摘要：通過(guò)對(duì)海南昌化鉛鋅礦廢棄地采集的56份土壤樣品進(jìn)行分析，并對(duì)其重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，采用內(nèi)梅羅污染指數(shù)法與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法進(jìn)行污染評(píng)價(jià)，運(yùn)用克里金插值法進(jìn)行空間分布分析。結(jié)果表明，廢棄地重金屬鎘（Cd）污染程度最高，鉛（Pb）與鋅（Zn）次之，均超過(guò)國(guó)家三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值；從內(nèi)梅羅綜合指數(shù)來(lái)看，廢棄地土壤重金屬污染達(dá)到重度污染級(jí)別；從生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)角度分析，廢棄地重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到重度風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別；從克里金插值結(jié)果來(lái)看，廢棄地表層土壤污染最小的地方均在廢棄地東北部地區(qū)以及西南部河流尾段處，而污染最嚴(yán)重的地方集中在尾礦庫(kù)東部、服務(wù)區(qū)、居民點(diǎn)、河流中段以及河流轉(zhuǎn)彎處。

關(guān)鍵詞：鉛鋅礦廢棄地；重金屬；污染評(píng)價(jià)；空間分布

中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2016）12-3031-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2016.12.011

Abstract： The heavy metal contents in soil of lead-zinc abandoned mine in Changhua town of Hainan province was measured. The models of Nemerow pollution index and potential ecological risk index were used to evaluate these elements， and the spatial distribution of lead-zinc abandoned mine soil heavy metals were analyzed by Kriging interpolation. The results showed that contents of Cd， Pb and Zn were higher than the restriction in environmental quality standard for soils GB15618-1995. Comparing with the Nemerow pollution index， result from the abandoned soil reached severe pollution level. The abandoned soil was in high degree through ecological risk evaluation. Then according to the Kriging interpolation， it indicated that the most polluted places were mainly in service area， residential， the middle of the river and the east of the tailing pond.

Key words： lead-zinc mine； heavy metal； pollution assessment； spatial distribution

近年來(lái)，土壤重金屬污染受到人們的廣泛關(guān)注[1]，而金屬礦產(chǎn)資源的開發(fā)具有潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)，導(dǎo)致土壤中重金屬含量增加，并通過(guò)植物根系吸收進(jìn)入植物體內(nèi)，沿食物鏈富集，最終造成人體重金屬中毒[2]。鉛（Pb）鋅（Zn）礦是富含金屬元素鋅和鉛的礦產(chǎn)資源，對(duì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展具有重要意義。但在開發(fā)過(guò)程中，忽視了其環(huán)境影響效應(yīng)，從而產(chǎn)生了大量鉛鋅礦尾礦污染問(wèn)題[3]。目前鉛鋅礦廢棄地均存在不同程度的土壤污染問(wèn)題，王瑩等[4]對(duì)上虞鉛鋅礦尾礦山周邊土壤的研究表明，該礦周邊稻田和林地均屬嚴(yán)重污染級(jí)別；董亞輝等[5]研究發(fā)現(xiàn)，六盤水鉛鋅礦廢棄地整個(gè)區(qū)域綜合污染指數(shù)達(dá)到重度污染級(jí)別，而重金屬元素鎘（Cd）綜合污染指數(shù)貢獻(xiàn)率最高。

海南昌化鉛鋅礦于1991年閉礦后對(duì)廢礦渣、廢水未經(jīng)有效處理，從而對(duì)當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重危害。在2009年對(duì)昌化鉛鋅礦廢棄地進(jìn)行土壤調(diào)查發(fā)現(xiàn)，重金屬元素Pb、Cd、Zn、Cu仍嚴(yán)重超標(biāo)，且相關(guān)研究?jī)H局限于鉛鋅礦尾礦庫(kù)本身，并未對(duì)廢棄地周邊土壤取樣分析，而對(duì)重金屬空間分布的研究也僅集中于其垂直方向的變化，因此研究鉛鋅礦廢棄地土壤重金屬污染空間分布特征，并進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，將對(duì)鉛鋅礦廢棄地周邊環(huán)境的治理與恢復(fù)發(fā)揮重要作用[6-8]。本研究擬利用多種污染評(píng)價(jià)方法對(duì)昌化鉛鋅礦廢棄地進(jìn)行全面的污染評(píng)價(jià)，并運(yùn)用地統(tǒng)計(jì)學(xué)對(duì)昌化鉛鋅礦廢棄地土壤中重金屬的分布特征及其變異規(guī)律進(jìn)行分析[9]，旨在為海南昌化鉛鋅礦廢棄地重金屬污染修復(fù)及生態(tài)系統(tǒng)的科學(xué)管理提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況

昌化鉛鋅礦地處北緯18°53′-19°30′，東經(jīng)108°38′-109°17′，位于海南省昌化鎮(zhèn)東南方3 km，屬熱帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫23.5～25.0 ℃，年均降水量1 000～1 400 mm。礦區(qū)占地面積19 km2，屬熱液充填型鉛鋅礦礦床。該礦于1991年開采完畢后封閉礦坑，現(xiàn)屬鉛鋅礦廢棄地。其周邊土壤類型主要以沙地和裸地為主，植被覆蓋以灌木為主，喬木零星分散于廢棄地中[10]。昌化鉛鋅礦開采及閉坑后對(duì)當(dāng)?shù)刈匀簧鷳B(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染問(wèn)題。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與測(cè)定

為確保所采集樣品的均勻性和代表性，采集區(qū)域主要分布于尾礦區(qū)、復(fù)墾區(qū)和外圍區(qū)，并依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618-1995）采用梅花采樣法進(jìn)行樣點(diǎn)布設(shè)，共采集56份土壤樣品。取樣深度為0～20 cm，土壤取回后先置于室內(nèi)自然風(fēng)干，棒碾后備用。然后過(guò)100目尼龍篩，取樣待測(cè)。

稱取干燥土壤樣品0.1 g（精確到0.000 1 g）于內(nèi)襯杯中，加入9 mL混合酸（6.0 mL HNO3∶3.0 mL HF，體積比為2∶1），采用微波消解法對(duì)樣品進(jìn)行消解；樣品重金屬含量采用ICP-MS電感耦合等離子質(zhì)譜儀進(jìn)行測(cè)定。

2.2 土壤重金屬評(píng)價(jià)方法

土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法較多，需根據(jù)不同研究區(qū)域的自然條件，采取與之相應(yīng)的評(píng)價(jià)方法。本研究采用單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)研究區(qū)域進(jìn)行污染評(píng)價(jià)。單因子污染指數(shù)法是目前采用廣泛的一種評(píng)價(jià)方法，能較直觀反映土壤環(huán)境中各項(xiàng)污染指標(biāo)的污染狀況[11]。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法綜合反映了多種污染物對(duì)土壤污染狀況的影響，相比單因子指數(shù)法能更加科學(xué)、綜合地反映研究區(qū)域總體土壤環(huán)境質(zhì)量狀況[11]。而潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法將重金屬生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)以及毒理學(xué)聯(lián)系起來(lái)，可以反映重金屬毒性在土壤和沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和評(píng)價(jià)區(qū)域?qū)χ亟饘傥廴镜拿舾行?，是綜合反映重金屬對(duì)生態(tài)環(huán)境影響潛力的指標(biāo)[12]。

2.2.1 單因子污染指數(shù)法[13] 單因子指數(shù)Pi=Ci/Si式中，Pi為土壤中污染物i的污染指數(shù)，Ci為土壤中污染物i的實(shí)測(cè)濃度，Si 為土壤中污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。Pi≤1時(shí)，土壤未受污染；15時(shí)，土壤重度污染。

2.2.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[14] 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)PN=式中，P 為樣本中最大污染指數(shù)，P 為樣本中平均污染指數(shù)，其分級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)見表1[15]。

2.2.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法 單因子污染指數(shù)C 潛在單因子生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)E =T ×C

潛在復(fù)合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI=E 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是目前評(píng)價(jià)重金屬污染程度最為常用的方法之一，其主要特點(diǎn)為對(duì)重金屬毒性系數(shù)的確定[16]，其中，C 為樣品中第i項(xiàng)重金屬實(shí)測(cè)值，C為第i項(xiàng)重金屬背景值，T為第i種重金屬毒性響應(yīng)參數(shù)，其中，Zn=1

2.3 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理采用Microsoft Excel 2003軟件與SPSS 21.0軟件?？死锝鸩逯凳褂肁rcGIS 10.0軟件進(jìn)行分析。

3 結(jié)果與分析

3.1 各采樣點(diǎn)土壤重金屬含量分析

各采樣點(diǎn)土壤樣品重金屬含量分析結(jié)果如表3所示。由表3可知，昌化鉛鋅礦廢棄地及其周邊土壤中，Zn與Pb含量濃度最高。其中，Zn、Pb與Cd的平均含量均超過(guò)國(guó)家土壤三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。Cd平均含量高于國(guó)家三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)18倍，且超標(biāo)率為100%，由此可知，昌化鉛鋅礦廢棄地Cd污染最為嚴(yán)重；Zn與Pb的超標(biāo)率分別達(dá)到73.21%和76.79%，污染十分嚴(yán)重，而Cu超標(biāo)率僅為5.36%，其他幾種重金屬元素并未超出國(guó)家三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，污染程度相對(duì)較輕。7種重金屬元素的變異系數(shù)除Cr為52.76%外，其他6類重金屬元素的變異系數(shù)均大于90%，Ni含量的變異系數(shù)達(dá)到130.04%，這說(shuō)明廢棄地重金屬元素空間分布不均勻，離散程度較大。

3.2 土壤重金屬污染程度以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

土壤重金屬污染評(píng)價(jià)采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法計(jì)算公式，并且根據(jù)土壤重金屬污染標(biāo)準(zhǔn)以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)對(duì)土壤重金屬污染水平進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果見表4。

由表4可知，依據(jù)單因子污染指數(shù)總體來(lái)看，7種重金屬元素污染指數(shù)大小為Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>As>Cr。從單個(gè)重金屬元素來(lái)看，Cd污染指數(shù)為18.169，污染程度最嚴(yán)重，其次為Pb與Zn，其單因子污染指數(shù)分別為6.445和3.698。而Cr、Ni、Cu與As的單因子污染指數(shù)均未超標(biāo)，在警戒線范圍內(nèi)。而從內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)來(lái)看，其污染指數(shù)達(dá)到13.328，已超過(guò)3.0，屬重度污染級(jí)別。

從潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來(lái)看，根據(jù)中國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618-1995）中重金屬三級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，7種重金屬元素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大小為Cd>Pb>Zn>Cu>As>Ni>Cr。其中，Cd潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)值為545.056，污染程度達(dá)到嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，超過(guò)嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)程度閾值320。而其他元素潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均低于40，均為輕微污染。7種重金屬元素潛在復(fù)合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)達(dá)583.606，屬于重度污染程度，對(duì)當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)危害很高。而7種重金屬對(duì)潛在復(fù)合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的貢獻(xiàn)率由大到小依次為Cd（93.39%）、Pb（5.52%）、Zn（0.63%）、Cu（0.38%）、As（0.04%）、Ni（0.02%）、Cr（0.01%）。由此可見，昌化鉛鋅礦廢棄地重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)者主要為Cd、Pb以及Zn。其中Cd貢獻(xiàn)率最大，為93.39%，由此可知主要污染源為Cd。

3.3 土壤重金屬空間分布特征分析

采用克里金插值法對(duì)各采樣點(diǎn)土壤重金屬元素的單因子污染指數(shù)進(jìn)行空間分析。結(jié)果表明，海南昌化鉛鋅礦廢棄地各采樣點(diǎn)重金屬Cd均超標(biāo)，尾礦庫(kù)東部、服務(wù)區(qū)北部道路兩旁以及河流轉(zhuǎn)彎處均達(dá)到重度污染水平，而廢棄地東北角及河流尾段地區(qū)污染屬于輕度污染水平（圖1）。

由圖2可知，重金屬Cu相比其他幾種重金屬污染相對(duì)較輕，均為輕度污染，主要集中在昌化鉛鋅礦廢棄地中南部的服務(wù)區(qū)、南部河流中段、居民點(diǎn)東部、道路兩旁等區(qū)域。

礦區(qū)及其周邊地區(qū)重金屬Pb、Zn除東北角地區(qū)無(wú)污染外，其他區(qū)域均有不同程度污染。其中，重金屬Cd在尾礦庫(kù)中東部、河流中段、服務(wù)區(qū)及居民點(diǎn)區(qū)域的污染程度達(dá)到重度級(jí)別，而西南部河流尾段地區(qū)則處于輕度污染級(jí)別（圖3）。重金屬Zn污染最為嚴(yán)重的區(qū)域集中在尾礦庫(kù)東部、河流轉(zhuǎn)彎處，達(dá)到重度污染級(jí)別，西南部河流尾段、東部草地為中度污染（圖4）。

4 小結(jié)與討論

本研究應(yīng)用單因子指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)昌化鉛鋅礦廢棄地進(jìn)行污染評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，7種重金屬元素單因子污染指數(shù)大小為Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>As>Cr，7種重金屬元素潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大小為Cd>Pb>Zn>Cu>As>Ni>Cr。由此可見，單因子指數(shù)法與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果基本一致，這與海米提·依米提等[18]的研究結(jié)果一致。在單因子污染指數(shù)排序中重金屬元素Ni>As，而潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)中排序則相反，這是由于重金屬的毒性系數(shù)存在差異，因而導(dǎo)致兩種方法的排序不同[19]。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法在評(píng)價(jià)重金屬污染時(shí)，加入了重金屬的毒性系數(shù)[16]，從而可以更加科學(xué)地分析重金屬對(duì)于人體的危害程度，同時(shí)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分析法也可以確定某種重金屬對(duì)于生態(tài)危害的權(quán)重，因此使用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)礦山廢棄地等地區(qū)進(jìn)行評(píng)價(jià)更具可行性和準(zhǔn)確性。

昌化鉛鋅礦廢棄地河流中段及轉(zhuǎn)彎處屬于污染最嚴(yán)重的地方，其重金屬元素Cd、Pb、Zn均為重度污染。河流重金屬的累積多是由鉛鋅礦廢水的排放導(dǎo)致，而河流中段和轉(zhuǎn)彎處是昌化鉛鋅礦廢棄地污染嚴(yán)重，河流尾段污染較輕，這與鉛鋅礦開采過(guò)程中將含有大量重金屬的廢水未經(jīng)處理直接排放至河流中有較大關(guān)系[20，21]，而河流在經(jīng)過(guò)轉(zhuǎn)彎處時(shí)，由于水流流速減慢，將大量含有重金屬的河水沖積到岸邊，從而使得重金屬得到累積，造成嚴(yán)重污染[22]。尾礦庫(kù)東部、服務(wù)區(qū)、居民點(diǎn)污染嚴(yán)重，重金屬Cd、Pb的單因子指數(shù)均大于5，達(dá)到重度污染級(jí)別。這可能由于尾礦庫(kù)在開采過(guò)程中本身有大量重金屬累積，同時(shí)服務(wù)區(qū)和居民點(diǎn)離選礦廠臨近，而據(jù)以往研究發(fā)現(xiàn)，重金屬污染分布有其規(guī)律可循，距污染源的距離與污染程度呈反比[23]，這也為尾礦庫(kù)、服務(wù)區(qū)和居民點(diǎn)污染嚴(yán)重而東北部污染較輕提供了重要依據(jù)。

根據(jù)重金屬評(píng)價(jià)結(jié)果可看出，重金屬元素Cd的單因子評(píng)價(jià)指數(shù)與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均達(dá)到重度污染級(jí)別，這與蘭砥中等[24]的研究一致。相關(guān)研究表明，Cd屬于分散元素，其經(jīng)常與閃鋅礦相互伴生[25]，因而在礦產(chǎn)資源開采過(guò)程中，常常僅開采Pb、Zn元素，而Cd等相伴生的礦產(chǎn)資源則以廢渣的形式隨意丟棄，從而造成了Cd的嚴(yán)重污染。Cd作為主要的污染源，應(yīng)該運(yùn)用多種不同的方法對(duì)其進(jìn)行治理，對(duì)富集植物的挑選也應(yīng)圍繞著Cd、Pb、Zn、Cu這四種重金屬展開。

本研究結(jié)果表明，①海南昌化鉛鋅礦廢棄地土壤重金屬平均含量差異較為明顯，部分重金屬的含量超標(biāo)嚴(yán)重，其中Cd的平均含量更是超過(guò)中國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618-1995）中重金屬三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的18倍。②根據(jù)單因子污染指數(shù)來(lái)看，海南昌化鉛鋅礦廢棄地土壤重金屬Cd的污染最為嚴(yán)重，其次是Pb與Zn。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，海南昌化鉛鋅礦廢棄地土壤重金屬的潛在危害程度為重度污染級(jí)別，其中，Cd對(duì)于污染貢獻(xiàn)率最大，為最具潛在風(fēng)險(xiǎn)的重金屬元素。③根據(jù)海南昌化鉛鋅礦廢棄地土壤重金屬Cd、Cu、Pb和Zn的污染空間分布圖可知，污染最輕的地方均在昌化鉛鋅礦廢棄地的東北部地區(qū)以及河流尾段處，而污染最嚴(yán)重的地方則集中在尾礦庫(kù)的東部、服務(wù)區(qū)、居民點(diǎn)、河流中段以及河流轉(zhuǎn)彎處。

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