楊奇勇 謝運(yùn)球 羅為群 谷佳慧,2 曾紅春,2
(1.中國地質(zhì)科學(xué)院巖溶地質(zhì)研究所巖溶生態(tài)系統(tǒng)與石漠化治理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 桂林 541004;2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院, 北京 100083)
土壤是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的基礎(chǔ),也是生態(tài)環(huán)境的重要組成部分[1]。它是環(huán)境中重金屬遷移、轉(zhuǎn)化的重要媒介,既是重金屬聚集的匯,也是向其他系統(tǒng)遷移的源[2]。土壤對污染物有一定的自凈能力,但是這種自凈能力是有一定限度的。隨著工農(nóng)業(yè)發(fā)展、礦山開采等,人類向土壤排放的污染物越來越多,當(dāng)進(jìn)入土壤中的污染物超過土壤承受能力時(shí),土壤就會向外界輸出污染物,從而危害人類健康[3-4]。因此,研究土壤重金屬元素含量的空間分布并對其污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行定量評估有著重要的意義。
地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法在環(huán)境污染物的空間分布和風(fēng)險(xiǎn)評估研究方面得到了越來越廣泛的應(yīng)用[5-7]。普通克里格法(Ordinary Kriging, OK)能夠?qū)ξ床蓸訁^(qū)域?qū)崿F(xiàn)最佳無偏性估計(jì),是空間預(yù)測中最常用的方法。但是,在污染評估與風(fēng)險(xiǎn)管理的實(shí)際應(yīng)用中,人們感興趣的可能并不是空間某一位置污染物含量的具體數(shù)值,而是其超出或低于某一閾值的風(fēng)險(xiǎn)概率分布。指示克里格法(Indicator Kriging,IK)能給出單一變量在一定閾值限制下的風(fēng)險(xiǎn)概率,多變量指示克里格法(Multiple variable indicator Kriging,MVIK)能夠?qū)⒔o定閾值的多個(gè)變量綜合成一個(gè)變量,并繪出綜合風(fēng)險(xiǎn)概率分布圖[8-11],因而在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評估中有較好的應(yīng)用前景。如GOOVAERTS等[8]應(yīng)用IK 法繪制了Swiss Jura地區(qū)土壤Cd、Cu和Pb等重金屬元素的概率分布圖,對該區(qū)域的土壤污染進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)評估; CHU等[9]利用臺灣中部的1082個(gè)土壤樣品,采用MVIK法對重金屬Cr、Cu、Ni和Zn進(jìn)行土壤污染綜合風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),指出在給定的重金屬閾值下,調(diào)查區(qū)域土壤具有高的污染風(fēng)險(xiǎn)概率,風(fēng)險(xiǎn)概率高達(dá)0.82;LIN等[12]應(yīng)用IK法對臺灣Chunghua縣的Cd、Cu、Ni、Zn等土壤重金屬元素進(jìn)行單一重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),并用MVIK法對土壤重金屬污染進(jìn)行了綜合風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。
本文選取云南省廣南縣廣南圖幅(1∶50 000)的野外調(diào)查數(shù)據(jù),利用OK法進(jìn)行土壤As、Cd、Cr、Cu、Pb、Hg、Ni、Zn等重金屬含量的空間變異研究,采用GB15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的二級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn),利用IK法和MVIK法對各項(xiàng)土壤重金屬引起的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)和污染綜合風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評估,以期為當(dāng)?shù)氐V山開采、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和環(huán)境保護(hù)等提供科學(xué)依據(jù)。
采樣區(qū)位于云南省廣南縣內(nèi),總面積約為402.91 km2,其中巖溶面積約為197.52 km2,占采樣區(qū)域總面積的49.02%(圖1)。采樣區(qū)屬于亞熱帶季風(fēng)氣候,年平均氣溫為16.7℃,年平均降水量為1 042.1 mm。采樣區(qū)西南地勢低,為廣南盆地,其余地區(qū)為山地、丘陵。海拔處在971~1 701 m之間。采樣區(qū)內(nèi)土壤類型主要是酸性母巖紅壤、酸性母巖黃壤、棕泥土和黃紫泥土。主要土地利用類型有林地、水田、旱地。林地主要分布在北部山地和東部的巖溶丘陵區(qū),水田主要分布在西部,旱地主要分布在東部巖溶洼地。巖溶區(qū)內(nèi)存在石漠化現(xiàn)象,且東部石漠化較嚴(yán)重。區(qū)域內(nèi)有礦石開采與采煤等活動。
圖1 研究區(qū)位置與采樣點(diǎn)分布Fig.1 Location of study area and distribution of sample sites in study area
按照DZ/T 0258—2014《多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范(1∶250 000)》要求進(jìn)行間距為1 km的網(wǎng)格劃分,網(wǎng)格內(nèi)預(yù)布點(diǎn)充分考慮土地利用的代表性,預(yù)布點(diǎn)布置在土壤易于匯集的平緩地、洼地、山間平壩地等部位,相鄰樣點(diǎn)距離大于500 m。采樣時(shí)間為2016年,采集0~20 cm深度的土柱,共獲取土壤樣品410件(圖1)。每個(gè)樣點(diǎn)由1個(gè)主樣點(diǎn)和2個(gè)分樣點(diǎn)組成,分樣點(diǎn)與主樣點(diǎn)距離超過25 m。利用手持GPS重新記錄主樣點(diǎn)位置作為采樣點(diǎn)坐標(biāo)。
樣品加工、處理嚴(yán)格執(zhí)行DZ/T 0258—2014《多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范(1∶250 000)》。土壤樣品風(fēng)干后,過20目篩。按照4 km21個(gè)點(diǎn)進(jìn)行樣品組合分析,共得到組合樣品102個(gè),對組合樣品進(jìn)行土壤重金屬含量測試,采用密碼插入法,按照分析樣品數(shù)插入一定數(shù)量的準(zhǔn)確度和精密度一級標(biāo)準(zhǔn)控制物監(jiān)控測試,確保樣品分析的準(zhǔn)確度和精密度。重金屬元素和pH值的分析方法及檢出限見表1。
相關(guān)分析、經(jīng)典統(tǒng)計(jì)分析在SPSS 16.0中進(jìn)行。重金屬含量和重金屬指示變換值的半方差函數(shù)模擬在GS+7.0中完成,專題圖的制作在ArcGIS 9.2中完成。地統(tǒng)計(jì)分析的方法、原理詳見文獻(xiàn)[13]。
土壤污染風(fēng)險(xiǎn)指示克里格分析方法的主要步驟如下[14]:①根據(jù)問題的要求確定各項(xiàng)土壤重金屬污染評價(jià)的閾值。土壤重金屬污染閾值采用GB15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中的二級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(表2)對采樣區(qū)8種重金屬進(jìn)行污染評價(jià)。②確定土壤重金屬污染指標(biāo)的指示函數(shù)。根據(jù)土壤重金屬污染閾值,利用指示函數(shù)對相應(yīng)的采樣點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行二態(tài)指示變換,得到各樣點(diǎn)的指示變換值Zij(1或0),用來評價(jià)相應(yīng)采樣點(diǎn)上的土壤重金屬污染狀況。③在GS+7.0 中利用土壤重金屬指示變換值進(jìn)行空間變異分析,擬合得到最佳變異函數(shù)模型。④將變異函數(shù)模型參數(shù)輸入到ArcGIS 9.2 中進(jìn)行OK插值分析,得到滿足相應(yīng)閾值的土壤重金屬元素污染風(fēng)險(xiǎn)的空間概率分布圖,計(jì)算平均概率。⑤將多個(gè)土壤重金屬指標(biāo)合并為一個(gè)綜合指標(biāo)
表1 樣品分析方法Tab.1 Testing methods for soil samples
(1)
式中k——重金屬指標(biāo)個(gè)數(shù)
i——采樣點(diǎn)編號
⑥利用綜合指數(shù)重復(fù)步驟③、④,獲取土壤重金屬污染綜合指數(shù)空間分布圖,計(jì)算綜合指數(shù)污染風(fēng)險(xiǎn)平均概率。
表2 土壤重金屬污染閾值Tab.2 Threshold of pollution for soil heavy metal mg/kg
由于組合樣點(diǎn)數(shù)量有限,研究采用交叉驗(yàn)證的方法對空間評價(jià)精度進(jìn)行驗(yàn)證[15]。具體的做法是:①從所有樣點(diǎn)中抽取一個(gè)樣點(diǎn)作為驗(yàn)證樣點(diǎn),利用剩余樣點(diǎn)進(jìn)行空間預(yù)測。②將抽取的樣點(diǎn)依次替換剩余樣品中的其他樣點(diǎn)作為驗(yàn)證樣點(diǎn),每次替換后都用剩余的樣點(diǎn)進(jìn)行一次空間預(yù)測,直到所有的樣點(diǎn)都替換完畢。③選取平均絕對誤差(MME)和均方根誤差(RRMSE)[16]對空間預(yù)測精度進(jìn)行評價(jià)
(2)
(3)
式中O——驗(yàn)證數(shù)據(jù)P——預(yù)測數(shù)據(jù)
n——驗(yàn)證數(shù)據(jù)的數(shù)目
進(jìn)行調(diào)查區(qū)土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)巖溶地貌區(qū)土壤重金屬含量與非巖溶地貌區(qū)土壤重金屬含量存在很大的差異性(表3)。從表3中可以看出,巖溶區(qū)土壤重金屬含量最大值(除Ni元素外)、平均值要顯著高于非巖溶地貌區(qū),巖溶區(qū)pH值平均值也高于非巖溶地貌區(qū)。這與已有的研究結(jié)果一致[17-18]。參考表2中土壤重金屬污染閾值標(biāo)準(zhǔn),從平均值來看非巖溶地貌區(qū)只有Cd、Cu元素存在污染,但是巖溶地貌區(qū)除了As、Cr、Pb元素外其他重金屬元素都存在污染。從偏度系數(shù)來看,所有采樣點(diǎn)的重金屬元素含量都不呈正態(tài)分布,但經(jīng)過對數(shù)轉(zhuǎn)換后,各項(xiàng)重金屬元素基本呈正態(tài)分布,適合利用OK法進(jìn)行空間預(yù)測。
土壤重金屬元素與pH值相關(guān)分析結(jié)果(表4)表明8種重金元素兩兩之間都存在顯著的正相關(guān)性(p<0.01),相關(guān)系數(shù)在0.457~0.885之間,其中Zn元素和Cd元素的相關(guān)系數(shù)最高,As元素和Cd元素的相關(guān)系數(shù)最低。Zn元素與Cd、Cr、Pb、Hg、Ni,Cr元素與Pb、Ni,Pb元素與Hg的相關(guān)系數(shù)都在0.8以上,說明它們在來源上具有很大相似性,As與Cd、Cu的相關(guān)系數(shù)在0.5以下,說明三者的來源具有復(fù)合關(guān)系[19-20]。pH值與各項(xiàng)重金屬元素之間相關(guān)系數(shù)在0.365~0.673之間,相關(guān)性顯著(p<0.01)。
表5為土壤各項(xiàng)重金屬元素含量對數(shù)轉(zhuǎn)換后的半方差函數(shù)理論模型和參數(shù)。從表5可以看出,采樣區(qū)土壤重金屬元素含量主要選用球狀、高斯和指數(shù)3種模型進(jìn)行半方差函數(shù)擬合,各模型決定系數(shù)都大于0.8,處在0.896~0.979之間,說明所選取的模型能較好地反映各項(xiàng)土壤重金屬元素含量的空間結(jié)構(gòu)特[21]。塊金值與基臺值之比C0/(C0+C)通常作為衡量變量空間相關(guān)程度的尺度,若其值小于0.25,則為空間強(qiáng)相關(guān);處在0.25~0.75為空間中等強(qiáng)度相關(guān);大于0.75為弱相關(guān)[13]。從表5可以看出,除Cu元素含量(塊基比為0.322)呈現(xiàn)中等偏強(qiáng)的空間相關(guān)性外,其他重金屬元素含量都具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性。說明采樣區(qū)域土壤重金屬含量的空間異質(zhì)性主要是由巖性、成土母質(zhì)等內(nèi)在因素引起的,而人類活動等隨機(jī)性因素影響較小。利用獲得的模型及其參數(shù)(表5),在ArcGIS 9.2中分別對8種重金屬元素含量進(jìn)行空間插值,得到它們的空間分布圖(圖2)。
表3 研究區(qū)域不同地貌類型土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)特征Tab.3 Characteristics of soil heavy metals contents for different landforms in study area
注:下標(biāo)1、2、3分別表示非巖溶區(qū)、巖溶區(qū)和全部樣點(diǎn)。
表4 土壤重金屬元素間的相關(guān)系數(shù)Tab.4 Correlation coefficients of soil heavy metals
注:所有的相關(guān)性在p<0.01水平顯著(雙尾)。
表5 土壤重金屬含量半方差函數(shù)的理論模型和參數(shù)Tab.5 Theoretical models and parameters of soil heavymetals contents
從圖2可以看出,8種重金屬元素含量總體上都是東南部、北部巖溶區(qū)含量高,西南部非巖溶地貌區(qū)的盆地中重金屬元素含量低;但在細(xì)節(jié)上,8種重金屬含量在西北部、北部空間分布有顯著差異。As、Pb和Hg含量空間分布相似,Cd和Cr含量空間分布相似,Cu、Ni和Zn含量空間分布相似等。重金屬含量空間分布的相似程度與它們在統(tǒng)計(jì)上的相關(guān)性強(qiáng)弱是一致的。
利用表2中土壤重金屬污染閾值對各項(xiàng)土壤重金屬元素進(jìn)行指示變換,發(fā)現(xiàn)采樣區(qū)的Pb元素含量的指示變換值都為0,說明采樣區(qū)土壤沒有重金屬Pb元素污染;而Cr元素的指示變換值也只有1個(gè)為1,其余都為0,說明采樣區(qū)基本可以忽略土壤重金屬Cr元素的污染;As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn等重金屬元素指示變換值為1的樣點(diǎn)數(shù)量依次為33、84、17、19、27、27個(gè),也就是說這6種重金屬元素分別有32.35%、82.35%、16.67%、18.63%、26.47%和26.47%的樣點(diǎn)土壤有污染。因此,采樣區(qū)的土壤重金屬污染評價(jià)只考慮這6種重金屬元素。利用這6種重金屬元素的指示變換值分別進(jìn)行OK空間插值,得到各項(xiàng)重金屬元素土壤污染概率空間分布圖(圖3)。
圖2 重金屬含量空間分布Fig.2 Spatial distribution maps for soil heavy metal contents
圖3 土壤重金屬污染概率空間分布Fig.3 Probability pollution distribution maps of each soil heavy metal
從圖3可以看出,除Cu元素外,其他重金屬元素高概率污染區(qū)域都集中在巖溶區(qū),其中As和Hg污染的高概率區(qū)域基本與巖溶地貌區(qū)分布一致(圖1和圖3)。將Cu元素的概率分布圖與Cu元素含量分布圖進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)Cu元素含量高值分布的東南部并沒有出現(xiàn)大面積的土壤污染高概率區(qū)域。這一現(xiàn)象與采樣區(qū)域東南部的高pH值分布有關(guān),與朱禮學(xué)[22]的研究具有相似的結(jié)論。Cd元素污染概率分布主要集中在0.7~1.0的高概率區(qū)間,而其余5種重金屬污染區(qū)域主要集中在0.1~0.3的低概率區(qū)域。統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn重金屬污染的平均概率依次為0.326、0.805、0.185、0.192、0.267、0.270。因此,在本研究采用的重金屬污染閾值下,調(diào)查區(qū)域土壤具有較高的Cd和As重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。
利用綜合指數(shù)變換值Zij進(jìn)行空間插值,得到土壤重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率分布圖(圖4)。
圖4 土壤重金屬綜合污染概率空間分布圖Fig.4 Probability pollution distribution map of soil heavy metals
采樣區(qū)域重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率處在0.09~0.78之間(圖4),其中0.09~0.3之間的低概率污染區(qū)域面積約為193.36 km2,占整個(gè)采樣區(qū)的47.99%,主要分布在采樣區(qū)域的西南部盆地到東北部丘陵一帶。重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)在0.4~0.78之間的高概率污染區(qū)域面積約為69.95 km2,占整個(gè)采樣區(qū)域的17.36%,主要分布在采樣區(qū)域的東南部巖溶區(qū)。采樣區(qū)域重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)平均概率為0.335,在本研究采用的重金屬污染閾值下,具有較高的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)。大量的研究表明巖溶區(qū)土壤重金屬具有較高的背景值[17-18],但是由于巖溶區(qū)富鈣偏堿的環(huán)境,卻很少有出現(xiàn)重金屬誘發(fā)的地方病報(bào)道[22]。因此,針對巖溶區(qū)高背景的重金屬值和富鈣偏堿的巖溶環(huán)境,研究確定巖溶地貌區(qū)土壤重金屬污染閾值有著實(shí)際的意義。
經(jīng)過交叉驗(yàn)證法檢驗(yàn),各項(xiàng)重金屬元素含量的OK法預(yù)測、土壤污染風(fēng)險(xiǎn)概率的IK法及土壤重金屬污染綜合風(fēng)險(xiǎn)概率的MVIK法預(yù)測都具有較低的MME值和RRMSE值(表6),表明各項(xiàng)預(yù)測都有較高的精度,因而評價(jià)結(jié)果是可信的。
表6 預(yù)測結(jié)果精度驗(yàn)證Tab.6 Precision evaluation for spatial prediction
(1)土壤重金屬之間均呈現(xiàn)極其顯著的相關(guān)關(guān)系,其中Zn元素與Cd、Cr、Pb、Ni,Cr元素與Pb、Ni,Pb元素與Hg的相關(guān)系數(shù)都在0.8以上,具有較高的同源性,而As與Cd、Cu的相關(guān)系數(shù)在0.5以下,說明三者在來源上具有復(fù)合性。
(2)除Cu元素具有中等偏強(qiáng)的空間結(jié)構(gòu)特征外,其余各項(xiàng)重金屬元素都具有強(qiáng)烈的空間結(jié)構(gòu)特征,其空間異質(zhì)性主要是由巖性、成土母質(zhì)等內(nèi)在因素引起的。重金屬含量高值主要分布在東南部和北部的巖溶地貌區(qū),土壤重金屬含量低值主要分布在西南部的非巖溶地貌區(qū)。
(3)指示克里格分析表明,采樣區(qū)域不存在Pb和Cr重金屬污染,而As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn等重金屬元素存在不同程度的污染風(fēng)險(xiǎn),其中Cd污染風(fēng)險(xiǎn)最高,達(dá)到0.805。土壤重金屬綜合污染風(fēng)險(xiǎn)為0.335,高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域主要在東南部的巖溶地貌區(qū),低風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域主要分布在西南部的非巖溶地貌區(qū)。
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