宋乃迎，崔運靜，仇性啟，李欣源

（中國石油大學(xué)（華東） 化學(xué)工程學(xué)院，山東 青島 266580）

濕法煙氣脫硫系統(tǒng)脫硫效率的CPFD模擬研究

宋乃迎，崔運靜，仇性啟，李欣源

（中國石油大學(xué)（華東） 化學(xué)工程學(xué)院，山東 青島 266580）

采用計算顆粒流體力學(xué)（CPFD）方法與Barracuda軟件，并結(jié)合傳質(zhì)理論對濕法煙氣脫硫噴淋塔內(nèi)再生煙氣與脫硫漿液液滴之間的傳質(zhì)過程進(jìn)行了數(shù)值模擬，定量研究了脫硫噴嘴的性能、運行、安裝參數(shù)對脫硫效率的影響。實驗結(jié)果表明，噴淋液滴粒徑與脫硫效率成反比，液滴粒徑不宜大于1.4 mm；噴霧錐角與脫硫效率成正比；液氣比與脫硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3；噴淋層間距對脫硫效率影響不大，一般可取為1.5～2.0 m；噴嘴布置取叉排布置形式；噴淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范圍內(nèi)，對本工作的研究對象，取3 m/s為宜；噴淋漿液粒徑和液氣比對脫硫效率影響最為顯著，是脫硫噴嘴的關(guān)鍵性能參數(shù)和運行參數(shù)。

煙氣脫硫；計算顆粒流體力學(xué)；噴淋塔；數(shù)值模擬

濕法煙氣脫硫是目前世界范圍內(nèi)普遍采用的SO2排放控制方法，主要設(shè)備為脫硫噴淋塔。脫硫液霧化噴嘴是脫硫噴淋塔內(nèi)的關(guān)鍵部件［1］，脫硫液滴是基本反應(yīng)單元，SO2在液滴表面的擴(kuò)散和液滴內(nèi)的吸收是脫硫過程最重要的步驟［2］，霧化噴嘴性能的優(yōu)劣直接影響脫硫效率和脫硫成本［3］。

數(shù)值模擬技術(shù)由于具有可減少物理模型試驗、獲取瞬時數(shù)據(jù)以及具有可視化效果的特點［4］而廣泛應(yīng)用于煙氣脫硫系統(tǒng)性能研究中。一般而言使用Fluent等計算流體力學(xué)軟件進(jìn)行脫硫過程模擬需要通過軟件二次開發(fā)來實現(xiàn)，難以充分考慮氣相與離散相之間的相互作用，計算過程復(fù)雜、計算周期長、穩(wěn)定性不佳，在工程設(shè)計周期內(nèi)獲得有參考價值的計算結(jié)果難度較大。相較于此，計算顆粒流體力學(xué)（CPFD）方法有計算周期短、收斂性強等優(yōu)勢。Barracuda軟件正是基于CPFD計算方法的針對工業(yè)領(lǐng)域流體-顆粒流動模擬的新型商用軟件包［5-6］，而且它提供了與多相流動力學(xué)方程緊密耦合的化學(xué)反應(yīng)模塊，對于化學(xué)反應(yīng)的處理更加簡潔高效。

本工作采用CPFD方法與Barracuda軟件，并結(jié)合傳質(zhì)理論對濕法煙氣脫硫噴淋塔內(nèi)再生煙氣與脫硫漿液液滴之間的傳質(zhì)過程進(jìn)行了數(shù)值模擬，定量研究了脫硫噴嘴的性能、運行、安裝參數(shù)對脫硫效率的影響。

1 數(shù)學(xué)模型及模擬對象

1.1 數(shù)值計算方法

采用Snider［7］提出的基于歐拉-拉格朗日模型的數(shù)值，模擬CPFD方法，將流體視為連續(xù)介質(zhì)，用Navier-Stokes方程來描述，顆粒視為離散相，用多相質(zhì)點網(wǎng)格法（MP-PIC）來計算，并通過相間曳力實現(xiàn)相間耦合。

在CPFD計算中，所用到的顆粒并不是物理意義上的顆粒，而是對一定數(shù)量具有相同性質(zhì)的顆粒進(jìn)行打包處理得到的計算顆粒［8］，是一種對物理顆粒的數(shù)值近似。經(jīng)過這樣的處理，可大大地減少顆粒數(shù)目，同時仍然能夠很好地利用MP-PIC方法對顆粒相進(jìn)行處理。Barracuda軟件提供了自動計算和人工設(shè)定兩種確定顆粒打包數(shù)目的方式，本工作選擇了自動計算方法，每個計算顆粒中包含的真實顆粒數(shù)目約為40～50個。

Barracuda軟件中提供Wen-Yu，Wen-Yu/Ergun，Ergun，Stokes等多種曳力模型，Wen-Yu曳力模型適用于顆粒體積分?jǐn)?shù)低于0.61的氣固兩相流，而Ergun曳力模型是由密相床研究發(fā)展而來，適用于顆粒體積分?jǐn)?shù)更高的情況。由于本工作中顆粒體積分?jǐn)?shù)較小，相間曳力函數(shù)采用Wen-Yu模型。

1.2 模擬對象及邊界條件

噴淋塔可以簡單地分為激冷區(qū)、吸收區(qū)、濾清區(qū)和水珠分離區(qū)［9］，來自催化裂化裝置余熱鍋爐的煙氣依次通過這四個區(qū)域。200 ℃左右的煙氣經(jīng)入口處激冷噴嘴冷卻至60 ℃左右后進(jìn)入塔內(nèi)，與吸收區(qū)脫硫噴嘴噴出的脫硫漿液液滴逆向接觸，脫除其中的二氧化硫及其他酸性氣體，之后經(jīng)濾清區(qū)除酸霧、水珠分離區(qū)除液滴等措施后排放大氣。模擬中對噴淋塔漿液池以上的部分進(jìn)行建模，計算區(qū)域高度為25.5 m，煙氣入口直徑為4 m，出口直徑為3.5 m，塔體直徑為6 m。

Barracuda軟件采用笛卡爾網(wǎng)格劃分形式，在原始均勻網(wǎng)格基礎(chǔ)上，根據(jù)幾何結(jié)構(gòu)特點及流場特征對局部區(qū)域網(wǎng)格進(jìn)行細(xì)化，得到計算精度符合要求的非均勻笛卡爾網(wǎng)格。經(jīng)過網(wǎng)格無關(guān)性驗證確定網(wǎng)格數(shù)目為168 230。煙氣入口采用Flow BC邊界條件，給定煙氣入口速度為6 m/s，入口煙氣流量為18 000 m3/h（標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)），SO2濃度為4 000 mg/m3；煙氣出口采用Pressure BC邊界條件，給定壓力為大氣壓；塔內(nèi)無初始堆積顆粒，單相流場穩(wěn)定后使用Injection邊界條件向塔內(nèi)加入噴淋液滴，在邊界條件設(shè)置中調(diào)節(jié)各霧化參數(shù)，得到各參數(shù)對SO2的吸收效果的影響。

Barracuda軟件提供了代數(shù)模型和大渦模擬兩種湍流模型，從現(xiàn)有研究情況來看，這兩種模型可以滿足計算要求，本工作選擇了大渦模擬方式。

1.3 模型簡化

本工作的計算模型對吸收塔內(nèi)煙氣與漿液液滴兩相流做如下簡化與假設(shè)：

1）忽略濾清區(qū)及水珠分離區(qū)造成的影響，并認(rèn)為煙氣已經(jīng)通過了激冷區(qū)，忽略水的蒸發(fā)和SO2吸收對漿液和煙氣流量的影響，忽略塔內(nèi)噴淋管等組件對流場的影響；

2）液滴下降的過程中形狀保持為球形，不考慮因蒸發(fā)、下落對液滴形狀的影響，不考慮漿液液滴的碰撞、破碎及聚并；

3）傳質(zhì)過程為定態(tài)的傳質(zhì)過程，沿傳質(zhì)方向各組分的傳質(zhì)速率為常數(shù)，漿液液滴內(nèi)部的化學(xué)平衡、電荷平衡和離子平衡瞬時達(dá)到且不可逆；

4）假設(shè)煙氣是理想不可壓縮的牛頓流體；

5）忽略漿液池內(nèi)漿液對SO2的吸收。

1.4 SO2吸收模型

脫硫過程是化學(xué)吸收過程，根據(jù)Hatta數(shù)確定反應(yīng)類型，表明脫硫反應(yīng)為快速反應(yīng)，反應(yīng)總速率由傳質(zhì)控制，本工作SO2吸收模型基于雙膜理論。

SO2在堿液中的傳質(zhì)速率方程見式（1）：

式中，NSO2為SO2吸收速率，mol/（m2·s）；pSO2為SO2在氣相主體中的分壓，Pa；p*SO2為與SO2在液相主體中濃度相平衡的氣相分壓，Pa；kSO2g為氣相傳質(zhì)系數(shù)，mol/（m2·s）；kSO2l為液相傳質(zhì)系數(shù)，mol/m3；E為化學(xué)吸收增強因子；H為溶解度系數(shù)，mol/（m3·Pa）。

液滴的氣液相傳質(zhì)系數(shù)根據(jù)實驗得到的經(jīng)驗公式求出。液相傳質(zhì)系數(shù)采用式（2）計算得出。

式中，DSO2l為SO2在水中的擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；f =［8σ/3πmp］1/2，mp為液滴質(zhì)量，kg；σ為溶液的表面張力，N/cm2。

SO2在水中的擴(kuò)散系數(shù)可由Newton等［10］提供的關(guān)聯(lián)式（3）計算得到：

式中，Tp為溶液溫度，K。

在液滴雷諾數(shù)較大的情況下，吸收液滴氣膜側(cè)的傳質(zhì)系數(shù)采用Frossling經(jīng)驗公式計算。

式中，Sh為舍伍德數(shù)；dp為液滴直徑，mm；DSO2g為SO2在氣相中的擴(kuò)散系數(shù)；Re為液滴的雷諾數(shù)；Sc為施密特數(shù)。

根據(jù)Brogren等［11］的研究，E可取為定值10或通過平衡模型計算得出。

根據(jù)Rabe等［12］的研究，H的表達(dá)式見式（5）。

2 模擬結(jié)果與討論

2.1 模型驗證

譚長軍［13］對鈉堿法脫硫工藝在中小鍋爐的應(yīng)用進(jìn)行研究，通過實驗分析了煙氣入口SO2濃度、吸收漿液的pH、煙氣溫度等因素的變化對脫硫效率的影響。將模擬計算得到的結(jié)果與實驗結(jié)果進(jìn)行對比，使用Barracuda軟件建立同等尺寸噴淋塔模型，選取相同的操作及物性參數(shù)，使用軟件化學(xué)反應(yīng)模塊進(jìn)行SO2脫除過程的模擬，得到煙氣入口SO2濃度對脫硫效率的影響，與實驗數(shù)據(jù)的對比結(jié)果如圖1所示。由圖1可知，兩種研究方法所得結(jié)果具有相同的變化趨勢，即隨著入口SO2濃度的增加，噴淋塔脫硫效率下降。二者之間誤差的最大值為4.97%，二者所得結(jié)果之間對照良好，該傳質(zhì)模型可以應(yīng)用于二氧化硫脫除反應(yīng)的數(shù)值模擬。

圖1 入口SO2濃度對脫硫效率影響的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果對比Fig.1 Results comparison of the effect of inlet SO2 concentration on desulfurization efficiency(η).

2.2 脫硫效率影響因素研究

脫硫噴嘴的性能、運行、安裝參數(shù)對脫硫效率具有不同程度的影響，通過數(shù)值模擬分析了霧化噴嘴液滴粒徑、噴嘴霧化錐角（噴霧錐角）、液氣比、噴淋層間距和液滴初始速度等參數(shù)對脫硫效率的影響規(guī)律。

2.2.1 噴淋液滴粒徑與脫硫效率的關(guān)系

SO2的吸收過程主要發(fā)生在脫硫漿液液滴表面，因此噴淋液滴直徑對脫硫效率有著重大的影響［14-15］，二者之間的關(guān)系如圖2所示。

圖2 噴淋液滴直徑對脫硫效果的影響Fig.2 Influence of droplet diameter(dp) to η.

在其他條件相同的情況下，液滴在塔內(nèi)的停留時間與噴淋液滴直徑成反比。同時，在漿液噴淋量（V）相同的情況下，氣液傳質(zhì)面積（A）的表示見式（6）：

式中，Ap為液滴面積，m2；Vp為噴淋液滴體積，m3。

可見，SO2被吸收量（氣液接觸面積Ap）越大，對脫硫反應(yīng)越有利。但在液滴粒徑過小時會出現(xiàn)大量液滴懸浮以及煙氣夾帶現(xiàn)象，導(dǎo)致除霧區(qū)負(fù)荷增大，可能造成除霧不完全現(xiàn)象的發(fā)生。因此，液滴粒徑不宜大于1.4 mm。

2.2.2 噴霧錐角與脫硫效率的關(guān)系

噴霧錐角對于SO2脫除效果的影響主要體現(xiàn)在對噴霧覆蓋率的影響上，二者關(guān)系如圖3所示。由圖3可知，出口SO2濃度與噴霧錐角大小成反比，脫硫效率與之成正比，噴霧錐角減小至120°，脫硫效率下降12%。噴霧錐角減小，噴霧覆蓋面積不足，部分煙氣沿塔壁向上逃逸，無法與噴淋漿液充分接觸，對脫硫反應(yīng)不利。

圖3 噴霧錐角對脫硫效果的影響Fig.3 Influence of spray angle(α) to η.

2.2.3 液氣比與脫硫效率的關(guān)系

液氣比是噴淋系統(tǒng)設(shè)計運行的重要參數(shù)，該參數(shù)對整個系統(tǒng)的脫硫效率以及運行成本都具有重要的影響［16］。圖4為液氣比對脫硫效果的影響。由圖4可知，隨著液氣比的增大，出口SO2濃度下降，脫硫效率相應(yīng)上升。液氣比由4.0 L/m3增加到7.5 L/ m3，出口SO2濃度由439×10-6mg/m3下降到89× 10-6mg/m3，下降幅度約80%。在噴嘴霧化性能相同的情況下，一定范圍內(nèi)液氣比越大，氣液接觸面積越大，單位時間內(nèi)氣相組分被吸收量越多。而當(dāng)液氣比大于7.0 L/m3后，液氣比對脫硫效率的影響不再顯著，這可能是由于漿液量達(dá)到一定數(shù)值后液滴之間的凝聚增強，有效比表面積不再增加的緣故。因此，液氣比與脫硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3。

圖4 液氣比對脫硫效果的影響Fig.4 Influence of liquid-to-gas ratio(L/G) to η.

2.2.4 噴淋層間距與脫硫效率的關(guān)系

噴淋層間距是噴嘴安裝的重要參數(shù)之一，對于噴淋塔阻力特性及脫硫效果都會產(chǎn)生重要影響。圖5為噴淋層間距與噴嘴布置形式對SO2脫除效果的影響。由圖5可知，噴淋層間距增加1.0 m，順排布置時，脫硫效率上升2.28%；叉排布置時，脫硫效率上升1.14%。兩種布置形式在間距大于2.0 m后對脫硫效率的影響都較小。順排布置時噴淋層間距對脫硫效果的影響相對較大，然而在噴淋層間距小于2 .0 m時，叉排布置則可以取得更高的脫硫效率。噴淋層間距能增大傳質(zhì)區(qū)域范圍，能夠在一定程度上增加脫硫效率。整體來看，噴淋層間距的改變對脫硫效率造成的影響并不十分顯著，一般取1.5～2.0 m為宜。

圖5 噴淋層間距對脫硫效果的影響Fig.5 Influence of spray layer spacing(L) to η.

2.2.5 液滴初始速度與脫硫效率的關(guān)系

噴淋液滴初始速度（即液滴從噴嘴噴出的速度），液滴出口速度直接影響液滴在塔內(nèi)的停留時間。圖6為噴淋液滴初始速度對SO2脫除效果的影響。由圖6可知，隨液滴初始速度的增加，脫硫效率呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢。初始速度小于3 m/s時，脫硫效率與液滴速度成正比，這是因為在液滴初始速度過小的情況下，噴霧覆蓋率不足，部分煙氣沿塔壁逃逸；初始速度大于3 m/s時，液滴初始速度的增加導(dǎo)致液滴在塔內(nèi)停留時間縮短，故而脫硫效率與液滴速度成反比。因此，噴淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范圍內(nèi)。對本工作的研究對象，取3 m/s為宜，最佳初始速度與噴淋塔結(jié)構(gòu)有關(guān)。

圖6 噴淋液滴初始速度對脫硫效果的影響Fig.6 Influence of spray droplet initial velocity(V0) to η.

3 結(jié)論

1）噴淋液滴粒徑與脫硫效率成反比，液滴粒徑不宜大于1.4 mm；噴霧錐角與脫硫效率成正比；液氣比與脫硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3；噴淋層間距對脫硫效率影響不大，一般可取為1.5～2.0 m；噴嘴布置取叉排布置形式；噴淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范圍內(nèi)，對本工作的研究對象，取3 m/s為宜。

2）噴淋漿液粒徑和液氣比對脫硫效率影響最為顯著，是脫硫噴嘴的關(guān)鍵性能參數(shù)和運行參數(shù)。

符 號 說 明

A氣液接觸面積，m2

Ap液滴面積，m2

DSO2gSO2氣相擴(kuò)散系數(shù)，m2/s

dp液滴直徑，mm

E化學(xué)吸收增強因子

H溶解度系數(shù)，mol/（m3·Pa）

kSO2g氣相傳質(zhì)系數(shù)，mol/（m2·s）

kSO2l液相傳質(zhì)系數(shù)，mol/m3

L噴淋層間距，m

L/G液氣比，L/m3

mp液滴質(zhì)量，kg

NSO2SO2吸收速率，mol/（m2·s）

pSO2SO2氣相主體分壓，Pa

p*SO2SO2氣液交界面處平衡分壓，Pa

Re液滴雷諾數(shù)

Sc施密特數(shù)

Sh舍伍德數(shù)

Tp溶液溫度，K

V漿液噴淋量，m3

Vp噴淋液滴體積，m3

V0噴淋液滴初始速度，m/s

α噴霧錐角，o

η脫硫效率，%

σ溶液的表面張力，N/cm2

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（編輯 楊天予）

CPFD simulation on desulfurization efficiency of wet flue gas desulfurization system

Song Naiying，Cui Yunjing，Qiu Xingqi，Li Xinyuan
（College of Chemical Engineering，China University of Petroleum(East China)，Qingdao Shandong 266580，China）

The numerical simulation of mass transfer process between FCC regenerator flue gas and slurry droplets in a desulfurization spray tower was carried out by using the computational particle fluid dynamics(CPFD) method and Barracuda software. The effects of the performance，operation and installation parameters on the desulfurization efficiency were studied quantitatively. The results show that the desulfurization efficiency is inversely proportional to the droplet diameter. The droplet size should not be greater than 1.4 mm. The desulfurization efficiency is proportional to the spray cone angle and liquid gas ratio. Liquid gas ratio should take 6.5-7.5 L/m3. The spacing of spraying layer has little influence on the desulfurization efficiency，generally recommended for 1.5-2.0 m. The arrangement of nozzles takes the staggered arrangement. The initial velocity of spray droplets should be within 2-4 m/s. For the object of this work，3 m/s is appropriate. The droplet size and liquid gas ratio of spray slurry have the greatest influence. They are the key parameters of desulfurization nozzle performance and operation.

flue gas desulfurization；computational particle fluid dynamics；spray tower；numerical simulation

1000-8144（2017）07-0902-06

TQ 021.4

A

10.3969/j.issn.1000-8144.2017.07.012

2016-10-13；［修改稿日期］2017-03-20。

宋乃迎（1993—），女，河北省保定市人，碩士生，電話 18516996660，電郵 songsny@163.com。聯(lián)系人：崔運靜，電話18366262979，電郵 cuiyj@upc.edu.cn。