李金鳳，胡小華，馮延強， 徐 健

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院， 北京 100029）

土壤樣品中總α測量刻度方法探討

李金鳳，胡小華，馮延強， 徐 健

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院， 北京 100029）

土壤樣品中總 α測量采用厚源法， 儀器通過刻度后， 對樣品進行測量。 通過對土壤樣品成 分的分析， 選擇兩種刻 度源——241Am 源 和 編 號 為 GBW04127 的鈾釷天然系 礦 石標 準 物 質(zhì) 分 別 對 低本底 α、 β測量儀進行刻度， 用 9個國家標準物質(zhì)模擬土壤樣品， 通過數(shù)據(jù)對比可知： 對于用混合源作 為 驗 證 源 來 說 ， 用 GBW04127 作 為 刻 度 源 比 用241Am 測 量 結(jié) 果 更 為 準 確 ， 誤 差 由 20% ～40% 降 至20%以內(nèi)； 對于其它標準樣品， 誤差并沒有得到改善， 多數(shù)反而增大。 因其成分組成與真實的土壤有較大差距， 土壤中不單一含有 U、 Th 或 K 成分， 混合源與真實的土壤放射性成分更接近， 更能代表土壤樣品。 因此， 土壤樣品中總 α 測量刻度源可以考慮使用編號為 GBW04127 的鈾釷天然系礦石標準物質(zhì)。

土壤樣品； 總 α 測量；241Am 源； GBW04127 礦石標準物質(zhì)

土壤是環(huán)境中放射性物質(zhì)的重要載體，在對環(huán)境的放射性測量中，對土壤的放射性監(jiān)測是重要內(nèi)容之一。土壤的放射性監(jiān)測通常通過測量總 α、 總 β放射性來實現(xiàn)。 本文主要對土壤樣品的總α放射性測量的刻度標準源問題進行探討。α粒子的穿透能力雖小，但它的電離能力卻遠遠大于γ射線，一旦進入人體，形成的內(nèi)照射將會對健康造成很大的危害［1］。 因此， 國家制定了一系列有關(guān) α 測量的標準，比如：《生活飲用水標準檢驗方法放射性指 標》（GB/T5750.13—2006）［2］， 《水中總α 放 射 性 濃 度 的 測 定 —厚 源 法 》 （EJ/T1075—1998）［3］， 水中總 α 測量推薦使用241Am 粉末源作為刻度標準源。環(huán)境樣品中總α測量的標準方法，目前只局限于水樣品范圍。對于土壤等固體樣品的總放射性活度測量，沒有統(tǒng)一的標準方法和指定的刻度標準源。主要原因是α測量時的自吸收效應(yīng)對于測量的影響較大。特別是對于土壤樣品而言，其中的放射性核素所放出的α粒子的能量分布較廣（3.8～8.78 MeV），而基 質(zhì)也有 差 別 ， 在 這 種情況下，樣品的總α衰變率與α粒子表面發(fā)射率之間可能存在非線性關(guān)系，即使2個樣品的總α衰變率相近，樣品的α粒子表面發(fā)射率也可能有較大差異。而α粒子探測器的測量結(jié)果只是α粒子表面發(fā)射率的反應(yīng)?；谝陨显?，對于相對測量法而言，刻度源和刻度方法的選擇是困難的。而對于水樣品而言，其刻度源的制備方法與樣品的制備方法是非常近似的，從而保證了刻度源與樣品的基質(zhì)差別較小。一般而言，刻度源與樣品的比活度差異不是很大，因此對于水樣品而言采用現(xiàn)行的標準方法是可行的。但是對于土壤樣品將現(xiàn)行的標準方法一味地照抄搬用，將給測量帶來誤差，這就是本文提出的一個現(xiàn)實問題。本研究力求找到一種更適合用于土壤樣品總α測量的刻度源，用成分與土壤樣品更接近的混合成分標準源—GBW04127 鈾釷天然系礦石標準物質(zhì)來刻度儀器， 與241Am源刻度的數(shù)據(jù)對比，并給出對比結(jié)果。

1 土壤樣品組成及標準參考物質(zhì)要求

土壤樣品成分在一定的時期內(nèi)相對穩(wěn)定，除與核廢物處置場地、核電站、同位素使用場所（醫(yī)院、 輻照站）有關(guān)的土壤樣品外， 包括鈾礦山、 鈾工廠在內(nèi)的99%以上的土地上，土 壤 樣 品 的 放 射 性 組 成 以238U、232Th、226Ra、40K 及其子體為主［4］， 如表1 所示。 環(huán)境中土壤樣品的放射性水平比較低，需要低本底測量。

標準參考物對被測樣品應(yīng)該有充分的代表性，由于各種核素的射線能量不同，自吸收率也不同，造成計數(shù)效率有的差異很大。也就是說， 相同比活度（Bq/g）的樣品可能得到差別很大的計數(shù)率。為此要求標準參考物質(zhì)的基體組成要接近被測樣品，二者的核素類型要盡量相同［5］。

用標準參考物對測量儀器進行刻度，求出儀器的探測效率。本文選擇與土壤樣品放射性成分組成更接近的標準樣品刻度儀器，理論來講，能使測量數(shù)據(jù)更準確。另外土壤樣品總 α 測量采用飽和層法［6］， 在樣品稱重時要達到飽和層厚度。由于樣品有較強的自吸收，應(yīng)取與樣品相同質(zhì)量的標準物質(zhì)進行 α、β測量效率標定和 α、 β道之間串道率的標定。此部分不在本文中進一步闡述。

綜合分析了土壤樣品的放射性成分組成，本文選擇編號為 GBW04127 鈾釷天然系列礦石標準物質(zhì)作為刻度源， 與241Am 粉末源對比刻度儀器，最后進行數(shù)據(jù)分析及對比。

編號為 GBW04127 鈾釷天然系列礦石標準物質(zhì) 是 鈾、 釷 混合標 準， 其 中 提 供 了238U、232Th 系 中 可能 引 起 平 衡 破 壞 的 8 個成 員 核 素的比活度，是國產(chǎn)天然放射性物質(zhì)中核素參數(shù)最全面的標準物質(zhì)，可用作γ譜標準和天然放射性各主要成員放化分析的監(jiān)控樣［5］。

表1 土壤和主要巖石中 U、 Th 的本底值及比值［5］Table 1 The background value and ratio of U， Th in soil and rocks［5］

2 標準樣品簡介

標準樣品簡稱標樣，它在某一個或幾個特征上是已知的、具有較高的準確度的，可信賴的公認值或權(quán)威機構(gòu)的推薦值［7］。 本研究采用由核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試中心研制的國家一級標準物質(zhì)， 選用 GBW04127鈾釷天然系列礦石標準物質(zhì)作為刻度源，其它9個標準模擬土壤樣品，作為驗證源，具體信息見表2。

樣品制作過程及注意事項如下：

實驗室條件：準確度 0.000 1 g 電子天平，壓樣器，刷子，烘干器，銅板紙，勺子，口罩，塑膠手套，樣杯。采用稱重法，每個樣品 300 mg 左右。 標準樣具體信息見表3：

制樣注意事項如下：

1） 本研究采用的國家標準樣品， 無需進一步研磨樣品，可以直接使用，但對于一般的土壤樣品，要進行一下處理；

2） 制樣過程中，要盡量將粉末鋪平且粉末不要沾污樣品盤邊緣，以免在測量時污染儀器；

3） 總 α測量采用無限厚源法，源的厚度嚴重影響α粒子的探測效率，因此鋪樣厚度一定要大于或等于飽和層厚度，且在鋪樣時要盡量均勻平整；

4） 樣品制作完畢應(yīng)放入干燥容器中， 且盡快測量。

3 測量數(shù)據(jù)結(jié)果分析

測量儀器選用堪培拉公司生產(chǎn)的 MINI20 ALPHA-BETA 多探頭流氣式正比計數(shù)器（4通道）。 按照儀器操作規(guī)程對樣品進行測量， 儀器測得各個道總α計數(shù)率見表4。

土壤樣品總α測量放射性活度濃度計算公式［8］（1）：

表2 國家標準樣品技術(shù)參數(shù)表［5］Table 2 Technicalparameter table of standard samples［5］

表3 刻度及驗證用標準樣品制樣信息Table 3 Standard sample information for calibration and verification

式中： Cx—待測土壤樣品中總 α 的放射性活度濃度， Bq·g-1； Nx—待測樣品的總 α 計數(shù)率 ， m-1； N0—樣 品 盤 的 α 本 底 計 數(shù) 率 ， m-1，本研究中本底值取 0.02； N標—刻度用標準源的總 α 計數(shù)率， m-1； C標—刻度用標準物質(zhì)的α 測量放射性活度濃度， Bq·g-1。

因α粒子穿透能力較弱，在空氣中的射程很短， 約為 3.5 cm［9］。 對總 α 測量的樣品達到飽和層厚度的情況下，在相對測量中，測量值就與質(zhì)量無關(guān)了。 因此， 公式（1）中未考慮質(zhì)量因素，直接使用總α的放射性活度濃度值進行相對測量計算。

241Am 源和 GBW04127 源分別做刻度 標準源， 測得的總α活度值見表5。

將表5做進一步處理，得出使用不同刻度標準源的情況下各個道，各個標準樣品測量的相對誤差見表6。

由表6 看出， 用編號為 GBW04127 鈾釷天然礦石標準物質(zhì)刻度儀器，對于不同含量的混合源（高、低）、 編號為 GBW04308 的釷粉末放射源標準物質(zhì)， 誤差在 0～19%以內(nèi)，好于用241Am 源刻度儀器后測得的數(shù)據(jù) （誤差在 20%～40%之間）； 對于編號為 GBW04309a 的釷粉末放射源標準物質(zhì)， 用 GBW04127 鈾釷天然礦石標準物質(zhì)刻度儀器測得數(shù)據(jù)好于用241Am源刻度， 但是誤差依然很大（44%以上）， 原因可能是這種標樣成分與能量跟土壤真實情況相差較大；對于純鈾粉末放射源標準物質(zhì)（GBW04301、 GBW04302a、 GBW04303）， 用編號為 GBW04127 鈾釷天然礦石標準物質(zhì)刻度儀器，誤差增大，因土壤中不可能只含有鈾這個單一成份，此樣品不能代表真實的土壤樣；對于鈾鐳平衡粉末放射源標準物質(zhì)（GBW04304a、 GBW04305a） 用 GBW04127 刻度的測量誤差稍微增大， 但都在20%以內(nèi)， 對于樣品編號為 GBW04324 的鈾鐳平衡粉末放射源標準物質(zhì)，除 3道測量誤差增大外，其它誤差有所改善。

表4 被測樣品總 α 測量計數(shù)率/m-1Table 4 Total α counting rate/m-1of samples being measured

表5 測得總 α 比活度值 /Bq·g-1Table 5 Specific activity value/Bq·g-1of total α being measured

表6 不同刻度標準儀器測量的相對誤差對比Table 6 The relative error contrast by different calibration standard

總體來說，在土壤樣品總α測量中，用編號為 GBW04127 鈾釷天然礦石標準物質(zhì)代替241Am 源刻度儀器是可行的， 且測量誤差會減小。

4結(jié)論

通過實驗設(shè)計及測試數(shù)據(jù)的分析得知：

混合源放射性成分組成更接近真實的土壤樣品，在進行土壤樣品總α測量刻度的研究中，用這類源已知成分組成的源來代替土壤樣品進行數(shù)據(jù)驗證是合適的，而其它樣品：純 鈾 粉 末 放 射 源 標 準 物 質(zhì) （GBW04301、GBW04302a、 GBW04303）、 鈾鐳平衡粉末放射 源 標 準 物 質(zhì) （GBW04304a、 GBW04305a、GBW04306a、 GBW04324）、 釷粉末放射源標準物質(zhì)（GBW04308、 GBW04309a）， 其成分與真實的土壤樣品放射性成分組成有一定差距，用它們來模擬土壤樣品，不太合適。

對于土壤樣品總α測量，用編號為GBW04127 的鈾釷天然系礦石標準物質(zhì)對低本底 α、 β測量儀進行刻度， 誤差可由原來的20%～40%（241Am 源刻度）降至 20%以內(nèi)。

由以上分析得出造成土壤樣品總α測量誤差大的原因為：除樣品制樣和測量過程中操作不當導(dǎo)致的誤差外，大部分是由刻度標準源的選用不合適導(dǎo)致的。因此，對于不同基體的被測物質(zhì)，要想取得較好的測量效果，就要合理選擇刻度源，刻度源放射性成分組成要盡可能地接近被測物質(zhì)。

總之，土壤樣品總α測量涉及問題很多，本研究有諸多層面還未涉及到，需做進一步探索。

［1］毛有明.環(huán)境樣品中總 α 總 β 的測量方法［J］.寧夏工程技術(shù)， 2012， 11（3）:229-231.

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［3］核行業(yè)標準.水中總 α 放射性 濃度的測定—厚源法.EJ/T 1075—1998. 北 京: 標 準 出 版 社 ， 1998.

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Study on α ray measurement and calibration of soil samples

LI Jinfeng， HU Xiaohua， FENG Yanqiang，XU Jian
（Beijing Research Institute of Uranium Geology， Beijing 100029， China）

For total alpha measuring of soil samples， we use thick source method.After calibration of the instrument， we measure the samples.Through analysis on composition of the soil sample， we choose two calibration sources to calibrate the instrument （ Low Background α and β measuring device） respectively-source of241Am and numbers for GBW04127 standard materials （natural uranium and thorium ore）.9 standard materials was used to simulate the soil samples.By comparison of the data， it was found that for mixed source samples， the result of using GBW04127 source as calibration source is more exact than241Am， the error from 20%to 40%decrease to 20%.For other standard samples， the errors are not improved， most of them have increased.Because its components has a large gap with real soil.The soil is not only composed of a single contains U， Th or K ingredients. Because mixed source sample is closer to the real soil ingredients， and more suitable for the soil sample.Therefore， for total alpha measuring of soil samples， GBW04127 standard materials （natural uranium and thorium ore） was recommended as calibration source.

soil sample； total alpha measurement；241Am as calibration source； GBW04127 as standard materials

TL817

A

1672-0636（2017）02-0108-05

10.3969/j.issn.1672-0636.2017.02.008

2016-11-25

李金鳳（1982— ）， 女， 天津人， 工程師， 主要從事核儀器相關(guān)研究工作。E-mail:99806592@qq.com