高楊，李琦，許東升(宿州學(xué)院 環(huán)境與測繪工程學(xué)院，安徽 宿州 234000)

隨著工業(yè)化進(jìn)程的推進(jìn)，各項(xiàng)生產(chǎn)活動中廢物的排放、居民生活垃圾的堆積以及農(nóng)藥、化肥等化工產(chǎn)品不合理的使用，都會帶來土壤中重金屬的積累[1,2]，富集到土壤中的重金屬使土壤環(huán)境惡化的同時，又通過各種形式向地表其它地區(qū)或圈層轉(zhuǎn)移，包括通過淋溶作用遷移至臨近地區(qū)土壤或水體，通過植物根系吸收轉(zhuǎn)移至生物圈等，被植物吸收的重金屬元素就有可能通過食物鏈的形式最終給人類健康帶來危害[3,4]。蔬菜作為日常生活中最常見和最重要的食品之一，受重金屬污染影響狀況必然受到關(guān)注，此類研究從多方面開展，較多研究從不同類型地區(qū)蔬菜重金屬污染狀況進(jìn)行，包括各類工礦區(qū)[5～8]、城市不同功能區(qū)[9]、城郊地區(qū)[10、11]等多種地區(qū)的蔬菜重金屬污染調(diào)查與評價，目前，重金屬在土壤與蔬菜間的遷移、轉(zhuǎn)換和富集特征研究逐漸增多，包括蔬菜可食部分重金屬富集特征研究[12～15]、蔬菜不同器官重金屬遷移轉(zhuǎn)運(yùn)規(guī)律研究[16,17]等，另外還有針對特定蔬菜種類或蔬菜中某一重金屬元素的單項(xiàng)評價研究[18～20]。由于受重金屬污染源、形態(tài)特征、遷移方式及蔬菜不同生理特性等多種因素的影響，各類研究結(jié)果呈現(xiàn)出明顯的空間分異特征，鮮有對煤礦區(qū)蔬菜重金屬遷移轉(zhuǎn)換研究與評價，選擇宿州市祁南煤礦區(qū)為研究區(qū)，通過對樣區(qū)菜地土壤及果菜類蔬菜進(jìn)行采樣測定，進(jìn)行菜地土壤和蔬菜的重金屬污染狀況評價，并探討果菜類蔬菜不同組織器官的重金屬分布差異及轉(zhuǎn)移富集特征，以期為煤礦區(qū)蔬菜種植選擇和農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)提供一定參考。

1 研究區(qū)概況

宿州市位于安徽省北部，地處暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候區(qū)，氣候溫和，四季分明，年平均氣溫為14.5 ℃，年均降水量為850 mm左右，年內(nèi)分配不均。全市農(nóng)業(yè)用地面積76.87萬hm2，其中蔬菜種植面積8.36萬hm2，2016年蔬菜產(chǎn)量319.72萬t，常年主栽蔬菜品種30種左右，其中果菜類蔬菜主要有辣椒、黃瓜、茄子、豆角、番茄、南瓜等。宿州市地下煤炭資源儲量豐富，煤種齊全、質(zhì)地優(yōu)良，已探明儲量26.8億t，煤炭儲存面積占全市面積的五分之一。祁南煤礦坐落在宿州市埇橋區(qū)南部的蘄縣鎮(zhèn)，距市區(qū)約22 km，蘄縣鎮(zhèn)地下礦產(chǎn)資源豐富，境內(nèi)煤炭探明儲量5.4億t，蔬菜種植是蘄縣鎮(zhèn)農(nóng)業(yè)結(jié)構(gòu)中的傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)類型，區(qū)內(nèi)50%以上農(nóng)戶既經(jīng)營糧食作物又種植蔬菜。

2 材料與方法

2.1 樣品的采集

樣品采集于2016年9月在祁南煤礦區(qū)進(jìn)行，以煤礦生產(chǎn)區(qū)為中心選擇周邊300 m范圍內(nèi)不同位置蔬菜種植成片區(qū)域，采集種植類別較為普遍的豆角(Vignaunguiculata)、茄子(SolanummelongenaL)和辣椒(Capsicumannuum)三種果蔬類蔬菜樣品各8株，在每個植株采樣點(diǎn)采集土壤樣品時，在植株附近0.5 m的范圍內(nèi)采集3處0～20 cm的土壤進(jìn)行多點(diǎn)混合，完成一個土壤樣品的采集，并把土壤樣品和植株不同組織器官(根、莖、葉和果實(shí))分別保存于自封袋內(nèi)。共采集土壤樣品24個，植株不同組織器官樣品24組。

2.2 樣品試驗(yàn)測試

帶回實(shí)驗(yàn)室的土壤樣品經(jīng)室內(nèi)避光環(huán)境10～15 d自然風(fēng)干后，剔除雜質(zhì)碾磨過100目尼龍篩，過篩后的土壤樣品經(jīng)HCl-HNO3-HF-HClO4消解，并定容至100 mL以備重金屬含量測定。蔬菜樣品先用自來水清洗泥土等雜質(zhì)，再用去離子水沖洗3遍，放入烘箱110 ℃殺青30 min,其后在65 ℃充分烘干至恒重，將烘干后的樣品粉碎碾磨過過60目尼龍篩，過篩后的蔬菜樣品采用HNO3-HClO4消解并定容待測。土壤和蔬菜樣品重金屬含量的測定均采用原子吸收分光光度法測定(儀器型號TAS-990FG，普析通用，北京)。為保證測試精確度，實(shí)驗(yàn)分析過程中使用器皿均經(jīng)過10%稀硝酸溶液浸泡24 h后的3次去離子水清洗，樣品處理過程均使用優(yōu)級純試劑，為進(jìn)行樣品測定的質(zhì)量控制還插入了土壤標(biāo)樣(GSS-3)和植物標(biāo)樣(GSV-3)進(jìn)行對比試驗(yàn)，測試結(jié)果符合要求。

2.3 評價方法

2.3.1 富集系數(shù)與轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)

富集系數(shù)是通過植物體某重金屬含量與土壤中該重金屬含量的比值來反映植物器官對土壤重金屬吸收積累的能力[21]，分析中可用來評價煤礦區(qū)蔬菜根部對土壤重金屬的積累情況，計算公式為：

BCFr=Cr/Cs

(1)

式中，BCFr為根部富集系數(shù)，Cr為蔬菜根部重金屬含量，Cs為菜地土壤重金屬含量，BCFr越大，說明蔬菜根部對土壤重金屬的吸收積累能力越大，抗重金屬污染能力較弱[22]。

轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)是通過植物地上部分器官與植物地下根部該重金屬含量的比值反映重金屬從根部向地上植物器官遷移轉(zhuǎn)運(yùn)的能力[23]，分析中用來評價果菜類蔬菜中根部向可食部分的轉(zhuǎn)運(yùn)情況，計算公式為：

TFf=Cf/Cr

(2)

式中，TFf為根部富集系數(shù)，Cf為蔬菜果實(shí)重金屬含量，Cr為蔬菜根部重金屬含量，TFf越大，說明蔬菜根部向蔬菜果實(shí)遷移轉(zhuǎn)運(yùn)能力越大。

2.3.2 綜合污染指數(shù)

綜合污染指數(shù)法[24]最初主要應(yīng)用于土壤或沉積物重金屬污染評價，當(dāng)前也廣泛應(yīng)用于蔬菜重金屬污染評價[13,25～26]，該方法以單因子污染指數(shù)為基礎(chǔ)，綜合評估整體污染水平，且評價中突出最大污染強(qiáng)度的單因子產(chǎn)生的影響，計算公式為：

Pi=Ci/Si

(3)

(4)

式中，Pi和P綜分別為單項(xiàng)因子污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)，Ci為土壤或蔬菜中第i種重金屬元素實(shí)測值，Si在評價土壤時為土壤環(huán)境背景值，在評價蔬菜可食部分時參考中國食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)中《食品中污染物限量》(GB2762-2012)限量值，Pb、Cd、Cr和Ni在果菜類蔬菜的限量值分別為0.2 mg·kg-1、0.1 mg·kg-1、0.5 mg·kg-1和1 mg·kg-1，Pmax和Pavg分別為各單項(xiàng)因子污染指數(shù)的最大值和平均值。污染等級劃分標(biāo)準(zhǔn)參照表1。

表1 重金屬污染指數(shù)分級標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Rating standards of comprehensive pollution index

2.3.3 重金屬暴露風(fēng)險指數(shù)

重金屬暴露風(fēng)險指數(shù)[27]是通過食用蔬菜引起重金屬攝入產(chǎn)生有害健康效應(yīng)而造成等效傷害的危險度指數(shù)，主要根據(jù)重金屬平均攝入量和污染物暴露參考劑量的對比評價受重金屬污染地區(qū)居民的健康風(fēng)險，計算公式為：

HQv=CDIv/RfD

(5)

CDIv=(FIR·Cf)/BW

(6)

式中，HQv為重金屬暴露風(fēng)險指數(shù)，CDIv為通過蔬菜進(jìn)入人體的重金屬平均日攝入量，RfD為重金屬污染物在某種暴露途徑下的日參考劑量，Pb、Cd、Cr和Ni分別為4 μg·kg-1·d-1、1 μg·kg-1·d-1、3 μg·kg-1·d-1和20 μg·kg-1·d-1，參考劑量來源于美國國家環(huán)保局(USEPA)[28]，F(xiàn)IR為蔬菜攝入率，根據(jù)《中國居民膳食指南(2016)》中建議每人保證每天攝入300～500 g蔬菜，取最低限300 g，Cf為蔬菜可食部分重金屬含量，BW為人體平均體重，按60 kg計算。HQv值小于1，說明對人體沒有明顯健康風(fēng)險，HQv值大于1，說明存在一定健康風(fēng)險，且HQv越大，健康風(fēng)險等級越高。

3 結(jié)果與分析

3.1 煤礦區(qū)菜地土壤重金屬含量特征

采樣點(diǎn)土壤重金屬含量統(tǒng)計如表2所示，可見Pb、Cd、Cr和Ni的含量范圍分別為7.743～35.798 mg·kg-1、0.182～0.678 mg·kg-1、47.757～99.402 mg·kg-1、和23.837～78.585 mg·kg-1，平均含量分別為17.125 mg·kg-1、0.347 mg·kg-1、72.614 mg·kg-1和41.189 mg·kg-1，對比安徽省土壤重金屬含量的背景值[29]，Cd、Cr和Ni的平均含量明顯高于背景值，其中所有采樣點(diǎn)的Cd含量均高于背景值，Pb的平均值低于背景值，有部分樣點(diǎn)的含量高于背景值。從重金屬含量的變異系數(shù)看，Pb和Cd的變異系數(shù)超過了30%，分別為34.64%和37.11%，屬強(qiáng)變異，Cr和Ni的變異系數(shù)分別為19.77%、28.29%，處于10%～30%的中等強(qiáng)度變異，說明礦區(qū)菜地土壤重金屬分布可能受到礦區(qū)生產(chǎn)活動、不同蔬菜類型生理特性等因素的影響和干擾。

表2煤礦區(qū)菜地土壤重金屬含量/mg·kg-1

Table2 Heavy metal contents in vegetable soil around coal mining area

元素Elements平均值A(chǔ)verage最大值Max最小值Min標(biāo)準(zhǔn)差Standarddeviation變異系數(shù)/%Coefficientofvariation安徽省背景值BackgroudvalueinAnhuiPb17 12535 7987 7435 93334 6426 6Cd0 3470 6780 1820 12937 110 097Cr72 61499 40247 75714 35719 7767 5Ni41 18978 58523 83711 65528 2929 8

3.2 果菜類蔬菜不同器官重金屬分布特征

果菜類蔬菜不同器官重金屬平均含量分布如圖1所示，可見不同蔬菜各器官重金屬含量差異明顯。Pb在茄子各組織器官中都有較高的富集表現(xiàn)，其中茄子葉和根含量明顯高于其他蔬菜各器官，分別為3.185 mg·kg-1和1.99 mg·kg-1，在豆角和辣椒果實(shí)中Pb含量相對較低，分別為0.459 mg·kg-1和0.711 mg·kg-1。Cd含量較高主要集中在各類蔬菜的葉片，辣椒葉和茄子葉較高，分別為0.259 mg·kg-1和0.257 mg·kg-1，豆角和辣椒的果實(shí)中含量較低，分別為0.015 mg·kg-1和0.028 mg·kg-1，而在蔬菜根和莖的含量相差不大。Cr在辣椒和豆角的根部含量較高，分別為4.322 mg·kg-1和3.217 mg·kg-1，在這兩種蔬菜的果實(shí)中含量較低，分別為0.138 mg·kg-1和0.117 mg·kg-1，在茄子的莖和葉的含量要高于其他兩種蔬菜，分別為2.18 mg·kg-1和2.884 mg·kg-1。Ni在辣椒各器官平均含量都高于其他兩種蔬菜，辣椒葉含量最高，為4.144 mg·kg-1，豆角果實(shí)Ni含量最低，為1.096 mg·kg-1。

圖1 果菜類蔬菜不同器官重金屬含量Fig.1 Heavy metal contents in different organs of fruit vegetables

通過含量分析可知蔬菜葉和根的重金屬含量明顯偏高，其中Pb、Cd和Ni在蔬菜葉中的含量為最高，這與相關(guān)研究[30、31]中重金屬在蔬菜葉的富集含量較高一致，可能存在兩方面原因，一是蔬菜葉面單位質(zhì)量表面積大，葉面表面有氣孔，Pb、Cd等重金屬元素可以通過空氣被植物葉所吸收[32]，煤礦區(qū)工業(yè)生產(chǎn)活動頻繁，存在一定程度的大氣污染，可能增加蔬菜葉對大氣中重金屬的吸收，另一方面植物葉片進(jìn)行蒸騰作用通過葉面氣孔將水分蒸騰到大氣中，植物葉面氣孔附近失水細(xì)胞從根系及臨近葉肉細(xì)胞吸水，往復(fù)循環(huán)，在吸水蒸騰的作用過程中，蔬菜其他器官的重金屬在葉面富集。Cr在蔬菜根部的含量為最高，Pb、Cd和Ni的根部含量也僅次于蔬菜葉，說明蔬菜根同樣是重金屬富集作用明顯的器官，與銅陵礦區(qū)周邊蔬菜重金屬研究[6]中可食部分為根類的蔬菜比果蔬類蔬菜有更強(qiáng)的富集重金屬能力的結(jié)論一致，植物不同部位對重金屬元素積累的狀況不同，通常是地下部分明顯高于地上部分[33]，植物根系和土壤有充分的接觸，蔬菜對土壤中重金屬元素的吸收最先就是在根部富集，其他地上器官的重金屬累積大多是通過根系的傳輸[34]，一般蔬菜各器官中果實(shí)的重金屬含量最低，與研究區(qū)分析結(jié)果吻合，但不同蔬菜種類及各器官形態(tài)差異會產(chǎn)生不同重金屬富集的表現(xiàn)，如研究中Cd在辣椒及Cr在茄子各器官含量中莖部分高于根部分。

3.3 果菜類蔬菜富集系數(shù)與轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)分析

果菜類蔬菜的根部富集系數(shù)和果實(shí)轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)如表3所示，可見各類蔬菜對不同重金屬元素的富集和轉(zhuǎn)運(yùn)能力存在明顯差異。從根部富集系數(shù)看，蔬菜根部對土壤重金屬富集能力大小依次為Cd、Pb、Ni和Cr，其中Cd的根部富集系數(shù)遠(yuǎn)大于其它三種重金屬元素，茄子根富集系數(shù)最高，為0.565，表明蔬菜根部對土壤中Cd吸收富集能力較強(qiáng)，另外茄子根對Pb的吸收能力明顯強(qiáng)于豆角和辣椒，Cr和Ni的富集系數(shù)差別不大。從果實(shí)轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)看，蔬菜果實(shí)對根部重金屬轉(zhuǎn)運(yùn)能力大小依次為Pb、Ni、Cd和Cr，其中Cr的果實(shí)轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)明顯低于其他重金屬，說明果實(shí)對蔬菜根中Cr的轉(zhuǎn)運(yùn)能力較弱。茄子果實(shí)對各種重金屬的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)都遠(yuǎn)大于豆角和辣椒，對Pb、Cd和Ni的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)分別達(dá)到了0.861、0.837和0.770，豆角果實(shí)的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)普遍較低。

表3 果蔬類蔬菜重金屬根部富集系數(shù)和果實(shí)轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)Table 3 The root Enrichment and fruit transfer coefficients of heavy metal in fruit vegetable

從蔬菜生理學(xué)特征分析，茄子和辣椒的植株高度都較低，高度一般不超過1 m，豆角是蔓生型作物，莖蔓長度可以達(dá)到3 m以上，豆角從根系到果實(shí)的轉(zhuǎn)運(yùn)距離更長，使得豆角果實(shí)轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)明顯低于茄子和辣椒。辣椒屬于淺根系作物，根系發(fā)育較弱，也使其抗旱能力弱，而茄子根系發(fā)達(dá)，根深可達(dá)50 mm，橫向伸展可達(dá)120 mm，根系吸收能力強(qiáng)，這種特性解釋了茄子的重金屬富集、轉(zhuǎn)運(yùn)的整體能力強(qiáng)于辣椒和豆角。

3.4 菜地土壤和果菜類蔬菜污染評價

煤礦區(qū)菜地土壤和蔬菜果實(shí)部分的污染指數(shù)如表4所示，土壤的綜合污染指數(shù)為2.795，為中污染等級水平，其中Cd的單項(xiàng)污染指數(shù)達(dá)到重污染水平，Cr和Ni的單項(xiàng)污染指數(shù)為輕污染水平，土壤Pb處于安全水平。蔬菜果實(shí)的評價結(jié)果存在明顯差異，茄子的綜合污染指數(shù)最高，達(dá)到重污染水平，單項(xiàng)污染因子除Cr外都屬輕污染及以上級別，Pd的單項(xiàng)污染指數(shù)屬重污染；豆角和辣椒的綜合污染指數(shù)分別為1.755和2.695，分屬輕污染和中污染等級，兩種蔬菜的單因子污染指數(shù)情況相似，Cd和Cr處于安全水平，Ni的單項(xiàng)污染指數(shù)都為輕污染等級，Pd的單因子污染指數(shù)有一定差別，分屬中污染和中污染等級。

表4煤礦區(qū)土壤和果菜類蔬菜重金屬污染指數(shù)

Table4 Heavy metal pollution index in soil and fruit vegetable around coal mining area

PiPbCdCrNiP綜菜地土壤0 6443 5821 0761 3822 795豆角果實(shí)2 2950 1500 2341 0961 755茄子果實(shí)8 5651 6400 6161 3156 425辣椒果實(shí)3 5550 2800 2761 3792 695

菜地土壤和蔬菜單項(xiàng)因子污染水平并不完全一致，尤其Pb的污染水平出現(xiàn)了完全不同的結(jié)果，在土壤中處于安全等級，在蔬菜中卻出現(xiàn)了較高等級的污染水平，分析存在兩種可能，一是果菜類蔬菜對土壤中Pb的吸收轉(zhuǎn)運(yùn)能力很強(qiáng)，帶來果實(shí)中Pb的高富集，二是蔬菜果實(shí)中的Pb并不主要來源于土壤，與上述分析蔬菜葉中重金屬含量較高原因類似，通過大氣環(huán)境吸收或蔬菜其他器官轉(zhuǎn)運(yùn)。

3.5 果菜類蔬菜健康風(fēng)險評價

根據(jù)公式(5)和(6)計算通過蔬菜進(jìn)入人體的重金屬平均日攝入量(CDIv)和重金屬暴露風(fēng)險指數(shù)(HQv)如表5所示，蔬菜的各重金屬含量計算時采用三類蔬菜可食部分的平均值，重金屬平均日攝入量從大到小依次為Ni>Pb>Cr>Cd。蔬菜不同重金屬的健康風(fēng)險存在差異，Cd、Cr和Ni的暴露風(fēng)險指數(shù)都沒有大于1，分別為0.345、0.313和0.316，表明通過蔬菜攝入的這三種重金屬對人體沒有明顯健康風(fēng)險，而Pb的暴露風(fēng)險指數(shù)最大，為1.201，HQv值大于1表示存在健康風(fēng)險，說明煤礦區(qū)居民通過蔬菜攝入重金屬Pb可能給身體健康帶來一定危害，茄子果實(shí)Pb含量高的表現(xiàn)尤為突出，單項(xiàng)污染指數(shù)為最高，研究區(qū)應(yīng)考慮種植其它果菜類蔬菜替代茄子。

表5果菜類蔬菜的重金屬攝入量和暴露風(fēng)險指數(shù)

Table5 Intake and exposure risk index of heavy metal through fruit vegetable consumption

PbCdCrNiCDIv/μg·kg-1·d-14 8050 3450 9386 317RfD/μg·kg-1·d-141320HQv1 2010 3450 3130 316

4 結(jié)論

(1)祁南煤礦區(qū)菜地土壤Cd、Cr和Ni的平均含量明顯高于背景值，重金屬Pb的平均值低于背景值，變異系數(shù)顯示Cr和Ni屬中等強(qiáng)度變異，Pb和Cd為強(qiáng)變異，說明礦區(qū)菜地土壤重金屬分布受到礦區(qū)生產(chǎn)活動、不同蔬菜類型生理特性等因素的影響和干擾。

(2)煤礦區(qū)果菜類蔬菜不同器官重金屬含量差異明顯，蔬菜葉和根的重金屬含量明顯偏高，其中Pb、Cd和Ni在蔬菜葉中的含量為最高，果實(shí)的重金屬含量最低，不同蔬菜種類會產(chǎn)生不同重金屬富集的表現(xiàn)。

(3)各類蔬菜對不同重金屬元素的富集和轉(zhuǎn)運(yùn)能力存在明顯差異。蔬菜根部對土壤重金屬富集能力大小依次為Cd>Pb>Ni>Cr，茄子根富集系數(shù)最高，茄子根對Pb的吸收能力明顯強(qiáng)于豆角和辣椒。蔬菜果實(shí)對根部重金屬轉(zhuǎn)運(yùn)能力大小依次為Pb>Ni>Cd>Cr，茄子果實(shí)對各種重金屬的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)都遠(yuǎn)大于豆角和辣椒。

(4)煤礦區(qū)菜地土壤的綜合污染指數(shù)顯示為為中污染等級水平。蔬菜果實(shí)綜合污染評價結(jié)果存在差異，茄子達(dá)到重污染水平，豆角和辣椒分屬輕污染和中污染等級。菜地土壤和蔬菜單項(xiàng)因子污染水平不完全一致，Pb的污染水平在土壤中處于安全等級，在蔬菜中卻出現(xiàn)了較高等級的污染水平，原因可能是果菜類蔬菜對土壤中Pb的吸收轉(zhuǎn)運(yùn)能力強(qiáng)或蔬菜果實(shí)中Pb是通過大氣環(huán)境吸收及其它器官轉(zhuǎn)運(yùn)。

(5)健康風(fēng)險評價結(jié)果顯示煤礦區(qū)居民通過蔬菜攝入Cd、Cr和Ni對人體沒有明顯健康風(fēng)險，但通過蔬菜攝入重金屬Pb可能給身體健康帶來一定危害，由于茄子果實(shí)Pb含量最高，研究區(qū)應(yīng)考慮種植其它果菜類蔬菜替代茄子。

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