李志強(qiáng) 肖德濤 趙桂芝 單 健 吳喜軍 周青芝

氡析出率快速測量的不確定度評定

李志強(qiáng)1,2肖德濤2趙桂芝2單 健2吳喜軍2周青芝2

1（衡陽師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院 衡陽 421008）
2（南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽 421001）

氡析出率測量受外界環(huán)境因素影響較大，為科學(xué)合理地評定氡析出率快速測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。結(jié)合不確定度原理，建立氡析出率快速測量方法的理論分析模型，分析其不確定度來源，評定其不確定度。結(jié)果表明，快速測量方法在氡析出率0.39?2.62 Bq·m?2·s?1的標(biāo)準(zhǔn)裝置上，105 min快速測量的結(jié)果其相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度在12%以內(nèi)。研究結(jié)果為氡析出率快速測量方法的置信程度評定提出了新的評價方法。

氡析出率，快速測量，不確定度

靜電收集α能譜法是測量氡析出率的主流發(fā)展方向[9?13]。南華大學(xué)研制的NRE-I型便攜式氡析出率自動測量儀采用高靈敏探測效率的靜電收集方式，能夠快速測量介質(zhì)表面的氡析出率，其105 min的測量結(jié)果與南華大學(xué)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置參考值的相對偏差在5%以內(nèi)[14?15]。但對氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測量以“相對偏差”分析測量結(jié)果已不適應(yīng)國際交流的需要，需結(jié)合不確定度原理，通過分量量化實驗結(jié)果，完善氡析出率快速測量結(jié)果的可信程度。為世界各國氡析出率測量及其所得到的結(jié)果可以進(jìn)行相互比對，有必要對氡析出率測量結(jié)果進(jìn)行不確定度評定[16]。隨著測量不確定度理論的發(fā)展，將氡析出率測量的數(shù)據(jù)處理與不確定度評定相結(jié)合，提高測量結(jié)果的科學(xué)性、準(zhǔn)確性是主要的研究方向[17]。為確保快速測量方法的準(zhǔn)確性、可靠性和溯源性，本文結(jié)合氡析出率快速測量不確定度原理，利用南華大學(xué)研制的NRE-I便攜式氡析出率自動測量儀對氡析出率快速測量方法引入的不確定度進(jìn)行分析和評定，開展了氡析出率快速測量方法的可靠性研究。

1 不確定度分析計算模型

1.1 氡析出率快速測量模型

根據(jù)國際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency, IAEA) 333號技術(shù)叢書《鈾尾礦氡析出測量與計算》（1992）中給出了氡析出率測量最常用的積累法（又稱局部靜態(tài)法）[18?19]，即在待測介質(zhì)表面扣一集氡室，周邊用不透氣材料密封，通過兩根硅膠管與NRE-I便攜式氡析出率測量儀的測量腔進(jìn)行連接，實驗裝置圖如圖1所示。

圖1 氡析出率快速測量實驗裝置圖Fig.1 Experimental setup of rapid determination for standard device of radon exhalation rate.

采用等時間間隔取樣，以T為測量周期進(jìn)行連續(xù)測量，根據(jù)集氡室內(nèi)單位時間內(nèi)氡濃度變化[19]：

式中：J為氡析出率，Bq·m?2·s?1；S為集氡室底面積，m2；V為集氡室、硅膠連接管和氡析出率測量腔的總體積（簡稱收集總體積），m3；T為測量周期，s；C為集氡室中的氡濃度，Bq·m?3；λ為氡的衰變常量，2.1×10?6s?1；R為泄漏和反擴(kuò)散率，s?1。

根據(jù)相鄰兩測量周期測量集氡室中氡濃度的關(guān)系：

通過多次測量提高測量精度，用最小二乘法線性擬合得到截距a、斜率b后求出氡析出率J[20]。

其中：

1.2 不確定度的來源及其傳播律

氡析出率快速測量結(jié)果計算依據(jù)式(2)，由式(2)可知，影響氡析出率測量結(jié)果的不確定度的來源有：a、b、V、T、S和n，其中a、b值的不確定度來源于測量的氡濃度Cn以及測量的次數(shù)n。

由于各分量a、b、T、V、S互不相關(guān)，氡析出率J的測量結(jié)果合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度[21]：

其中各分量的傳播系數(shù)：

2 不確定度分量的量化分析

2.1 線性擬合參數(shù)a、b的不確定度

線性擬合參數(shù)a、b的不確定度包括A類不確定和B類不確定。其中A類是用對觀測列的氡濃度Cn進(jìn)行的統(tǒng)計分析，而B類是用不同于對觀測列氡濃度Cn測的系統(tǒng)不確定度進(jìn)行的統(tǒng)計分析。

2.1.1 線性擬合參數(shù)a、b的A類不確定度

式(3)、(4)中截距a和斜率b的A類標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量為：

其中：其實驗標(biāo)準(zhǔn)差：

2.1.2 線性擬合參數(shù)a、b的B類不確定度

測量數(shù)據(jù)Cn+1和Cn具有相同B 類不確定度uB(Cn)、uB(Cn+1)，由于Cn+1及Cn的測量數(shù)據(jù)序列各測量值之間存在相關(guān)性，按照求和法進(jìn)行合成，可得斜率b 的B 類總不確定度：

式中：uB(Cn)、uB(Cn+1)具有相同的不確定度，南華大學(xué)標(biāo)準(zhǔn)氡室相對不確定度uB(Cn+1)=2.9%，則斜率b 的B 類總不確定度uB(b)=2uB(Cn+1)= 0.041。

由于實驗數(shù)據(jù)的分布符合均勻分布，且數(shù)據(jù)分布上下限比值趨于無窮大，截距a的uB(a) ≈0。

截距a和斜率b的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為：

2.2 收集總體積V的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

2.2.1 重復(fù)性測量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(V)采用A類方法評定，與重復(fù)性有關(guān)的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度均包含其中。對收集總體積進(jìn)行5次重復(fù)性測定，所得結(jié)果如下：5712 mL、5735 mL、

5731mL、5720 mL、5727 mL，平均值5725mL。收集總體積的重復(fù)測量數(shù)據(jù)的實驗標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.2.2 取樣總體積引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uB(V)

根據(jù)JJF1059.1-2012《測量不確定度評定與表示》的規(guī)定，用1000 mL的量筒進(jìn)行測量收集總體積，其量筒的最大允許誤差1 mL，以三角分布估算量筒校準(zhǔn)引入的相對不確定度。量筒校準(zhǔn)的標(biāo)位偏差為u(V1)=16=0.408 mL。

2.3 測量周期T的標(biāo)準(zhǔn)不確定

2.3.1 重復(fù)性測量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(T)

對于NRE-I氡析出率測量儀，快速測量氡析出率時其測量周期T=15 min，重復(fù)性測量周期選擇T=900 s進(jìn)行10 次測量，所得數(shù)據(jù)為900.41 s、901.33 s、900.87 s、901.80 s、901.32 s、901.76 s、901.35 s、901.52 s、901.43 s、901.32 s，其平均值為901.30 s。測量周期重復(fù)測量數(shù)據(jù)的實驗標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.3.2 時間檢定秒表引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uB(T)

根據(jù)JJG601-2003時間檢定儀的規(guī)程，秒表檢定儀的準(zhǔn)確度在1×10?7s，uB(T)=1×10?7/3= 6.671×10?8s，因此可忽略不計。

T的標(biāo)準(zhǔn)不確定uc(T)=uA(T)=0.236 s。

2.4 集氡室底面積S的標(biāo)準(zhǔn)不確定

2.4.1 重復(fù)性測定引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(S)

集氡室的底部直徑d的重復(fù)性測量進(jìn)行5次測量，所得數(shù)據(jù)為291.5 mm、291.0 mm、292.0 mm、292.0 mm、291.5 mm，因此平均值為291.6 mm。其直徑重復(fù)測量數(shù)據(jù)的實驗標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.4.2 集氡室底面積S引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量

uB(S)

S的計算模型參考JJF1059.1-2012《測量不確定度評定與表示》的規(guī)定，采用S=π(d/2)2=0.25πd2計算模型，S的標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(S)=0.25πu(d)。

直徑d用米尺測量，其最大允許誤差是1 mm，即uB(d)=1 mm。

底部直徑d的標(biāo)準(zhǔn)不確定度：集氡室底面積的標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc(S)=

0.25 πu(d)= 0.855 mm2=8.55×10?7m2。

2.5 不確定度評定結(jié)果

南華大學(xué)氡實驗室建立了一套氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置，提供了析出率穩(wěn)定的測量對象，其氡析出率的參考值是用閃爍室法和活性炭盒γ譜法共同測定的，

1號標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為

(1.48±0.05)Bq·m?2s?1，2號標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為(2.60±0.08) Bq·m?2·s?1，3號標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為(0.39±0.02) Bq·m?2·s?1?？焖贉y量方法在1?3號標(biāo)準(zhǔn)裝置上的測量結(jié)果如表1所示。

表1 1?3號標(biāo)準(zhǔn)裝置不確定評定結(jié)果Table1 Evaluation of uncertainty in the 1?3# standard device.

表1結(jié)果表明，1號氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(1.52±0.12) Bq·m?2·s?1，其相對不確定度為8.00%；2號氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(2.67±0.21)Bq·m?2·s?1，其相對不確定度為7.79%；3號氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(0.38±0.04)Bq·m?2·s?1，其相對不確定度為11.03%。

表1的結(jié)果顯示，在氡析出率0.39?2.62Bq·m?2·s?1的標(biāo)準(zhǔn)裝置上采用快速測量方法對氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置進(jìn)行快速測量，其結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)不確定度均比標(biāo)準(zhǔn)裝置提供的不確定度要大，由于放射性測量存在統(tǒng)計漲落，在樣本含量較小、測量時間短的情況下，快速測量方法的測量結(jié)果比標(biāo)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置定值結(jié)果的不確定度大，符合放射性測定的概率統(tǒng)計。但三個標(biāo)準(zhǔn)裝置上快速測量的相對不確定度均在12%以內(nèi)，且隨著氡析出率的增大，其不確定度降低。

3 結(jié)語

本文從氡析出率測量原理出發(fā)，建立氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測量的不確定度理論分析模型， 在不確定度概念的具體化和量化基礎(chǔ)上，對氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測量不確定度的來源進(jìn)行分析及評定。較好地解決了傳統(tǒng)評價氡析出率結(jié)果的單一性和不合理性。通過引入了最小二乘法線性擬合獲得線性參數(shù)a、b的值，實現(xiàn)了氡析出率快速計算，對不確定度分析模型分量的不確定度進(jìn)行分析，在南華大學(xué)建立的0.39?2.62 Bq·m?2·s?1氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置上，105min測量的結(jié)果其相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度均不超過12%。為氡析出率快速測量方法的置信程度評定提出了新的評價方法。

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Uncertainty evaluation of rapid measurement of radon exhalation rate

LI Zhiqiang1,2XIAO Detao2ZHAO Guizhi2SHAN Jian2WU Xijun2ZHOU Qingzhi2
1(School of Physics and Electronic Engineering, Hengyang Normal University, Hengyang 421008, China) 2(School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang 421001, China)

Background: Rapid measurement of radon exhalation rate is influenced strongly by external environmental factors. Purpose: This study aims to scientifically evaluate the accuracy of the measured result of radon exhalation rate according to the concept of uncertainty. Methods: A theoretical analytical model was estimated to study the measurement method of radon exhalation rate. The origin of the uncertainty was analyzed and employed to evaluate the accuracy of the result. Results: The result of the relative synthesis standard uncertainty diverges within 12% when the rapid measurement is applied on the standard device of the University of South China with a radon exhalation rate of 0.39?2.62 Bq·m?2·s?1in 105 min. Conclusion: This study provides a new method to evaluate the rapid determination of radon exhalation standard device.

Radon exhalation rate, Rapid measurement, Evaluation of uncertainty

氡析出是氡穿過兩相介質(zhì)界面的現(xiàn)象和過程，氡析出率是單位時間內(nèi)穿過單位面積界面析出的氡量[1?3]。氡析出率測量是鈾礦冶廢石場、尾礦庫防氡覆蓋治理的關(guān)鍵，也是鈾礦通風(fēng)、環(huán)境污染及治理中尋找源項的關(guān)鍵，其中包括地下軍事工程和民用建筑內(nèi)的氡污染治理，目前在我國已引起普遍關(guān)注[4?8]。研究氡析出率快速測量是輻射防護(hù)領(lǐng)域中的一項重要的工作。

LI Zhiqiang, male, born in 1978, graduated from University of South Chinese with a doctoral degree in 2016, focusing on airborne

XIAO Detao, E-mail: 13307478601@189.cn

TL816.2

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.040201

No.11475082、No.11375083)、湖南省教育廳重點項目(No.16A028)、衡陽師范學(xué)院引進(jìn)人才科研啟動項目(No.16D02)、衡陽師范學(xué)院產(chǎn)學(xué)研用項目(No.16CXYY05)資助

李志強(qiáng)，男，1978年出生，2016年南華大學(xué)獲博士學(xué)位，從事氣載放射性測量及示蹤技術(shù)研究

肖德濤，E-mail: 13307478601@189.cn

2016-11-26，

2017-01-17

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11475082, No.11375083), Key Project of Hunan Provincial Department of Education (No.16A028), Introduction of Talent Research Projects of Normal University (No.16D02), Industry University Research Project of Normal University (No.16CXYY05)

radioactivity measurement and tracer technique

Received date: 2016-11-26, accepted date: 2017-01-17