張傳江，韓來喜，蔣雪冬，許明，門卓武

（1神華集團有限責任公司中國神華煤制油化工有限公司，北京 100011；2中國神華煤制油化工有限公司鄂爾多斯煤制油分公司，內(nèi)蒙古 鄂爾多斯 017029；3北京低碳清潔能源研究所，北京 102209）

煤直接液化反應器循環(huán)杯的數(shù)值模擬及優(yōu)化

張傳江1，韓來喜2，蔣雪冬3，許明3，門卓武3

（1神華集團有限責任公司中國神華煤制油化工有限公司，北京 100011；2中國神華煤制油化工有限公司鄂爾多斯煤制油分公司，內(nèi)蒙古 鄂爾多斯 017029；3北京低碳清潔能源研究所，北京 102209）

針對煤直接液化反應器中的結(jié)焦問題，建立了多相流模型模擬了反應器內(nèi)循環(huán)杯局部氣-油煤漿兩相的流動行為，得到了相含率等流體力學參數(shù)的空間分布情況。模擬結(jié)果表明，氣液分離導致的泡沫聚并破碎以及霧沫夾帶是形成結(jié)渣/結(jié)焦的主要原因。模擬研究了循環(huán)杯內(nèi)堵塞程度與下降管中氣含率的關(guān)系，表明隨堵塞程度的提高，下降管中的氣含率從0增加到34%，從而造成循環(huán)泵抽空?；趯Y(jié)焦原因的分析，提出了優(yōu)化的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)并進行了模擬分析。結(jié)果表明，改進后的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)可以有效強化氣液分離，在極限條件下下降管中的氣含率為14%，可以保證裝置的穩(wěn)定運行，為工業(yè)裝置的改造提供了參考。

煤直接液化；強制循環(huán)懸浮床；多相流；模擬

引 言

神華煤直接液化示范工程于 2008年建成并投入運行，是世界上首套百萬噸級煤直接液化工業(yè)裝置。裝置采用兩個串聯(lián)的強制內(nèi)循環(huán)懸浮床反應器，具有反應器內(nèi)溫度控制容易、液相利用率高、可有效防止礦物質(zhì)沉積的特點，日處理煤6000 t，是世界上最大的加氫反應器[1,2]。作為工業(yè)裝置的核心設備，煤直接液化反應器是裝置長周期穩(wěn)定運行的關(guān)鍵因素。反應器內(nèi)發(fā)生物料結(jié)焦堵塞造成循環(huán)泵抽空是影響反應器穩(wěn)定運轉(zhuǎn)的重要原因，而循環(huán)杯是最容易產(chǎn)生結(jié)焦的位置[3]。存在流動死區(qū)造成煤漿的長期滯留、局部供氫不足以及煤漿被濺射到氣室壁面都可能成為結(jié)焦的原因[4]。

目前對于煤直接液化過程的研究開展了大量的研究工作，如物料及產(chǎn)品物性研究（油煤漿的黏度[5]、液化油及溶劑油的組成[6-7]等），不同煤種的液化特性、液化機理和動力學[8-10]，液化殘渣的組成、萃取分離及加工利用技術(shù)開發(fā)[11-13]等方面。對于煤直接液化反應器的研究相對較少，且主要集中于工業(yè)應用。吳秀章等[14]介紹了強制內(nèi)循環(huán)反應器在煤直接液化工藝中從小試到中試和工業(yè)裝置的應用，并和鼓泡床反應器進行了比較。杜海勝等[15]對影響煤直接液化反應器性能的因素進行了分析，提出了優(yōu)化的操作控制措施。任相坤等[16]開展了強制內(nèi)循環(huán)煤直接液化反應器流動性能的冷模與熱模實驗，考察了反應器內(nèi)的固含率、氣含率、壓降、流速及氣速等參數(shù)的分布情況。徐建偉等[17]研究了水-空氣-煤粉體系的冷模實驗裝置中相含率的軸向分布規(guī)律。對于鼓泡床形式的液化反應器，Ishibashi等[18]研究了150 t·d-1的直接液化示范裝置中鼓泡床反應器內(nèi)氣含率隨氣速、溫度和壓力的變化規(guī)律；李紅星等[19]研究了空氣-水-玻璃珠體系的連續(xù)內(nèi)環(huán)流三相反應器的流動特性。在先前研究者的工作中，由于直接液化反應條件苛刻，因此冷模實驗和實際工況相比物性與流動參數(shù)的對應存在困難；熱模實驗中由于裝置的限制，對于循環(huán)杯等局部流場變化較大區(qū)域的測量存在困難。考慮到反應器的放大效應，現(xiàn)有的實驗測量數(shù)據(jù)得到的規(guī)律只能作為工業(yè)反應器的參考。隨著計算機硬件的快速發(fā)展，數(shù)值模擬研究可以發(fā)揮更重要的作用，為研究多相流流體力學提供了有力的工具[20-21]。由于計算量的限制，目前的數(shù)值模擬工作主要針對中試反應器且內(nèi)構(gòu)件進行了簡化。

本文應用雙流體模型，研究了煤直接液化工業(yè)反應器中氣-油煤漿兩相的流動行為，得到了循環(huán)杯局部的相含率、氣速、液速等參數(shù)的分布情況，分析流場的空間分布對結(jié)焦形成的影響；在對目前循環(huán)杯可能存在的問題分析的基礎上，提出了結(jié)構(gòu)優(yōu)化方案并進行了模擬以強化氣漿兩相分離，為緩解反應器的結(jié)焦問題提供了理論支持。

1 數(shù)學模型和模擬設置

1.1 數(shù)學模型

假設溶劑油和煤粉為混合均勻的漿液，采用歐拉-歐拉方法描述反應器中的氣漿兩相流動，并選用基于連續(xù)介質(zhì)的雙流體模型，具體控制方程如下。

流體連續(xù)性方程

流體動量守恒方程

式中，α為體積分數(shù)，下角標k為不同相，ρ為密度，t為時間，u為速度矢量，p為壓力，g為重力加速度，μeff為有效黏度，M為相間作用力。

氣-液兩相之間存在著若干種相間作用力，如曳力、升力、虛擬質(zhì)量力以及湍流擴散力等。其中曳力的影響占主導地位[22]，Laborde-Boutet等[23]通過數(shù)值分析得出曳力值遠大于（100倍以上）其他相間作用力。模型中主要考慮曳力，其形式為

式中，下角標l為液相、g為氣相，Cd為曳力系數(shù)，db為氣泡直徑。

曳力系數(shù)表達式為

式中，Cd0為單氣泡標準曳力系數(shù)，ω為氣泡群的曳力校正因子，指數(shù)因子n取1[24]，氣泡直徑采用式(5)[25]。單氣泡相間曳力采用Tomiyma模型[26]，該模型已經(jīng)得到了研究者的廣泛驗證[27-29]。

式中，σ為表面張力，Ug為表觀氣速，Re為Reynolds數(shù)，Eo為 E?tv?s數(shù)。

氣液兩相流動處于湍流狀態(tài)，采用 k-ε模型求解。

式中，k為湍流動能，ε為湍流動能耗散率，G為湍流動能產(chǎn)生項。

1.2 模擬參數(shù)

本文研究對象為工業(yè)規(guī)模的強制循環(huán)懸浮床煤直接液化反應器，主要針對循環(huán)杯的局部結(jié)構(gòu)進行了三維模擬。氣相為以氫氣為主的混合氣，液相為油煤漿。氣液兩相從底部均勻進料，向上運動經(jīng)過循環(huán)杯，通過循環(huán)杯和反應器殼體間的環(huán)隙以及循環(huán)杯內(nèi)部的升氣管加速向上運動，在循環(huán)杯上方氣相和漿液相在慣性和重力的作用下分離后，氣相夾帶部分液相從上部的出口管離開反應器，其余大部分液相在循環(huán)泵的抽吸作用下從循環(huán)杯內(nèi)部經(jīng)下降管離開反應器。計算構(gòu)體如圖1所示，圖1(a)為整體結(jié)構(gòu)，圖1(b)為循環(huán)杯的局部結(jié)構(gòu)。具體計算參數(shù)設置如表1所示。

圖1 反應器的計算構(gòu)體Fig.1 Schematic diagram of structure of reactor

1.3 邊界條件和數(shù)值方法

模擬采用商業(yè)軟件 ANSYS 14.0進行方程求解。初始計算區(qū)域中充滿液相，兩相的入口邊界條件為速度入口，出口管采用壓力出口邊界條件，循環(huán)管出口條件為固定質(zhì)量流量條件以保證循環(huán)量穩(wěn)定，壁面為無滑移邊界條件。

表1 幾何參數(shù)和操作參數(shù)設置Table 1 Geometric and operating parameters

方程求解中壓力-速度的耦合采用 Phase Coupled SIMPLE算法，質(zhì)量守恒與動量守恒方程均采用二階離散方式，時間步長設置為5×10-4s，模擬時間為4400 s，其中后2000 s用于數(shù)據(jù)統(tǒng)計。經(jīng)過計算網(wǎng)格無關(guān)性驗證后選取的計算網(wǎng)格數(shù)為240萬個。

2 模擬結(jié)果和討論

氣含率總體分布和徑向及軸向氣含率分布的模擬結(jié)果如圖2所示。由圖2(a)可知，反應器內(nèi)主體平均氣含率為0.20，與工業(yè)反應器實測值一致；氣液相經(jīng)過循環(huán)杯時流通面積減小，氣液相加速運動的同時氣含率增大，經(jīng)過循環(huán)杯分離后在循環(huán)杯上方形成氣液混合區(qū)，混合區(qū)上方形成氣室。不同高度處氣含率的徑向分布如圖2(b)所示，循環(huán)杯上方的氣含率分布界面則清晰地展示了循環(huán)杯對氣液相分離的效果，循環(huán)杯上方基本為氣相，中心處出口管內(nèi)氣體夾帶部分液相離開；循環(huán)杯的圓柱體部分，在循環(huán)杯和反應器壁面的環(huán)隙間氣含率為0.55，升氣管內(nèi)的氣含率為0.42，說明氣相在環(huán)隙和升氣管中并不是均勻分配，而是更傾向于從環(huán)隙中上升；循環(huán)杯的圓錐體部分，在壁面附近形成了氣含率略高的氣墊層，其余區(qū)域氣含率分布較為均勻；位置更低的反應器主體部分，氣含率分布較為均勻，下降管中基本無氣體，說明氣液分離效果較好。反應器中心剖面上不同徑向位置的氣含率軸向分布如圖2(c)所示，在反應器中心處氣含率分布的模擬結(jié)果表明，在循環(huán)杯上端以下主要為液相，其以上氣含率逐漸增加；在徑向距中心1 m處，在循環(huán)杯的下方氣含率基本穩(wěn)定，在接近循環(huán)杯外壁面處有氣墊層，氣含率從0.20增大到0.36；循環(huán)杯內(nèi)基本無氣體，氣含率接近于 0；在循環(huán)杯的上沿附近氣含率從0迅速增加到1，其間氣液分離層高度約0.5m；在徑向距中心2 m處，在循環(huán)杯的下方氣含率基本穩(wěn)定，在接近循環(huán)杯外壁面處有氣墊層，氣含率從0.20增大到0.45，然后升氣管內(nèi)氣含率基本穩(wěn)定在0.44，其上部氣室內(nèi)氣含率迅速增大至1。

圖2 氣含率分布模擬結(jié)果Fig.2 Simulation results of gas holdup distribution

圖3為上述的氣室、液相區(qū)和氣液分離區(qū)的分布情況。同時模擬結(jié)果表明循環(huán)杯上方的氣相流場存在環(huán)流，主要由于氣液相加速通過循環(huán)杯后向上的速度較大，而出口為低壓區(qū)，在壓力梯度和慣性的共同作用下形成了環(huán)流。在氣速較大的情況下則容易形成霧沫夾帶。氣液分離層中氣含率較高的部分其性質(zhì)更類似于泡沫，同時氣液分離是動態(tài)過程，因此氣液分離層的界面處于劇烈的變化過程。如圖4(a)所示，氣液分離界面的動態(tài)變化過程反映了泡沫的聚并破碎，形成了類似于煮粥的現(xiàn)象；圖4(b)則展示了出口管對氣液混合相的卷吸作用。圖5展示了在氣液分離區(qū)上方出口管附近存在漿液含量極低的區(qū)域，結(jié)合圖3所示的氣相環(huán)流，說明在出口管中下部附近存在霧沫夾帶情況，工廠實際檢修時該位置存在較明顯的沉積情況。

圖3 氣相流場分布的模擬結(jié)果Fig.3 Simulation results of flow field of gas phase

圖4 氣液分離界面的模擬結(jié)果Fig.4 Simulation results of gas-liquid separation interface

模擬結(jié)果表明循環(huán)杯中形成堵塞的原因有：①由于氣液分離過程中泡沫的聚并破碎造成泡沫層中的少量漿液被濺射到反應器壁面，在高溫且缺少流體沖刷的條件下漿液中的煤粉及礦物質(zhì)沉積在壁面形成結(jié)渣，而自由基及瀝青烯等重組分則形成結(jié)焦；② 霧沫夾帶則會將微量的漿液液滴沉積在更高的位置，如出口管壁面以及封頭的穹頂?shù)?，造成反應器頂部的結(jié)渣或結(jié)焦；③ 由于缺少流體沖刷且供氫不足，結(jié)渣/結(jié)焦會不斷長大，并掉落至循環(huán)杯內(nèi)，部分從下降管中循環(huán)，部分則在循環(huán)杯累積，形成不同程度的堵塞。隨運行時間的延長，堵塞情況則會越來越嚴重，直至停工。

圖5 霧沫夾帶的模擬結(jié)果及實際情況Fig.5 Simulation results of entrainment and practical case

圖6 不同堵塞程度工況的氣含率模擬結(jié)果Fig.6 Simulation results of gas holdup under different blocking conditions

基于以上分析，考慮到循環(huán)杯內(nèi)的局部堵塞程度隨運轉(zhuǎn)時間的延長而增加，本文對循環(huán)杯內(nèi)不同堵塞程度的影響進行了模擬。局部堵塞可能存在兩種形式：① 在反應器殼體壁面形成沉積層從而結(jié)焦/結(jié)渣，并不斷長大并脫落形成堵塞（即被堵塞的區(qū)域主要沿徑向變厚，同時結(jié)焦脫落沿軸向沉積）；②反應后的灰分及大顆粒煤粉、大塊結(jié)渣等在循環(huán)杯底部累積形成堵塞（即被堵塞的區(qū)域主要沿軸向累積，同時壁面沿徑向存在結(jié)焦）。4種工況及模擬結(jié)果分別如圖6所示，圖6（a）為環(huán)隙堵塞，圖6（b）為循環(huán)杯內(nèi)主要沿徑向堵塞，圖6（c）為循環(huán)杯內(nèi)主要沿軸向堵塞，圖6（d）為循環(huán)杯內(nèi)嚴重堵塞。圖中白色區(qū)域為假設的發(fā)生堵塞區(qū)域，無流體存在。如圖6（a）所示，環(huán)隙堵塞時氣液相進一步向上加速，升氣管上方的射流高度增加，同時氣液分離層厚度增加，循環(huán)杯內(nèi)可以保持較好的氣液分離效果；同時在集液杯堵塞處下方形成新的小氣室。如圖 6（b）所示，堵塞逐步積累后，氣液分離效果變差，循環(huán)杯內(nèi)氣液無法有效分離，部分氣體被夾帶至下降管中，下降管中平均氣含率為15%，同時升氣管處于泡沫層中有可能成為新的結(jié)焦點。如圖6（c）所示，在軸向上堵塞程度很高時，循環(huán)杯內(nèi)處于泡沫層的狀態(tài)且泡沫層厚度迅速增加，泡沫層的聚并破碎會加速壁面附近的結(jié)渣/結(jié)焦；大量氣體進入下降管，下降管中平均氣含率達到24%。如圖6（d）所示，發(fā)生嚴重堵塞時，循環(huán)杯的分離功能基本失效，下降管中的氣含率為34%，會造成循環(huán)泵抽空，從而裝置被迫停工。工業(yè)反應器檢修時的實際堵塞情況也介于圖 6（c）、（d）之間，也說明了模擬結(jié)果的合理性。

3 循環(huán)杯結(jié)構(gòu)優(yōu)化分析

通過上述對結(jié)焦原因的分析，對循環(huán)杯的結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化以減輕反應器內(nèi)的結(jié)焦。從減少泡沫層和結(jié)焦點的角度出發(fā)，提出了如圖7所示的新型循環(huán)杯結(jié)構(gòu)并進行了模擬驗證分析。新的結(jié)構(gòu)中取消了升氣管，而流體的流通面積保持不變。

循環(huán)杯結(jié)構(gòu)改進前后的氣液分離效果的對比如圖8所示。由圖8（a）、（b）的對比可以看出結(jié)構(gòu)改進后氣液分離效果變化的總體情況，氣液混合相的射流高度降低，氣液分離層厚度減小同時泡沫減少，循環(huán)杯下方的氣含率基本不變。由圖8（c）、（d）的對比可以看出，結(jié)構(gòu)改進后，由于泡沫層的減少，即泡沫的數(shù)量減少同時聚并破碎頻率降低，從而氣液分離界面更為平滑。由圖 8（e）、（f）的對比可以看出，結(jié)構(gòu)改進后，由于氣液分離效果的強化，霧沫夾帶現(xiàn)象也得到有效抑制。因此，模擬結(jié)果展示了改進后的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)可以更有效地將氣液相分離。

圖7 改進的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)Fig.7 Revised structure of circulation cup

為了研究循環(huán)杯內(nèi)嚴重堵塞時改進結(jié)構(gòu)的效果，對循環(huán)杯內(nèi)嚴重堵塞且環(huán)隙堵塞一半的工況進行了模擬。模擬結(jié)果如圖9所示，在循環(huán)杯內(nèi)嚴重堵塞的情況下改進后的結(jié)構(gòu)依然可以保持較好的氣液分離效果，氣液分離層厚度較小且氣液界面較平穩(wěn)；在環(huán)隙的堵塞部分與未堵塞部分的交界處局部有明顯的流體波動，劇烈的流體沖刷可以防止堵塞的進一步擴大。下降管中平均氣含率為13%，可以保證循環(huán)泵維持工作。因此模擬結(jié)果也展示了改進后的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)可以在極限條件下更有效地將氣液相分離，保證裝置的穩(wěn)定運行。

4 結(jié) 論

本文采用雙流體模型研究了煤直接液化反應器內(nèi)氣液兩相的流動結(jié)構(gòu)。模擬結(jié)果表明氣液分離導致的泡沫聚并破碎以及霧沫夾帶是形成結(jié)渣/結(jié)焦的主要原因。模擬研究了循環(huán)杯內(nèi)堵塞程度和下降管中的氣含率的關(guān)系，隨堵塞程度的提高，下降管中的氣含率從0增加到34%，最終造成循環(huán)泵抽空?；趯Y(jié)焦原因的分析提出了優(yōu)化的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)并進行了模擬分析。模擬結(jié)果表明改進后的循環(huán)杯結(jié)構(gòu)可以有效地強化氣液分離，保證裝置的穩(wěn)定運行。本文建立了煤直接液化反應器的多相流模型并進行了數(shù)值模擬研究，模擬結(jié)果可以為工業(yè)裝置的改造提供參考。

圖8 結(jié)構(gòu)改進前后氣液分離效果的模擬結(jié)果對比Fig.8 Comparison of gas-liquid separation effect between revised and original structure

圖9 結(jié)構(gòu)改進后極限工況下氣液分離效果的模擬Fig.9 Simulation results of gas-liquid separation effect of revised structure under serious blocking

由于煤直接液化反應體系的復雜性，為了更準確地模擬反應器內(nèi)多相流的特性，需要進一步對相間作用即曳力模型開展研究。在多氣泡體系中，需要對單氣泡曳力系數(shù)經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式進行修正，在修正過程中存在一些經(jīng)驗修正因子[30]。Yang等[31-33]提出了氣液體系的多尺度模型，消除了對經(jīng)驗修正因子的依賴，并擴展應用于氣液固三相體系，實現(xiàn)了對環(huán)流反應器的模擬。未來結(jié)合多尺度模型，有望進一步提高模擬精度，為煤直接液化工業(yè)反應器的優(yōu)化提供支持。

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Numerical simulation and optimization of circulation cup in direct coal liquefaction reactor

ZHANG Chuanjiang1, HAN Laixi2, JIANG Xuedong3, XU Ming3, MEN Zhuowu3
(1China Shenhua Coal to Liquid and Chemical Company Limited, Shenhua Group Corporation Limited, Beijing 100011, China;2Ordos Coal Oil Company of China Shenhua Coal to Liquid and Chemical Company Limited, Ordos 017029, Inner Mongolia,China;3National Institute of Clean-and-Low-Carbon Energy, Beijing 102209, China)

To solve blockage caused by coking in direct coal liquefaction reactors, a multi-phase model was developed to simulate two-phase gas-slurry flows around the circulation cup, which spatial flow parameters such as gas holdup were obtained. The simulation results indicated that the main driver for deposition and coking was aggregation and break-up of foams as well as foam mist blending associated with gas-liquid separation process.The relationship between extent of blocking in the circulation cup and gas holdup in downcomer showed that gas holdup in the downcomer was increased from zero to 34% as the extent of blocking was increased, leading to pump depletion. The finding on the cause of coking allowed further optimization on circulation cup structure.Simulation results showed that optimized design of circulation cup could effectively enhance gas-liquid separation with 14% gas holdup in the downcomer at extreme conditions and thus maintained stable operation. This work provides a reference for modifications on industrial equipment.

coal liquefaction; slurry bed reactors with forced internal circulation; multi-phase flow; simulation

date:2017-02-28.

XU Ming, xuming@nicenergy.com

TQ 021.1

A

0438—1157（2017）07—2703—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20170195

2017-02-28收到初稿，2017-04-06收到修改稿。

聯(lián)系人：許明。

張傳江（1968—），男，高級工程師。