朱宇恩，張倩茹，張維榮，姜凱欽，侯賀斌，李鈴，李華*

（1.山西大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，太原 030006；2.四川省資陽中學(xué)，四川 資陽 641300）

基于文獻計量的Cr污染土壤修復(fù)發(fā)展歷程剖析（2001—2015年）

朱宇恩1，張倩茹1，張維榮1，姜凱欽1，侯賀斌1，李鈴2，李華1*

（1.山西大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，太原 030006；2.四川省資陽中學(xué)，四川 資陽 641300）

借助Web of Science，利用文獻計量學(xué)方法定量分析了2001—2015年15年間發(fā)表的與Cr污染土壤修復(fù)相關(guān)的文獻，研究了Cr污染土壤修復(fù)在不同時期（2001—2005、2006—2010、2011—2015年）的發(fā)展與演變，對比了不同階段Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)發(fā)展的異同點。文獻計量分析顯示，Cr污染土壤修復(fù)歷程由早期的以電動力修復(fù)、生物修復(fù)主導(dǎo)的應(yīng)用可行性研究，逐漸轉(zhuǎn)向土壤淋洗修復(fù)、鈍化還原修復(fù)以及以篩選修復(fù)菌種與修復(fù)植物為核心的生物修復(fù)技術(shù)研究時期，進而向多技術(shù)聯(lián)合修復(fù)、新技術(shù)和新材料的探索研究階段發(fā)展，學(xué)科交叉融合不斷增強。Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)3個階段的研究內(nèi)容由少至多，由淺入深，材料功能優(yōu)化和環(huán)境友好化日益成為研究的驅(qū)動力。歷經(jīng)數(shù)十年發(fā)展后，以負載和納米化為特征的新型修復(fù)材料制備及應(yīng)用將成為下一階段的研究重點，而修復(fù)技術(shù)的深度融合與地域化適應(yīng)將是修復(fù)技術(shù)實際應(yīng)用中需要突破的瓶頸。

文獻計量學(xué)；Cr；污染土壤修復(fù)；發(fā)展演變

土壤既是人類賴以生存的立地條件，又是重要的環(huán)境要素。土壤的污染必將導(dǎo)致生態(tài)破壞并威脅人類生存[1]。由于污灌、含Cr工業(yè)生產(chǎn)等過程中Cr的排放，使農(nóng)田與場地Cr污染在世界各地均有一定的積存。據(jù)2014年《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》，我國土壤重金屬污染的耕地面積點位超標(biāo)率為19.4%，Cr污染耕地超標(biāo)面積148.68萬hm2。每年堆存的未經(jīng)無害化處置的數(shù)萬噸鉻渣也會導(dǎo)致場地土壤污染[2]，這使得以工業(yè)遺留場地為特征的Cr污染場地逐漸增多，并引起廣泛關(guān)注。

Cr污染土壤的修復(fù)作為降低生態(tài)風(fēng)險、保障公眾健康的重要手段，在數(shù)十年的發(fā)展中涵蓋了物理、化學(xué)、生物、農(nóng)業(yè)生態(tài)、電動力學(xué)諸多方面[3]，不斷引入新的研究思路、方法和手段，修復(fù)技術(shù)體系不斷完善；而且多學(xué)科的交叉、新材料的引入也推動著Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)的快速前進。在快速推進的背景下，有必要認真梳理Cr污染土壤修復(fù)的發(fā)展脈絡(luò)，聚焦Cr污染土壤修復(fù)中的“關(guān)鍵過程”與“需要突破的瓶頸”，探究Cr污染土壤修復(fù)新材料的演化規(guī)律，進而增強Cr污染土壤修復(fù)研究與技術(shù)發(fā)展的源動力。

為了系統(tǒng)、全面地了解Cr污染土壤修復(fù)的研究進展，本文利用文獻計量法對2001—2015年與Cr污染土壤修復(fù)相關(guān)的文獻進行計量分析，總結(jié)21世紀(jì)以來Cr污染土壤修復(fù)的發(fā)展歷程和研究進展，以期為科研工作者提供研究方向及熱點參考。

1 數(shù)據(jù)來源與統(tǒng)計方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文在Web of ScienceTM核心合集數(shù)據(jù)庫中以“Chromium”和“Contaminated soil”為關(guān)鍵詞進行主題檢索作為文獻分析的數(shù)據(jù)來源。根據(jù)Cr污染土壤文獻歷年的發(fā)文量（圖1），本文最終選定的分析時間跨度為2001.01.01—2015.12.31。所有文獻檢索日期為2016年5月29日。

1.2 統(tǒng)計方法

利用引文網(wǎng)絡(luò)分析工具CiteSpaceⅢ進行文獻數(shù)據(jù)挖掘和可視化分析[4]。

在進行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析之前，對關(guān)鍵詞進行聚類，使用LLR算法提取研究前沿術(shù)語，再對聚類詞進行Timeline分析，根據(jù)生成的TimeLine圖譜，結(jié)合該圖譜與共被引關(guān)鍵詞的中心性和相關(guān)性進行時間分配，將研究時間劃分成三個階段，分別是2001—2005、2006—2010年和2010—2015年。

而后進行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析。時間劃分（Timing Slicing）設(shè)置為2001—2015年，時間節(jié)點（Years Per Slice）設(shè)為5年，術(shù)語來源（Term Source）勾選為標(biāo)題（Title）、摘要（Abstract）、著者（DE）、關(guān)鍵字（ID），閾值設(shè)置為top=30[5]。得出關(guān)鍵詞的頻次并生成Cr污染土壤修復(fù)的可視化知識圖譜。

圖1 1990—2015年Cr污染土壤修復(fù)相關(guān)文獻歷年發(fā)文量Figure 1 The number of published literatures on chromiumcontaminated soil remediation during 1990—2015

2 結(jié)果與討論

2.1 近15年Cr污染土壤修復(fù)歷程分析

近15年與Cr污染土壤修復(fù)相關(guān)文獻共檢索到1189篇。從文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜（圖2至圖4）看出，3個階段的研究節(jié)點逐漸增多，各聚類圈間的交叉融合顯著增強，表明Cr污染土壤修復(fù)的相關(guān)研究逐漸擴展和深入。2001—2015年間，在修復(fù)機理上，Cr污染土壤修復(fù)從Cr污染生物效應(yīng)研究轉(zhuǎn)向遷移轉(zhuǎn)化基礎(chǔ)上的毒理評價，進而向探索修復(fù)閾值的合理性和風(fēng)險評價方向發(fā)展。在修復(fù)歷程上，Cr污染土壤修復(fù)從以生物修復(fù)和電動力修復(fù)為中心的應(yīng)用可行性研究階段，發(fā)展為生物修復(fù)、電動力修復(fù)、土壤淋洗、鈍化還原等修復(fù)技術(shù)的多元化階段，進而向以技術(shù)改進和材料創(chuàng)新為導(dǎo)向的強化修復(fù)和聯(lián)合修復(fù)技術(shù)方向發(fā)展，且環(huán)境友好型修復(fù)材料和因地制宜的規(guī)模化應(yīng)用成為關(guān)注焦點。表1為近15年Cr污染土壤修復(fù)領(lǐng)域前15位高頻關(guān)鍵詞。

2.1.1 以傳統(tǒng)修復(fù)技術(shù)為核心的應(yīng)用可行性研究時期（2001—2005年）

文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜（圖2）顯示，該時期Cr污染土壤修復(fù)研究主要集中于電動力修復(fù)和生物修復(fù)，同時在Cr污染生物效應(yīng)方面也有一定程度的研究。“Speciation”、“Toxicity”、“Behavior”、“Bioavailability”等高頻關(guān)鍵詞表明，在該時期內(nèi)，Cr的生物效應(yīng)以及遷移轉(zhuǎn)化特性作為修復(fù)技術(shù)的理論基礎(chǔ)，成為研究重點[6]。生物修復(fù)研究以植物提取修復(fù)和微生物鈍化還原修復(fù)為研究重點。植物提取修復(fù)中，除了對超積累植物進行篩選外，還通過使用螯合劑（EDTA等）提高植物修復(fù)效率，增強植物修復(fù)的應(yīng)用可行性[7]。在微生物還原鈍化修復(fù)聚類圈中，“Bacteria”、“Enterobacter-cloacae”、“Pseudomonas-putida”等多次出現(xiàn)，說明該時期以探究具有Cr污染土壤修復(fù)功能的微生物種類及其修復(fù)機理為研究重點[8]。生物修復(fù)技術(shù)作為該時期的研究熱點之一，受到修復(fù)植株矮小、菌群適應(yīng)性差等限制[8]，應(yīng)用進展緩慢，但對于修復(fù)部分低濃度Cr污染土壤仍具有一定的可行性[9]。電動力修復(fù)技術(shù)以利用直流電清除酸洗土壤中重金屬為研究重點，但由于不適用于滲透性較高、傳導(dǎo)性較差的砂性土壤[10-11]，其應(yīng)用范圍受到一定的限制，有關(guān)該修復(fù)技術(shù)的完善仍在繼續(xù)。

表1 2001—2015年不同時期Cr污染土壤修復(fù)領(lǐng)域前15位高頻關(guān)鍵詞Table 1 Top 15 high frequency keywords on chromium-contaminated soil remediation field in different periods of 2001 to 2015

2.1.2 以生物修復(fù)技術(shù)為重點，聯(lián)合修復(fù)初現(xiàn)端倪的研究時期（2006—2010年）

文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜（圖3）顯示，該時期Cr污染土壤修復(fù)的研究重點從Cr在土壤中遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的探索逐漸向修復(fù)技術(shù)研究轉(zhuǎn)變。關(guān)鍵詞“Toxicity”高頻（43次）出現(xiàn)，表明該階段Cr的生理毒理效應(yīng)與生態(tài)危害仍是研究重點，主要通過研究Cr脅迫植物的生理表征進行毒理評價[12-14]?！癈hromate reduction”出現(xiàn)頻次的大幅增加表明科研人員更加重視Cr還原研究，“Zero valent iron”的出現(xiàn)意味著Fe賦存形態(tài)對修復(fù)效率的影響受到關(guān)注。在修復(fù)技術(shù)上，主要集中于“生物修復(fù)”、“電動力修復(fù)”和“化學(xué)修復(fù)”三方面。生物修復(fù)聚類圈中（圖3），植物和微生物的一體化交融表明植物-微生物聯(lián)合修復(fù)技術(shù)受到廣泛關(guān)注，該階段在通過盆栽實驗研究Cr生物積累、轉(zhuǎn)化和降解規(guī)律的同時，開始擴大耐性修復(fù)細菌的篩選范圍并注重生物異位修復(fù)的應(yīng)用可行性研究[15-16]。電動力修復(fù)除電解液的優(yōu)化與逼近陽極等新型電極技術(shù)的應(yīng)用外，以電動-可滲透反應(yīng)墻為代表的聯(lián)用技術(shù)開始出現(xiàn)并迅速發(fā)展?；瘜W(xué)修復(fù)技術(shù)主要研究兩方面：一是淋洗技術(shù)，著重于天然螯合劑的選擇和淋洗技術(shù)與設(shè)備的改進；二是氧化還原修復(fù)，其中以納米零價鐵和FeSO4應(yīng)用為重點的鐵基修復(fù)劑研究備受關(guān)注。隨著研究的不斷深入，修復(fù)劑的種類和數(shù)量愈加豐富，修復(fù)技術(shù)之間的聯(lián)用開始出現(xiàn)。

圖2 2001—2005年Cr污染土壤修復(fù)文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜Figure 2 The bibliometric network map on chromium-contaminated soil remediation during 2001—2005

2.1.3 新技術(shù)、新材料的探索以及聯(lián)合修復(fù)技術(shù)多元化的研究時期（2011—2015年）

文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜（圖4）顯示，該時期研究節(jié)點增多，研究內(nèi)容具有“單一修復(fù)技術(shù)創(chuàng)新化，聯(lián)合修復(fù)技術(shù)多元化”的特點。植物修復(fù)聚類圈中，“Helianthus annuus”、“Indian mustard”等以節(jié)點形式出現(xiàn)，表明對新型修復(fù)植物的篩選和傳統(tǒng)修復(fù)植物的研究仍在繼續(xù)，也更加注重解決超富集植物生長緩慢、生物量小以及難以大規(guī)模推廣等問題[17]，同時將重點轉(zhuǎn)移到通過輔助增效助劑提高植物的修復(fù)效率上。微生物修復(fù)領(lǐng)域，研究人員為解決微生物變異、吸附量有限、環(huán)境適應(yīng)性差等問題[18]，探究了不同菌種的修復(fù)能力差異，并嘗試與基因工程、多孔吸附材料以及植物修復(fù)等技術(shù)聯(lián)合修復(fù)。文獻計量圖譜（圖4）中微生物修復(fù)聚類圈和植物修復(fù)聚類圈的交叉重疊也印證了這一點。在電動力修復(fù)方面，研究重點轉(zhuǎn)移到通過電學(xué)參數(shù)調(diào)節(jié)、修復(fù)劑強化以及電動力與其他技術(shù)的聯(lián)合來提高修復(fù)效率[19-20]。土壤淋洗修復(fù)主要通過尋找新型淋洗劑提高萃取效率[21]，而以超富集植物提取液為淋洗劑的植物-土壤淋洗聯(lián)合修復(fù)技術(shù)成為新的生長點。鈍化還原修復(fù)注重新型修復(fù)材料的探索，羧甲基纖維素、改性吸附劑、石墨烯、納米材料及負載納米材料等的研發(fā)成為Cr污染土壤修復(fù)材料的突破嘗試。同時，這一時期也更加注重生態(tài)與健康風(fēng)險評價，并對合理確定修復(fù)閾值展開研究。

圖3 2006—2010年Cr污染土壤修復(fù)文獻計量網(wǎng)絡(luò)圖譜Figure 3 The bibliometric network map on chromium-contaminated soil remediation during 2006—2010

2.2 近15年Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)分析

表2為近15年Cr污染土壤7種修復(fù)技術(shù)關(guān)鍵詞匯列表。如表2所示，Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)發(fā)展的階段性特征顯著，表現(xiàn)在修復(fù)方法遞進式的精細化、多元化，新材料、新工藝、新技術(shù)的跨領(lǐng)域引進與融合爆發(fā)式發(fā)展，而技術(shù)的針對性地域化適應(yīng)、材料的功能優(yōu)化、環(huán)境友好化成為技術(shù)發(fā)展的突破核心。

Cr污染土壤植物、微生物修復(fù)技術(shù)中，修復(fù)植物的篩選經(jīng)歷了超積累植物-耐性植物-地域性鄉(xiāng)土植物的階段，修復(fù)中更加注重植物生態(tài)功能的實現(xiàn)、景觀效應(yīng)的體現(xiàn)和經(jīng)濟實用性，能源植物與觀賞植物的出現(xiàn)尤為引人關(guān)注。微生物修復(fù)技術(shù)菌種篩選從以桿菌屬為主的還原細菌階段，到放線菌、固化真菌與耐Cr還原細菌（桿菌、單胞菌為主）多種并存的多元化篩選階段，再到基因工程菌為核心的生物遺傳工程、菌種地域化適應(yīng)及微生物參與的多種聯(lián)合修復(fù)階段，篩選范圍逐步擴大、應(yīng)用針對性逐步增強。

土壤淋洗修復(fù)技術(shù)中，淋洗液從單一的無機化學(xué)洗液向無機、有機（表面活性劑）、生物（還原菌、生物表面活性劑、酶類）多元化方向發(fā)展。

電動力修復(fù)技術(shù)最初研究以電解液的篩選調(diào)節(jié)為主，隨后發(fā)展為電解液優(yōu)化、電極設(shè)置優(yōu)化與技術(shù)更新、電壓調(diào)節(jié)（疊加電場）、助劑強化等方面，近五年更加注重電流電壓控制、新能源的應(yīng)用以及與其他修復(fù)技術(shù)的聯(lián)用，預(yù)計下一階段將向低能耗、高效能的方向發(fā)展。

鈍化還原修復(fù)技術(shù)中，鈍化修復(fù)材料從傳統(tǒng)的石灰、水泥、堆肥、磷酸鹽逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚蕴俊⑸锾?、羥基磷灰石并向改性材料發(fā)展，還原修復(fù)材料從硫酸亞鐵、零價鐵向納米零價鐵、納米TiO2等納米材料轉(zhuǎn)變，進而再向由殼聚糖、羥甲基纖維素、金屬有機骨架材料等有機材料負載的納米材料，甚至到雙金屬納米材料發(fā)展。新型修復(fù)材料的發(fā)現(xiàn)以及多種修復(fù)材料的改性將成為接下來研究的重點和熱點，同時環(huán)境友好型材料將被更多關(guān)注。

在聯(lián)合修復(fù)技術(shù)方面，2001—2005年間對聯(lián)合修復(fù)的研究較少，2006—2010年間出現(xiàn)了植物-微生物以及電動力-可滲透反應(yīng)墻等少數(shù)聯(lián)合修復(fù)技術(shù)及案例，近5年聯(lián)合修復(fù)隨著新技術(shù)的引入和已有修復(fù)技術(shù)的成熟而快速發(fā)展，聯(lián)合修復(fù)趨向多樣化和復(fù)雜化。修復(fù)技術(shù)也出現(xiàn)了微波/超聲修復(fù)技術(shù)以及光催化技術(shù)等利用光能量進行修復(fù)的案例。

總之，近15年Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)在修復(fù)材料的篩選研發(fā)和修復(fù)技術(shù)的創(chuàng)新上呈簇狀發(fā)展模式，并呈現(xiàn)“低成本、低能耗、低環(huán)境污染、高利用價值”的“三低一高”發(fā)展態(tài)勢。

3 結(jié)論

（1）文獻計量分析表明，2001—2015年間Cr污染土壤修復(fù)歷程由早期的以電動力修復(fù)、生物修復(fù)主導(dǎo)的應(yīng)用可行性研究，逐漸轉(zhuǎn)向土壤淋洗修復(fù)、鈍化

還原修復(fù)以及以篩選修復(fù)菌種與修復(fù)植物為核心的生物修復(fù)技術(shù)研究時期，進而向多技術(shù)聯(lián)合修復(fù)、新技術(shù)和新材料的探索研究階段發(fā)展，學(xué)科交叉融合不斷增強。

表2 2001—2015年不同時期Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)匯總Table 2 A summary of chromium-contaminated soil remediation technologies in different periods of 2001 to 2015

（2）Cr污染土壤修復(fù)技術(shù)的研究主要聚焦于4個維度：生物修復(fù)技術(shù)（植物和微生物修復(fù)技術(shù)）、電動力修復(fù)技術(shù)、土壤淋洗修復(fù)技術(shù)和鈍化還原修復(fù)技術(shù)。從總體來看，4種技術(shù)都以修復(fù)效率的提高為目標(biāo)，進行了修復(fù)材料、修復(fù)參數(shù)、修復(fù)生理生態(tài)影響、地域化適應(yīng)的多領(lǐng)域研究，研究思路從單一修復(fù)技術(shù)向聯(lián)合修復(fù)技術(shù)方向發(fā)展，研究理念從單一修復(fù)能力與效率研究向低能耗、低污染方面轉(zhuǎn)變。

（3）隨著修復(fù)機理研究的深入，基于遷移轉(zhuǎn)化與生態(tài)毒理的污染生物效應(yīng)評估逐步展開，生態(tài)和健康風(fēng)險評價成為合理確定修復(fù)閾值的重要依據(jù)。

（4）新材料研發(fā)、多技術(shù)聯(lián)合與地域化適用將成為下一階段的研究重點，修復(fù)材料的納米化制備、有機改性、負載強化與環(huán)境友好將成為技術(shù)突破點，而修復(fù)技術(shù)的深度融合與地域化適應(yīng)是實際應(yīng)用階段需突破的瓶頸。

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Historical venation of chromium-contaminated soil remediation in the past 15 years based on the bibliometric analysis（2001—2015）

ZHU Yu-en1,ZHANG Qian-ru1,ZHANG Wei-rong1,JIANG Kai-qin1,HOU He-bin1,LI Ling2,LI Hua1*
（1.School of Environment and Resources,Shanxi University,Taiyuan 030006,China;2.Ziyang Middle School in Sichuan Province,Ziyang 641300,China）

Bibliometrics was used to quantitatively analyze literatures about the remediation of chromium-contaminated soil during the last 15 years based on the Web of Science database.The development and change in the remediation technologies of chromium-contaminated soil in the different stages（years 2001—2005,2006—2010 and 2011—2015）were investigated to compare the similarities and differences in the remediation technologies in the different stages.The results indicated that the application feasibility of electrokinetic remediation and bioremediation are dominated at the initial stage,and then topics transferred to soil washing remediation,passivation or reduction remediation and bioremediation with the concentration on the screening bioremediation strain and phytoremediation.Nowadays,the remediation technologies come to combined remediation with several technologies,exploration of new techniques and materials,indicating the enhancement of interdisciplinary.The studies on the remediation of chromium-contaminated soil developed more and more thoroughly andwidespreadly,the driving force for which was the optimization of material function and environmentally-friendly materials and technologies. After decades of development,the focus in the next stage would be the application of new nano and loading-form materials.The challenge for the remediation would be the difficulties in integration and regional adaptation of remediation technologies.

bibliometrics;Cr;remediation of contaminated soil;development and evolution

X53

A

1672-2043（2017）03-0409-11

10.11654/jaes.2016-1083

朱宇恩，張倩茹，張維榮，等.基于文獻計量的Cr污染土壤修復(fù)發(fā)展歷程剖析（2001—2015年）[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2017,36（3）：409-419.

ZHU Yu-en,ZHANG Qian-ru,ZHANG Wei-rong,et al.Historical venation of chromium-contaminated soil remediation in the past 15 years based on the bibliometric analysis（2001—2015）[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（3）：409-419.

2016-08-22

朱宇恩（1976—），男，山西平遙人，講師，博士，從事土壤污染治理與修復(fù)研究。E-mail：zhuyuen@sxu.edu.cn

*通信作者：李華E-mail：lihua@sxu.edu.cn

國家自然科學(xué)基金項目（41301561）；山西省科技重點研發(fā)（指南）項目（201603D211010）；山西省科技攻關(guān)項目（20140311008-6）；廣東省科技計劃項目（2014A020216026）；山西省土壤環(huán)境與養(yǎng)分資源重點實驗室開放課題（2013002）；山西大學(xué)本科生科研訓(xùn)練計劃項目（2016014327）

Project supported：The National Natural Science Foundation of China（41301561）；The Science and Technology Key Program of Shanxi Province（201603D211010）；The Science and Technology Program of Shanxi Province（20140311008-6）；The Science and Technology Plan Project of Guangdong Province（2014A020216026）；The Key Laboratory of Soil Environment and Nutrient Resources of Shanxi Province（2013002）；The Undergraduate Research Training Program of Shanxi University（201614327）