任 怡,黃曉鋒,王志彬,孫天樂,孫 杰,張明棣,何凌燕*

?

基于熒光信號的大氣生物氣溶膠測量方法探討

任 怡1,黃曉鋒1,王志彬2,孫天樂3,孫 杰3,張明棣3,何凌燕1*

(1.北京大學(xué)深圳研究生院城市人居環(huán)境科學(xué)與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室,廣東深圳 518055；2.馬克斯-普朗克研究所化學(xué)研究所,德國美因茨 55128；3.深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站,廣東深圳 518049)

使用雙波段熒光生物氣溶膠檢測儀(WIBS-4A)于2015年夏季在深圳城市點(diǎn)進(jìn)行了大氣在線觀測,得到3個不同熒光通道上(FL1、FL2和FL3)的熒光粒子數(shù)濃度分別是0.41cm-3,0.61cm-3和0.24cm-3.根據(jù)熒光閾值將粒子分為7種類型,其中Type B和Type ABC是最豐富的類型,數(shù)濃度均值分別是0.214cm-3和0.202cm-3.不同類型粒子日變化不同,總體表現(xiàn)為日間低值,晚間高值的特征.Type ABC粒子粒徑峰值主要出現(xiàn)在2.2μm,其余粒子主要峰值集中在1.1μm.進(jìn)一步討論了非生物成分對生物氣溶膠監(jiān)測的影響,利用黑碳、乙腈和/44等污染來源示蹤物與不同類型熒光粒子的相關(guān)分析和主成分分析,發(fā)現(xiàn)多種粒子受到不同非生物性成分的影響,但Type C受到的影響很小,平均濃度為0.016cm-3,可能代表真實(shí)的生物氣溶膠濃度水平.本研究表明在城市環(huán)境中,非生物性化合物對基于熒光檢測的生物氣溶膠結(jié)果有較大影響.

生物氣溶膠；熒光；WIBS；非生物熒光成分

生物氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分,是直接來源于生物有機(jī)體的粒子,如病毒、細(xì)菌、真菌、花粉、細(xì)胞或者植物殘骸、動物組織等等[1].植物、土壤和巖石表面附著的微生物均是生物氣溶膠的重要來源.生物氣溶膠可以進(jìn)行長距離傳輸,并且可以通過吸收和散射太陽輻射,直接影響地球的輻射平衡[1].生物氣溶膠也能作為云或者冰晶的凝結(jié)核[2-4],參與云的形成和降水,出現(xiàn)在云、霧、雨、雪、冰雹等樣品中[5-7],間接影響氣候特征.在醫(yī)學(xué)健康領(lǐng)域?qū)ι餁馊苣z的研究,證實(shí)了生物氣溶膠對傳染病、急性中毒、過敏病、哮喘甚至癌癥都有影響[1].

傳統(tǒng)的微生物氣溶膠監(jiān)測手段主要是從空氣樣本中提取培養(yǎng)、分析有機(jī)體的DNA,但是活性細(xì)菌的培養(yǎng)很大程度上依賴于實(shí)驗(yàn)環(huán)境,包括培養(yǎng)基的使用,收集儀器的選擇,溫度和采樣體積等[8-9].并且離線監(jiān)測難以反映生物氣溶膠濃度及種類變化的實(shí)時特征.目前生物氣溶膠領(lǐng)域研究的熱門方法是利用生物氣溶膠自發(fā)熒光的在線監(jiān)測技術(shù).如紫外氣溶膠粒徑分析儀 (UV-APS)和雙波段熒光生物氣溶膠監(jiān)測儀 (WIBS)已經(jīng)開始應(yīng)用于各種地理環(huán)境,如熱帶雨林、城市和城郊等[10-16].表1總結(jié)了近年來不同的生物氣溶膠監(jiān)測手段.

為了對環(huán)境大氣中的生物氣溶膠有更深入的理解,本研究于2015年夏季使用WIBS-4A對深圳生物氣溶膠進(jìn)行觀測,首次得到了深圳市夏季生物氣溶膠的數(shù)濃度分布水平和時間分布特征,根據(jù)氣溶膠的熒光特征將粒子分成了7類,討論了每類粒子的濃度和粒徑變化,同污染特征物進(jìn)行相關(guān)分析,討論基于熒光信號大氣中非生物熒光粒子對生物氣溶膠監(jiān)測的影響.

表1 近年不同的生物氣溶膠監(jiān)測手段[1,17-18]

1 材料與方法

1.1 采樣地點(diǎn)和時間

WIBS監(jiān)測在北京大學(xué)深圳研究生院 (113.9°E, 22.6°N),采樣點(diǎn)位于校內(nèi)E棟4樓樓頂,距地面約20m,校園及周邊大多圍繞著亞熱帶植物,附近沒有明顯的人為排放源.采樣時間為2015年8月1日~2015年8月31日.

1.2 采樣儀器

WIBS-4A的原理是氣溶膠粒子通過層流流量計(jì)形成單行,隨氣流通過635nm波長的激光,向四周發(fā)出散射光.其中前向的散射光用于確定氣溶膠粒子形狀,側(cè)向散射光來激發(fā)兩個氙燈分別發(fā)射280nm和370nm波長的紫外信號.產(chǎn)生的熒光經(jīng)過聚集、濾光,傳送至兩個熒光探測器 (FL1和FL2).FL1記錄310~400nm波長的熒光,FL2記錄420~650nm的熒光.最后得到了3個熒光信號:FL1 (280nm激發(fā)、310~400nm吸收),FL2 (280nm激發(fā)、420~650nm吸收)、FL3 (379nm激發(fā)、420~650nm吸收).WIBS-4A的時間分辨率是毫秒,總流量是2.5L/min,總流量被分成兩束,大部分氣流直接通過高效空氣過濾器后返回作為鞘流.所以由進(jìn)樣口產(chǎn)生的樣氣流量是0.3L/min.

熒光噪聲閾值定義為:Threshold=+3,和分別是儀器force trigger狀態(tài)下,3個通道的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差.當(dāng)粒子的熒光信號高于噪聲閾值Threshold時,將其歸類為熒光氣溶膠粒子.黑碳的數(shù)據(jù)來自七波段碳黑儀(AE),乙腈數(shù)據(jù)來自質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應(yīng)質(zhì)譜(PTR-MS),/44數(shù)據(jù)來自高分辨率飛行時間氣溶膠質(zhì)譜儀(HR-ToF-AMS).本文最后的數(shù)據(jù)分析采用5min平均.粒徑范圍在0.8~14μm,數(shù)據(jù)分析結(jié)合使用了MATLAB、SPSS、Igor pro 6.1和Excel 2010.

2 結(jié)果和討論

2.1 深圳夏季熒光氣溶膠濃度

圖1給出了觀測期間熒光粒子數(shù)濃度的時間序列.觀測為期31d.夏季觀測期間環(huán)境平均溫度為29.5℃,平均相對濕度為71.6%.FL1、FL2、FL3和Total的平均數(shù)濃度分別是0.41、0.61、0.24和1.46cm-3. 3種粒子在總粒子中所占的比例分別是FL1為27.9%,FL2為38.0%,FL3為15.4%.與之前的研究相比,如表2所示.在清潔地區(qū)亞馬遜和婆羅洲測到的熒光粒子濃度分別是0.093和0.15cm-3[10,19].在半城市地區(qū)美因茨的研究中,使用離線方法測到生物氣溶膠的濃度是3.1cm-3,占到總粒子的19.5%[20].城市地區(qū)曼徹斯特的研究中,得到濃度為0.03~0.1cm-3[11].不同地區(qū)生物氣溶膠濃度的差別主要是環(huán)境和采樣儀器的差異.但是在很多研究中發(fā)現(xiàn),一些非生物化合物和熒光基團(tuán)都能夠產(chǎn)生熒光,如多環(huán)芳烴 (PAHs)、礦物粉塵還有二次有機(jī)氣溶膠(SOA),芘和萘等,它們的熒光激發(fā)和吸收波段與FL1重疊[9,21].這些物質(zhì)都會干擾到環(huán)境中生物氣溶膠的監(jiān)測.在深圳使用WIBS觀測到的生物氣溶膠可能也受到了其他類型熒光粒子的干擾.

實(shí)線代表各通道粒子數(shù)濃度,虛線代表熒光粒子在總粒子所占比例

表2 不同研究中生物氣溶膠的濃度特征 (cm-3)

注: a- FL1, b- FL2, c- FL3, d-FL13.

2.2 熒光氣溶膠粒徑和日變化分布特征

在之前的研究中[11],提出并使用了一種新熒光粒子分類方法.WIBS得到了3種熒光信號,FL1、FL2和FL3.使用Channel A、Channel B和Channel C分別指代.根據(jù)任何氣溶膠粒子的熒光閾值可以高于1個、2個或者3個Channel,最后形成了7種熒光信號組合.也就是說,粒子只在1個Channel上有信號,分別為Type A,Type B和Type C.只在2個通道上都有信號,記為Type AB,Type AC和Type BC.若3個通道上都有熒光信號叫做Type ABC.本研究使用相同分類方法.

由于WIBS基于熒光信號檢測生物氣溶膠,所以得到的粒徑分布是基于散射激光,只能代表粒子光學(xué)粒徑.并且,由于生物氣溶膠粒子形狀有很大不同,所以粒子在檢測時的位置不同也會影響到粒徑或者熒光強(qiáng)度的測量[22].如圖2所示,觀測期間Type B和Type AB是最豐富的物種,濃度均值分別是0.214和0.202cm-3,占到了所有熒光粒子的30.1%和28.3%.之后是Type ABC、Type BC、Type A和Type C,濃度均值分別是0.134、0.059、0.078和0.016cm-3,AC的濃度最低,因而后續(xù)不再討論.Perring等在美國東岸發(fā)現(xiàn)Type AB和Type ABC的濃度最高,不同地區(qū)的結(jié)果不一樣,可能是污染條件和地理因素造成的[22].

表3 深圳市夏季7種類型熒光粒子數(shù)濃度 (cm-3)和占總粒子百分比 (%)

將各類粒子的粒徑分布和日變化歸一化處理,能更清楚的分析比較其變化特征.深圳夏季各類粒子的粒徑分布如圖3所示,熒光氣溶膠粒子 (FAPs)都顯示了較明顯的3峰,與Yue等人在北京的研究結(jié)果相近[23].Type B和Type A的粒徑峰值主要集中在1.1μm,Type ABC的峰值出現(xiàn)在2.2μm,Type AB除了1.1μm主要的峰,在2.2μm也出現(xiàn)較高的峰值, Type BC在1.1μm、1.5μm和2.2μm3個粒徑都出現(xiàn)了峰值. 需要注意的是,Type C的粒徑分布與其它類型有較為明顯的不同,雖然其峰值位于1.1μm,但是整體粒徑分布更為平均,尤其是在5μm以上具有更多的顆粒分布.不同的粒徑分布可能說明粒子的不同來源.Saari等[24]的研究中,認(rèn)為0.5~15μm的熒光粒子粒子可能是人為排放的原因,比如生物質(zhì)燃燒等.Huffman等[19]在美因茨地區(qū)的研究發(fā)現(xiàn)3μm左右有較顯著的峰,認(rèn)為主要包括真菌或者細(xì)菌聚集體.Perring[22]的研究中,檢測到佛羅里達(dá)走廊、海灣海洋和路易斯安那這3個地方的Type AB和Type ABC粒子的峰值分別在1.9μm和2.6μm,結(jié)果與其實(shí)驗(yàn)室霉菌孢子箱體實(shí)驗(yàn)分布一致,分別是曲霉菌、枝孢菌、青霉菌和毛殼菌.

不同類型的粒子日變化模式不同,如圖4所示,說明它們受到了不同因素的影響.Type A和Type C日變化較為平穩(wěn),其它的FAPs都在下午14:00達(dá)到低值,可能主要受到邊界層和氣候條件的影響.Huffman等[19]在亞馬遜地區(qū)發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)匚⑸餁馊苣z濃度的日變化為日間低值,在日落后濃度上升,日出前有出現(xiàn)濃度峰值,陳銘夏等人的研究發(fā)現(xiàn)細(xì)菌在00:00到05:00,濃度逐漸上升,之后開始減小,中午12:00達(dá)到最小值[25]. Type A、Type AB和Type ABC在上午07:00和晚20:00有較明顯的峰值,與黑碳的日變化相似,可能受到機(jī)動車排放的影響.Type A、Type B和Type BC在中午出現(xiàn)較顯著高值,可能受到中午餐飲排放的影響.

2.3 探討非生物成分對熒光粒子的影響

大氣中很多非生物成分也能夠產(chǎn)生熒光信號,多環(huán)芳烴、類腐殖酸、二次有機(jī)氣溶膠等都可以產(chǎn)生熒光,是主要的熒光干擾成分. Miyakawa等[26]用一氧化碳、元素碳和其它標(biāo)記物來辨別城市地區(qū)的燃燒源和粉塵源氣溶膠.結(jié)合上文對濃度和日變化的分析,本研究使用3種污染標(biāo)記物,分別是黑碳 (BC)、乙腈和/44來討論生物氣溶膠受到一次燃燒和二次有機(jī)氣溶膠污染的干擾.BC主要來自于機(jī)動車尾氣,乙腈作為生物質(zhì)燃燒的示蹤物,m/z44作為SOA的標(biāo)記物.

本文將不同類型的熒光粒子與黑碳、乙腈和/44的小時均值濃度分別做了相關(guān)性分析,討論了不同類型的粒子是否受到其它干擾物的影響.從相關(guān)系數(shù)表4中可以看出,Type A、Type B、Type AB和Type ABC都與黑碳顯示出了較強(qiáng)的相關(guān)性,說明這幾種粒子可能受到了機(jī)動車排放的影響.與乙腈的相關(guān)分析中,各類粒子相關(guān)都較低.與m/z44的相關(guān)分析表明,最主要受到二次氣溶膠影響的可能是Type B.Type C與3種污染標(biāo)記物的相關(guān)性都不顯著.

本研究也對9個物種小時均值濃度進(jìn)行主成分分析 (PCA).表5所示,形成了4個主要因子,累計(jì)貢獻(xiàn)率達(dá)89.91%,涵蓋了原有變量指標(biāo)的大部分信息,且從成分轉(zhuǎn)化矩陣中可以得到因子之間的線性關(guān)系不顯著,符合KMO和巴特利球形檢驗(yàn).剔除系數(shù)絕對值低于0.3的因子載荷,得到旋轉(zhuǎn)成分矩陣.從因子分析可以看出,因子1里具有高載荷值的是Type A、Type AB和黑碳,說明它們可能來自于同一源,受到燃燒源排放的影響.因子2中主要是Type C、Type BC和Type ABC,它們與3種污染特征物沒有分布在同一因子中.因子3中主要是Type B和m/z44,說明Type B可能主要受到二次有機(jī)氣溶膠的影響和干擾.Type C只分布在因子2中,受其它干擾很小.

表4 深圳夏季不同類型熒光粒子與黑碳、乙腈和m/z44的相關(guān)系數(shù)(r)

表5 深圳市夏季各類型生物氣溶膠和3種污染標(biāo)記物的主因子載荷

注:-為載荷因子小于0.30的值.

結(jié)合相關(guān)性分析和PCA,我們可以發(fā)現(xiàn)多種粒子會受到非生物性化合物的干擾.Type C受到的干擾最小,檢測到的可能主要是生物氣溶膠,與Yu等人在南京的研究結(jié)果相似[27].若以Type C代表深圳市夏季生物氣溶膠,它的濃度為0.016cm-3,遠(yuǎn)低于WIBS檢測到的熒光粒子.本研究說明基于熒光信號測量生物氣溶膠時,非生物性粒子有較大的干擾.

3 結(jié)論

3.1 基于WIBS-4A在深圳夏季檢測到的FL1、FL2、FL3和Total的平均數(shù)濃度分別是0.41、0.61、0.24和1.46cm-3.

3.2 7種類型的熒光粒子中Type B和Type ABC是最豐富的類型,濃度均值分別是0.214和0.202cm-3.FAPs顯示了較明顯的三峰,大多數(shù)粒徑峰值主要出現(xiàn)在1.1 μm.熒光粒子有比較明顯的晝夜變化趨勢,總體表現(xiàn)夜間峰值以及下午低值的變化規(guī)律.

3.3 根據(jù)相關(guān)性分析和PCA,各類粒子受到污染物的影響不同,其中Type C與污染物的相關(guān)性最不顯著,檢測到的可能主要是生物氣溶膠,而Type A和Type AB主要受到機(jī)動車排放的影響,Type B受到二次有機(jī)氣溶膠的影響顯著.

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Discussion of the measurement method of ambient bioaerosols based on fluorescent signal.

REN Yi1, HUANG Xiao-feng1, WANG Zhi-bin2, SUN Tian-le3, SUN Jie3, ZHANG Ming-di3, HE Ling-yan1*

(1.Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China；2.Multiphase Chemistry Department, Max-Planck Institute for Chemistry, Mainz 55128, Germany；3.Shenzhen Environmental Monitoring Center, Shenzhen 518049, China)., 2017,37(8)：2848~2854

A Wideband Integrated Bioaerosol Spectrometer (WIBS) was operated continuously from August 1to August 31 in 2015 at an urban sampling site in Shenzhen, China. The average number concentrations of the three fluorescent channels, i.e., FL1, FL2 and FL3, were 0.41, 0.61 and 0.24cm-3, respectively. The fluorescent aerosol particles (FAPs) was further divided into seven types according to their fluorescence thresholds. The mean number concentrations of the two dominant types, i.e., Type B and Type BC, were 0.214cm-3and 0.202cm-3. Different diurnal variations of fluorescent particles was also observed, but they generally showed a low value in the daytime and a high value at night. Most of the number size distributions of FAPs showed a peak at 1.1μm except Type ABC, whose peak was at 2.2μm. In order to discuss the influence of non-biological fluorescence components on bioaerosol measurement, the correlation analysis and principal component analysis among black carbon, acetonitrile,/44, and different FAP types were applied. The results showed that most of the FAP types were interfered by different non-biological components, but Type C showed a weak correlation with all the pollution source markers. The mean number concentration of Type C was 0.016cm-3, which could be a more reliable value for the real bioaerosols. This study found that non-biological fluorescent components had a large influence on the measurement of bioaerosols based on the fluorescence detection in urban environment.

bioaerosols；fluorescence；WIBS；non-biological fluorescent components

X513

A

1000-6923(2017)08-2848-07

任 怡(1990-),女,甘肅天水人,碩士,主要從事大氣生物氣溶膠方向研究.

2016-12-26

深圳市科技計(jì)劃

* 責(zé)任作者, 教授, hely@pku.edu.cn