梁鵬飛，袁志國(guó),2*，高亞潔，劉有智

（1.中北大學(xué) 超重力化工過(guò)程山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030051；2.江蘇澤宇環(huán)境工程有限公司，江蘇 靖江 214500）

旋轉(zhuǎn)填料床(RPB)是通過(guò)填料的高速旋轉(zhuǎn)來(lái)模擬超重力場(chǎng)的裝置[1,2]。在旋轉(zhuǎn)填料床中，旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的巨大離心力使液體受到數(shù)百倍至千倍的重力作用，產(chǎn)生巨大的剪切力作用，液體被填料撕裂成極其微小尺寸，氣液接觸面迅速更新，從而顯著地增大氣液接觸面積，極大的強(qiáng)化氣液間的傳質(zhì)過(guò)程，目前已經(jīng)成功應(yīng)用于精餾[3]、吸收[4]和反應(yīng)[5]等諸多領(lǐng)域。

對(duì)RPB傳質(zhì)性能的研究結(jié)果表明[6-11]，RPB能夠有效地強(qiáng)化液膜控制的傳質(zhì)過(guò)程，但是由于氣體通過(guò)RPB填料層時(shí)，易于隨填料一同旋轉(zhuǎn)，與填料的相對(duì)速度降低，導(dǎo)致氣相傳質(zhì)阻力大，因而RPB對(duì)不能顯著的強(qiáng)化氣相傳質(zhì)過(guò)程，其氣相體積傳質(zhì)系數(shù)與塔填料裝置相近[8,12,13]。研究者基于強(qiáng)化氣相剪切的思路，對(duì)逆流RPB進(jìn)行了改進(jìn)，典型的有分裂填料旋轉(zhuǎn)床[14]和氣流對(duì)向剪切旋轉(zhuǎn)填料床[15-17]，二者均能夠強(qiáng)化氣液間的傳質(zhì)，但氣相壓降大，氣液處理量小，能耗高，且需要兩個(gè)電機(jī)，設(shè)備體積大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜，增加了加工制造和安裝調(diào)試的難度。

為了強(qiáng)化氣相傳質(zhì)，改善現(xiàn)有RPB中的氣相分布，中北大學(xué)創(chuàng)新性地提出了一種新型超重力裝置，以加強(qiáng)RPB中的氣相傳質(zhì)—分層填料錯(cuò)流超重力裝置[18]。與傳統(tǒng)的超重力裝置不同，分層填料錯(cuò)流超重力裝置有3層填料，即2個(gè)填料轉(zhuǎn)子和1個(gè)填料定子，而不是簡(jiǎn)單地將單層填料疊加為雙層填料，這是因?yàn)橹话惭b兩個(gè)填料轉(zhuǎn)子時(shí)，氣體進(jìn)入分層填料錯(cuò)流超重力裝置，受到底層填料的高速剪切，然后螺旋上升，使氣體帶有周向旋轉(zhuǎn)的趨勢(shì)，使得氣體進(jìn)入上層填料時(shí)與填料間的相對(duì)滑移速度減小，無(wú)法對(duì)氣體進(jìn)行有效地?cái)_動(dòng)，分散效果降低，氣膜阻力增大，因此只安裝兩個(gè)填料定子時(shí)無(wú)法有效的強(qiáng)化氣膜控制傳質(zhì)過(guò)程；而加裝一個(gè)填料定子，使得上層填料出來(lái)的氣體受到定子中填料的阻滯，氣體受到強(qiáng)烈的擾動(dòng)，使其沿周向旋轉(zhuǎn)的趨勢(shì)被減弱或消除，氣體得到再分布，進(jìn)入上層填料轉(zhuǎn)子后，再次受到上層填料的高速剪切，使氣流擾動(dòng)增強(qiáng)，分散效果提高，氣膜阻力降低，氣體與填料間的相對(duì)滑移速度顯著增大，強(qiáng)烈的擾動(dòng)氣流，增大氣體與填料和液相間的相對(duì)滑移速度，降低氣膜阻力，從而強(qiáng)化氣相傳質(zhì)過(guò)程。本文采用化學(xué)吸收體系CO2-NaOH測(cè)定有效傳質(zhì)比表面積ae，氣膜控制體系—NaOH溶液吸收氣體中的SO2測(cè)定不同超重力因子β、空床氣速u、噴淋密度q等條件下的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae，進(jìn)一步算出氣相傳質(zhì)系數(shù)ky。對(duì)比了有填料定子和無(wú)填料定子的情況下，超重力因子 β、空床氣速 u、噴淋密度 q 對(duì) ae、kyae、ky的影響規(guī)律，從而驗(yàn)證填料定子能夠降低氣相傳質(zhì)阻力，強(qiáng)化氣膜控制傳質(zhì)過(guò)程，從而優(yōu)化設(shè)備結(jié)構(gòu)。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 材料和試劑

CO2氣體（晉太氣體有限公司），NaOH（片狀工業(yè)純，內(nèi)蒙古君正化工有限責(zé)任），濃鹽酸（洛陽(yáng)市化學(xué)試劑廠），酚酞 （天津市光復(fù)科技發(fā)展有限公司），甲基紅（天津市北辰方正試劑廠），溴甲酚綠（天津市天隆精細(xì)化工分公司），SO2氣體 （純度≥99.9%，北京氧利來(lái)化工氣體有限公司）。

1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與分析儀器

圖1 分層填料錯(cuò)流超重力裝置結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Sketch of Layered Packing Cross-flow High Gravity Device

實(shí)驗(yàn)主體設(shè)備是分層填料錯(cuò)流超重力裝置，由中北大學(xué)超重力化工工程技術(shù)研究中心自主研制，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。該設(shè)備主要是將傳統(tǒng)旋轉(zhuǎn)填料床的單個(gè)填料轉(zhuǎn)子分為2個(gè)填料轉(zhuǎn)子2和4，且中間增加1個(gè)填料定子3。氣體進(jìn)入分層填料錯(cuò)流超重力裝置，受到底層轉(zhuǎn)子4中填料的高速剪切，然后螺旋上升，在通過(guò)填料定子3時(shí)，氣體受到其中填料的阻擋，減弱氣體沿周向旋轉(zhuǎn)的趨勢(shì)，氣體得到再分布，進(jìn)入上層填料轉(zhuǎn)子后，再次受到上層轉(zhuǎn)子2中填料的高速剪切，使氣流擾動(dòng)增強(qiáng)，分散效果提高，氣膜阻力降低，氣體與填料間的相對(duì)滑移速度顯著增大，氣相傳質(zhì)過(guò)程得到強(qiáng)化。其中上層轉(zhuǎn)子底部設(shè)有集液槽7，可使液體沿壁面流下，防止液體進(jìn)入填料定子，影響氣流的分布和增大氣相阻力。

分層填料錯(cuò)流超重力裝置直徑為219mm，高度為620mm。在裝置中安裝具有通量大、空隙率大、阻力小等特點(diǎn)的塑料花環(huán)填料，特性參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 填料的特性參數(shù)Table 1 Details of the packing

1.3 實(shí)驗(yàn)流程

如圖2所示，鋼瓶1的CO2經(jīng)減壓后，由轉(zhuǎn)子流量計(jì)2計(jì)量，與來(lái)自風(fēng)機(jī)3的空氣混為待吸收氣體，混合氣經(jīng)渦街流量計(jì)4計(jì)量后進(jìn)入分層填料錯(cuò)流超重力裝置9，在氣體壓力的作用下沿軸向穿過(guò)三層填料后，由氣體出口排出；來(lái)自液體儲(chǔ)罐7的NaOH吸收液（濃度為1mol/L）經(jīng)離心泵6增壓后分成兩路，分別由分層填料錯(cuò)流超重力裝置的兩個(gè)進(jìn)液管（圖1中10、13）進(jìn)入兩個(gè)轉(zhuǎn)子，通過(guò)電磁流量計(jì)8和閥門控制液體流量，通過(guò)液體分布器均勻噴灑在填料層內(nèi)緣，在巨大離心力作用下，液體由內(nèi)徑向外徑穿過(guò)填料，與氣體錯(cuò)流接觸，充分接觸反應(yīng)后，沿外殼流下，最后從液體出口（圖1中15）排出，進(jìn)入液體儲(chǔ)罐5。在氣體進(jìn)口（圖1中6）和氣體出口（圖1中1）分別留有氣體采樣口，使用REA Systems公司PGM-54型CO2檢測(cè)儀檢測(cè)CO2體積分?jǐn)?shù)，從而計(jì)算有效傳質(zhì)比表面積ae。在完成NaOH吸收CO2試驗(yàn)后，關(guān)閉CO2鋼瓶。將CO2鋼瓶換成SO2鋼瓶，在相同的條件下進(jìn)行NaOH吸收SO2實(shí)驗(yàn)，采用KM9106型綜合煙氣分析儀檢測(cè)SO2濃度，計(jì)算氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae。

圖2 實(shí)驗(yàn)流程圖Fig.2 Schematic of experimental setup

1.4 有效傳質(zhì)比表面積a e的計(jì)算

采用化學(xué)吸收體系CO2-NaOH測(cè)定了分層填料錯(cuò)流超重力裝置的有效傳質(zhì)比表面積ae。實(shí)驗(yàn)中，為保證該反應(yīng)為快速擬一級(jí)反應(yīng)，應(yīng)保證八田數(shù)Ha≥2，即 NaOH 溶液濃度大于 0.8kmol/m3，此時(shí)溶液主體濃度足夠大，可使CO2分子還沒(méi)有擴(kuò)散到液相主體就被完全反應(yīng)，因此本實(shí)驗(yàn)中NaOH溶液的主體濃度為1kmol/m3，進(jìn)口氣體中y(CO2)應(yīng)控制在約0.8%[17]。有效傳質(zhì)比表面積ae的測(cè)定如式 (1)所示[19-21]：

式中：G-氣體摩爾流量，mol/s；yin，yout-氣體進(jìn)、 出口CO2物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)；cA*-界面上CO2的平衡濃度，mol/m3；h-填料的軸向高度，m；r1，r2-填料的內(nèi)外半徑，m；D-CO2在水溶液中的擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；k1-擬一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)，s-1； 其中，cA*、D、k1的計(jì)算方法及過(guò)程可參考文獻(xiàn)[22]。

1.5 氣相體積傳質(zhì)系數(shù)k y a e的計(jì)算

NaOH溶液吸收氣體中的SO2屬于氣膜控制過(guò)程[23]，用氣相體積傳質(zhì)系數(shù)表征分層填料錯(cuò)流超重力裝置的傳質(zhì)性能，氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae的計(jì)算如式(2)所示[24]：

通過(guò)式(2)得到氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae之后，結(jié)合(1)計(jì)算得到的有效傳質(zhì)比表面積ae，進(jìn)一步計(jì)算得到氣相傳質(zhì)系數(shù)ky。

2 結(jié)果與討論

2.1 超重力因子β對(duì)a e，k y a e和k y的影響

如圖3所示，當(dāng)空床氣速u=1.7m/s，噴淋密度為 6.78m3/(m2·h)，入口 y(SO2)約為 0.06%時(shí)，超重力因子β對(duì)有效傳質(zhì)比表面積ae，氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky的影響。如圖所示，ae和kyae均隨著β的增大而呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，ky呈現(xiàn)增大后減小的趨勢(shì)。這是因?yàn)棣螺^小時(shí)，轉(zhuǎn)速較小，填料對(duì)氣液兩相的擾動(dòng)、分割程度較小，氣液的湍動(dòng)程度較小，氣膜較厚，且液體被分割成的液滴尺寸較大，不利于傳質(zhì)過(guò)程。隨著β增大，填料轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速增加，液體受到的離心力增大，氣液間的擾動(dòng)程度增大，液體被填料切割成更小的尺寸，氣液接觸面積增大，傳質(zhì)效果增強(qiáng)，即ae和kyae均隨β的增大而增大。但轉(zhuǎn)速繼續(xù)增大，液體所受到的離心力變大，液體被快速的甩出填料，不利于氣液傳質(zhì)過(guò)程，因此，ky先增大后減小。由圖3(a)可知，有填料定子時(shí)ae和無(wú)填料定子時(shí)相差并不顯著，這是因?yàn)橐后w由旋轉(zhuǎn)的填料甩出以后，轉(zhuǎn)子下方設(shè)置有集液槽，使得液體沿分層填料錯(cuò)流超重力裝置內(nèi)壁留下，并不經(jīng)過(guò)填料定子，氣液接觸面積沒(méi)有發(fā)生實(shí)質(zhì)性變化，因此安裝填料定子對(duì)ae影響不明顯。由圖3(b)和(c)可知，有填料定子時(shí)的kyae和ky大于無(wú)填料定子時(shí)，這是因?yàn)橛刑盍隙ㄗ拥那闆r下，氣體受到其填料定子的干擾和滯留，氣體原有沿周向旋轉(zhuǎn)的運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)減緩，氣體得到再分布，剪切作用增強(qiáng)，氣相擾動(dòng)加劇，氣體與填料間的相對(duì)滑移速度增大，使氣相傳質(zhì)過(guò)程得以強(qiáng)化，kyae和ky增大。有填料定子時(shí)的kyae值是無(wú)填料定子的近2倍，ky是無(wú)填料定子時(shí)的1.3～2倍。

圖3 超重力因子β對(duì)a e，k y a e和k y的影響Fig.3 Effects of β on a e，k y a e and k y

2.2 空床氣速u對(duì)a e，k y a e和k的影響

當(dāng)液氣比為3L/m3，超重力因子β=55，入口y(SO2)約為0.06%時(shí)，空床氣速u對(duì)有效傳質(zhì)比表面積ae，氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky的影響如圖4所示。從圖中可以看出，ae，kyae和ky均隨著空床氣速u增大而呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。這是因?yàn)閡增大，即氣量增大，在一定的液氣比的情況下，液量也隨之增加，噴淋密度增大，氣液兩相間的相對(duì)滑移速度增大，氣體對(duì)填料中的液體撞擊程度增大，氣液湍動(dòng)程度增強(qiáng)，接觸機(jī)會(huì)增大，傳質(zhì)阻力減小，傳質(zhì)效果增強(qiáng)，ae，kyae和 ky增大。由圖 4(b)和(c)可知，有填料定子時(shí)的kyae和ky明顯大于無(wú)填料定子時(shí)的kyae和ky，這是因?yàn)闅怏w進(jìn)入分層填料錯(cuò)流超重力裝置時(shí)，氣體受到下層填料的擾動(dòng)，產(chǎn)生沿周向旋轉(zhuǎn)的趨勢(shì)。無(wú)填料定子時(shí)，氣體直接進(jìn)入上層填料，由于氣體有周向旋轉(zhuǎn)的趨勢(shì)，上層填料對(duì)氣流擾動(dòng)和分散效果有限，kyae和ky較??；安裝填料定子時(shí)，氣體受到填料定子的干擾和滯留，氣體原有沿周向旋轉(zhuǎn)的運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)減緩，氣體得到了再分布，氣相擾動(dòng)加劇，分散效果更好，傳質(zhì)阻力減小，氣液接觸面積增大，kyae和ky增大；而且當(dāng)u＞1.4m/s時(shí)，有填料定子時(shí)kyae和ky增加更為顯著，說(shuō)明填料定子能夠有效地強(qiáng)化傳質(zhì)，更適用于大氣液通量。

圖4 空床氣速u對(duì)a e，k y a e和k y的影響Fig.4 Effects of u on a e，k y a e and k y

2.3 噴淋密度q對(duì)a e，k y a e和k的影響

當(dāng)空床氣速u=1.7m/s，超重力因子β=55，入口y(SO2)約為0.06%，噴淋密度q對(duì)有效傳質(zhì)比表面積ae，氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky的影響如圖5所示。從圖中可以看出，ae和kyae均隨q增大而呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，ky則呈現(xiàn)增大后減小的趨勢(shì)。這是因?yàn)楫?dāng)u一定時(shí)，q增大，進(jìn)液量增大，處理單位煙氣的液體增加，隨著轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)動(dòng)，更多的液體被填料分裂成液滴、液絲、液膜，液體流速增大，湍動(dòng)程度提高，分散效果更好，氣液接觸機(jī)會(huì)增大，同時(shí)液體噴淋密度的增加對(duì)氣體的流動(dòng)產(chǎn)生一定的擾動(dòng)作用，因此ae和kyae均隨著q的增大而呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)；當(dāng)q繼續(xù)增加時(shí)，液量增大，一方面，液體被切割的尺寸增大，傳質(zhì)受阻；另一方面，液體停留時(shí)間縮短，氣液接觸時(shí)間縮短，均不利于傳質(zhì)過(guò)程，因此ky先增大后減小，但兩者減小速率不一樣。由圖5(b)和(c)可知，有填料定子時(shí)kyae和ky大于無(wú)填料定子時(shí)的kyae和ky，這是因?yàn)闊o(wú)填料定子時(shí)，氣體與填料間的相對(duì)速度極小，傳質(zhì)阻力較大，且無(wú)論q如何變化，氣體流動(dòng)形式始終是整體隨填料旋轉(zhuǎn)，對(duì)氣相幾乎沒(méi)有強(qiáng)化作用，所以kyae和ky較小，而安裝填料定子時(shí)，氣體會(huì)受到其中填料的阻滯，從而得到再分布，氣流擾動(dòng)與分散程度加劇，氣相湍動(dòng)程度加劇，氣體與填料間的相對(duì)滑移速度增大，氣膜阻力降低，氣液接觸更充分，使氣相傳質(zhì)得以改善，因而kyae和ky較無(wú)填料定子時(shí)大，且隨噴淋密度的增加下降速率較慢，更有利于大的液氣比體系。

圖5 噴淋密度q對(duì)a e，k y a e和k y的影響Fig.5 Effects of q on a e，k y a e and k y

3 結(jié)論

采用化學(xué)吸收體系CO2-NaOH測(cè)定了有效傳質(zhì)比表面積ae；采用氣膜控制體系-NaOH溶液吸收氣體中的SO2測(cè)定了氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae，從而得到氣相傳質(zhì)系數(shù)ky，研究了填料定子對(duì)分層填料錯(cuò)流超重力裝置對(duì)氣膜控制傳質(zhì)過(guò)程的強(qiáng)化作用，得到如下結(jié)論：

(1)氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae和有效傳質(zhì)比表面積ae均隨超重力因子β、空床氣速u、噴淋密度q的增大而增大；氣相傳質(zhì)系數(shù)ky隨著空床氣速u的增大而增大，隨超重力因子β、噴淋密度q的增大呈先增大后減小的趨勢(shì)。

(2)分層填料錯(cuò)流超重力裝置有填料定子時(shí)的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)kyae和氣相傳質(zhì)系數(shù)ky顯著高于無(wú)填料定子，表明填料定子增加了氣流的擾動(dòng)，能夠進(jìn)一步有效強(qiáng)化氣膜控制傳質(zhì)過(guò)程，更適合處理大氣量的吸收過(guò)程。

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