劉仿李云翔 黃翊東

(清華大學電子工程系,信息科學與技術國家實驗室,北京 100084)

基于雙表面等離子激元吸收的納米光刻?

劉仿?李云翔 黃翊東?

(清華大學電子工程系,信息科學與技術國家實驗室,北京 100084)

(2017年6月19日收到;2017年7月5日收到修改稿)

光刻技術(lithography)是微納結構制備的關鍵技術之一.受限于光的衍射極限,傳統(tǒng)光刻方法進一步縮小特征尺寸變得越來越難.表面等離子激元(surface plasmon polariton,SPP)作為光與金屬表面自由電子密度振蕩相互耦合形成的一種特殊電磁形式,具有波長短、場密度大、異常色散等特點,在突破傳統(tǒng)光學衍射極限的研究和應用中具有重要的學術和實用價值.本文針對SPP在光刻膠中的非線性吸收及其在大視場納米光刻中的應用進行了理論和實驗探索.在回顧SPP概念的基礎上,闡述了雙SPP吸收的概念及其應用于納米光刻的優(yōu)勢,明確了該效應具有與傳統(tǒng)雙光子吸收不同的內(nèi)涵和特性.在800和400 nm飛秒激光的作用下,實現(xiàn)了基于雙SPP吸收效應的周期干涉條紋,同時驗證了雙SPP吸收的閾值效應,通過控制曝光計量實現(xiàn)了圖形線寬的調(diào)控,最小線寬小于真空光波長的1/10.利用SPP波長短、場增強的特點,并結合非線性吸收的閾值效應,單次曝光區(qū)域比納米圖形尺度大4—5個數(shù)量級,曝光區(qū)域的直徑可達1.6 mm.同時制備出較為復雜的同心圓環(huán)結構.基于雙SPP吸收獨有的特性以及SPP豐富的模式,有望進一步在大光刻視場、超小尺度圖形光刻技術上獲得突破.

表面等離子激元,納米光刻,光學非線性,衍射極限

1 引 言

光刻技術(lithography)是實現(xiàn)大規(guī)模制造微/納尺度微電子和光電子器件的關鍵技術之一[1].受光的衍射效應限制,進一步縮小特征尺寸變得越來越困難,常規(guī)的光刻技術也變得越來越復雜和昂貴[1,2].在過去的幾十年間,人們在不斷探索新原理、新方法、新技術,期望突破光的衍射極限,實現(xiàn)亞波長的納米光刻技術,例如基于雙光子吸收(two-photon-absorption,TPA)的光刻[3]、基于表面等離子激元(surface plasmon polariton,SPP)的光刻[4]、納米壓印光刻[5]和激光消融光刻[6]等.

SPP是光與金屬表面自由電子密度振蕩相互耦合形成的一種特殊電磁形式[7,8].具有波長短、場密度大、異常色散等特點,在突破傳統(tǒng)光學衍射極限的研究和應用中具有巨大的潛力.例如：利用金屬膜上的周期性小孔激勵起SPP,實現(xiàn)了90和60 nm的周期點陣[4,9];利用銀膜上的周期光柵激勵SPP干涉條紋,獲得了50 nm線寬的光刻膠圖形[10];利用同心圓環(huán)構成的SPP透鏡實現(xiàn)了直寫式的光刻,獲得了線寬小于90 nm的光刻光斑[11];將SPP透鏡集成在掃描飛行頭上,實現(xiàn)了22 nm的高產(chǎn)出率SPP光刻圖形[12,13];基于SPP制作完美透鏡和超透鏡,實現(xiàn)了亞波長的光刻圖形[14].

盡管光刻圖形的線寬對于納米光刻至關重要,但是光刻視場(一次曝光所能覆蓋的光刻面積)和對復雜圖形的刻寫能力也是決定該項技術能否推廣應用的關鍵.基于SPP納米光刻的諸多方案分別利用了SPP不同的特點,均表現(xiàn)出實現(xiàn)超光學衍射極限光刻的能力.考慮到飛秒激光匯聚光斑與光刻膠發(fā)生的雙光子吸收非線性光學作用[15-17],本文提出并研究飛秒激光作用下光刻膠中的雙SPP吸收效應,探索該效應在納米光刻中的應用;既利用SPP這種特殊電磁模式的特點,又利用SPP和光刻膠的非線性光學作用,以期實現(xiàn)大光刻視場下的超小線寬SPP光刻.

本文首先回顧SPP的基本概念,在厘清SPP和光子、表面等離子體等相互關系的基礎上,闡述雙SPP吸收效應及其應用于納米光刻的特性,然后介紹雙SPP吸收效應的仿真和實驗方面的工作.

2 雙SPP吸收的基本概念和特點

2.1 SPP的概念[18]

為了更清晰地認識SPP,理解本文提出的雙SPP吸收的概念,下面結合圖1,厘清與SPP相關的若干概念及其相互關系.

圖1 SPP與其他(準)粒子的關系示意圖Fig.1.The relation of SPP and other(quasi-)particles.

2.1.1 等離子體(plasma and plasmon)

等離子體(plasma)是由電子和正離子構成的混合物,由于等離子體中的正負粒子存在電磁相互作用力,等離子體中電子的運動可以描述為圍繞著正電荷粒子的集體來回振蕩,其振蕩頻率其中n為電子濃度,m0為電子質(zhì)量.常見的等離子體形式包括火焰、電弧等.金屬及半導體中的電子和正電粒子具有等離子體的特性,故也可以看作是“固體等離子體”. Plasmon是plasma的量子化描述[19-22].

2.1.2 表面等離子體(surface plasma and surface plasmon)

表面等離子體存在于等離子體邊界處的振蕩[20-22],其振蕩頻率不僅與金屬材料的本征振蕩頻率ωp有關,同時還與金屬表面的介質(zhì)材料介電常數(shù)ε有關,即ωsp=ωp/(1+ε)1/2[23].Surface plasmon是surface plasma的量子化描述[19,21-24].

2.1.3 極化激元(polariton)

極化激元指的是一個混合態(tài)的準粒子,由光子(photon)與其他基本粒子或激發(fā)(excitation)(如電子、聲子、磁子等)耦合構成[21,25].Hopield[26]引入polariton的概念以描述光子與物質(zhì)的相互作用與耦合.常見的極化激元有surface-plasmonpolariton,phonon-polariton,exciton-polariton等.

2.1.4 表面等離子激元(surface plasmon polariton)

表面等離子激元指的是photon和surface plasmon相互作用形成的混合態(tài)準粒子[7,8],刻畫的是光與金屬表面自由電子振蕩相互耦合形成的一種特殊電磁形式.SPP這個名稱本身就是一個量子化的概念,體現(xiàn)了其作為一種準粒子的內(nèi)涵.而表面等離子體波(SPW)的提法是從波動的角度來看待這種現(xiàn)象的.

2.2 雙SPP吸收的概念和特點[18,27]

雙SPP吸收(two SPP absorption)是指介質(zhì)分子內(nèi)部電子吸收兩個SPP的能量后從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)的三階非線性過程.從能量的角度來看,雙SPP吸收與雙光子吸收的過程類似.兩者均是通過吸收兩個“能量子”實現(xiàn)介質(zhì)分子內(nèi)部電子的躍遷.不同的是,雙光子吸收中的能量單元是光子,而雙SPP吸收中的能量單元是photon與surface plasmon共同耦合作用形成的polariton.

雙SPP吸收與雙光子吸收同為雙能量子參與的非線性吸收過程,具有以下共同的特點[15]：

1)非線性吸收的過程具有顯著的閾值效應;

2)非線性吸收概率與電磁場的強度平方I2(電場的四次方)呈正比.

由于SPP是一種photon和surface plasmon相互耦合形成的準粒子,金屬自由電子的參與使得SPP具有異于光子的特殊性質(zhì).不同于雙光子吸收,雙SPP吸收效應具備的新特性為：

1)盡管同頻率下的光子和SPP具有相同的能量,但是等離子體的參與使得SPP具有更大的動量(波矢)、更短的波長,如圖2中光波與SPP的色散曲線所示;SPP模式在媒質(zhì)(光刻膠)中實現(xiàn)亞波長的電磁場分布,在突破光學衍射極限的尺度范圍內(nèi)實現(xiàn)非線性吸收;

2)由于photon與surface plasmon的相互耦合作用,模場體積被壓縮,金屬界面附近場強得到增強,金屬表面材料非線性吸收概率得到了提高;雙SPP吸收中的場增強效應可以降低非線性吸收對入射光源功率的要求,或者對于相同輸出功率的激光源可以增大單次曝光的面積.

可見,SPP參與的非線性過程與傳統(tǒng)的光子參與的非線性吸收過程既有聯(lián)系,又有顯著的不同.雙SPP吸收帶來的新特性有助于大光刻視場、超小尺度圖形光刻的技術取得突破.

圖2 雙SPP吸收過程示意圖 (a)SPP與光波的色散曲線;(b)雙SPP吸收和雙光子吸收Fig.2.Schematic of two SPP absorption：(a)Dispersion curve of light and SPP;(b)two photon absorption and two SPP absorption.

3 基于雙SPP吸收的光刻

3.1 800 nm飛秒激光作用下的雙SPP吸收光刻[18,27]

圖3所示為雙SPP吸收光刻的示意圖.在透明的玻璃襯底上方為厚度為100 nm的金膜,金膜上方的媒質(zhì)為光刻膠.金和光刻膠的介電常數(shù)分別為εAu=-25+1.8i[28]和εresist=2.465.金膜上有兩組周期性的光柵,光柵的周期與金-光刻膠界面所支持的SPP波長一致.中心波長為800 nm,脈沖寬度為150 fs,x偏振態(tài)的飛秒激光從玻璃襯底照射至金屬膜.通過光柵補償激勵SPP所需的波矢,在金-光刻膠界面上產(chǎn)生相向傳播的SPP,在兩組光柵之間的區(qū)域形成諧振腔,SPP相互疊加形成干涉條紋.圖3(c)為模擬仿真結果,可見在800 nm飛秒脈沖激光作用下可以獲得穩(wěn)定且對比度高的干涉條紋.飛秒激光的譜寬對干涉條紋的影響可以忽略.圖3(d)為金膜上方x-z平面內(nèi)SPP干涉條紋電場強度平方I2(歸一化)分布,仿真結果表明干涉條紋具有很高的對比度,同時條紋中心的強度最大,遠離條紋中心強度不斷衰減.因此,通過控制入射光的功率,可以使得干涉條紋分布中只有強度位于雙SPP吸收閾值之上的部分能夠有效地發(fā)生非線性反應,從而調(diào)控光刻線寬.

圖3 基于雙SPP吸收干涉光刻示意圖和模擬結果(a)和(b)為干涉光刻的3維和2維示意圖;(c)800 nm波長下SPP干涉條紋的仿真結果;(d)金膜上方x-z平面SPP干涉條紋的電場強度平方的分布Fig.3.Schematic fi gure of two SPP absorption lithography and simulation results：(a)Three-dimensional and(b)two-dimensional schematic fi gure;(c)interference pattern of SPP under illumination of 800 nm femtosecond laser;(d)the square of SPP intensity on the metal fi lm.

圖4 雙SPP吸收(800 nm飛秒激光作用下)干涉光刻結果 (a)光刻膠圖形的SEM顯微照片和AFM掃描結果(激光平均功率630 mW);(b)圖(a)中藍色虛線處的光刻膠表面形貌;(c)降低曝光功率后光刻膠的表面形貌(激光平均功率230 mW)Fig.4. Experiment results of two-SPP-absorption lithography under illumination of 800 nm femtosecond laser：(a)SEM and AFM photos of resist patterns with illumination power of 630 mW;(b)the pro fi le of resist along the blue dashed-line in fi gure(a);(c)the resist patterns with lower illumination power of 230 mW.

利用濺射、聚焦離子束刻蝕制備金屬SPP光刻模板,并旋涂具有非線性作用的光刻膠(在800 nm波長輸入光作用下,光刻膠不會發(fā)生單光子吸收;在400 nm輸入光作用下,光刻膠發(fā)生單光子吸收的變性過程).再將平均功率為630 mW的飛秒激光經(jīng)透鏡匯聚后照射到樣品表面.將經(jīng)過10 s飛秒激光照射的樣品依次在SU-8顯影液、異丙醇和去離子水中浸泡35,10和30 s.利用掃描電子顯微鏡(SEM)和原子力顯微鏡(AFM)可以觀察到金屬光柵間明顯的周期性光刻膠條紋,如圖4(a)所示.圖4(b)為圖4(a)中藍色虛線處光刻膠的表面形貌,光刻膠的周期約為240 nm、線寬約為120 nm、平均高度約為60 nm.利用雙SPP吸收的閾值效應,通過調(diào)控曝光劑量可以對光刻線寬進行控制.將飛秒激光的平均功率從630 mW降低為230 mW,曝光時間從10 s變?yōu)?5 s,圖4(c)顯示條紋線寬從約120 nm減小到約70 nm(條紋周期仍約為240 nm),條紋線寬僅為曝光波長800 nm的1/11,極大地突破了衍射極限的限制.

實驗中條紋線寬不均勻、條紋不完整呈現(xiàn)斷續(xù)狀,主要原因是激勵SPP的金屬周期光柵不均勻且有形變,同時金膜的粗糙表面以及光刻條件對最終光刻條紋的質(zhì)量造成了影響.

3.2 400 nm飛秒激光作用下的雙SPP吸收光刻[18,29]

通過改變曝光波長可以進一步減小干涉條紋的周期與線寬.為進一步挖掘雙SPP吸收納米光刻的潛力,將曝光波長縮短為400 nm.圖5(a)所示為400 nm飛秒激光作用下基于雙SPP吸收效應的光刻示意圖.此時,采用鋁膜作為金屬材料(厚度T=100 nm),鋁膜上方的媒質(zhì)為光刻膠.納米狹縫代替光柵激勵SPP模式.圖5(b)的仿真結果表明在400 nm飛秒激光作用下,圖5(a)所示結構可獲得周期約240 nm的干涉條紋.

圖5 波長400 nm飛秒激光作用下的雙SPP吸收干涉光刻示意圖和模擬結果 (a)結構示意圖;(b)納米狹縫激勵的SPP干涉條紋強度平方分布Fig. 5. Schematic fi gure of two-SPP-absorption lithography and simulation results for 400 nm femtosecond laser：(a)Two-dimensional schematic fi gure; (b)interference pattern of SPP on the metal fi lm.

不同于800 nm飛秒激光作用下的光刻,此處光刻膠采用深紫外光刻膠(在400 nm波長輸入光作用下,光刻膠不會發(fā)生單光子吸收;在200 nm輸入光作用下,光刻膠發(fā)生單光子吸收的變性過程).利用平均功率為50 mW的飛秒激光曝光樣品8 s,并依次在顯影液和去離子水中浸泡8和360 s.光刻圖形SEM和AFM照片如圖6(a)和圖6(b)所示,可以觀察到明顯的周期性光刻膠條紋.圖6(c)對應圖6(b)中黃色虛線的光刻膠條紋表面形貌,光刻膠的空間周期約為138 nm,條紋的平均線寬約為70 nm.圖中綠色虛線所指示的光刻膠是由透過金屬狹縫的激光直接作用形成的.

與800 nm飛秒激光下的雙SPP吸收光刻類似,這里通過改變曝光的計量(激光功率或曝光時間),同樣也可以實現(xiàn)條紋線寬的調(diào)控.平均曝光功率為50 mW時光刻膠平均線寬隨曝光時間的變化如圖6(d)所示.結果表明,當曝光時間從20 s減小至5 s時,光刻膠平均線寬從約85 nm減小到約50 nm.實驗中入射至樣品表面的光斑直徑約為1.6 mm,表明基于雙SPP吸收效應的納米光刻可應用于大視場的納米光刻.

圖6 雙SPP吸收(400 nm飛秒激光作用下)干涉光刻結果 (a)光刻膠圖形的SEM照片(插圖為激勵SPP的納米狹縫照片);(b)光刻圖形的AFM照片;(c)對應圖(b)中黃色虛線的光刻膠條紋表面形貌;(d)光刻膠條紋線寬隨曝光時間的變化Fig.6.Experiment results of two-SPP-absorption lithography under illumination of 400 nm femtosecond laser：(a)SEM and(b)AFM photos of resist patterns;(c)the pro fi le of resist along the yellow dashed-line in fi gure(b); (d)the linewidth as a function of exposure time.

3.3 同心圓環(huán)納米光刻[18,30]

利用雙SPP吸收光刻還可以實現(xiàn)較為復雜的圖形.圖7(a)所示為利用雙SPP吸收光刻實現(xiàn)同心圓環(huán)圖形的示意圖.鋁膜上的圓型狹縫結構在不同偏振光照射下可以實現(xiàn)復雜的同心圓環(huán)干涉圖形.仿真結果如圖7(b)和圖7(c)所示,在垂直線偏振光作用下,可獲得扇形的周期環(huán)狀干涉條紋;在圓偏振光作用下,可激勵完整的周期同心圓環(huán)干涉條紋.

圖8(a)為在鋁膜上制備的圓形狹縫結構.當入射飛秒激光為線偏振時,半徑為2.5μm的圓形狹縫形成的光刻圖形如圖8(b)和圖8(c)所示,可以看到明顯的扇形周期環(huán)狀光刻膠條紋,環(huán)紋線寬約為70 nm.圖8(c)相對圖8(b)的曝光時間較短,根據(jù)前面提到的雙SPP吸收光刻的閾值效應,可以看到光刻膠圖形主要存在于光強較強的圓環(huán)中心區(qū),圖形線寬約為60 nm.若入射飛秒激光的偏振態(tài)為圓偏振,獲得的光刻圖形為完整的同心圓環(huán),如圖8(d)所示,與模擬結果完全符合.

圖7 基于雙SPP吸收同心圓環(huán)納米光刻示意圖和模擬結果 示意圖(a);線偏振(b)和圓偏振(c)飛秒激光作用下SPP圖形模擬結果Fig.7.Two-SPP-absorption lithography for concentric circles：Schematic fi gure(a);SPP interference pattern of concentric circles with linear(b)and(c)circular polarization.

圖8 基于雙SPP吸收(400 nm飛秒激光)同心圓環(huán)納米光刻實驗結果 (a)鋁膜上用于激勵SPP的圓形納米狹縫;(b)線偏振光作用下的部分同心圓環(huán)光刻圖形;(c)線偏振光短時間曝光后的光刻圖形;(d)圓偏振光作用下的同心圓環(huán)結構Fig.8.Experiment results of concentric circles based on two-SPP-absorption lithography：(a)The ring nano-slits on the Al fi lm for SPP pattern;(b)resist pattern under illumination of linear polarized femtosecond laser;(c)resist pattern with lower illumination dose compared with that in fi gure(b);(d)resist pattern under illumination of circular polarized femtosecond laser.

進一步,可以將制備的同心圓環(huán)光刻圖形轉移至芯片襯底,有望實現(xiàn)電磁波的聚焦、濾波等功能,并有望在亞波長光學器件[31,32]、生化傳感等[33,34]方面得到應用.上述光刻結果表明,利用基于雙SPP吸收效應的光刻,在不同結構和不同曝光條件下可以實現(xiàn)不同形狀的復雜納米圖形.同時該光刻方法精確地記錄下SPP干涉的場分布信息,提供了一種有效的記錄SPP場的手段.

4 總 結

本文針對雙SPP吸收(SPP在光刻膠中的非線性作用)突破光學衍射極限及其應用于大視場納米圖形制備中的關鍵問題展開了理論和實驗研究.闡明了雙SPP吸收既有與雙光子吸收相同的特點,即顯著的閾值效應和吸收概率與場強度平方成正比,又有其獨有的特點,如更易實現(xiàn)亞波長電磁分布和更高的場強.通過設計和制備金屬SPP模板,模擬仿真了飛秒激光作用下的SPP干涉圖形,利用800 nm飛秒激光實現(xiàn)了周期約為240 nm、線寬約為120 nm的光刻膠條紋,并通過降低曝光功率,將條紋線寬降低約為70 nm,僅為曝光波長的1/11;將曝光波長減小為400 nm,實現(xiàn)了周期約為138 nm、線寬約為70 nm的光刻膠條紋,并通過改變曝光時間,實現(xiàn)了條紋線寬從約85 nm到約50 nm的有效調(diào)控.此外,利用簡單的圓形納米狹縫SPP模板,實現(xiàn)了復雜的同心圓環(huán)結構.實驗中飛秒激光的單次曝光區(qū)域的直徑達到1.6 mm,較納米圖形尺度大4—5個數(shù)量級,驗證了雙SPP吸收效應應用于大視場納米光刻的可行性.本文只對基于雙SPP吸收的納米光刻做了初步探索,考慮到納米金屬/介質(zhì)結構中豐富的SPP模式和不同的特性,結合雙SPP吸收效應的特點,有望在更大的光刻視場下獲得更多高質(zhì)量的納米光刻圖形.

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PACS:81.16.Nd,42.50.St,42.65.—k DOI:10.7498/aps.66.148101

Nanolithography based on two-surface-plasmon-polariton-absorption?

Liu Fang?Li Yun-Xiang Huang Yi-Dong?
(Tsinghua National Laboratory for Information Science and Technology,Department of Electronic Engineering,Tsinghua
University,Beijing 100084,China)

19 June 2017;revised manuscript

5 July 2017)

Lithography is one of most important technologies for fabricating micro-and nano-structures.Limited by the light di ff raction limit,it becomes more and more difficult to reduce the feature size of lithography.Surface plasmon polariton (SPP)is due to the interaction between electromagnetic wave and oscillation of free-electron on metal surface.For the shorter wavelength,higher field intensity and abnormal dispersion relation,the SPP would play an important role in breaking through the di ff raction limit and realizing nanolithography.In this paper,we theoretically and experimentally study the optical nonlinear e ff ect of SPP(two-SPP-absorption)in the photoresist and its application of nanolithography with large field.First,the concept and features of two-SPP-absorption are introduced.Like two-photo-absorption,the two-SPP-absorption based lithography is able to realize nanopatterns beyond the di ff raction limit:1)the absorption rate quadratically depends on the light intensity,which can further squeeze the exposure spot;2)the pronounced power threshold provides a possibility for precisely controlling the linewidth by manipulating the illumination power. Nevertheless,unlike the two-photo-absorption lithography which focuses light onto a single spot and scans point by point, the two-SPP-absorption method could obtain the subwavelength field pattern by simply illuminating the plasmonic mask. The subwavelength field pattern due to the short wavelength of SPP would further result in the overcoming-di ff ractionlimit resist pattern.Besides,the highly concentrated SPP field leads to the strong electromagnetic field enhancement at the metal-dielectric interface,which could reduce the input power density of exposure source or enlarge the exposure area.Then the two-SPP absorption is realized under the illuminations of femtosecond lasers with vacuum wavelengths of 800 nm and 400 nm.Meanwhile,the interference periodic patternis realized and it is observed that the linewidth could be adjusted by controlling the exposure dose.The minimum linewidth of resist pattern is only one tenth of the vacuum wavelength.By utilizing the features of two-SPP-absorption,namely shorter wavelength,enhanced field and threshold e ff ect,the lithography field could be of millimeter size,which is about four to fi ve orders of magnitude larger than the characteristic size of nanostructure.Therefore,this two-SPP-absorption scheme could be used for large-area plasmonic lithography beyond the di ff raction limit with the help of various plasmonic structures and modes.

surface plasmon polariton,nano-lithography,nonlinear optics,di ff raction limit

:81.16.Nd,42.50.St,42.65.—k

10.7498/aps.66.148101

?國家重點基礎研究發(fā)展計劃(批準號：2013CBA01704)和國家自然科學基金(批準號：61575104,61621064)資助的課題.

?通信作者.E-mail：liu_fang@tsinghua.edu.cn

?通信作者.E-mail：yidonghuang@tsinghua.edu.cn

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Basic Research Programs of China(Grant No.2013CBA01704)and the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.61575104,61621064).

?Corresponding author.E-mail：liu_fang@tsinghua.edu.cn

?Corresponding author.E-mail：yidonghuang@tsinghua.edu.cn