申麗麗 閆順成 馬新文 朱小龍 張少鋒 馮文天張鵬舉 郭大龍 高永 海幫 張敏 趙冬梅

1)(中國科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

2)(中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

1 引 言

利用快離子或者快電子作為炮彈轟擊分子,可以在10?17—10?18s的短時(shí)間內(nèi),使分子垂直躍遷到多電離態(tài),此時(shí)分子間核-核的排斥力遠(yuǎn)大于化學(xué)鍵形成的吸引力,導(dǎo)致多電離態(tài)的分子發(fā)生庫侖爆炸,末態(tài)生成多個(gè)碎片離子和電子.對(duì)于這一碰撞過程的研究,不但可以用來還原庫侖爆炸瞬間分子的結(jié)構(gòu),而且可以研究分子碎裂動(dòng)力學(xué),即尋找化學(xué)鍵斷裂的影響參數(shù),通過控制這些參數(shù),達(dá)到控制化學(xué)反應(yīng)的目的.另外,分子的多電離解離過程廣泛存在于等離子體物理、行星大氣化學(xué)等領(lǐng)域,對(duì)解釋相關(guān)現(xiàn)象有重要的應(yīng)用價(jià)值[1].

作為小分子碎裂動(dòng)力學(xué)的研究標(biāo)本,CO2分子的多電離解離過程研究已經(jīng)獲得了廣泛的關(guān)注[2].首先,在高電荷態(tài)離子碰撞實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)CO2分子的解離機(jī)制與沉積在分子離子中的能量有關(guān)[1]:沉積能量高時(shí),兩個(gè)CO鍵趨向于同時(shí)碎裂;而沉積能量低時(shí),兩個(gè)CO鍵趨向于次序碎裂.即第一步解離導(dǎo)致一個(gè)CO鍵先斷裂,產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)的二價(jià)離子CO2+和一個(gè)O+離子,經(jīng)過若干轉(zhuǎn)動(dòng)周期后,CO2+在第二步碎裂成C+和O+離子.Singh和Lodha[3]利用同步輻射光電離CO2分子,獲得了離子經(jīng)由通道解離所釋放的總能量.Wu等[4]利用強(qiáng)激光場研究了的直接解離過程和次序解離過程.Wang等[5]利用500 eV的電子碰撞CO2分子,通過分析Dalitz圖區(qū)分了離子的直接解離和次序解離過程,并發(fā)現(xiàn)離子次序解離過程來源于基態(tài)(2Π)和低激發(fā)態(tài)(4Π2Σ+).Yan 等[6]利用56 keV/u的Ne4+離子碰撞CO2分子,測量到次序解離過程中CO2+亞穩(wěn)態(tài)分子解離釋放的能量.

在CO2分子研究成果的帶動(dòng)下,人們開展了多種分子和團(tuán)簇碎裂的研究工作[7?22],其中就包括羰基硫分子(OCS).與CO2分子的對(duì)稱型結(jié)構(gòu)不同,由CO鍵和CS鍵構(gòu)成的OCS具有非對(duì)稱結(jié)構(gòu),人們可以研究這種非對(duì)稱性所引起的CS鍵斷裂和CO鍵斷裂在碰撞過程中的競爭.同時(shí),OCS分子存在于地球表面大氣、火山噴發(fā)氣體、南極冰芯以及星際介質(zhì)中,不僅是早期地球大氣的重要組分,而且具有催化生物分子形成的作用,在生命起源過程中具有積極的影響[7].研究OCS分子的多電離解離過程,對(duì)深入理解OCS分子本身的性質(zhì)以及OCS分子與生物分子的相互作用過程有推動(dòng)作用.

但是,對(duì)OCS碎裂過程的研究到目前為止還很少.首先,Wales等[8]開展了高電荷態(tài)離子Ar8+和Ar4+離子的碰撞實(shí)驗(yàn),區(qū)分了直接解離和次序解離過程.其次,Ramadhan等[9,10]利用90—173 eV的X射線照射OCS氣體分子,測量得到了OCS2+,OCS3+,OCS4+離子碎裂所釋放的總動(dòng)能,并且利用Dalitz圖分析了直接解離和次序解離過程隨入射光能量的變化,發(fā)現(xiàn)解離機(jī)制與能量沉積有關(guān).Wales等[11]利用強(qiáng)飛秒激光脈沖照射OCS氣體分子,發(fā)現(xiàn)OCS3+三體解離的主要機(jī)制隨脈沖長度的變化而變化.Shen等[12]開展了電子碰撞OCS三體碎裂實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明只有OCS2+→O+C++S+和OCS3+→C++O++S+離子的三體解離過程包含次序解離通道,其他的解離通道都以直接解離機(jī)制為主.但是,對(duì)于OCS3+離子次序解離中分步總動(dòng)能釋放(KER)的還原工作,至今還沒有相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道.鑒于此,我們對(duì)OCS3+→CO2++S+→C++O++S+次序碎裂中的KER和第二步的KER進(jìn)行還原和深入討論,并由此得到OCS次序碎裂機(jī)制的根源.

本文利用中國科學(xué)院近代物理所的反應(yīng)顯微成像譜儀,開展了56 keV/u的Ne4+離子與OCS氣體的交叉碰撞實(shí)驗(yàn),通過符合探測三個(gè)末態(tài)離子,并借助于牛頓圖和Dalitz圖,明確區(qū)分了直接解離過程和次序解離過程. 對(duì)于OCS3+→CO2++S+→C++O++S+次序解離過程,我們重構(gòu)了第二步碎裂的KER譜,并給出了相應(yīng)的分子離子態(tài)信息.

2 實(shí)驗(yàn)方法

本實(shí)驗(yàn)是在中國科學(xué)院近代物理研究所的320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺(tái)[23]二號(hào)終端的反應(yīng)顯微成像譜儀上開展的.電子回旋共振離子源產(chǎn)生的Ne離子束經(jīng)由分析磁鐵選擇電荷態(tài)、加速管加速、四級(jí)鐵聚焦以及狹縫準(zhǔn)直后,形成束斑直徑小于0.5 mm且平行度好的56 keV/u的Ne4+離子束.該束流進(jìn)入反應(yīng)顯微成像譜儀后,與超音速冷靶系統(tǒng)產(chǎn)生的OCS氣體進(jìn)行碰撞.反應(yīng)產(chǎn)生的多個(gè)離子碎片在飛行時(shí)間譜儀提供的220 V/cm均勻電場作用下,飛向反沖離子探測器.反沖離子探測器給出離子的飛行時(shí)間信號(hào)和二維位置信號(hào);碰撞反應(yīng)后的散射離子,經(jīng)由平行板電極進(jìn)行電荷態(tài)分析后,被散射探測器探測,并給出對(duì)應(yīng)的時(shí)間信號(hào)和二維位置信號(hào);未反應(yīng)的離子則被法拉第筒收集.在離線數(shù)據(jù)分析中,通過飛行時(shí)間信息和位置信息,可以重構(gòu)所有末態(tài)離子的三維動(dòng)量.

OCS氣體發(fā)生多電離反應(yīng)后會(huì)產(chǎn)生多個(gè)碎片離子,而每個(gè)離子具有特定的荷質(zhì)比,在引出電場的作用下,會(huì)對(duì)應(yīng)特定的飛行時(shí)間(time of fl ight,TOF).通過對(duì)TOF譜上離子飛行時(shí)間信息的分析,就可以確定相應(yīng)的離子種類.圖1展示的是反沖離子的TOF二維譜圖,其中圖1(a)是第一擊離子和第二擊離子的TOF符合譜,圖1(b)是第二擊離子和第三擊離子的TOF符合譜,在兩圖中分別標(biāo)定了不同飛行時(shí)間所代表的離子種類.圖上狹長的細(xì)線代表二體碎裂過程,橢圓及方形代表三體碎裂過程.在圖1(a)中選擇C+/O+離子的符合島(紅色橢圓區(qū)域),在圖1(b)中選擇對(duì)應(yīng)的O+/S+的符合島(紅色橢圓區(qū)域)后,就可以確定OCS3+→C++O++S+通道.

根據(jù)動(dòng)量守恒原理,在忽略O(shè)CS3+離子的初始動(dòng)量的情況下,末態(tài)離子C+,O+和S+的動(dòng)量和為零,那么三個(gè)離子在探測器上的位置是關(guān)聯(lián)的.即如果三個(gè)離子來自于同一次碎裂反應(yīng),那么對(duì)應(yīng)的質(zhì)心會(huì)落到探測器上特定的位置,否則就會(huì)彌漫在整個(gè)探測器上.我們重構(gòu)了質(zhì)心在探測器上的位置,在選擇相應(yīng)區(qū)域后,成功扣除了偶然符合事件的影響.但是,反沖離子同位素的存在,會(huì)造成單個(gè)離子的飛行時(shí)間譜存在多峰結(jié)構(gòu),進(jìn)一步造成三個(gè)離子在TOF方向的動(dòng)量和存在多峰結(jié)構(gòu).因此,在離線數(shù)據(jù)處理過程中,我們?cè)赥OF方向加上了動(dòng)量守恒條件,選擇豐度最高的主峰后,就可以排除其他同位素的影響.

圖1 反沖離子的飛行時(shí)間二維譜圖 (a)反沖離子的一擊和二擊二維符合圖;(b)反沖離子的二擊和三擊二維符合圖Fig.1.Coincidence time-of- fl ight(TOF)map of ions from fragmentation of OCS3+:(a)The TOF of fi rst ions vs that of second ones;(b)the TOF of the second ions vs that of third ones.

3 結(jié)果與討論

實(shí)驗(yàn)中的56 keV/u的Ne4+離子與OCS靶分子的相互作用時(shí)間在阿秒(10?18s)量級(jí),在這個(gè)時(shí)間尺度內(nèi),原子核的運(yùn)動(dòng)可以忽略,因而對(duì)應(yīng)的是弗蘭克-康登垂直躍遷.隨著炮彈離子沉積在分子中的能量不同,分子會(huì)垂直躍遷到不同的OCS3+分子離子態(tài),而這些分子離子不穩(wěn)定,會(huì)接著發(fā)生二體或三體碎裂.由于不同的分子態(tài)離子所處的勢能曲線的形狀不同以及CO2+和CS2+亞穩(wěn)態(tài)離子的存在,最終會(huì)導(dǎo)致OCS3+在碎裂的同時(shí)伴隨著其分子結(jié)構(gòu)的演變.此時(shí),我們可以通過牛頓圖和Dalitz圖來分析OCS3+碎裂中存在的不同的解離機(jī)制.

首先在圖2(a)中給出了OCS3+→C++O++S+碎裂過程所對(duì)應(yīng)的Dalitz圖,用以展示末態(tài)C+,O+,S+離子之間的能量分配關(guān)系.橫坐標(biāo)定義為縱坐標(biāo)定義為其中EO+,ES+,EC+分別為O+,S+,C+離子的動(dòng)能;而EK為三個(gè)末態(tài)離子的動(dòng)能和.可以很明顯地發(fā)現(xiàn),圖2(a)由紅色亮點(diǎn)區(qū)域(橢圓框)和X形雙翼結(jié)構(gòu)兩部分構(gòu)成.其中前者對(duì)應(yīng)CO鍵、CS鍵同時(shí)斷裂的直接解離過程,這是因?yàn)殡p鍵同時(shí)斷裂會(huì)造成S+和O+離子近似背對(duì)背出射且具有較大的動(dòng)量,導(dǎo)致C+獲得的能量比較小.而X形結(jié)構(gòu)的左翼代表CS先斷裂,CO后斷裂的次序解離過程,即CS鍵先斷裂后形成CO2+亞穩(wěn)態(tài)離子和S+,隨后CO2+離子經(jīng)過若干轉(zhuǎn)動(dòng)周期后再解離成C+和O+離子.在OCS3+第一步的解離過程中由于CO2+亞穩(wěn)態(tài)離子的存在,使得S+的動(dòng)能與系統(tǒng)總動(dòng)能的比值是一個(gè)常數(shù),由能量守恒定律得到,C+和O+的能量和占系統(tǒng)總動(dòng)能的比值也是一個(gè)常數(shù);但是在第二步的解離過程中,C+和O+之間的能量分配是不固定的,所以在Dalitz圖上顯示為斜線結(jié)構(gòu).同理,X形結(jié)構(gòu)的右翼所在的區(qū)域代表OCS3+離子先解離成CS2+亞穩(wěn)態(tài)離子和O+,隨后CS2+亞穩(wěn)態(tài)離子轉(zhuǎn)動(dòng)一段時(shí)間再解離成C+和S+的次序解離過程.

對(duì)于上述直接解離過程和次序解離過程,同樣可以用牛頓圖直觀地展現(xiàn)出來.如圖2(b)所示,在牛頓圖中將S+的動(dòng)量大小定義為1,方向與X軸方向平行,將C+和O+的動(dòng)量歸一化到S+的動(dòng)量值之后,分別繪于上半平面和下半平面.顯然,牛頓圖由紅色島狀結(jié)構(gòu)和圓環(huán)結(jié)構(gòu)組成,其中島狀結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)直接解離過程,而圓環(huán)結(jié)構(gòu)則生動(dòng)再現(xiàn)了OCS3+離子的次序解離過程.因?yàn)?次序解離的第一步碎裂產(chǎn)生了S+和CO2+離子,CO2+離子以特定的動(dòng)量出射,第二步碎裂中由于CO2+離子處于轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)而發(fā)生轉(zhuǎn)動(dòng).但是根據(jù)動(dòng)量守恒,無論CO2+轉(zhuǎn)動(dòng)多少角度,C+和O+的動(dòng)量和始終為一常數(shù).因此,C+和O+會(huì)分布在半徑固定的圓環(huán)結(jié)構(gòu)上.按照同樣的方法,定義O+的動(dòng)量大小為1,重構(gòu)C+和S+的動(dòng)量后,同樣發(fā)現(xiàn)了圓形結(jié)構(gòu),說明我們的實(shí)驗(yàn)明確區(qū)分了直接解離過程和次序解離過程.

圖2 OCS3+三體碎裂的Dalitz圖和牛頓圖 (a)OCS3+三體碎裂的Dalitz圖,Dalitz圖上不同區(qū)域代表不同的解離通道,X形區(qū)域代表次序解離過程,橢圓紅色區(qū)域代表直接解離過程;(b)OCS3+三體碎裂的牛頓圖的圓環(huán)結(jié)構(gòu)代表次序解離過程,對(duì)稱的兩個(gè)紅色區(qū)域代表直接解離過程Fig.2.Dalitz plot and Newton diagram for three-body fragmentation of OCS3+:(a)Momentum correlation features for all events from three-body fragmentation of OCS3+in the Dalitz plot,the different areas labeled in the Dalitz plot correspond to different dissociation pathways,red oval area:nonsequential dissociation,X-shaped area is sequential dissociation;(b)Newton diagram for all events from three body fragmentation of OCS3+,the dashed circle marks the sequential dissociation,while the two red islands represent the nonsequential dissociation.

布居到不同電子態(tài)的OCS3+母體離子碎裂時(shí)所釋放的動(dòng)能不同,導(dǎo)致末態(tài)離子碎片獲得KER不同,因而通過分析KER,可以得到OCS3+初態(tài)離子所布居的態(tài)信息.首先,我們重構(gòu)了OCS3+解離過程的KER(不區(qū)分直接解離和次序解離過程),如圖3(a)曲線(1)所示,實(shí)驗(yàn)得到的總KER峰值在25 eV左右,同時(shí)在18 eV處有肩膀結(jié)構(gòu)存在.這種現(xiàn)象說明我們的實(shí)驗(yàn)同時(shí)制備了高激發(fā)態(tài)和低激發(fā)態(tài)的OCS3+母體離子.為了揭示該KER峰值結(jié)構(gòu)隱含的動(dòng)力學(xué)信息,在Dalitz圖上分別選取OCS3+三體碎裂的直接解離和次序解離過程,來重構(gòu)它們對(duì)應(yīng)的總KER.如圖3(a)曲線(2)和曲線(3)所示:直接解離過程的KER峰值在26 eV,同時(shí)在18 eV處有肩膀結(jié)構(gòu)出現(xiàn),而次序解離過程的KER峰值在18 eV.這一結(jié)果說明,低激發(fā)態(tài)的母體離子OCS3+可以發(fā)生次序解離和非次序解離,而高激發(fā)態(tài)的離子趨向于發(fā)生非次序解離.

對(duì)于圖3(a)中的曲線(1),25 eV處主峰的形狀、峰位與Jana等[13]利用5 MeV/u的Si12+離子的研究結(jié)果24 eV一致.而且與Wales等[8]利用15 keV·q?1的Ar4+和Ar8+作為炮彈撞擊OCS分子的結(jié)果一致.雖然在上述不同實(shí)驗(yàn)中,微擾強(qiáng)度從(q/v,q為入射離子電荷態(tài),v為其速度)從26.7變化到0.85,但是KER峰位始終沒有顯著變化,由此我們認(rèn)為,微擾強(qiáng)度不是重離子碰撞中影響態(tài)布居的主要因素.

對(duì)于曲線(1)中18 eV處的肩膀結(jié)構(gòu),其形狀、峰位與Wales等[8]低能Ar8+的實(shí)驗(yàn)結(jié)果類似,而且與Wales等[11]利用強(qiáng)場激光電離OCS的結(jié)果也一致.這是一個(gè)比較新穎的發(fā)現(xiàn),因?yàn)樵趶?qiáng)場激光實(shí)驗(yàn)中主要發(fā)生的是激光場調(diào)制的隧穿電離,由此產(chǎn)生的OCS3+多處在電子基態(tài)或者低激發(fā)態(tài).與之類似,在低能高電荷態(tài)離子碰撞實(shí)驗(yàn)中,由于碰撞參數(shù)大,發(fā)生的多為外層電子俘獲過程,由此得到的OCS3+也多處于電子基態(tài),因此在上述兩個(gè)實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)18 eV的峰并不奇怪.但是對(duì)于本實(shí)驗(yàn)中的中能電荷態(tài)離子而言,碰撞參數(shù)相對(duì)較小,因此產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)母體離子的比重會(huì)增加,這就導(dǎo)致在KER分布中高能峰相對(duì)比例會(huì)增加,而低能峰會(huì)變得不明顯.但是在本實(shí)驗(yàn)中卻能發(fā)現(xiàn)明顯的低能峰所形成的肩膀結(jié)構(gòu).對(duì)于這一結(jié)構(gòu),還需要進(jìn)一步的研究.

選擇次序解離通道后,我們重構(gòu)了OCS3+→CO2++S+→C++O++S+反應(yīng)過程中第二步碎裂的KER,用以解析亞穩(wěn)態(tài)CO2+離子對(duì)應(yīng)的態(tài)信息.根據(jù)動(dòng)量守恒,第二步碎裂中釋放的KER可以表示為:其中E和EC+O+是C+和O+離子的末態(tài)動(dòng)能.相應(yīng)的KER分布對(duì)應(yīng)圖3(b)中的紅色曲線.

我們的結(jié)果表明KER峰值在6.2 eV處,這與Ding等[14]得到的CO2+亞穩(wěn)態(tài)解離過程釋放的能量完全相同,都來自于X3Π,1Σ+和1Π態(tài).另外,在分析OCS4+三體碎裂的數(shù)據(jù)時(shí)也發(fā)現(xiàn)了次序解離通道,并重構(gòu)了CO2+亞穩(wěn)態(tài)離子在第二步碎裂中的KER分布,發(fā)現(xiàn)其峰值在8.4 eV左右,可能來自于3Σ+態(tài)[15].這些結(jié)果都與Yan等[6]利用Ne4+離子碰撞CO2氣體分子得到的結(jié)果一致.因此我們認(rèn)為,多電離態(tài)的分子及團(tuán)簇發(fā)生次序碎裂的根源,在于二價(jià)離子碎片存在亞穩(wěn)態(tài).例如(CO)2+離子有亞穩(wěn)態(tài),導(dǎo)致含有CO鍵的分子或者團(tuán)簇被多電離解離時(shí)都會(huì)發(fā)生次序解離過程.而由此所得到的第二步KER分布也都類似,都反映了(CO)2+離子亞穩(wěn)態(tài)的信息.

圖3 OCS3+三體碎裂過程釋放的能量分布 (a)OCS3+三體碎裂過程釋放的總能量,其中曲線(1)代表OCS3+三體碎裂過程釋放的總能量(包括直接解離和次序解離過程),曲線(2)代表直接解離過程OCS3+→ C++O++S+釋放的總能量,曲線(3)代表次序解離過程OCS3+ →CS2++O+→C++O++S+和OCS3+→CO2++S+→C++O++S+釋放的總能量;(b)OCS3+次序解離過程OCS3+→CO2++S+→C++O++S+中第二步解離過程釋放的能量Fig.3.KER distributions for three-body dissociation of OCS3+:(a)The total KER distributions for three-body dissociation of OCS3+,curve(1)is all events,not distinguishing the nonsequential dissociation from sequential dissociation processes,curve(2)is the events corresponding to nonsequential dissociation process(OCS3+→C++O++S+),curve(3)is the events corresponding to sequential dissociation processes(OCS3+→CS2++O+→C++O++S+and OCS3+→CO2++S+→C++O++S+);(b)the KER distributions corresponding to the second step of the sequential dissociation OCS3+→CO2++S+→C++O++S+.

4 結(jié) 論

本文利用中國科學(xué)院近代物理所的反應(yīng)顯微成像譜儀,開展了56 keV/u的Ne4+離子與OCS氣體的交叉碰撞電離解離實(shí)驗(yàn),通過符合測量所有末態(tài)離子的三維動(dòng)量,重構(gòu)了OCS3+離子三體碎裂對(duì)應(yīng)的牛頓圖和Dalitz圖,明確區(qū)分了OCS3+離子的三體碎裂中的直接解離過程、CO鍵先斷裂的次序解離過程和CS鍵先斷裂的次序解離過程.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),OCS3+離子三體碎裂釋放的總能量峰值在25 eV,這與其他重離子碰撞實(shí)驗(yàn)的結(jié)果基本一致,從而表明微擾強(qiáng)度不是重離子碰撞中影響態(tài)布居的主要因素.其次,在KER上的18 eV處有肩膀結(jié)構(gòu)存在,與強(qiáng)場激光實(shí)驗(yàn)、低能高電荷態(tài)離子實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致,研究表明該肩膀結(jié)構(gòu)同時(shí)來源于次序解離和非次序解離過程.

對(duì)于OCS3+→CO2++S+→C++O++S+的次序解離過程,我們重構(gòu)了第二步解離過程的KER分布,發(fā)現(xiàn)其峰值在6.2 eV處,這與CO2+的X3Π,1Σ+和1Π亞穩(wěn)態(tài)對(duì)應(yīng)的KER一致. 即OCS3+→CO2++S+→C++O++S+的次序解離過程的存在,是因?yàn)?CO)2+離子碎片存在亞穩(wěn)態(tài).因此我們得到結(jié)論:OCS3+離子發(fā)生次序碎裂的根源,在于(CS)2+和(CO)2+離子碎片存在亞穩(wěn)態(tài).也就是說,多電離態(tài)的分子及團(tuán)簇發(fā)生次序碎裂的根源,在于二價(jià)離子碎片存在亞穩(wěn)態(tài).

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