馮立強(qiáng)，李　義，劉　輝

(遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，錦州 121001)

引　言

超短阿秒的產(chǎn)生和發(fā)展使得人們對原子、分子內(nèi)部的超快動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象有了全新的認(rèn)識[1-3]。目前，超短阿秒脈沖的獲得主要是通過疊加高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)光譜截止能量附近的連續(xù)平臺區(qū)來實(shí)現(xiàn)的[4-6]。

高次諧波是由強(qiáng)激光場與原子、分子相互作用時(shí)，電離電子與母核發(fā)生回碰所產(chǎn)生的。目前，利用半經(jīng)典三步模型[7]，即電離-加速-回碰，可以有效地解釋高次諧波的輻射過程?；谌侥Ｐ停C波輻射的最大截止能量為Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip為電離能，Up為電子的有質(zhì)動(dòng)力勢。一般來說，諧波輻射過程通常在半個(gè)光學(xué)周期發(fā)生一次。因此，對于某一特定的諧波頻率有長短兩條量子路徑共同作用產(chǎn)生[8]，這樣在輸出阿秒脈沖時(shí)會在一個(gè)周期出現(xiàn)兩個(gè)阿秒脈沖序列。但在實(shí)際中，單個(gè)的阿秒脈沖更具有應(yīng)用價(jià)值。因此，為了獲得單個(gè)阿秒脈沖，諧波輻射的量子路徑調(diào)控具有很大的研究意義。例如：GOULIELMAKIS等人利用3.3fs的少周期脈沖成功調(diào)控諧波輻射過程并獲得一個(gè)80as脈沖[9]。作者利用雙色啁啾場以及三色組合場驅(qū)動(dòng)惰性氣體分別獲得40as和小于10as的脈沖[10-11]。

目前，有許多方案被提出來調(diào)控諧波輻射的量子路徑，但是方案中的激光多為脈沖強(qiáng)度較高的少周期激光場(例如：5fs，激光強(qiáng)度大于1.0×1015W/cm2)。盡管現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)上可以獲得此類脈沖，但都集中在少數(shù)個(gè)別實(shí)驗(yàn)室。因此，如何運(yùn)用多周期激光場產(chǎn)生超短的阿秒脈沖得到了廣泛關(guān)注。例如：極化門(polarization gating,PG)方案是最近10年最成功也是最廣泛的方案。極化門方案是通過控制兩束左右旋轉(zhuǎn)的圓偏振激光場的延遲時(shí)間，來使振幅區(qū)間的橢圓率趨于線性，進(jìn)而驅(qū)動(dòng)惰性氣體輻射高次諧波。例如：利用極化門方案，SANSONE等人獲得了一個(gè)130as的脈沖[12];DU等人[13]，ZHANG等人[14]及本文作者[15]利用改進(jìn)的極化門方案獲得了小于100as的脈沖；ZHAO等人利用雙色極化門方案獲得了目前為止實(shí)驗(yàn)上最短的67as的脈沖[16]。

鑒于上述原因，本文中提出了一種在蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下，運(yùn)用多周期極化門技術(shù)驅(qū)動(dòng)He原子輻射高次諧波的方案。結(jié)果表明，在單一極化門下隨著蝴蝶納米結(jié)構(gòu)的引入，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結(jié)構(gòu)也明顯減小，進(jìn)而獲得了一個(gè)140eV的連續(xù)平臺區(qū)。隨后，通過引入一束超短紫外光源(ultraviolet,UV)，諧波強(qiáng)度可以得到2個(gè)數(shù)量級的增強(qiáng)。最后，通過疊加平臺區(qū)諧波可獲得一個(gè)脈寬在27as的單個(gè)阿秒脈沖(single attosecond pulse,SAP),其強(qiáng)度要比單一極化門下產(chǎn)生的脈沖強(qiáng)2個(gè)數(shù)量級。若無特殊說明，本文中采用原子單位(atomic units,a.u.)。

1　計(jì)算方法

He原子與激光場相互作用的2維含時(shí)薛定諤方程為[21-22]:

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

g(x)=-5.2×10-8(x+x0)+3.0×10-5(x+x0)2-

2.5×10-12(x+x0)3-3.4×10-10(x+x0)4

(6)

式中，E，ω1，τ為兩束圓偏振激光場振幅、頻率和半峰全寬;td為兩束激光場延遲時(shí)間;T是激光場光學(xué)周期;本文中，蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)控制在驅(qū)動(dòng)場方向，即x方向;y方向?yàn)榭刂茍龇较?；g(x)表示空間非均勻場形式[23];t為時(shí)間參量,對于激光波形f(t)，本文中采用高斯型激光波型,φ(x,y,t)表體系波函數(shù);x0為驅(qū)動(dòng)場偏離納米結(jié)構(gòu)中心位置;s為開關(guān)函數(shù)，s=0表示均勻場，s=1表示非均勻場。

高次諧波表示為：

(7)

式中，Ttotal是總的脈沖時(shí)間，da(t)為偶極加速度:

(8)

阿秒脈沖可由疊加諧波光譜獲得：

ISAP(t)=

(9)

式中，q為疊加諧波次數(shù)，ω為諧波頻率。

2　結(jié)果與分析

圖1a是蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下運(yùn)用極化門方案輻射諧波的示意圖。蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)的制備和具體結(jié)構(gòu)參量可見參考文獻(xiàn)[17]和參考文獻(xiàn)[23]。圖1b中給出了延遲時(shí)間為td=0.0fs，即單色場,以及td=6.0fs，即PG驅(qū)動(dòng)場和控制場的波形圖。本文中采用的兩束左右旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場為10fs/800nm，激光強(qiáng)度I=2.0×1014W/cm2。圖1c～圖1e中給出了x0=0.0a.u.，x0=-100a.u.以及x0=100a.u.時(shí)，極化門下驅(qū)動(dòng)場在時(shí)空間的分布。T特指800nm激光場的光學(xué)周期。由圖可知，當(dāng)x0=0.0a.u.時(shí)，激光強(qiáng)度在正負(fù)x方向有對稱的增強(qiáng)；當(dāng)x0=-100a.u.時(shí)，激光沿負(fù)向x增強(qiáng)的強(qiáng)度要大于其沿正向x增強(qiáng)的強(qiáng)度；而當(dāng)x0=100a.u.時(shí)，激光沿正向x增強(qiáng)的強(qiáng)度要大于其沿負(fù)向x增強(qiáng)的強(qiáng)度。

Fig.1a—harmonic radiation mechanism under nanostructureb—laser field waveforms withtd=0.0fs andtd=6.0fsc～e—distribution of drive field intime and spale under polarization gate withx0=0.0a.u.,x0=-100a.u.andx0=100a.u.

圖2a和圖2b中給出了He原子在空間均勻(s=0)以及非均勻(s=1)單色場和PG場分別驅(qū)動(dòng)下諧波輻射特點(diǎn)。由圖可知，對于單色場情況，隨著非均勻效應(yīng)的引入，諧波截止能量可以得到明顯延伸，尤其當(dāng)x0=±100a.u.時(shí)，諧波截止能量可以延伸到350ω1附近。但是諧波干涉結(jié)構(gòu)依然很大，這顯然不利于單個(gè)阿秒脈沖的輸出。對于極化門控制方案，隨著兩束激光場延遲時(shí)間的引入，雖然諧波截止能量有減小，但是諧波干涉結(jié)構(gòu)也被減弱。尤其當(dāng)引入激光非均勻效應(yīng)之后，諧波高能區(qū)變得非常平滑，其干涉結(jié)構(gòu)明顯減弱。并且當(dāng)s=1，x0=-100a.u.時(shí)，可以形成一個(gè)140eV的超長平滑連續(xù)區(qū)(由100ω1延伸到190ω1)，這顯然非常有利于單個(gè)阿秒脈沖的輸出。圖中，為了區(qū)分諧波光譜，從上到下分別乘以100,10-2,10-4,10-6。本文中物理量未帶單位出現(xiàn)的，均表示單位為任意單位，不再做標(biāo)識。

Fig.2Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color field and PG field(①—s=0;②—s=1,x0=0.0a.u.;③—s=1,x0=-100a.u.;④—s=1,x0=100a.u.)

圖3a～圖3h是He原子在上述條件下諧波輻射的時(shí)頻分析圖[24]?；谌侥Ｐ涂芍娮与婋x發(fā)生在激光瞬時(shí)振幅附近；在隨后2/3個(gè)光學(xué)周期內(nèi)電離電子在激光場作用下加速；在激光反向時(shí)加速電子返回母核并發(fā)生回碰輻射高次諧波。在本文中所用的多周期激光場下，可以呈現(xiàn)許多個(gè)諧波輻射過程。但由于激光上升區(qū)間以及下降區(qū)間的強(qiáng)度較弱，因此諧波輻射主要貢獻(xiàn)來源于激光振幅區(qū)間，即P1～P5。對于s=0，單色場情況(見圖3a)，諧波輻射能量峰的貢獻(xiàn)來自于長短量子路徑的和，因此導(dǎo)致諧波輻射干涉結(jié)構(gòu)明顯。對于s=1，x0=0.0a.u.，單色場情況(見圖3b)，由于納米結(jié)構(gòu)表面的等離子體共振增強(qiáng)現(xiàn)象，諧波輻射能量峰的截止能量被延伸。并且，由于激光場的空間非均勻性，長量子路徑對諧波輻射的貢獻(xiàn)被減弱。但是，由于諧波輻射光譜依然有5個(gè)諧波輻射能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生，因此依然不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=-100a.u.，單色場情況(見圖3c)，由于激光的反對稱非均勻效應(yīng)(見圖1d)，電離電子在負(fù)x方向加速獲得的能量要遠(yuǎn)大于在正x方向加速獲得的能量，因此導(dǎo)致諧波輻射能量峰P2和P4得到明顯延伸。但是由于P2和P4同時(shí)得到延伸，因此導(dǎo)致諧波高能區(qū)的貢獻(xiàn)來自于2個(gè)輻射能量峰，因此不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=100a.u.，單色場情況(見圖3d)，由于電離電子在正x方向加速獲得的能量要遠(yuǎn)大于在負(fù)x方向加速獲得的能量(見圖3e)，因此導(dǎo)致諧波輻射能量峰P1，P3和P5得到明顯延伸。但是由于諧波高能區(qū)的貢獻(xiàn)來自于3個(gè)輻射能量峰，因此其不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=0，PG場情況(見圖3e)，由于驅(qū)動(dòng)場場強(qiáng)減弱，諧波輻射能量峰的截止能量被減小。而且，除了P4能量峰，其它輻射峰的強(qiáng)度都被明顯減弱，因此導(dǎo)致諧波強(qiáng)度下降以及諧波干涉結(jié)構(gòu)的減小。但是P4能量峰的貢獻(xiàn)依然來源于長短量子路徑的貢獻(xiàn)和，因此不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。對于s=1，x0=0.0a.u.，PG場情況(見圖3f)，雖然諧波輻射能量峰強(qiáng)度減弱，諧波貢獻(xiàn)主要來源于P4，但是P3和P5依然對諧波輻射有較大貢獻(xiàn)。而且，由于P4截止能量被明顯減小，顯然不利于輸出光子能量較高的阿秒脈沖。對于s=1，x0=-100a.u.，PG場情況(見圖3g)，諧波輻射峰強(qiáng)度被減弱，因此導(dǎo)致當(dāng)諧波大于100ω1時(shí)，諧波輻射的貢獻(xiàn)只來源于單一的P4。而且，其長量子路徑對諧波輻射的貢獻(xiàn)幾乎觀測不到，這顯然非常有利于輸出單個(gè)的阿秒脈沖。對于s=1，x0=100a.u.，PG場情況(見圖3h)，雖然諧波輻射峰強(qiáng)度被明顯減弱，但當(dāng)諧波大于100ω1時(shí)，諧波貢獻(xiàn)依然來自于兩束諧波輻射能量峰，即P3和P5。這是導(dǎo)致其諧波光譜干涉依然較大的原因，并且其不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生。

Fig.3　Time-frequency analyses of the harmonics for single-color field and PG fielda,e—s=0　b,f—s=1,x0=0.0a.u.　c,g—s=1,x0=-100a.u.　d,h—s=1,x0=100a.u.

由上述分析可知當(dāng)采用反對稱空間非均勻極化門方案時(shí)(s=1,x0=-100a.u.,td=6.0fs),諧波光譜可呈現(xiàn)一個(gè)140eV的超長連續(xù)平臺區(qū)，這顯然有利于輸出單個(gè)阿秒脈沖。但是，由于極化門方案對于激光振幅的削弱，使得諧波輻射強(qiáng)度有所下降，這不利于阿秒脈沖強(qiáng)度的增強(qiáng)。根據(jù)三步模型可知，諧波輻射強(qiáng)度與電離幾率和基態(tài)占有率都有關(guān)系。由于本文中采用激光強(qiáng)度較弱，這導(dǎo)致電離幾率較弱，這是諧波強(qiáng)度減小的原因。是否有方法可以使電離幾率增大，而又不影響諧波輻射過程呢？作者等人[25]的研究表明適當(dāng)引入一束超短125nm的UV光源到基礎(chǔ)場時(shí)，由于UV光子能量近似于He原子1s態(tài)到2p態(tài)的共振躍遷能(雙光子共振)，因此處于基態(tài)的電子在UV光源的作用下很容易躍遷到激發(fā)態(tài)。由于激發(fā)態(tài)電離能要遠(yuǎn)小于基態(tài)，因此電離幾率可以得到明顯增大，因而導(dǎo)致諧波強(qiáng)度的增強(qiáng)。

本文中將此方案應(yīng)用到空間非均勻場下的極化門機(jī)制。UV光源采用脈寬τUV=1fs，波長λUV=125nm，場強(qiáng)IUV=5.0×1013W/cm2，延遲時(shí)間td,UV=0.1T。這里需要指出，隨著阿秒激光脈沖以及遠(yuǎn)紫外自由電子激光器的發(fā)展，超短紫外以及遠(yuǎn)紫外光源是可以實(shí)驗(yàn)上獲得的。但是，為了更直觀地體現(xiàn)本方案的優(yōu)點(diǎn)，本文中同時(shí)給出了UV光源為1fs,125nm(曲線②)以及5fs,125nm(曲線③)時(shí)，雙色極化場(double optical gating, DOG)驅(qū)動(dòng)He原子輻射諧波的光譜，如圖4a所示。從圖中可見，在DOG場下，諧波輻射強(qiáng)度要比單一PG場(曲線①)增強(qiáng)2個(gè)數(shù)量級，并且諧波輻射強(qiáng)度的增強(qiáng)與UV光源持續(xù)時(shí)間關(guān)系不大。這一點(diǎn)比較有利于實(shí)驗(yàn)上采用脈寬較大的UV光源來實(shí)現(xiàn)本方案。圖中，為了區(qū)分諧波光譜，將τUV=5fs的DOG諧波光譜乘以10。圖4b中給出了PG場(曲線①)、UV場(曲線②)以及DOG場(曲線③)的波形圖。由圖可知，在UV光源(1fs)引入后，激光波形只有在t=0.0T到t=0.2T處發(fā)生微小變化(激光強(qiáng)度在此處有所增強(qiáng))，因此導(dǎo)致電子t=0.0T時(shí)的電離幾率有所增大，進(jìn)而導(dǎo)致其在t=0.75T時(shí)返回母核的諧波輻射強(qiáng)度(P4)要比單一PG場下有所增強(qiáng)，如圖4c所示。同時(shí)，當(dāng)諧波大于100ω1時(shí)，諧波輻射的貢獻(xiàn)主要來源于諧波輻射能量峰P4，并且其長量子路徑的貢獻(xiàn)被明顯減弱。眾所周知[11]，單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生不僅與諧波平臺區(qū)的寬度有關(guān)，而且與諧波輻射中長短量子路徑的干涉有關(guān)。但在本文中采用的改進(jìn)型極化門方案下，不僅可以利用多周期激光場來獲得超長連續(xù)平臺區(qū)，而且其長量子路徑的貢獻(xiàn)可以直接被消除掉，并且諧波強(qiáng)度有2個(gè)數(shù)量級的增強(qiáng)，這顯然非常有利于輸出高強(qiáng)度的單個(gè)阿秒脈沖。因此，最后通過直接疊加該情況下(s=1，x0=-100a.u.，DOG場)諧波光譜的100ω1～190ω1次諧波，可以獲得一個(gè)脈寬在27as的超短單個(gè)阿秒脈沖，如圖4d所示。其強(qiáng)度要比直接疊加s=1，x0=-100 a.u.，PG場下諧波所獲得的脈沖強(qiáng)2個(gè)數(shù)量級。

Fig.4a—harmonic spectra from He atom driven by PG field and DOG fieldb—laser profiles of PG field, UV field and DOG fieldc—time-frequency analysis of harmonics driven by DOG fieldd—temporal profiles of attosecond pulse

3　結(jié)　論

提出了一種在蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下，運(yùn)用多周期極化門技術(shù)獲得高強(qiáng)度單個(gè)阿秒脈沖的方法。結(jié)果表明，在單一極化門下隨著蝴蝶納米結(jié)構(gòu)的引入，不僅諧波截止能量被延伸，諧波干涉結(jié)構(gòu)也明顯減小，進(jìn)而獲得了一個(gè)140eV的平臺區(qū)。隨后，引入一束超短125nm UV光源，諧波強(qiáng)度可以得到2個(gè)數(shù)量級的增強(qiáng)。最后，通過疊加平臺區(qū)諧波可獲得一個(gè)脈寬在27as的單個(gè)阿秒脈沖。其強(qiáng)度要比單一極化門下產(chǎn)生的脈沖強(qiáng)2個(gè)數(shù)量級。

感謝中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所韓克利研究員所提供的計(jì)算資源。