張培鋒，王瀟磊，潘本峰，郭長虹

1.許昌市環(huán)境監(jiān)測中心，河南 許昌 461000 2.河南省環(huán)境監(jiān)測中心，河南 鄭州 450004 3.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質量控制重點實驗室，北京 100012

中原城市群臭氧濃度分布特征及來源

張培鋒1，王瀟磊2，潘本峰3，郭長虹1

1.許昌市環(huán)境監(jiān)測中心，河南 許昌 461000 2.河南省環(huán)境監(jiān)測中心，河南 鄭州 450004 3.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質量控制重點實驗室，北京 100012

利用2015年臭氧(O3)自動監(jiān)測數(shù)據和源排放清單,分析了中原城市群O3濃度的空間、時間分布情況，探討了中原城市群中城市間O3的相關性，以及O3濃度、NOx、VOCs、CO及汽車保有量間的相關性。指出中原城市群是全國更是河南O3污染的嚴重地區(qū)，O3濃度年內月度變化呈倒“V”型分布，具有明顯的北部城市特征；中原城市群9個城市間除開封外其他8個城市間都呈高度正相關性，相關系數(shù)均為0.892～0.991；9個城市機動車保有量及NOx、VOCs和CO等前體物的年排放量與其年均O3濃度之間存在正相關性。分析認為，NOx、VOCs和CO等前體物的排放是中原城市群O3濃度偏高的主要影響因素，同時O3濃度也與日照時間、降雨量、植物源VOCs排放量及相鄰城市間污染物的空間輸送等因素有著密切的關系。

中原城市群；相關性；臭氧；來源分析

臭氧(O3)在全球和區(qū)域大氣環(huán)境變化中扮演著重要角色，它不僅對地-氣輻射收支系統(tǒng)產生重要影響，而且有著明顯的環(huán)境效應[1]。由人類活動排放的NOx與VOCs經過復雜的大氣化學過程產生的二次污染是近地面O3的主要來源[2]，而近地面O3濃度升高會造成一系列不利于人體健康的影響，當O3被吸入呼吸道時，就會與呼吸道中的細胞、流體和組織很快發(fā)生反應，導致肺功能減弱和組織損傷[3-4]，還會對植被、農作物以及生態(tài)環(huán)境造成直接或間接的損傷[5-7]。近年來,隨著經濟的發(fā)展，城市化進程的加快和城市規(guī)模不斷擴大,人口和汽車保有量急劇增加,特別是逐漸增強的排放源、城市熱島效應及區(qū)域獨特的地形氣象條件,使O3污染問題日益突出。2015年，全國338個地級以上城市環(huán)境空氣質量統(tǒng)計中，以O3為首要污染物的超標天數(shù)占全部超標天數(shù)的16.9%，僅次于PM2.5而位居第二[8]。大氣系統(tǒng)的空間相互性也使環(huán)境惡化趨勢逐步向區(qū)域蔓延，相鄰城市間環(huán)境空氣污染物濃度呈現(xiàn)出一定的相關性[9]。因此，城市間O3的濃度變化和源解析研究對進一步了解區(qū)域環(huán)境質量狀況和光化學煙霧預警具有重要意義。

2012年，中國首個內陸城市群——中原城市群在河南設立。中原城市群是河南省乃至中部地區(qū)承接發(fā)達國家及中國東部地區(qū)產業(yè)轉移、西部資源輸出的樞紐和核心區(qū)域，并被看作實現(xiàn)中原崛起的柱石。近年來，對中原城市群的研究很多，但多集中在區(qū)域戰(zhàn)略規(guī)劃、產業(yè)結構和地質交通等方面，雖多克辛[10]對包括中原城市群在內的整個河南省大氣灰霾污染現(xiàn)狀進行分析了評估，并通過污染源清單對區(qū)域大氣復合污染進行了模擬，但目前針對中原城市群有關環(huán)境空氣污染問題(特別是O3污染)的研究報道總體較少。因此，開展區(qū)域主要城市O3濃度時空分布特征及相關性研究，對于較為全面了解中原城市群區(qū)域性O3污染原因、制定科學可行的防治措施具有重要的指導意義。

本研究以包括鄭州市、洛陽等9個中心城市在內的中原城市群為研究對象，對城市群內2015年全部國家環(huán)境空氣自動監(jiān)測站O3監(jiān)測數(shù)據進行分析統(tǒng)計，研究了中原城市群O3濃度的時空分布規(guī)律，同時對城市間O3濃度的關系及O3與NOx、VOCs等前體物的相關性進行了探討。

1 實驗部分

1.1監(jiān)測點位

中原城市群是以鄭州為中心，洛陽為副中心，開封為新興副中心，新鄉(xiāng)、焦作、許昌、漯河、平頂山、濟源等地區(qū)性中心城市為節(jié)點構成的緊密聯(lián)系圈，土地面積約5.87萬km2，人口約3 950萬，分別占河南省土地面積和總人口的35.3%和40.3%。

中原城市群共有國家環(huán)境空氣自動監(jiān)測站42個，其中“主核心城市”鄭州設有9個，“副核心城市”洛陽設有7個，其余城市共設有26個，自2014年1月1日全部監(jiān)測點開始對外實時發(fā)布SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5等6個因子的空氣質量監(jiān)測數(shù)據。中原城市群O3自動監(jiān)測點位情況見表1。

表1 中原城市群O3國控自動監(jiān)測點位分布情況

1.2監(jiān)測設備

中原城市群42個國控自動監(jiān)測點位O3監(jiān)測儀器全部采用Thermo Fisher 49i紫外光度法分析儀,其工作原理是基于O3分子內部電子的共振對紫外光(波長254 nm)的吸收,直接測定紫外光通過O3時減弱的程度，再經過溫度壓力校正就可計算出O3的最終濃度。O3儀器監(jiān)測頻率為每日24 h，讀取每小時的平均質量濃度，并依據國家標準和規(guī)范, 定期采取檢查校準等質控和維護措施,確保所有監(jiān)測數(shù)據的準確性和可對比性。

2 結果與討論

2.1空間分布

根據2015年中原城市群42個監(jiān)測點位O3監(jiān)測數(shù)據，統(tǒng)計得出中原城市群及9個中心城市O3第90百分位日最大8 h平均質量濃度(O3-8 h)空間分布，見圖1～圖4。整體來看，中原城市群區(qū)域第90百分位O3-8 h為156 μg/m3，略低于國家二級標準，但仍有鄭州、許昌、平頂山和漯河4個城市超過國家二級標準。從全國來看，中原城市群第90百分位O3-8 h比全國平均水平高22 μg/m3。與京津冀、珠三角、長三角區(qū)域[8，11-14]相比，中原城市群O3濃度水平高于珠三角11 μg/m3，而分別低于京津冀和長三角區(qū)域16、17 μg/m3。從O3全年超標天數(shù)比例來看，中原城市群為9.9%，處于中上等水平，只低于長三角區(qū)域1.2個百分點，低于京津冀區(qū)域1.0個百分點，高出河南省2個百分點，高出珠三角區(qū)域3.6個百分點，高出全國平均水平5.3個百分點。

圖1 中原城市群O3污染與其他區(qū)域比較Fig.1 Ozone concentration contrast figure between Central Plains urban agglomeration and other region

圖2 中原城市群O3超標天數(shù)比例與其他區(qū)域比較Fig.2 The comparison of theproportion of the number of days with exceeded ozone pollution between Central Plains urban agglomeration and other regions

圖3 中原城市群各城市O3濃度比較Fig.3 Ozone concentration contrast figure between each city of Central Plains urban agglomeration

圖4 中原城市群O3污染程度區(qū)域分布示意圖Fig.4 Regional distribution of ozone pollution in Central Plains urban agglomeration

從河南省全省來看，中原城市群第90百分位O3-8 h高出全省4 μg/m3，O3超標天數(shù)比例高出全省2個百分點。與河南其他城市相比，中原城市群第90百分位O3-8 h只略低于駐馬店和商丘，而明顯高于安陽、鶴壁等其他7個城市。在中原城市群內，第90百分位O3-8 h最高的是漯河市，達到178 μg/m3；最低的是洛陽市，只有131 μg/m3。從區(qū)域地圖上看，O3濃度較高的區(qū)域主要分布于核心區(qū)的鄭州市及中柱線(鄭-開-洛)以南地區(qū)。

2.2時間分布

由于O3的光化學反應生成受所處區(qū)域的溫度、濕度、太陽輻射等氣象條件密切影響，中原城市群區(qū)域每月第90百分位O3-8 h變化呈倒“V”型單峰分布(圖5)。自1月開始逐月升高，4月隨中原地區(qū)氣溫的升高，區(qū)域O3濃度出現(xiàn)明顯抬升，到5月達到最高值，在隨后的6—8月，O3濃度都維持在較高水平，9月O3濃度回歸至4月水平，并開始呈下降趨勢，12月達到區(qū)域O3濃度的最低水平,與報道中北京[11-12]、大連[13]、濟南[14]、蘭州[15]、青島[16]及其他北方城市[5]的O3濃度月變化規(guī)律基本一致，而與上海[17]、成都[18-19]及其他南方城市[5]的“M”型變化有所不同。

中原城市群O3濃度在5月達到全年最高值，可能與自4月開始日照的持續(xù)增長、增強，干旱少雨的氣象條件有關；6—8月是全年太陽輻射最強、日照時間最長、最有利于光化學反應生成O3的時間段，但由于NO2、CO、VOCs等前體物的不斷消耗及降雨量的增加，使得該時段區(qū)域O3濃度盡管一直處于全年較高水平，但O3濃度卻略低于5月，并呈逐步下降趨勢；12月盡管NO2、CO濃度達到最高，由于區(qū)域太陽輻射強度、輻照時間及氣溫都處于最弱時段，造成該區(qū)域全年O3濃度在12月跌到最低值。從區(qū)域內O3超標天數(shù)比例分布來看(圖6)，前3個月O3超標天數(shù)比例均為0，從4月開始出現(xiàn)超標現(xiàn)象，5—6月超標現(xiàn)象最為嚴重，其超標天數(shù)比例分別達到29.4%和29.3%，隨后逐月開始下降，到10月降至4.3%，到11、12月區(qū)域超標天數(shù)比例再次降為0。

圖5 中原城市群O3每月第90百分位O3-8 h變化曲線Fig.5 The curve of the monthly 90th percentile of ozone value in Central Plains urban agglomeration

圖6 中原城市群O3超標天數(shù)比例變化Fig.6 The proportional change of the numbers of days with exceeded ozone pollution in Central Plains urban agglomeration

從季節(jié)分布(圖7)來看，中原城市群夏季第90百分位O3-8 h最高，其次是春季和秋季，冬季最低。這與北京、成都O3季節(jié)分布規(guī)律一致，而上海O3濃度秋季最大，廣州的O3最高濃度出現(xiàn)在冬季[20]。O3濃度季節(jié)分布不同，可能與中原城市群所處的北暖溫帶季風性綜合氣候因素有關：夏季太陽輻照時間最長，強度最大，天氣炎熱，又多雷電，最易于發(fā)生O3生成的光化學反應，使得O3濃度最高；盡管秋季擁有晴天日照長且平均氣溫高于春季的利于O3生成的條件，但春季較高NO2等前體物濃度和干旱少雨等因素，造成區(qū)域春季O3平均濃度反而比秋季高出50%；冬季盡管由于采暖引起的NO2、CO等前體物濃度達到全年最高值，但處于太陽輻射強度最弱、時間最短且寒冷少雨雪的時節(jié)，仍然使得冬季的O3平均濃度只有夏季的38.6%，處于全年的谷值。

圖7 中原城市群O3季均濃度變化曲線Fig.7 Curve of the quarterly ozone concentration in Central Plains urban agglomeration

2.3相關性分析

2.3.1 城市群O3濃度相關性分析

采用CORREL統(tǒng)計函數(shù)模型，對2015年中原城市群9個城市O3月均濃度進行相關性分析，結果如表2所示。從表2可以看出，作為中原城市群的中心城市，鄭州除與開封的O3月均濃度相關系數(shù)為0.780，呈顯著相關外，與其他7個城市的相關系數(shù)均大于0.940，呈現(xiàn)出高度的正相關性，說明作為中心城市與其他城市具有很強的關聯(lián)性和協(xié)同性，地域和區(qū)域特性明顯；中原城市群中除開封外，其他8個城市間O3月均濃度相關系數(shù)均為0.892～0.991，呈高度正相關性，一方面體現(xiàn)了中原城市群各城市地理氣象條件的相似性，同時也印證了由于空氣平流輸送而造成的城市間O3濃度之間的關聯(lián)性；與其他城市相互間呈現(xiàn)的高度相關性相比，作為城市群的新興副中心，開封與鄭州、洛陽、平頂山、漯河、濟源等5個城市的相關系數(shù)為0.7～0.8，與新鄉(xiāng)、焦作和許昌3個城市的相關性系數(shù)為0.81～0.84，均小于中原城市群中其他城市間O3月均濃度相關系數(shù)，表現(xiàn)出其與其他城市間相對較弱的相關性，這可能一方面與中原城市群所處的冬季多西北風、夏季多南風的季風氣候有關，也和開封位于中原城市群靠東的地理位置有關。

表2 中原城市群城市間2015年O3月均濃度相關性分析

2.3.2 城市群O3濃度與NO2、CO濃度的相關性分析

采用CORREL統(tǒng)計函數(shù)模型，分別對中原城市群9個城市2015年5月O3小時濃度與同時段NO2、CO小時濃度進行相關性分析，結果如表3所示。從表3可以看出，作為O3光化學生成反應的前體物，中原城市群各個城市的O3小時濃度與其NO2、CO濃度都呈現(xiàn)明顯的負相關性，這與相關報道中的結論基本一致。在O3小時濃度與NO2濃度的相關性方面，除洛陽市的相關系數(shù)為-0.771、呈顯著負相關外，其他8個城市O3與NO2的相關系數(shù)均為-0.8～-1.0，呈顯著負相關；與單個城市相比，城市群區(qū)域O3小時濃度與NO2相關系數(shù)達到-0.946，呈現(xiàn)區(qū)域整體較高的協(xié)同性和一致性。在O3小時濃度與CO的相關性方面，鄭州、開封、平頂山、新鄉(xiāng)和許昌5個城市O3與CO小時濃度呈顯著負相關，相關系數(shù)為-0.5～-0.8，洛陽、焦作等其他4個城市的相關系數(shù)均為-0.8～-1.0，呈顯著負相關。

表3 中原城市群各城市2015年O3與NO2、CO小時濃度相關性分析

由圖8可見，中原城市群區(qū)域O3小時濃度與NO2、CO小時濃度呈明顯負相關變化趨勢。夜間O3濃度緩慢下降，在清晨07：00達到最低，而同期NO2逐步上升，并在07：00—08：00達到全天峰值；隨著日出后光照增強和氣溫的升高，O3濃度逐步升高，在下午15：00—16：00達到峰值，同時由于光化學反應的消耗，NO2濃度同時段則呈逐步下降趨勢，在14：00—15：00時降到谷值；隨后，伴著光照強度和氣溫的下降，O3濃度開始下降，NO2濃度又逐步開始回升,這與2014年北京、天津和石家莊監(jiān)測點7月兩者變化趨勢相同[21]。與NO2相比，CO小時濃度同樣呈現(xiàn)先升后降的變化趨勢，但數(shù)據變化幅度不大。

2.3.3 城市群O3濃度與前體物排放量相關性分析

對照2015年河南省污染物排放清單數(shù)據[22]，統(tǒng)計中原城市群各城市機動車保有量和NOx、CO和VOCs的統(tǒng)計排放量，統(tǒng)計結果描述于圖9～圖12。同時，采用CORREL統(tǒng)計函數(shù)模型對中原城市群9個城市機動車保有量、NOx、CO和VOCs的統(tǒng)計排放量與O3年統(tǒng)計濃度進行相關性分析，結果如表4所示。

圖8 中原城市群O3與NO2、CO小時濃度變化趨勢Fig.8 Variation trend of the ozone、nitrogen dioxide and carbon monoxide hourly value in Central Plains urban agglomeration

圖9 2015年中原城市群汽車保有量的各地組成Fig.9 The different composition of the motor vehicles omnership in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

圖10 2015年中原城市群VOCs排放量的各地組成Fig.10 The different composition of the VOCs emission in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

圖11 2015年中原城市群NOx排放量的各地組成Fig.11 The different composition of the NOxemission in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

圖12 2015年中原城市群CO排放量的各地組成Fig.12 The different composition of the CO emission in 2015 betweeneach city of Central Plains urban agglomeration

相關參數(shù)相關系數(shù)相關特性O3濃度與機動車保有量0.355實相關O3濃度與VOCs排放量0.221微相關O3濃度與NOx排放量0.508顯著相關O3濃度與CO排放量0.182微相關

從表4可見，中原城市群第90百分位O3-8 h與機動車保有量、NOx、VOCs和CO統(tǒng)計排放量之間均呈正相關。與機動車保有量、VOCs和CO統(tǒng)計排放量相比，NOx排放量與O3濃度的相關系數(shù)最大，呈顯著相關。VOCs、CO統(tǒng)計排放量與O3濃度之間呈現(xiàn)微相關，相關系數(shù)分別只有0.221和0.182，而O3濃度與機動車保有量之間則呈現(xiàn)較高等級的實相關。由于機動車保有量與VOCs、NOx和CO排放量在統(tǒng)計上的局限性，考慮機動車的類別和流動性，VOCs排放量在統(tǒng)計范圍和統(tǒng)計方法的不成熟性，O3與它們的相關性問題尚需進一步研究。

2.4城市群O3來源初步分析

研究表明，近地層O3的產生主要與人類活動有關。交通運輸、石油化工、燃煤發(fā)電、印刷噴涂等行業(yè)排放的污染物，特別是VOCs、NOx、CO等前體物，經過直接或間接的大氣光化學反應，會造成O3的生成和積累。2015年中原城市群GDP占河南省的比重達58.6%，VOCs、NOx、CO排放量分別占全省的52.1%、55.6%和60.6%。從O3與前體物排放量的相關性來看，中原城市群VOCs、NOx和CO較大的排放量是造成中原城市群O3濃度偏高的主要因素之一，但從相關程度上分析，排放量并不是造成O3濃度偏高的決定因素。相關研究表明，日照時間、降雨量以及相鄰城市間污染物的空間輸送都與O3濃度有著密切的關系。還有研究表明，植物源VOCs也是城市大氣環(huán)境中O3來源的主要因素[23]。鑒于O3生成及影響因素的復雜性，關于如何有效控制中原城市群O3污染，還應該進一步加強O3及其前體物的監(jiān)測和O3生成機理研究，加強區(qū)域規(guī)劃和協(xié)同防治，城市群內各城市要結合自身的氣象條件、地理位置、產業(yè)結構特點，因時、因地制宜加強本地O3前體物的協(xié)同控制，以有效降低O3濃度。

3 結論

1)中原城市群第90百分位O3-8 h為156 μg/m3，略低于京津冀和長三角區(qū)域，但高出河南省4 μg/m3，高出珠三角11 μg/m3，高出全國平均水平22 μg/m3。中原城市群O3全年超標天數(shù)比例為9.9%，高出全省2個百分點，高出珠三角3.6個百分點，高出全國5.3個百分點，表明中原城市群是河南省O3污染較重的區(qū)域，也是全國O3污染較重的地區(qū)之一。

2)中原城市群區(qū)域O3濃度月變化呈倒“V”型單峰分布，夏季最高，其次是春、秋季，冬季最低，具有明顯的北部城市特征。

3)中原城市群9個城市間，開封與其他城市的03月均濃度相關性相對較弱，其他8個城市間則呈高度正相關，相關系數(shù)為0.892～0.991，表明中原城市群內各城市地理氣象條件具有明顯的相似性，同時由于空氣平流輸送而造成城市群內各城市O3濃度呈現(xiàn)較強的關聯(lián)性。

4)中原城市群機動車保有量及NOx、VOCs和CO等前體物的年排放量與第90百分位O3-8 h之間都存在正相關性。從O3與前體物排放量的相關性和相關程度來看，中原城市群VOCs、NOx和CO較大的排放量是造成區(qū)域O3濃度偏高的主要因素之一，但并不是決定因素。要有效控制中原城市群O3污染，城市群內各城市要結合自身的氣象條件、地理位置、產業(yè)結構特點，因時、因地制宜加強O3前體物的協(xié)同控制。

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APreliminaryStudyontheDistributionCharacteristicsandSourcesofO3ConcentrationintheCentralPlainsUrbanAgglomeration

ZHANG Peifeng1, WANG Xiaolei2, PAN Benfeng3, GUO Changhong1

1.Xuchang Environmental Monitoring Centre, Xuchang 461000, China 2.HenanEnvironmental Monitoring Centre, Zhengzhou 450004, China 3.StateEnvironmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China

Based on the O3automatic monitoring data and source emission inventory in 2015, the spatial and temporal distribution of O3concentration in the Central Plains urban agglomeration was analyzed in this article, and the correlation of O3between cities in the Central Plains urban agglomeration was explored, and then the correlation between the concentration of O3, nitrogen oxides, VOCs, CO and car ownershipwas discussed. It is pointed out that the Central Plains urban agglomeration is one of a heavily infected area of O3in China, especially in Henan province. The annual change of O3concentration showed an inverted V-shaped distribution, which has the typical characteristics of cities in northern China. The 9 cities of the Central Plains urban agglomeration except Kaifeng had a high positive correlation with each other, and the correlation coefficients were between 0.892-0.991. In addition, there was a positive correlation between the annual emissions of 9 urban motor vehicles ownership and the NOx, VOCs and CO and their annual O3concentrations. Though NOx, VOCs and CO precursors are the main influencing factors of the high concentration of O3in the Central Plains urban agglomeration, it also has a close relationship with sunshine time, rainfall, plant source, VOCs emission and the spatial transport of pollutants between adjacent cities.

Central Plains urban agglomeration; correlation; ozone; source analysis

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0132- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.17

2016-12-29;

：2017-02-23

張培鋒(1974-)，男，河南許昌人，學士，高級工程師。

王瀟磊