)2—3個特斯拉的磁場,從而直接飽和磁化一般的磁性樣品,而采用一個遠(yuǎn)離樣品的LTEM代替物鏡的成像功能,從而使得樣品區(qū)域的磁場強(qiáng)度大幅度降低(通常200—300 Oe).后者是對透射電鏡的極靴及物鏡進(jìn)行了特殊設(shè)計和加工,使得樣品處磁場可以降到10 Oe以下,十分有利于磁性樣品的本征磁結(jié)構(gòu)的觀察.近年來,國內(nèi)多所大學(xué)和科研機(jī)構(gòu)相繼改造或者購買了LTEM,開展相關(guān)磁學(xué)和磁性材料的研究工作.例如:中國科學(xué)院物理研究所磁學(xué)國家重點實驗室采用LTEM率先開展了Heusler合金M nNiGa材料中的拓?fù)浯沤Y(jié)構(gòu)研究,觀測到了跨室溫、寬溫區(qū)穩(wěn)定存在的斯格明子,圖8為利用LTEM所觀察到的MnNiGa材料中的雙斯格明子結(jié)構(gòu)[38,58].

圖8 利用LTEM觀察到的MnNiGa材料中的磁性雙斯格明子結(jié)構(gòu)[38,58]Fig.8. Biskyrmions in MnNiGa materials by LTEM[38,58].

可以利用LTEM觀察磁疇結(jié)構(gòu)的樣品種類豐富,包括各種磁性金屬、合金、氧化物的單晶、多晶塊體和薄膜.但是,制備LTEM樣品的程序相對比較復(fù)雜,傳統(tǒng)方法一般包括切片、打磨和離子減薄等步驟,也可以采用聚焦離子束(FIB)來直接制備電鏡樣品.利用LTEM配合不同外場功能的樣品桿,也可以開展相關(guān)磁疇的外場調(diào)控研究工作,關(guān)于利用LTEM開展磁性斯格明子的研究可以參考相關(guān)文獻(xiàn)[10,27,38,52,59].

20世紀(jì)80年代,科學(xué)家們基于量子力學(xué)隧穿效應(yīng)發(fā)明了掃描隧道顯微鏡(STM),首次實現(xiàn)了實空間的原子分辨,從而可以進(jìn)行單原子/分子的人工操控,給凝聚態(tài)物理、表面科學(xué)、材料科學(xué)、生命科學(xué)以及微電子學(xué)等眾多領(lǐng)域帶來了一場技術(shù)革命[60].隨后,針對磁性薄膜樣品的磁疇結(jié)構(gòu)特點,發(fā)展出了自旋極化掃描隧道顯微鏡(SP-STM),其工作原理為:磁性材料費米面附近,自旋方向不同的電子的局域態(tài)密度具有不對稱性,該不對稱性會導(dǎo)致STM中針尖與樣品表面之間的隧穿電流同時包括極化和非極化兩部分,通過分離技術(shù)可以從極化電流中得到樣品表面與自旋相關(guān)的磁信息,從非極化電流中得到樣品表面的形貌信息[61].

得益于原子級別實空間分辨率的優(yōu)勢,早期的SP-STM主要被用來研究超高真空分子束外延技術(shù)生長的超薄(幾個原子層厚)鐵磁/反鐵磁薄膜體系中的磁疇及疇壁結(jié)構(gòu),例如:利用SP-STM在Fe(001)/Mn雙層膜體系中觀察到的拓?fù)湓鰪?qiáng)阻挫現(xiàn)象[61].磁性斯格明子材料被發(fā)現(xiàn)后,SP-STM的發(fā)明者、德國漢堡大學(xué)的W iesendanger教授帶領(lǐng)其團(tuán)隊隨即開展了相關(guān)的研究工作,例如:他們在Ir(111)單晶襯底上分別外延生長了超薄Fe和FePd磁性薄膜,利用SP-STM的超高空間分辨率和自旋分辨的優(yōu)點,觀察到了清晰的磁性斯格明子結(jié)構(gòu)[42,43],其主要結(jié)果如圖9和圖10所示.

低能電子顯微鏡/光發(fā)射電子顯微鏡(LEEM/PEEM)是另一種可以進(jìn)行磁疇結(jié)構(gòu)觀察的重要實驗手段,其中LEEM技術(shù)是利用被激發(fā)出來的低能電子(小于30 eV)的彈性背散射對樣品表面進(jìn)行成像;PEEM的工作原理是基于愛因斯坦光電效應(yīng),利用被激發(fā)出來的二次電子對樣品表面進(jìn)行成像.LEEM與PEEM通常為同一臺電鏡中的兩種成像模式,成像方式便于切換,給表面成像帶來了極大的便利,其中LEEM/PEEM均可以對樣品表面形貌進(jìn)行成像,如果LEEM技術(shù)與自旋極化光源相結(jié)合,則可以用來對磁性樣品進(jìn)行磁成像;而PEEM技術(shù)如果配備偏振可調(diào)的激發(fā)光源,則可以用于磁性薄膜的磁結(jié)構(gòu)成像.

具體而言,對于磁性薄膜樣品,采用自旋極化低能電子顯微鏡(SP-LEEM)可以對其進(jìn)行磁結(jié)構(gòu)表征[46,62,63].例如,采用SP-LEEM可以對生長在Cu(001)/Ni/Cu襯底上Ni/Fe磁性雙層膜進(jìn)行微觀磁結(jié)構(gòu)表征,并觀察到了奈爾型的磁性斯格明子,典型的結(jié)果如圖11所示.

圖9 Ir(111)襯底上外延Fe分子層的SP-STM測試結(jié)果[42]Fig.9.SP-STM measurements on the Fe M L on Ir(111)[42].

圖10 Ir(111)襯底上外延FePd雙層膜在8 K時的磁場依賴關(guān)系[43]Fig.10.Magnetic field dependence of FePd bilayer on the Ir(111)surface at T=8 K[43].

圖11 Cu(001)/Ni/Cu襯底上Ni/Fe雙層膜中SP-LEEM磁成像[46,63](a)多層膜結(jié)構(gòu)示意圖,(b)SP-LEEM照片,(c)單個斯格明子的放大圖Fig.11.SP-LEEM image for a Ni/Fe bilayer grown onto Cu(001)/Ni/Cu substrate[46,63]:(a)Structure of multilayers,(b)SP-LEEM image,and(c)magnified image of a single skyrmion.

對于PEEM來說,早期被用于薄膜磁成像研究時,通常是在同步輻射光源上采用偏振可調(diào)(左旋/右旋的圓偏振及線偏振)的X射線作為激發(fā)源,利用被激發(fā)的二次電子進(jìn)行成像,常常被稱為磁圓/線二色光發(fā)射電子顯微鏡(XMCD/XM LD-PEEM).由于同步輻射的X光源能量可調(diào),XMCD/XMLD-PEEM系統(tǒng)可以實現(xiàn)元素分辨的磁成像功能.簡言之,當(dāng)入射X射線的能量被調(diào)到某一磁性元素的不同吸收邊附近時(如Fe的2p3/2和2p1/2能量分別為706和719 eV,Co的2p3/2和2p1/2能量分別為778和793 eV,Ni的2p3/2和2p1/2能量分別為852和869 eV),可以獲得該樣品中特定磁性元素的磁結(jié)構(gòu)圖像,從而可以研究不同磁性元素之間的相互作用(如鐵磁和反鐵磁有序排列).

圖12 Cu(001)襯底上雙楔形FeNi/FeMn/Co單晶外延三層膜中磁耦合方向的總體觀察[64]Fig.12. Overview of the direction of the magnetic interlayer coup ling in an FeNi/FeMn/Co singlecrystalline trilayer on Cu(001)[64].

科學(xué)家們利用XMCD-PEEM技術(shù)的元素分辨特點來研究合金材料(如NiFe,CoFe,FeMn)中磁性原子之間的相互耦合作用,也可以利用上述特點來研究磁性多層膜體系中不同磁性層之間的相互作用.例如,德國馬普微結(jié)構(gòu)物理研究所Kirschner教授領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊,利用XMCD-PEEM技術(shù)研究了雙楔形FeNi/FeMn/Co三層膜體系中的磁相互作用,正是由于其元素分辨能力,才可以將多種磁性元素(如Fe,Co,Ni和Mn)之間的磁有序和相互作用表征出來[64].

由于XMCD-PEEM設(shè)備依賴于大型同步輻射光源,難以滿足廣泛需求,近年來,各國科學(xué)家紛紛開始尋求不同光源作為激發(fā)源來開展光發(fā)射電子顯微術(shù)的研究.中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所的科學(xué)家們在自行生長非線性光學(xué)KBBF晶體的基礎(chǔ)上,發(fā)明了棱鏡耦合技術(shù)(PCT),最終研制出一種新型深紫外全固態(tài)激光源(DUV-DPL光源),將該光源與PEEM相結(jié)合,即深紫外激光光發(fā)射電子顯微鏡(DUV-PEEM),利用像差矯正器,其空間分辨率高達(dá)3.9 nm、能量分辨率高達(dá)0.1 eV,是目前國際上報道的最高水平.該設(shè)備已經(jīng)被廣泛用于開展表面催化反應(yīng)及其動力學(xué)研究[65].深紫外激光的能量為6.99 eV,高于絕大多數(shù)固體材料的表面功函數(shù)(例如:Fe,Co,Ni和Pt的功函數(shù)分別為4.5,5.0,4.6和5.7 eV),如果還能夠改變深紫外激光光源的偏振,則可以利用DUV-PEEM來開展磁性樣品的磁疇結(jié)構(gòu)研究.近期,中國科學(xué)院物理研究所磁學(xué)國家重點實驗室所負(fù)責(zé)的國際首臺利用深紫外激光作為光源用于磁成像的PEEM系統(tǒng)已經(jīng)通過驗收,成功獲得了垂直磁各向異性FePt薄膜樣品的磁疇結(jié)構(gòu).該套PEEM系統(tǒng)通過超高真空與分子束外延薄膜制備系統(tǒng)相連接,可以實現(xiàn)高質(zhì)量單晶磁性薄膜/多層膜的生長、超高真空原位傳輸和原位高分辨磁成像,相關(guān)工作正在進(jìn)行中.

5 磁性斯格明子的多場調(diào)控研究

磁性斯格明子方面的研究自其被發(fā)現(xiàn)以來取得了令人鼓舞的進(jìn)展,其根源一是它具有豐富的物性,二是它具有十分廣泛的應(yīng)用前景.例如:磁信息存儲器件的核心單元為磁性隧道結(jié)/自旋閥材料,利用自旋轉(zhuǎn)移力矩效應(yīng)可以翻轉(zhuǎn)其中的一個鐵磁層,在沒有外磁場的輔助下,翻轉(zhuǎn)的臨界電流密度高達(dá)107A/cm2量級,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于硅基半導(dǎo)體技術(shù)中溝道電流密度的上限,無法與硅基半導(dǎo)體技術(shù)相結(jié)合.但是,利用磁性斯格明子的拓?fù)浯沤Y(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)類似于隧道結(jié)/自旋閥中的自旋轉(zhuǎn)移矩效應(yīng),即外加電流可以驅(qū)動甚至翻轉(zhuǎn)斯格明子,其臨界電流密度約為102A/cm2,比傳統(tǒng)磁性隧道結(jié)/自旋閥的臨界值要低5個數(shù)量級,該值遠(yuǎn)低于硅基半導(dǎo)體技術(shù)中溝道電流密度的上限,在未來的磁信息技術(shù)中具有廣泛的應(yīng)用前景.

進(jìn)一步來說,要實現(xiàn)磁性斯格明子在信息存儲技術(shù)中的應(yīng)用,首要目標(biāo)是要實現(xiàn)對斯格明子磁結(jié)構(gòu)的外場/多場調(diào)控,即在外場作用下,斯格明子可以發(fā)生一定的響應(yīng).磁性斯格明子在信息存儲技術(shù)上的應(yīng)用,還需要突破工作溫區(qū)的限制.在表1中所列出的磁性斯格明子材料中,早期的MnSi,FeSi,FeGe及氧化物的斯格明子磁有序轉(zhuǎn)變溫度均低于室溫.

尋找室溫區(qū)磁性斯格明子材料是近期科學(xué)家們的工作重點,六角MnNiGa金屬合金是首先被發(fā)現(xiàn)的跨室溫、寬溫區(qū)磁性斯格明子材料[38].計算研究表明:MnNiGa具有中心對稱結(jié)構(gòu),體系中的磁晶各向異性能、交換作用能和靜磁能(磁偶極相互作用)產(chǎn)生相互競爭,從而可以產(chǎn)生拓?fù)鋽?shù)為2的雙斯格明子構(gòu)型.中國科學(xué)院物理研究所磁學(xué)國家重點實驗室基于化學(xué)鍵調(diào)控和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行材料設(shè)計和制備,首次在具有中心對稱六角結(jié)構(gòu)M nNiGa金屬間化合物體系中發(fā)現(xiàn)了寬溫域室溫磁斯格明子拓?fù)浯女牻Y(jié)構(gòu),成功克服了目前磁性斯格明子材料工作溫度偏低和形成溫區(qū)較窄的不足,并且表現(xiàn)出雙磁性斯格明子大的拓?fù)浠魻栃?yīng)等拓?fù)漭斶\(yùn)性能,圖13給出了M nNiGa材料在不同外磁場下的斯格明子演變過程.

如上所述,中心對稱六角結(jié)構(gòu)MnNiGa合金雖然在跨室溫的寬溫區(qū)具有穩(wěn)定的雙斯格明子結(jié)構(gòu),但是該材料在溫度遠(yuǎn)低于居里溫度時,體系的斯格明子密度較低[38],如圖14所示.由于磁性斯格明子的密度較低,難以滿足其在未來器件中的應(yīng)用,需要通過特定的手段來調(diào)控,從而增加其密度.近期的研究發(fā)現(xiàn)[66],對于MnNiGa體系,可以利用外加電流與材料非線性自旋之間的相互作用對斯格明子磁有序轉(zhuǎn)變(鐵磁態(tài)向條紋疇?wèi)B(tài)的轉(zhuǎn)變)進(jìn)行有效的干預(yù).研究表明:在適當(dāng)?shù)碾娏髯饔孟驴梢越K止磁有序轉(zhuǎn)變的發(fā)生,使得體系處于斯格明子起主要作用的剩余磁疇圖案狀態(tài),該狀態(tài)可以在零磁場和一定的電流作用下穩(wěn)定存在;在外加電流的作用下,上述狀態(tài)可以在100 K到330 K的寬溫區(qū)內(nèi)直接演化為高密度雙斯格明子態(tài),因此外加電流可以大幅度提MnNiGa材料中的高斯格明子密度,并進(jìn)行有效的調(diào)控.圖15給出了電流密度為5.0×107A/m2時(對應(yīng)于5.0×103A/cm2),不同大小外磁場時體系中的斯格明子狀態(tài),可以清楚地看出:當(dāng)外磁場為0.19 T時,視野范圍內(nèi)的條紋疇全部轉(zhuǎn)變?yōu)樗垢衩髯?其密度大幅度增加.

圖13 室溫下MnNiGa材料在不同磁場下的LTEM照片[38]Fig.13.Magnetic field dependence of biskyrmions in real-space LTEM images at room temperature[38].

圖14 無外加電流、不同磁場作用下MnNiGa材料的LTEM照片[66]Fig.14.LTEM images of MnNiGa biskyrmions under magnetic fields of 0.21 T and f 0.24 T,without electric current[66].

圖15 電流調(diào)控高密度雙斯格明子,在密度為5.0×107A/m2電流作用下,不同外磁場下雙斯格明子轉(zhuǎn)變的LTEM照片,沿著條紋線上高密度雙斯格明子的斷開起源于電流誘導(dǎo)的自旋轉(zhuǎn)移力矩效應(yīng)[66]Fig.15.High-density biskyrmions by electric current manipulation.Lorentz TEM images of biskyrmions transition at a magnetic field of(a)0 T,(b)0.15 T,(c)0.17 T,(d)0.19 T with a fixed electric current of 5.0×107A/m2.High-density biskyrmions pinched off along stripe lines,attributing to the spin transfer torque effects induced by electric current[66].

圖16 MnNiGa材料在室溫下雙斯格明子密度對外磁場和外加電流密度條件下的等高線圖[66]Fig.16.The contour mapping of biskyrmions as a function of external magnetic field(B)and current density(J)based on in-situ LTEM observations[66].

如前所述,要想在MnNiGa材料中獲得穩(wěn)定的高密度磁性斯格明子,需要詳細(xì)研究該材料在多場調(diào)控作用下的相圖,例如溫度、外磁場、外加電流密度等重要參數(shù)[66].圖16給出了MnNiGa材料在室溫下雙斯格明子密度對外磁場和外加電流密度條件下的等高線圖,其中H,FM和SKXs分別代表螺旋條狀疇狀態(tài)、鐵磁態(tài)和斯格明子態(tài).

圖17 適當(dāng)場冷調(diào)控MnNiGa磁性雙斯格明子產(chǎn)生和保持的LTEM圖[67] (a)—(d)50 mT磁場不同溫度下的LTEM圖,對應(yīng)溫度為298 K,335 K,345 K以及恢復(fù)到298 K;(e)—(h)在不同外磁場下從360 K場冷退火到298 K時的LTEM圖;(i)—(l)分別對應(yīng)于圖(e)—(h)并且把外磁場升高到完全的斯格明子態(tài)下的LTEM圖;(i)—(l)中的插圖對應(yīng)于所選單個斯格明子的放大圖;圖中標(biāo)尺為200 nmFig.17. LTEM images demonstrating the biskyrmion generation and sustainability via appropriate field cooling(FC)manipulation in MnNiGa.LTEM images acquired under a magnetic field of 50 mT at(a)298 K,(b)335 K,(c)345 K,and(d)back to 298 K.(e)–(h)LTEM images of the magnetic domain distribution at 298 K after FC manipulation from 360 K under different magnetic fields.(i)–(l)Biskyrmion distribution after increasing the magnetic fields to complete skyrmion state based on the corresponding residual magnetic domains shown in(e)–(h).Insets in panels(i)–(l):in-plane magnetization of the selected single biskyrmion.The experimental procedures are shown on top of the column.The scale bars are 200 nm[67].

對比圖6中的MnSi斯格明子區(qū)域和圖16中M nNiGa中的斯格明子狀態(tài),可以清楚看出:M n-NiGa材料中存在斯格明子的狀態(tài)要比MnSi材料的狀態(tài)無論是磁場還是外加電流的范圍要寬很多,有利于其實際應(yīng)用.此外:在高溫區(qū)通過施加不同大小的磁場可以調(diào)控MnNiGa材料中鐵磁團(tuán)簇的取向和大小,使其在最佳條件下優(yōu)先形成高密度斯格明子相,更加有利于該材料在未來磁信息存儲器件中的應(yīng)用.

多場調(diào)控的另外一種方法是利用透射電鏡原位溫度樣品桿對樣品實施變溫并進(jìn)行原位磁成像觀察研究.具體的操作過程如下[67]:在LTEM中利用原位溫度樣品桿中的加熱系統(tǒng)將樣品加熱至居里溫度以上,通過施加不同的小磁場調(diào)控鐵磁團(tuán)簇的取向和大小,優(yōu)化外場條件,在最佳的條件下優(yōu)先形成高密度斯格明子相;在降溫過程中,利用斯格明子的拓?fù)浔Ｗo(hù)特性以及升高的斯格明子能量勢壘,使得高密度斯格明子點陣延伸至居里溫度以下的任意溫度,并且可以在沒有任何外場的情況下穩(wěn)定存在,如圖17所示.不需要外加磁場即可穩(wěn)定存在的非易失性的斯格明子點陣有利于降低能耗,將進(jìn)一步加速磁性斯格明子材料在磁信息存儲器件中的應(yīng)用.為了全面研究不同初始狀態(tài)下斯格明子在外磁場和不同溫度下的演化行為,需要根據(jù)不同狀態(tài)下斯格明子演化的原位LTEM結(jié)果進(jìn)行分析和總結(jié),來獲得斯格明子密度與外磁場及溫度的整體相圖[67].圖18給出了原位LTEM研究雙斯格明子密度與外磁場及溫度的對比相圖,可以利用斯格明子的拓?fù)浔Ｗo(hù)以及降溫過程中明顯升高的斯格明子能量勢壘,使得高密度斯格明子點陣向下延伸到到居里溫度以下的任何溫區(qū),且在沒有任何外場的情況下仍然可以穩(wěn)定存在,從而突破了斯格明子自旋結(jié)構(gòu)需要高磁場來維持的技術(shù)瓶頸.

圖18 根據(jù)不同狀態(tài)下斯格明子演化的原位LTEM結(jié)果所獲得的雙斯格明子密度與外磁場及溫度的整體相圖,其中(a)為不同溫度下基態(tài)條狀疇,(b)為在50 mT磁場下場冷后的剩余磁疇狀態(tài)[67]Fig.18.Overall phase diagrams obtained by contour mapping biskyrmion density as a function of external magnetic field(B)and temperature(T)based on in situ LTEM observation of skyrmion evolution from(a)ground stripe domains at different temperatu res and(b)residual domains after the optimized 50 mT field cooling manipulation[67].

圖19 樣品傾角對磁性斯格明子形貌的影響[68]Fig.19.Magnetic biskyrmion morphology dependence of sample tilting[68].

除了上述外場(磁場、溫度場、電流等)對于斯格明子的自旋結(jié)構(gòu)及其演化行為產(chǎn)生重要的影響之外,樣品的厚度、材料的晶粒大小、傾轉(zhuǎn)角度等多種因素也會對MnNiGa體系中的斯格明子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生一定的影響[68].圖19給出了不同樣品傾角下磁性斯格明子形貌的變化.

近期,在磁性薄膜/多層膜體系中發(fā)現(xiàn)的斯格明子更加令人鼓舞,主要的原因有:1)該類材料的磁有序溫度均在室溫以上,適合于器件的最終使用;2)該類材料多數(shù)可以采用磁控濺射方法來制備,其樣品尺寸可達(dá)4,6,甚至8 in,可以與硅基半導(dǎo)體技術(shù)和微電子技術(shù)完美匹配.鑒于上述情況,最后一部分關(guān)于磁性斯格明子的多場調(diào)控介紹主要集中于磁性金屬多層膜體系.

圖20 不同厚度Co層樣品的磁滯回線和對應(yīng)的skyrmion分布圖[69](a)上方為兩個金屬原子(灰色小球)與一個鄰近的具有強(qiáng)自旋-軌道相互作用的原子(藍(lán)色小球)之間DMI,下方是由6個Pt/Co/Ta重復(fù)周期構(gòu)成的多層膜樣品示意圖;(b)—(d)不同厚度Co層樣品室溫測量的磁滯回線,曲線均已歸一化;(e)—(g)對應(yīng)的不同厚度Co層樣品從條紋疇完全轉(zhuǎn)變生成skyrmion的LTEM圖,外加的垂直磁場分別為680,930和1040 Oe,圖中標(biāo)尺為200 nmFig.20.The magnetic anisotropy together with the corresponding skyrmion distribution in Pt/Co/Ta multilayers.(a)Top:the DMI for two magnetic atoms(grey spheres)close to an atom(blue sphere)with a large spin–orbit coup ling.Bottom:schematic multilayers made of six repetitions of the Pt/Co/Ta trilayer.(b)–(d)Room-temperature magnetic hysteresis loops measured along the in-plane and out-of-plane directions respectively.Each loop is normalized to saturate magnetization.(e)–(g)Magnetic skyrmion distribution while completely evolved from stripe domain at the magnetic fields of 680,930 and 1040 Oe,respectively.The skyrmion density gets higher with thicker Co layer.The scale bar in(e)–(g)is 200 nm[69].

磁性多層膜體系具有界面對稱破缺的特點,其斯格明子結(jié)構(gòu)可以在室溫附近穩(wěn)定存在.此外,這類材料具有實驗參數(shù)易調(diào)(采用磁控濺射鍍膜技術(shù)來制備)、與器件兼容性良好以及外場可調(diào)控其行為等優(yōu)勢,更適用于實際器件的應(yīng)用.目前所發(fā)現(xiàn)的室溫斯格明子薄膜材料主要集中在垂直各向異性的磁性多層膜體系中,但斯格明子的生成與垂直各向異性之間的關(guān)聯(lián)機(jī)理尚不清楚,有待深入的研究.近期我們發(fā)現(xiàn)通過改變鐵磁Co層厚度可以調(diào)控體系的垂直磁各向異性,在自旋取向由垂直各向異性轉(zhuǎn)向面內(nèi)各向異性的過渡區(qū)間,觀察到斯格明子密度的逐漸升高,如圖20所示,系統(tǒng)的拓?fù)浠魻栯娮枳C實了其非平庸特性并且在寬溫區(qū)(12—300 K)具有溫度穩(wěn)定性[69].值得指出的是:通常在Ta/CoFeB/TaO,Ta/CoFeB/MgO和Pt/Co/Ta等磁性多層膜中觀察到的磁性斯格明子[49,50,69],其鐵磁層CoFeB和Co薄膜的厚度均為1 nm左右,具有垂直各向異性,外磁場作用下生成的斯格明子密度較小,隨機(jī)分散分布,并且需要外場來維持其存在.因此,如何獲得室溫下穩(wěn)定存在且易于調(diào)控的斯格明子多層膜體系是當(dāng)前研究的難點和挑戰(zhàn).

利用LTEM結(jié)合多種磁電性能測量技術(shù),系統(tǒng)地研究了外場(電、磁場)調(diào)控作用下垂直磁各向異性與斯格明子生成及其密度之間的關(guān)系.圖21給出了電流和磁場作用下Pt/Co(1.85 nm)/Ta垂直磁性多層膜體系的斯格明子變化過程,可以看出:通過電磁協(xié)同作用可以有效地調(diào)控Pt/Co/Ta體系的斯格明子密度,并在最佳的調(diào)控條件下獲得了零場穩(wěn)定存在的高密度斯格明子[70].

關(guān)于多場調(diào)控作用下磁性斯格明子自旋結(jié)構(gòu)及其拓?fù)浯判缘淖兓钱?dāng)前該領(lǐng)域的研究熱點,其材料體系也正從傳統(tǒng)的垂直各向異性磁性多層膜向面內(nèi)各向異性磁性多層膜、甚至是磁矩傾斜的磁性多層膜體系發(fā)展.由于磁信息存儲技術(shù)的需求,通過電學(xué)方法進(jìn)行拓?fù)渌垢衩髯拥奶綔y、調(diào)控以及識別是實現(xiàn)信息讀寫的關(guān)鍵,大量的理論和實驗工作也在不斷推進(jìn)磁性斯格明子的進(jìn)一步應(yīng)用[71?74].多場調(diào)控研究的材料體系必然向磁性隧道結(jié)、自旋閥及霍爾天平等自旋電子學(xué)核心器件方向發(fā)展,為該類材料在磁信息存儲領(lǐng)域的應(yīng)用奠定材料、物理和器件工作原理等方面的基礎(chǔ).

圖21 垂直磁性多層膜體系Pt/Co(1.85 nm)/Ta在電磁調(diào)控作用下LTEM照片[70](a)–(d)固定磁場270 Oe條件下,通過增加電流密度進(jìn)行電磁調(diào)控的斯格明子演化過程;(e)關(guān)掉電流后,調(diào)控得到的高密度斯格明子仍然存在;(f)電流和磁場都關(guān)掉后,調(diào)控得到的高密度斯格明子的分布圖;圖(a)的標(biāo)尺為200 nmFig.21.LTEM images for the electromagnetic manipulation by tuning the electric current at a fixed magnetic field of 270 Oe. Magnetic skyrmion evolution at current densities of(a)0,(b)5.01,(c)6.81,and(d)7.36(×10?8 A·m?2)is shown.(e)High-density skyrmions after switching off the electric current.(f)Nonvolatile highdensity skyrmions after rem oval of both the electric current and external magnetic field.The scale bar in(a)corresponds to 200 nm[70].

6 結(jié)論與展望

磁性斯格明子從概念的提出到被實驗驗證、再發(fā)展到多種類型的材料體系,前后僅十幾年的時間,相關(guān)研究迅速發(fā)展成為一門新興學(xué)科—拓?fù)浯艑W(xué),其背后主要推動力一是豐富的物理機(jī)理,二是巨大的應(yīng)用前景.最初的材料體系中磁性斯格明子僅在遠(yuǎn)低于室溫的條件下才能夠被觀察或者穩(wěn)定存在,但隨后這一瓶頸就被科學(xué)家們所突破,不僅在合金材料、甚至在磁性多層膜體系中均可以實現(xiàn)穩(wěn)定的斯格明子.特別是磁性多層膜體系,與當(dāng)前的硅基半導(dǎo)體工藝兼容,可以由磁控濺射技術(shù)來制備,且一次性制備薄膜尺寸可達(dá)2—8 in,這有望進(jìn)一步加速磁性斯格明子在磁信息存儲領(lǐng)域的實際應(yīng)用.

磁性斯格明子早期的研究主要集中在德國、日本、美國和法國等發(fā)達(dá)國家的大學(xué)及科研院所,并注重實驗觀察與理論計算相結(jié)合,而國內(nèi)僅有少數(shù)課題組參與其中,且多以理論計算和微磁學(xué)模擬為主.近五年來,隨著國內(nèi)實驗條件的大幅度提升(如洛倫茲透射電鏡、光發(fā)射透射電子顯微鏡、磁光克爾顯微鏡、磁力顯微鏡等)以及大型實驗裝置的相繼建成(合肥強(qiáng)磁場中心、中國散裂中子源),國內(nèi)多個研究組相繼展開了磁性斯格明子的實驗研究,研究的重點也過渡到理論與實驗相結(jié)合,并逐漸轉(zhuǎn)向新材料探索和器件應(yīng)用開發(fā),取得了突出的研究成果.