郭鳳海，樊建鋒，張 華，張 強，董洪標，許并社

(太原理工大學 新材料界面科學與工程教育部重點實驗室，山西省新材料工程技術研究中心，材料科學與工程學院，太原 030024)

鎂合金是目前應用的最輕的金屬結(jié)構材料，具有較高的比剛度和比強度，機械加工性能好，而且具有優(yōu)良的散熱性、電磁屏蔽性和減震性等優(yōu)點，被譽為“21世紀綠色工程金屬結(jié)構材料”[1-2]。雖然鎂合金有著諸多優(yōu)點，但是受到自身結(jié)構的限制，鎂合金室溫下可啟動的獨立滑移系少，室溫塑性變形能力較差，此外鎂合金的強度也不高，這在很大程度上限制了它的推廣應用[3-6]。為此，人們嘗試了多種方法進行鎂合金的改性研究，其中細化晶粒[5-6]是一種非常有效的既可提高強度又可提高塑性變形能力的處理方法。

電脈沖處理技術(EPT)是近年來一種新興的材料制備和性能改善的工藝方法，具有技術清潔、有效且成本低廉等優(yōu)點，在材料研究領域有著廣闊的應用前景[7-10]。目前，利用EPT技術已經(jīng)取得了良好的成果，如CONRAD et al[11]對Cu通過電脈沖后的再結(jié)晶現(xiàn)象進行了研究，電脈沖能夠降低金屬退火再結(jié)晶的起始溫度，縮短變形組織回復與再結(jié)晶的時間，顯著細化再結(jié)晶晶粒。JIANG et al[12]對電脈沖處理冷軋態(tài)AZ91板材的研究發(fā)現(xiàn)，電脈沖在較低的溫度下加速了變形板材的再結(jié)晶進程，顯著地細化了再結(jié)晶晶粒，而且改變了材料的微觀結(jié)構并削弱了基面織構。LIU et al[13]研究發(fā)現(xiàn)，利用不同脈沖寬度的高能電脈沖處理軋制AZ31鎂合金后，材料的晶粒尺寸由72 μm降低至2 μm等等。

然而，在以往的研究中，對軋制電脈沖過程中的各個參數(shù)變量如軋制變形量、脈沖寬度、脈沖時間具體對材料組織及性能的影響的研究較少，使研究者們不能清晰地了解電脈沖過程中參數(shù)變量的影響作用大小，妨礙了電脈沖技術的進一步應用。正交實驗方法是研究多因素多水平的一種設計方法，可準確評價各實驗因素的主效應大小。故本文利用正交實驗方法，研究在不同條件下EPT對軋制AZ31鎂合金的組織及相關性能的影響。

1 實驗

1.1 實驗材料

實驗所用材料是商用AZ31鎂合金擠壓板材。其名義化學成分(質(zhì)量分數(shù)，%)為：Mg-3Al-1Zn-0.4Mn.其退火后的金相顯微組織如圖1所示，退火工藝為345 ℃，保溫1 h，爐冷，由圖1可知其金相顯微組織晶粒粗大且較不均勻。

實驗過程中所使用的化學藥品均為化工廠提供，包括苦味酸、乙酸、乙醇、去離子水等。

圖1 AZ31鎂合金均勻化退火組織Fig.1 Microstructure of AZ31 alloy after homogenizing annealing

1.2 實驗流程與設備

實驗流程為：線切割、退火處理、室溫多道次軋制、線切割、電脈沖處理、數(shù)據(jù)計算、整理、分析。

實驗所需設備主要包括：SG-2-7.5-10型電阻爐、BKD?130型軋機、DK-7720型數(shù)控電火花機床、JX-HP型強脈沖電流電源、RIGOL DS1052E型示波器、TES-1310型接觸式溫度計；基恩士VHX-2000型超景深光學顯微鏡等。

電脈沖處理示意圖如圖2(a)所示。室溫下將試樣連接在銅電極上，安裝測溫儀器，接通電源并開啟脈沖電源和示波器，電脈沖的脈沖寬度、頻率實驗前設定，故接通電源后只需調(diào)節(jié)電流密度，待調(diào)節(jié)到實驗參數(shù)后，計時開始實驗，并每隔30 s記錄測溫儀的實時顯示數(shù)值。

圖2 電脈沖處理(a)及單個脈沖波(b)的示意圖Fig.2 The schematic diagrams of EPT (a) and a single pulse (b)

1.3 正交實驗設計及結(jié)果

按照上述實驗流程與工藝，經(jīng)過多次單因子實驗和總結(jié)，將正交實驗因素水平設計為：軋制變形量A、脈沖寬度B、脈沖時間C三個因素，每個因素設定3個水平變量，具體數(shù)據(jù)如表1所示，利用L9(34)正交表安排實驗。本實驗目的在于軋制電脈沖工藝的優(yōu)化，以再結(jié)晶分數(shù)(%)、平均晶粒尺寸(μm)、試樣表面溫度(K)為考察指標，通過實驗分析各因素對各考察指標的影響及作用，其具體實驗結(jié)果及相應的正交實驗計算結(jié)果見表2.

表1 正交實驗因素水平表Table 1 Orthogonal test factors and levels

表2 正交實驗設計及結(jié)果Table 2 Orthogonal experimental design and results

2 結(jié)果與討論

2.1 再結(jié)晶分數(shù)

由表2可得到圖3(d)—(g)，由圖3(d)—(f)可知，在不同的軋制電脈沖工藝條件下，A、B、C三種因素在不同的水平條件下獲得的再結(jié)晶分數(shù)有所不同。就A因素(軋制變形量)來說，kA1

再結(jié)晶的發(fā)生依賴于位錯的回復和原子的擴散，但是由于此過程能量勢壘較高，正常熱處理過程中發(fā)生再結(jié)晶較為緩慢[14]；而電脈沖處理能夠通過熱效應和非熱效應影響材料中的位錯運動和原子擴散，降低能量勢壘，促進再結(jié)晶過程。熱效應是通過電脈沖處理過程中高速運動電子與材料內(nèi)部原子發(fā)生劇烈碰撞，產(chǎn)生能量傳遞，而其中的部分能量以焦耳熱的形式表現(xiàn)，使材料的溫度升高，原子無規(guī)則熱運動加劇，使原子的可移動性提高；而非熱效應可由電子做定向移動形成“電子風力”[11]這一假說解釋，即通過脈沖電流時，自由電子做定向運動，脈沖電流可對位錯產(chǎn)生力的作用，提高位錯的移動性，加快位錯回復，促進空位的遷移與湮滅，從而提高再結(jié)晶形核率[15]。本實驗也可證實，采用提高輸入能量的方法均可提高再結(jié)晶的形核率，如增大軋制變形量、提高脈沖寬度、延長脈沖時間等；但是提高軋制變形量和提高脈沖寬度效果更加明顯，從而也說明電脈沖處理過程中非熱效應具有重要作用。

2.2 平均晶粒尺寸

由圖4(d)可知，平均晶粒尺寸隨著軋制變形量的增大而有所減小，且晶粒尺寸降低趨勢明顯。這是因為隨著變形量的增大，由軋制帶來的形變儲能逐漸增大，且變形更加均勻；在電脈沖的作用下，再結(jié)晶形核位置增多，再結(jié)晶晶粒增多，進而平均晶粒尺寸降低。由圖4(e)可知，隨著B因素(脈沖寬度)的增加，平均晶粒尺寸表現(xiàn)為先減小后增大。因為在脈沖寬度增加時，占空比增大，再結(jié)晶分數(shù)增大，新生成的細小等軸晶粒增多，導致平均晶粒尺寸下降；而隨著脈沖寬度的繼續(xù)增大，首先發(fā)生再結(jié)晶的晶粒會有所長大，又導致平均晶粒尺寸有所增大。

圖3 AZ31試樣的金相組織(a,b,c)與再結(jié)晶分數(shù)趨勢圖(d,e,f)和極差圖(g)(a,b,c分別對應表2中序號為1,5,9組的實驗數(shù)據(jù))Fig.3 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples and recrystallization fractions (d,e,f) and ranges (g)(a,b,c for No.1,5,9 samples in Table 2, respectively)

同時，由金相顯微組織圖4(a—c)可知，隨著脈沖寬度的增加，晶粒的均勻性得到提高。由圖4(f)可知，因素C(脈沖時間)對平均晶粒尺寸的影響趨勢與因素B相同，隨著脈沖時間的延長，再結(jié)晶晶粒逐漸增多，原始的大晶粒逐漸被新生成的細小晶粒取代，晶粒平均尺寸下降；時間繼續(xù)延長，晶粒會出現(xiàn)一定程度的長大，導致其平均晶粒尺寸上升，同時晶粒的均勻性也明顯提高。

由圖4(g)極差分析可知，RB

電脈沖處理過程中，一方面脈沖電流通過加快位錯回復而加速再結(jié)晶形核和提高再結(jié)晶形核率，另一方面，脈沖電流加快位錯在晶界的攀移及消失，減小形核界面兩邊的能量差而降低形核界面的遷移速率及再結(jié)晶核心的長大速率，進而減小再結(jié)晶的晶粒直徑[16]。鎂合金由于是hcp結(jié)構，在室溫下塑性變形時[17-18]，其變形機制主要為基面滑移和孿生，而且以孿生為主要的變形機制。這就導致在變形過程中，能量的存儲以孿晶為主，其次是位錯，位錯主要在晶界處積聚，這也就是再結(jié)晶的兩個重要位置，即晶界和孿晶處(主要指壓縮孿晶)。軋制變形量越大，變形越均勻，形核位置越多，平均晶粒尺寸越小。而脈沖寬度同樣能提高再結(jié)晶形核率，但是受到軋制變形量的影響，形核位置多為晶界和孿晶處。故當脈沖提供能量繼續(xù)增大時，無畸變等軸晶粒形成后很快相互接觸并隨著時間的延長而相互吞噬，所以晶粒尺寸會稍有長大[19]。脈沖時間對平均晶粒尺寸的影響是軋制變形量和脈沖寬度共同作用的結(jié)果，隨著時間的延長，再結(jié)晶越加完全，并會發(fā)生晶粒長大。

圖4 AZ31試樣的金相組織(a,b,c)與平均晶粒尺寸趨勢圖(d,e,f)和極差圖(g)(a,b,c分別對應表2中序號為1,2,3組實驗數(shù)據(jù))Fig.4 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples, the average grain sizes (d,e,f) and ranges (g)(a,b,c for No.1,2,3 samples in Table 2, respectively)

2.3 電脈沖的熱效應

電脈沖是一種高電流密度脈沖波，其峰值可達到約109A/m2，所以由電流焦耳熱產(chǎn)生的溫升也是電脈沖過程中不可忽略的一個考察值。焦耳熱的產(chǎn)生促使原子的無規(guī)則熱運動加劇，原子的振動頻率和振幅都增大[20]，促進再結(jié)晶的進程。在本實驗中發(fā)現(xiàn)溫升過大會產(chǎn)生試樣斷裂的現(xiàn)象，這主要因為鎂合金的線膨脹系數(shù)大(約為鋼的2倍，鋁的1.2倍[20])，在加熱時試樣內(nèi)部產(chǎn)生了較大的熱應力，增加了產(chǎn)生裂紋的傾向，進而在大的應力作用下使試樣斷裂。同時，本實驗還分別選取了表2中2，4，8組試樣在電脈沖處理過程中最高溫度做熱處理對比實驗，熱處理參數(shù)分別為A1，410 K，10 min；A2，415 K，10 min；A3，435 K，5 min；熱處理結(jié)果見圖5(a—c).由圖可知，熱處理后試樣仍然為軋制態(tài)，并未發(fā)生再結(jié)晶，而電脈沖處理條件下，2,4,8號試樣都已發(fā)生了不同程度的再結(jié)晶，說明非熱效應是主要因素，而熱效應是促進再結(jié)晶的次要因素，因此要獲得適當?shù)脑嚇訙囟取?/p>

由表2及圖5(d)可知，因素A(軋制變形量)的各水平對溫度的影響為kA1

前文已述，電脈沖處理過程中的熱效應提高了原子熱運動，使原子的移動性增強，在“電子風力”[11]的作用下，加快再結(jié)晶進程，但是高的輸入能量如增大軋制變形量、提高脈沖寬度均使試樣的表面溫度急劇上升，試樣在內(nèi)應力作用下極易產(chǎn)生裂紋。從圖5(d)與圖5(e)可知脈沖寬度對溫度的提升更明顯，而根據(jù)前兩節(jié)的分析，軋制變形量對提高再結(jié)晶分數(shù)和降低平均晶粒尺寸的效果要好于脈沖寬度，同時其引起的焦耳熱溫升效果要低于脈沖寬度所引起溫升效果。為此，在今后的工作中，可優(yōu)先考慮提高變形量同時配合一定的電脈沖參數(shù)來優(yōu)化鎂合金的微觀組織。

綜上所述，A因素(軋制變形量)對再結(jié)晶分數(shù)和平均晶粒尺寸影響大小均排第1位，而對溫度影響大小排第2位，故綜合而言A因素可取為A3；B因素(脈沖寬度)對再結(jié)晶分數(shù)影響大小排第2位，而對平均晶粒尺寸影響大小排第3位，其對試樣表面溫度影響大小排第1位，綜合考率B因素可取B2；C因素(脈沖時間)對平均晶粒尺寸影響大小排第2位，對再結(jié)晶分數(shù)及試樣表面溫度影響排第3位，故C因素可取C2.故本實驗綜合各個因素和考察指標最終得到的最優(yōu)組合為A3B2C2，其金相顯微組織如圖6所示，試樣再結(jié)晶分數(shù)達到97.9%，平均晶粒尺寸為6.74 μm，實驗過程試樣表面平均溫度為429.5 K.

圖5 AZ31試樣的金相組織(a,b,c)與試樣表面溫度變化趨勢圖(d,e,f)與極差(g)(a,b,c的熱處理參數(shù)分別為A1,410 K,10 min；A2,415 K,10 min；A3,435 K,5 min)Fig.5 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples, the trend (d,e,f) and the ranges (g) of temperature on specimen surface(a,b,c heat treatment parameters were A1, 410 K, 10 min; A2, 415 K, 10 min; A3, 435 K, 5 min, respectively)

圖6 參數(shù)為A3B2C2的試樣金相顯微組織Fig.6 Microstructure of the sample with parameters A3B2C2

2.4 力學性能

2.4.1 拉伸性能

圖7(a)為試樣在室溫條件下不同參數(shù)試樣的拉伸應力-應變曲線。從圖中可以看出，原始板材的抗拉強度為278 MPa，伸長率為15.1%，而最優(yōu)組合為A3B2C2的試樣的拉伸強度僅為104.1 MPa，伸長率約1%左右，其拉伸性能并不理想。這是由于：通常條件下鎂合金的室溫變形率在10%～15%左右[20]，在室溫下變形比較困難；而本實驗采用連續(xù)多道次軋制的方法，軋制過程中不進行退火處理，這樣就使材料內(nèi)部積聚了大量的應力和變形儲能，隨著軋制道次的增多，應力集中越大，當應力集中大的位置超過了材料的強度時，就會產(chǎn)生如圖6(b)所示的微裂紋；雖然經(jīng)過電脈沖處理后獲得了細小均勻的再結(jié)晶組織，但微裂紋并沒有消失，當試樣受外力作用時，由于缺口效應產(chǎn)生應力集中，在此種條件下試樣很快斷裂，故該參數(shù)條件下試樣的力學性能較差。因此A因素選取次優(yōu)參數(shù)A2，其他參數(shù)不變，A2B2C2試樣的變形量小于A3B2C2試樣，在軋制過程中可通過孿生和位錯的滑移協(xié)調(diào)變形，沒有大的應力集中，所以沒有產(chǎn)生微裂紋。參數(shù)為A2B2C2試樣的應力-應變曲線可知，試樣的抗拉強度達到341 MPa，而延伸率也達到了11.6%，較大地改善了材料的力學性能。根據(jù)Hall-Petch公式，鎂合金的斜率常數(shù)達到280 MPa·m1/2，因此細化晶粒對強度的影響很明顯[20]，從本實驗的結(jié)果也可證實，短時電脈沖處理得到細晶組織試樣的力學性能得到了較大的改善。

2.4.2 硬度

如圖7(b)所示為室溫下測得試樣經(jīng)過不同處理條件的維氏硬度。經(jīng)過A2(30%)和A3(38%)軋制變形以后，試樣的維氏硬度由于加工硬化的影響而明顯增大，由原始試樣的58.5分別增大到84.5和88.6；經(jīng)過條件為B2C2(脈沖寬度70 μs、脈沖時間10 min)處理后，硬度分別達到63.2和68，較原始試樣硬度有大幅提高。表明原始試樣經(jīng)過軋制和強脈沖電流處理后，由于晶粒細化作用使材料的硬度和強度同時提高。結(jié)合圖7(a)和圖7(b)可知，雖然A3B2C2試樣的拉伸強度因顯微裂紋的存在而大幅降低，但是A3B2C2試樣的硬度明顯高于A2B2C2試樣的硬度，這說明經(jīng)過強脈沖電流處理后由于晶粒細化作用明顯提高了材料的力學性能。

本文通過正交實驗獲得的最優(yōu)組合因顯微裂紋的存在使得拉伸性能并不理想，但次優(yōu)組合條件下材料的拉伸性能改善較為明顯。因此，在不產(chǎn)生微裂紋條件下，進行大變形量塑性變形與短時高能電脈沖處理，將有可能獲得更加優(yōu)異的材料組織與性能，這也是本方向下一步的工作重點。

圖7 AZ31試樣的室溫拉伸應力應變曲線(a)和室溫硬度(b)Fig.7 The tensile stress-strain curves (a) and the hardness (b) of AZ31 samples at room temperature

3 結(jié)論

1) 軋制變形量和脈沖寬度是影響再結(jié)晶分數(shù)的主要因素；脈沖寬度和脈沖時間是影響平均晶粒尺寸的均勻化的主要因素。當軋制變形量為38%、脈沖寬度為70 μs、脈沖時間為10 min時，再結(jié)晶分數(shù)達到97.9%，平均晶粒尺寸達到6.74 μm，試樣表面平均溫度為429.5 K.

2) 當軋制變形量為30%、脈沖寬度為70 μs、脈沖時間為10 min時，試樣的室溫拉伸性能得到了較大的改善，抗拉強度較原始材料提高了22.6%，達到341 MPa，同時延伸率達到了11.6%.

[1] CHEN L Y,XU J Q,CHOI H,et al.Processing and properties of magnesium containing a dense uniform dispersion of nanoparticles[J].Nature,2015,528(7583):539-543.

[2] STJOHN D H,EASTON M A,QIAN M,et al.Grain refinement of magnesium alloys:a review of recent research,theoretical developments,and their application[J].Metallurgical and Materials Transactions A,2012,44(7):2935-2949.

[3] XIA Y,LI Y L,LI L.Effect of grain refinement on fracture toughness and fracture mechanism in AZ31 magnesium alloy[J].Procedia Materials Science,2014,3:1780-1785.

[4] TAN C W,XU S N,WANG L,et al.Effect of temperature on mechanical behavior of AZ31 magnesium alloy[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2007,17(1):41-45.

[5] ANDO D,SUTOU Y,KOIKE J.Internal microstructure observation of enhanced grain-boundary sliding at room temperature in AZ31 magnesium alloy[J].Materials Science and Engineering:A,2016,666:94-99.

[6] LIU K,DONG X H,XIE H Y,Microstructure evolution of AZ31B magnesium alloy sheets deformed in different deformation directions[J].Materials Science and Engineering:A,2016,670:217-226.

[7] LIAO H M,TANG G Y,JIANG Y B,et al.Effect of thermo-electropulsing rolling on mechanical properties and microstructure of AZ31 magnesium alloy[J].Materials Science and Engineering:A,2011,529:138-142.

[8] LI X P,LI X H,ZHU J,et al.Microstructure and texture evolution of cold-rolled Mg-3Al-1Zn alloy by electropulse treatment stimulating recrystallization[J].Scripta Materialia,2016,112:23-27.

[9] LI X P,TANG G Y,KUANG J,et al.Effect of current frequency on the mechanical properties,microstructure and texture evolution in AZ31 magnesium alloy strips during electroplastic rolling[J].Materials Science and Engineering:A,2014,612:406-413.

[10] XU C,LI Y N,TAO X H.Effect of electropulsing rolling on mechanical properties and microstructure of AZ31 magnesium alloy[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2014,24(12):3777-3784.

[11] CONRAD H,GUO Z,SPRECHER A F.Effects of electropulse duration and frequency on grain growth in Cu[J].Scripta Metallurgical,1990,24(2):359.

[12] JIANG Y B,GUAN L,TANG G Y,et al.Influence of electropulsing treatment on microstructure and mechanical properties of cold-rolled Mg-9Al-1Zn alloy strip[J].Materials Science and Engineering:A,2011, 528(16/17):5627-5635.

[13] LIU Y,FAN J F,ZHANG H,et al.Recrystallization and microstructure evolution of the rolled Mg-3Al-1Zn alloy strips under electropulsing treatment[J].Journal of Alloys and Compounds,2015,622:229-235.

[14] 黃光勝,徐偉,黃光杰,等.AZ31B鎂合金冷軋及退火后的組織與性能[J].金屬熱處理,2009(5):18-20.

HUANG G S,XU W,HUANG G J,et al.Microstructure and mechanical properties of AZ31B magnesium alloy after cold rolling and annealing[J].Heat Treatment of Metals,2009(5):18-20.

[15] 晁月盛,鄂洪儒,賴祖涵.脈沖電流改變非晶體微觀結(jié)構的研究[J].東北工學院學報,1993(1):44-48.

CHAO Y S,ER H R,LAI Z H.On the microstructural change in amorphous alloy under electropulsing[J].Journal of Northeast University of Technology,1993(1):44-48.

[16] 肖蘊華.電脈沖對金屬材料性能的影響[J].上海工程技術大學學報,2005(1):12-14.

XIAO Y H.Effects of electropulsing on properties of metal materials[J].Journal of Shanghai University of Engineering Science,2005(1):12-14.

[17] LI X,YANG P,WANG L N,et al.Orientational analysis of static recrystallization at compression twins in a magnesium alloy AZ31[J].Materials Science and Engineering:A,2009,517(1-2):160-169.

[18] XIN Y C,JIANG J,CHAPUIS A,et al.Plastic deformation behavior of AZ31 magnesium alloy under multiple passes cross compression[J].Materials Science and Engineering:A,2012,532:50-57.

[19] KUANG J,DU X P,LI X H,et al.Athermal influence of pulsed electric current on the twinning behavior of Mg-3Al-1Zn alloy during rolling[J].Scripta Materialia,2016,114:151-155.

[20]陳振華,嚴紅革,陳吉華,等.鎂合金[M].北京:化學工業(yè)出版社,2004:11-18.