侯 偉，閆偉青，鐘高余

(復(fù)旦大學(xué) 材料科學(xué)系，上海 200433)

隨著對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體材料的研究，大量的有機(jī)半導(dǎo)體材料逐漸被應(yīng)用到發(fā)光顯示、太陽(yáng)能電池、有機(jī)晶體管、信息存儲(chǔ)、觸覺傳感等領(lǐng)域．其中觸覺傳感由于在家用、醫(yī)用手術(shù)機(jī)器人、人工皮膚等人工智能領(lǐng)域具有潛在的用途而被越來(lái)越多的研究者關(guān)注．觸覺傳感器可以幫助機(jī)器人判斷是否接觸物體或者測(cè)量被接觸物體的特征．目前使用有機(jī)材料制備觸覺傳感器有多種技術(shù)可以選擇，其中包括： 應(yīng)力引起電勢(shì)的變化，即壓電效應(yīng)[1]；應(yīng)力引起電阻的變化，即壓阻效應(yīng)[2-6]；應(yīng)力和應(yīng)變引起電容的變化[7-8]；應(yīng)力引起電致發(fā)光強(qiáng)度的變化[9-10]．另外，在使用的材料方面，有機(jī)觸覺傳感器可以通過(guò)不導(dǎo)電的有機(jī)材料如聚乙烯、聚苯乙烯、硅膠(PDMS)等作為載體，摻雜銅粉、鋁粉、炭黑、碳納米管等導(dǎo)電顆粒形成導(dǎo)電的復(fù)合材料[11-13]；也可以使用PDMS等絕緣材料與導(dǎo)電薄膜，制成金字塔形的元件，從而得到感知電容變化的觸覺傳感器[14]；還可以使用有機(jī)導(dǎo)電小分子[15]，有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物等材料制備觸覺傳感器．其中，有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物在這些材料中具有非常明顯的優(yōu)勢(shì)．這是由于共軛聚合物半導(dǎo)體材料具有導(dǎo)電性好的共軛主鏈和絕緣性好的柔軟支鏈，支鏈將主鏈隔離，使材料具備良好的彈性，且在受到壓力后導(dǎo)電性明顯增強(qiáng)．這些特點(diǎn)使有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物可能被用于一種重量輕、超薄、低成本、柔性可彎曲的觸覺傳感器．此外，外加壓力不僅對(duì)有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物的導(dǎo)電性能產(chǎn)生影響，同時(shí)還影響有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物的發(fā)光性能[9-10]．此前我們已經(jīng)研究了MEH-PPV的壓阻性能[6]，發(fā)現(xiàn)其制備的觸覺傳感器件具有非常良好的壓阻性能，壓阻系數(shù)最大值達(dá)到1.1×10-4Pa-1．目前在大多數(shù)壓阻材料和器件研究中，主要關(guān)注測(cè)試器件的壓阻性能，雖然明確知道材料的機(jī)械性能與壓阻性能密切相關(guān)，但是同時(shí)研究材料的機(jī)械和壓阻性能的工作還比較少．

在本文中，我們研究了一種具有PPV共軛主鏈，其絕緣性支鏈比MEH-PPV更長(zhǎng)的聚合物MDMO-PPV．其中的導(dǎo)電共軛主鏈間距更大，更容易被壓縮，其電阻對(duì)外加壓力的響應(yīng)更靈敏．由于有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物的機(jī)械性能對(duì)其壓阻特性有著重要的影響，我們首先使用納米壓痕技術(shù)測(cè)得MDMO-PPV薄膜的楊氏模量，驗(yàn)證了在經(jīng)過(guò)預(yù)壓后，薄膜具有良好的彈性，其機(jī)械性能滿足觸覺傳感的需要．然后我們制備并測(cè)試了結(jié)構(gòu)為ITOMDMO-PPV(80nm)Al(75nm)的壓阻器件，得到其壓阻系數(shù)最大值達(dá)到3.92×10-2Pa-1，比MEH-PPV壓阻器件的壓阻系數(shù)提高3個(gè)量級(jí)以上．最后提出了外加壓力導(dǎo)致壓阻器件導(dǎo)電機(jī)理發(fā)生變化的一種解釋．

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 MDMO-PPV薄膜的納米壓痕測(cè)試

由于MDMO-PPV薄膜本身比較疏松柔軟，在納米壓痕測(cè)試中容易被尖銳的壓頭壓破，所以我們采用直徑為20μm的金剛石平壓頭，測(cè)試的是用滴涂方法制備的，微米量級(jí)厚度的MDMO-PPV薄膜．先配制濃度為5mg/mL的MDMO-PPV氯苯溶液，將溶液滴在清潔硅片上，置于真空干燥箱中，得到厚度為2.34μm的薄膜．為防止薄膜被破壞，我們使用較小的載荷．設(shè)置初始載荷為0.02mN，最大載荷為0.24mN，加載/卸載速率均為0.2mN/min，加載卸載之間停留20s，每次循環(huán)的時(shí)間間隔為20s，泊松比設(shè)為0.3．

1.2 制備MDMO-PPV壓阻器件

我們把刻有圖形的ITO玻璃襯底分別用丙酮、無(wú)水乙醇、去離子水各超聲清洗5min，在真空干燥箱中烘干后備用．將濃度為5mg/mL的MDMO-PPV氯苯溶液旋涂在ITO玻璃襯底上，旋轉(zhuǎn)速度為1000 r/min，使用臺(tái)階儀測(cè)試得到厚度約為80nm，得到有效面積為3mm×3mm的MDMO-PPV薄膜，晾干后置于真空熱蒸鍍系統(tǒng)中，熱蒸發(fā)沉積一層75nm的Al薄膜覆蓋于MDMO-PPV上．蒸鍍時(shí)保持真空度小于10-4Pa．

1.3 測(cè)試器件的壓阻效應(yīng)

如圖1所示，(a)為MDMO-PPV的分子結(jié)構(gòu)，(b)為壓阻器件ITOMDMO-PPVAl的結(jié)構(gòu)．我們使用AIPU Digital Force Gauge HF-1型號(hào)的壓力測(cè)試儀測(cè)試加在樣品上的壓力．在測(cè)試過(guò)程中，為了保持加載壓力的穩(wěn)定性和均勻性，我們?cè)谄骷砻娣胖昧艘粋€(gè)面積為3mm×3mm的硅片，硅片的拋光面與器件表面接觸，且硅片面積等于器件的有效面積，完全覆蓋住器件有效工作區(qū)域．壓力測(cè)試儀加載的壓力作用于硅片的中心．當(dāng)施加壓力后，壓力保持穩(wěn)定時(shí)，使用Keithley 2400數(shù)字電壓源表測(cè)試該器件的J-V特性．

圖1 (a) MDMO-PPV的分子結(jié)構(gòu)和(b) MDMO-PPV的器件結(jié)構(gòu)示意Fig.1 (a) Molecular structure of MDMO-PPV and (b) the device structure

2 結(jié)果與討論

我們使用漸進(jìn)式多循環(huán)的測(cè)試方法測(cè)得MDMO-PPV的載荷曲線，其中有十二次加載-卸載的循環(huán)過(guò)程，加載的壓力(F)從0.02mN逐漸增大到0.24mN．如圖2所示，(a)是MDMO-PPV薄膜的漸進(jìn)式多循環(huán)測(cè)試中的載荷曲線，其中插圖為第12次循環(huán)加載-卸載過(guò)程，箭頭為隨時(shí)間(t)的運(yùn)行方向，(b)是壓入深度(h)-時(shí)間(左)和壓力-時(shí)間(右)曲線．從圖2(a)可以明顯看出，隨著最大載荷增加，最大壓入深度逐漸增大，同時(shí)MDMO-PPV薄膜的殘余形變也逐漸增加，而增大的幅度在逐漸減?。畯膱D2(b)可以發(fā)現(xiàn)，薄膜的殘余形變會(huì)在兩次循環(huán)之間間隔的20s中逐漸減?。畯膱D2的每次循環(huán)測(cè)試可以得到MDMO-PPV薄膜的機(jī)械性能如表一所示．

圖2 MDMO-PPV的漸進(jìn)式多循環(huán)納米壓痕測(cè)試曲線Fig.2 Progressive multicycle loading curves of MDMO-PPV film

從表1可知，MDMO-PPV薄膜的楊氏模量在最大載荷為0.02mN時(shí)為180MPa，而當(dāng)載荷達(dá)到0.24mN時(shí)為444MPa，表明薄膜的楊氏模量隨載荷增大而逐漸增大到某一數(shù)值．我們認(rèn)為造成這一現(xiàn)象的原因是MDMO-PPV薄膜比較柔軟且疏松多孔，在壓力的作用下，薄膜內(nèi)部的空隙被逐漸擠壓除去，所以薄膜的楊氏模量也逐漸增加，最終當(dāng)薄膜被壓緊后，薄膜的最大深度為105nm且楊氏模量也逐漸穩(wěn)定在400MPa附近．可以看出，如果壓力較小，則得到的楊氏模量也較小．即一般認(rèn)為楊氏模量與測(cè)試時(shí)的最大載荷密切相關(guān)．由于已測(cè)得的薄膜厚度為2.34μm，所以薄膜的最大應(yīng)變約為4.5%．在如此小的應(yīng)變下，樣品的硅基底不會(huì)影響有機(jī)薄膜的楊氏模量．每次卸載完成后，薄膜的殘余形變均會(huì)在間隔20s的時(shí)間內(nèi)回復(fù)一部分，這是由于薄膜具有對(duì)外力快速響應(yīng)的高彈形變和慢速響應(yīng)的蠕變．當(dāng)壓力撤去后，部分形變需要一定的時(shí)間回復(fù)到原來(lái)狀態(tài)．在兩次相鄰的測(cè)試循環(huán)中，如果我們以前一循環(huán)作為后一循環(huán)的預(yù)壓，我們發(fā)現(xiàn)在預(yù)壓后，薄膜基本能回復(fù)到前一循環(huán)時(shí)的狀態(tài)．MDMO-PPV薄膜的這種良好的彈性性能，使得MDMO-PPV在機(jī)械性能上符合觸覺傳感的要求．又因?yàn)楸∧さ碾妼W(xué)性能與機(jī)械特性是密切相關(guān)的，我們可以通過(guò)測(cè)量薄膜的電阻改變來(lái)感知外加壓力的大小，從而實(shí)現(xiàn)觸覺傳感．

表1 在不同的最大載荷時(shí)的MDMO-PPV的殘余形變與楊氏模量的變化情況

圖3 不同的壓力下壓阻器件的J-V特性(logJ-logV)Fig.3 The current density varying with the voltage in logarithmic scale when different pressures are applied on the device

我們還制備了壓阻器件，測(cè)試了壓阻性能．如圖3(見第254頁(yè))所示為壓阻器件的J-V特性，使用對(duì)數(shù)坐標(biāo)．從圖中可以看出，在相同電壓下，電流密度隨外加壓力的增加而增大．在電壓為1V，施加一個(gè)19kPa壓力時(shí)器件的電流密度就從6.51×10-6A/cm2增加到1.31×10-3A/cm2，增大了197倍，同時(shí)我們發(fā)現(xiàn)在電壓為5V時(shí)，若施加一個(gè)19kPa的壓力，器件的電流密度從9.40×10-3A/cm2增加到2.05×10-2A/cm2，僅增大了1.18倍．表明在較低電壓較小電流時(shí)，電流隨外加壓力的相對(duì)變化較為明顯，而在較高電壓較大電流時(shí)，電流的絕對(duì)值隨外加壓力的變化比較明顯．對(duì)于有機(jī)壓阻器件，可以根據(jù)其電流密度與電壓之間的關(guān)系(J∝Vα)來(lái)得到此時(shí)器件的電流傳輸機(jī)理[16-17]．當(dāng)α=1時(shí)，器件導(dǎo)電機(jī)理為歐姆定律；當(dāng)a>2時(shí)，器件導(dǎo)電機(jī)理為陷阱電荷限制電流(TCLC)機(jī)理，當(dāng)a=2時(shí)，器件的導(dǎo)電機(jī)理為空間電荷限制電流(SCLC)機(jī)理．我們通過(guò)計(jì)算logJ-logV的斜率，得到α值，用來(lái)描述施加壓力過(guò)程中器件電流傳輸機(jī)理的變化．

從表2可以看出，當(dāng)電壓范圍在0～1V時(shí)，所有壓力下J-V曲線的α值均接近于1，表明此時(shí)器件電流傳輸機(jī)理主要是歐姆定律，而在2～5V電壓范圍內(nèi)，隨外加壓力增加，α值逐漸從7.75減小到1，表明器件的電流傳輸機(jī)理由TCLC型逐步轉(zhuǎn)變?yōu)闅W姆型．其中，不施加壓力時(shí)，器件電流傳輸機(jī)制呈現(xiàn)明顯的TCLC型，而壓力在19～492kPa范圍內(nèi)時(shí)，則轉(zhuǎn)變?yōu)門CLC型與歐姆型共同作用，當(dāng)壓力超過(guò)492kPa后，器件電流的傳輸機(jī)理則基本符合歐姆定律．

表2 圖3中不同電壓與壓力作用下J-V曲線的α值

圖4 器件電流密度在不同電壓下隨外加壓力的變化Fig.4 The current density of the device varying with the applied stress at different working voltages

圖4顯示了器件在不同的工作電壓下，電流密度隨外加壓力的變化．從圖4中可以明顯看出，電流密度隨外加壓力增加而增大，同時(shí)電流靈敏度在不同的壓力區(qū)間數(shù)值不同．在電壓為1.5V時(shí)，器件的電流靈敏度在壓力范圍0～492kPa內(nèi)是6.92μA/kPa；而在壓力范圍492～615kPa時(shí)，電流靈敏度達(dá)到109μA/kPa；當(dāng)壓力超過(guò)615kPa后，由于器件電流密度逐漸飽和，不再隨壓力變化而明顯變化．

壓阻器件對(duì)外加壓力響應(yīng)的靈敏程度一般是通過(guò)壓阻系數(shù)來(lái)描述的[18-19]．當(dāng)施加的單軸應(yīng)力與電流的方向相同時(shí)，沿著該方向的壓阻系數(shù)被定義為： 單位壓力下電導(dǎo)率的相對(duì)改變，即：

式中：σ0和Δσ分別表示器件的初始電導(dǎo)率和電導(dǎo)率的變化量；J0和ΔJ分別表示器件的初始電流密度與電流密度的變化量；p表示外加壓力．圖5是器件在不同的工作電壓下，壓阻系數(shù)隨壓力的變化．從圖中可以明顯看出，在壓力小于123kPa時(shí)，器件的壓阻系數(shù)隨壓力的增加而逐漸減??；當(dāng)壓力在123～615kPa范圍內(nèi)時(shí)，壓阻系數(shù)隨壓力的增大而增大；當(dāng)壓力大于615kPa時(shí)，因?yàn)殡娏麟S壓力增大而趨于飽和，導(dǎo)致壓阻系數(shù)隨壓力增大而逐漸緩慢減?。送?，在相同壓力作用下，當(dāng)外加電壓小于1.5V時(shí)，器件壓阻系數(shù)隨外加電壓增加而逐漸增大，當(dāng)外加電壓大于1.5V時(shí)，器件壓阻系數(shù)隨外加電壓增加反而逐漸減小，說(shuō)明器件最佳工作電壓為1.5V，此時(shí)器件的壓阻系數(shù)最大．圖5還顯示，我們得到的器件壓阻系數(shù)在1.65×10-5和3.92×10-2Pa-1之間．壓阻系數(shù)最大值超過(guò)Cao的工作中磷光OLED器件的壓阻系數(shù)1個(gè)數(shù)量級(jí)[9-10]，比我們以前得到的MEH-PPV器件的壓阻系數(shù)大3個(gè)量級(jí)以上[6]，比硅壓力傳感器的壓阻系數(shù)高6個(gè)量級(jí)以上[18]．

圖5 器件的壓阻系數(shù)在不同工作電壓下隨外加壓力的變化Fig.5 The piezoresistance coefficient varying with the applied stresses at different bias

圖6 施加壓力前(a)和施加壓力后(b)的器件結(jié)構(gòu)示意圖，以及相應(yīng)的能級(jí)排列Fig.6 The schematic diagram of the structure and energy alignments of the device before compressing (a) and after compressing (b)

如前所述，圖3表明外加壓力使器件的導(dǎo)電機(jī)理發(fā)生了變化，而圖5表明器件的壓阻系數(shù)在不同的壓力區(qū)間內(nèi)變化的趨勢(shì)并不相同，這兩點(diǎn)都表明外加壓力可能使器件中的載流子注入或傳輸機(jī)制發(fā)生了變化．因此我們提出如下機(jī)理來(lái)解釋壓阻器件中的導(dǎo)電機(jī)理．圖6是器件在受到壓力前與受到壓力后的結(jié)構(gòu)示意圖以及施加電壓后的能級(jí)排列．

在聚合物材料中，已知有兩類分子軌道，分別為未被電子占據(jù)的能量最低的分子軌道，即最低未占分子軌道(LUMO)，它和無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中的導(dǎo)帶相對(duì)應(yīng)；以及已被電子占據(jù)的能量最高的分子軌道，即最高已占分子軌道(HOMO)，它和無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中的價(jià)帶相對(duì)應(yīng)．由于有機(jī)材料分子軌道之間的距離比較大，這些分子軌道之間沒(méi)有被公有化的電子云連接起來(lái)，因此大部分是具有分立能態(tài)，可以容納電子或空穴的分子軌道．可容納電子的LUMO就像局域的電子陷阱，電子可以在相鄰的這類陷阱之間跳躍傳輸．同樣，可容納空穴的HOMO就像局域的空穴陷阱，空穴可以在相鄰的這類陷阱之間跳躍傳輸[20]．但是在完美的無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中，則不存在這樣的局域態(tài)．這導(dǎo)致有機(jī)半導(dǎo)體的載流子傳輸過(guò)程顯著不同于無(wú)機(jī)半導(dǎo)體．在無(wú)機(jī)半導(dǎo)體器件中的金屬/半導(dǎo)體界面，存在一個(gè)肖特基勢(shì)壘，載流子可以通過(guò)隧穿效應(yīng)穿過(guò)這個(gè)勢(shì)壘，載流子穿過(guò)該勢(shì)壘的幾率與勢(shì)壘高度和寬度呈負(fù)指數(shù)關(guān)系，從而使金屬/半導(dǎo)體界面的J-V曲線呈指數(shù)關(guān)系．這與金屬/有機(jī)半導(dǎo)體界面明顯不同．如圖6(a)所示，以電子為例描述載流子的輸運(yùn)過(guò)程．電子從Al電極注入MDMO-PPV需要穿過(guò)一個(gè)三角形肖特基勢(shì)壘，勢(shì)壘內(nèi)部存在著一個(gè)個(gè)局域化的聚合物分子上的LUMO，Al中的電子可以跳躍到鄰近的LUMO上進(jìn)行傳輸，而不用依靠隧穿效應(yīng)越過(guò)整個(gè)肖特基勢(shì)壘，表明能量低于肖特基勢(shì)壘的載流子也可以依靠LUMO通過(guò)這個(gè)勢(shì)壘．如圖6(b)所示，在器件受到壓力時(shí)，有機(jī)薄膜被壓縮導(dǎo)致MDMO-PPV分子排列更緊密，使LUMO之間距離減小，從而顯著提高電子在LUMO之間的傳輸速率．同時(shí)，Al/MDMO-PPV界面的肖特基勢(shì)壘寬度減小，使電子更容易通過(guò)該勢(shì)壘，增強(qiáng)載流子注入．在圖3中，器件的J-V曲線在小于1V的低電壓范圍均呈現(xiàn)線性關(guān)系，這是由于MDMO-PPV本身存在少量近似自由的載流子，在低電壓低電流時(shí)這些載流子參與導(dǎo)電，因此低電壓低電流時(shí)J-V特性呈現(xiàn)歐姆定律的線性關(guān)系．在大于1V且器件不受壓力時(shí)，少量自由載流子不足以導(dǎo)通更大的電流，因此被陷在LUMO上的載流子也會(huì)被增大的電場(chǎng)拉出來(lái)參與導(dǎo)電，使其J-V曲線呈現(xiàn)經(jīng)典的TCLC指數(shù)關(guān)系，α值大于2．當(dāng)器件受到小于492kPa的外加壓力時(shí)，由于壓力使部分LUMO之間距離更近，甚至連通在一起，部分被LUMO陷住的載流子參與導(dǎo)電，近自由載流子增多，導(dǎo)致J-V特性更傾向于歐姆特性，同時(shí)，因?yàn)殡S電壓增大，已有的近自由載流子不足，使另外一部分載流子需通過(guò)隧穿效應(yīng)越過(guò)肖特基勢(shì)壘，注入到聚合物中參與導(dǎo)電，導(dǎo)致器件J-V特性由TCLC機(jī)理和歐姆定律共同作用，其α值在1～2之間．當(dāng)薄膜受到的外加壓力大于492kPa時(shí)，距離越來(lái)越近的LUMO和越來(lái)越小的肖特基勢(shì)壘寬度，使大部分載流子不用克服勢(shì)壘也可以通過(guò)界面注入到器件中，導(dǎo)致器件J-V特性從部分的指數(shù)關(guān)系變成線性關(guān)系，α值接近于1．

我們使用納米壓痕技術(shù)得到了MDMO-PPV薄膜的漸進(jìn)式多循環(huán)加載曲線，得到了薄膜在不同的最大載荷時(shí)具有不同的楊氏模量．對(duì)薄膜進(jìn)行預(yù)壓處理后，薄膜基本能夠恢復(fù)到原來(lái)狀態(tài)，表明MDMO-PPV薄膜具有良好的彈性．在機(jī)械性能上滿足觸覺傳感的要求．我們制備并測(cè)試了ITOMDMO-PPV(80nm)Al(75nm)結(jié)構(gòu)的壓阻器件，發(fā)現(xiàn)當(dāng)電壓小于1V時(shí)，器件的電流傳輸機(jī)理在所測(cè)的壓力作用下均為歐姆定律；當(dāng)電壓在2～5V之間時(shí)，器件的電流傳輸機(jī)理在未加壓力時(shí)為TCLC機(jī)理；當(dāng)壓力在19～492kPa之間時(shí)，器件的電流傳輸機(jī)理是TCLC機(jī)理與歐姆定律共同作用；當(dāng)壓力超過(guò)492kPa后，器件的導(dǎo)電機(jī)理則符合歐姆定律．在相同的壓力作用下，器件的壓阻性能在工作電壓為1.5V時(shí)達(dá)到最佳，其最大壓阻系數(shù)為3.92×10-2Pa-1．這些結(jié)果表明有機(jī)導(dǎo)電共軛聚合物MDMO-PPV在觸覺傳感方面具有良好的應(yīng)用前景．

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