袁 冬， 周國富,,3*， 劉延國， 林顯裕， 李 楠

(1. 華南師范大學華南先進光電子研究院， 彩色動態(tài)電子紙顯示技術研究所， 廣州 510006；2. 深圳市國華光電科技有限公司， 深圳 518110； 3. 深圳市國華光電研究院， 深圳 518110)

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LED強化出光技術研究進展

袁 冬1， 周國富1,2,3*， 劉延國1， 林顯裕1， 李 楠2

(1. 華南師范大學華南先進光電子研究院， 彩色動態(tài)電子紙顯示技術研究所， 廣州 510006；2. 深圳市國華光電科技有限公司， 深圳 518110； 3. 深圳市國華光電研究院， 深圳 518110)

發(fā)光二極管LED(Light Emitting Diode)具有節(jié)能、環(huán)保、壽命長三大優(yōu)勢，被譽為第4代照明光源，但其發(fā)光效率有待進一步提高，導致發(fā)光效率損失的主要原因是光提取效率較低，由于半導體材料的折射率較高，大部分輻射光線在芯片內部產生全反射，最終被吸收轉化成熱量. 為了提升LED的光提取效率，目前采用的主要方法包括在芯片各表面加工強化出光微結構、改變芯片形狀以及改善封裝結構與材料3個方面. 文章詳細分析了各種強化出光方法的原理、研究方法及其研究成果，并展望了未來的發(fā)展趨勢.

LED； 發(fā)光效率； 光提取效率； 取光結構； 強化出光

面對嚴峻的能源、環(huán)境壓力，加快資源節(jié)約型和環(huán)境友好型社會的建設已成為國家經濟和社會發(fā)展的戰(zhàn)略性抉擇. 發(fā)光二極管LED(Light Emitting Diode)具有節(jié)能、環(huán)保、壽命長三大優(yōu)勢，是繼白熾燈、熒光燈和高強度氣體放電燈之后的第4代照明光源. 據統(tǒng)計，目前照明用電占全球總用電量的19%，利用現有的LED高效照明解決方案至少可減少40%的照明能耗，每年可少排放5.55億噸二氧化碳. 因此，我國在《國家科學和技術發(fā)展中長期規(guī)劃綱要》中將“高效節(jié)能、長壽命的半導體照明產品”列為“重點領域及其優(yōu)先主題”，把LED光源技術在城市照明、城市景觀、交通照明和居民照明工程中的應用作為重大科技節(jié)能專項來推廣，并列為“十二五”戰(zhàn)略性新興產業(yè). 目前LED已被廣泛應用于背光、顯示、通用照明、指示燈、汽車前大燈等領域，正逐步取代傳統(tǒng)光源，滲透到人們的日常生活當中.

隨著LED的推廣應用，對高亮度LED的需求也日益增加，雖然理論上LED的光電轉換效率(Wall-plug Efficiency)可達到100%，但實際上目前LED的電光轉換效率僅為20%左右[1-2]，仍具有較大發(fā)展空間，因此提高LED的發(fā)光效率一直是LED技術發(fā)展的重心.

LED的電光轉換效率主要由內部量子效率(Internal Quantum Efficiency)和外部量子效率(External Quantum Efficiency)2部分組成. 內部量子效率是指有源層的光電轉換效率，隨著外延生長技術和多量子阱結構的發(fā)展，目前高質量多量子阱結構(Multiple Quantum Well，MQW)的光電轉換效率已經接近100%[3-4]. 外部量子效率主要是指光提取效率(External Light Extraction Efficiency, LEE)，由于外延層材料的折射率(n-GaN：2.42[5]，n-AlGaInP：3.0～3.5[6])比封裝材料及空氣高，產生的輻射光線絕大多數將在芯片內部發(fā)生全反射，無法從LED芯片中逸出，造成LED芯片的光提取效率較低. 輻射光線只有角度小于臨界角θc的部分才可以從芯片射出，而絕大多數光線將在芯片內發(fā)生多次全反射，無法從LED芯片中逸出，造成光提取效率極低(圖1).

圖1 光線被困于LED芯片內

另外，由于生長的半導體外延層中具有大量的位錯缺陷，當光線經過位錯時將被缺陷吸收轉換成熱量，因此，被困于LED芯片內部的光線在經過多次全反射后，被全部轉化為熱量[7]. 然而LED的量子阱結構對溫度十分敏感，溫度的升高會造成勢阱中電子與空穴的輻射復合幾率降低，形成非輻射復合(產生熱量)[8]，使得內部量子效率降低，從而進一步降低LED的發(fā)光效率. 同時，隨著LED芯片結溫的升高、光衰、色漂移、熱聚集等一系列問題將會發(fā)生，甚至會導致光源器件最終的失效.

由此可見，光提取效率不僅影響LED的發(fā)光效率，同時會降低其壽命和可靠性. 為了提高LED的光提取效率，目前已有大量研究，主要方法包括在芯片表面加工各種強化出光微結構、改變芯片形狀以及改善封裝結構與材料3個方面. 本文針對以上3個方面強化出光技術的研究進展進行簡要綜述.

1 芯片表面粗化強化出光

在LED芯片各界面處加工出微結構是提高LED芯片光提取效率的有效方法[9]，其目的是將輻射光線散射并逸出芯片，從圖2可以看出，粗化后的芯片表面為光線從芯片的逸出提供了更多的可能性. 近年來，已經有許多表面結構用于提高LED的出光效率，如表面粗化[10]、光子晶體[11]、圖形襯底[12]等.

圖2 表面粗化提高出光效率原理示意圖

1.1 表面粗化結構

表面粗化結構根據結構的規(guī)律性可分為隨機粗化結構和陣列結構2種. 隨機粗化結構一般不需要掩膜，直接在芯片的表面腐蝕或刻蝕制備，而陣列結構則需要經過掩膜的制備工序，才能通過刻蝕在芯片表面形成周期的粗化結構.

隨機表面粗化方面，KIM等[13]采用燒熔KOH腐蝕的方法，在n-GaN表面制備出六棱錐型的腐蝕坑結構(圖3)，該種結構一般沿著外延層材料內的位錯產生并生長，之所以形成正六棱錐結構是由GaN材料的纖鋅礦晶體結構決定的. 通過這種粗化結構，LED芯片的光提取效率提升了54%.

圖3 正六棱錐型腐蝕坑的SEM圖[13]2

LEE等[14]利用化學濕法刻蝕(ICP)在AlGaInP基LED芯片上表面制備出類三角形的納米表面粗化結構(圖4A). 經過優(yōu)化的納米粗化結構，在20 mA的注入電流下，LED輸出功率可提高80%. LAI等[15]在850 ℃下金屬有機物化學氣相沉積(MOCVD)得到的LED表面p-GaN層粗化結構(圖4B)，具有這種表面粗化結構的LED輸出功率可提高48.6%.

圖4 化學濕法刻蝕及MOCVD法形成的表面粗化結構

Figure 4 Textured surface structure formed by ICP etching and MOCVD

陣列粗化結構方面，則需要結合光刻等技術制作陣列的掩膜，然后進行刻蝕加工出陣列的粗化結構. HORNG等[16]利用全息光刻技術制作掩膜并采用ICP干法刻蝕技術在LED表面加工出了陣列的強化出光微結構(圖5)，與普通的LED相比，周期為600 nm的陣列粗化結構可將光提取效率提升65.2%.

圖5 表面陣列粗化結構的AFM圖像[16]1328

光刻等微結構制造工藝相對工藝復雜，需要昂貴的加工設備，而精密機械加工技術的發(fā)展，使得微機械加工成為微結構制造的便捷方法. 本研究組在綜合分析了GaN材料的機械性能的基礎上，提出采用為機械切削加工的方法進行LED表面強化出光微結構的加工(圖6)[17]，通過實驗發(fā)現在切削深度為1 μm時，GaN材料可以被塑性切削，不會產生脆性的破壞，證實了微切削可以在GaN材料表面加工出用于提升LED芯片光提取效率的三維陣列強化出光微結構.

圖6 交錯切削加工的微溝槽陣列[17]540

除了對GaN材料進行加工外，在其表面添加一層其他材質的粗化結構也是增強LED光提取效率的有效手段之一. LIN等[18]利用微米級聚苯乙烯球陣列作為掩膜，在n-GaN 的表面形成了一層氧化鋁材質的蜂巢結構(圖7)，使GaN基LED的發(fā)光效率提升了35%.

圖7 n-GaN表面的氧化鋁納米蜂巢結構[18]2

Figure 7 Al oxide honeycomb nanostructure on the n-GaN surface[18]2

1.2 光子晶體結構

表面光子晶體(Surface Photonic Crystal，PhC)是一種最為先進的表面結構，它具有一定的光子帶隙，可以控制一定波長的光線在特定方向上的傳播，它不僅可以提升光線的提取效率，同時還可以控制出射光線的方向分布. 近年來關于二維光子晶體用于提升LED芯片的光提取效率備受關注，一般可使LED的光提取效率提高1.0～2.5倍[19].

BABA等[20]首次在GAInAsP基LED芯片表面制備出的二維光子晶體中，圓柱體按照蜂巢型分布(圖8A)，將LED的出光效率提高至3倍以上. KIM等[21]采用激光全息技術在GaN基LED上窗表面制備出晶格常數為300、500和700 nm的圓孔陣列二維光子晶體(圖8B). 結果表明，晶格常數為500 nm的光子晶體將輸出功率提高1倍以上.

圖8 LED表面二維光子晶體結構SEM圖

Figure 8 SEM views of formed 2D photonic crystal on LED surface

1.3 圖形化襯底

與在LED芯片表面加工微結構類似，圖形化襯底(Pattemed Sapphire Substrate，PSS)是在芯片的底部通過表面形貌使輻射光線發(fā)生散射，并從芯片的上表面逸出(圖9). 圖形化襯底的結構包括金字塔型、六邊形、納米孔等.

圖9 圖形化襯底強化出光原理

Figure 9 LEE enhancement of LED by pattemed sapphire substrate

HUANG等[22]用納米壓印光刻技術在GaN基LED藍寶石襯底上制備出直徑為240 nm、間距為450 nm的納米孔陣列(圖10A)，在20 mA的注入電流下，LED的輸出功率提高33%. WUU[23]等使用硫酸和磷酸的混合溶液濕法刻蝕出具有金字塔圖形的藍寶石襯底(圖10B)，相對于傳統(tǒng)的藍寶石襯底，輸出功率提高25%.

圖10 圖形化襯底結構

HAN等[24]研發(fā)了一種周期性的自組裝成型工藝，在蝕刻出的藍寶石襯底上自發(fā)地安放了硅納米球(圖11)，這種新型的自組裝成型的圖形化襯底可使芯片的出光效率提高37%.

圖11 安裝硅納米球的藍寶石圖形化襯底[24]528

Figure 11 Patterned sapphire substrate with nanometer silicon balls[24]528

2 芯片形狀強化出光

最理想的芯片形狀應該是球形并且發(fā)光區(qū)域類似點狀位于球心處，然而這種LED芯片在技術上是無法實現的. 一般情況下LED芯片的形狀為立方體型，通過增加窗口層的厚度，可有效增加輻射光線在側邊的出光效率，這種芯片設計在AlGaInP基LED中經常被使用，其中最值得一提的是倒金字塔型的LED芯片結構[25](圖12)，光線可以從芯片的4個傾斜側面以及頂面出射，因此光提取效率極高. HUI等[26]采用激光微加工技術制造了具有50°側向傾角的倒金字塔型LED芯片，并在側面鍍上一層高反射率的銀膜，使光線從頂面出射，在30 mA的注入電流下，該芯片輸出功率提高了195%.

圖12 倒金字塔型LED芯片結構[25]198

然而在面積較大的GaN基LED中，由于外延層生長的厚度較薄，很難實現芯片整體形狀的改變[27]，因此,目前通常采用在LED芯片表面磨削出V型槽，使芯片形成類似金字塔結構的方式來強化出光(圖13).

圖13 CREE DA芯片V型槽強化出光結構

3 封裝結構強化出光

在LED封裝時，改進封裝材料或者改善封裝結構是提升LED器件發(fā)光效率的有效方式，也是最容易實現的方式. 目前，有效的封裝結構優(yōu)化主要包括球形透鏡、封裝材料折射率改善以及引線框架反射器表面粗化3個方面.

3.1 球形封裝透鏡

眾所周知，半球形的封裝透鏡結構可以在最大程度上減少光線在透鏡與空氣界面上的全反射，由于LED芯片可以近似為點光源，而處于半球形透鏡球心處的點光源發(fā)出的光線均與透鏡的球形表面垂直，所以不存在全反射的問題(圖14). 雖然LED芯片并非真正的點光源，但球形透鏡可以最大程度上減少光線在透鏡與空氣界面的全反射[28].

圖14 半球形封裝透鏡結構

但是單個球形透鏡半徑較大，造成LED器件體積增大，因此采用微球型透鏡陣列也是減少光線在透鏡與空氣界面全反射的有效途徑(圖15A). EOM等[29]利用聚苯乙烯材料掩膜制造大區(qū)域的微透鏡陣列(圖15B)，將LED出光效率提升約70%.

圖15 用于提升LED光提起效率的微透鏡陣列結構[29]474

Figure 15 Micro lens array structure for lifting LED light extraction[29]474

3.2 封裝材料折射率改善

提高LED封裝材料折射率可有效減少芯片與封裝材料界面上的全反射(圖16)，因此封裝材料的折射率應越高越好[30]. 提高封裝材料折射率可采用引入硫元素的方法，引入形式多為硫醚鍵、硫脂鍵等，以環(huán)硫形式將硫元素引入聚合物單體，并以環(huán)硫基團為反應基團進行聚合則是一種較新的方法. 最新的研究中也有將納米無機材料與聚合物體系復合制備封裝材料，還有將金屬絡合物引入到封裝材料，折射率可以達到1.6～1.8.

圖16 GaN與AlGaInP基LED光提取效率隨封裝材料折射率的變化趨勢[30]A1157

Figure 16 LEE as a function of the refractive index of the encapsulant for GaN LED and AlGaInP LED[30]A1157

另外，MA等[30]研究發(fā)現，采用折射率階梯變化的多層封裝材料可以提升LED的光提取效率，在靠近芯片處采用折射率較高的封裝材料，然后使封裝材料的折射率依次遞減，由于相鄰封裝材料間的折射率差距減少，因此全反射得到了有效的抑制. 在該研究中，采用折射率分別為1.57與1.41的2層封裝結構，與使用單一折射率(1.57)的封裝材料相比，使LED的光效損失降低了35%.

3.3 引線框架反射器表面粗化

在LED封裝材料與空氣界面發(fā)生全反射的光線將在引線框架反射器再一次發(fā)生反射回到空氣界面，如果封裝材料為平面型封裝，那么光線將在封裝材料中形成多次全反射最終被吸收. 而對反射器表面進行表面粗化后，反射后的光線將改變方向發(fā)生漫反射，在空氣界面上出射的幾率增大(圖17A)，從而大幅提升光提取效率[31].

除了隨機的表面粗化結構外，LI等[32]采取在反射器表面加工出周期結構的方式，取得了更好的強化出光效果(圖17B)，與光滑反射器表面相比，LED的光提取效率提升了41%.

圖17 引線框架反射器表面粗化的強化出光作用

4 總結與展望

LED作為第4代照明光源，已經引發(fā)了照明領域的一場革命. 然而，光提取效率引起的光效偏低是限制其進一步推廣應用的瓶頸，如何進一步提升LED的光提取效率是充分發(fā)揮LED光源優(yōu)勢的關鍵. 從上述分析可以看出，目前LED光源封裝級的強化出光已經較為成熟并取得了較好的效果，通過改變芯片形狀提升光提取效率在GaN基的LED中的應用范圍有限，而通過芯片表面強化出光結構減少光線在芯片中的全反射來提升光效的方法是目前研究的熱點，由于技術復雜且尚未成熟，只有隨機表面粗化在LED的大規(guī)模生產中有所應用，因此，如何根據功能需求設計出光結構并提出高效低成本的制造方法是提高LED出光效率、推動LED光源在普通照明領域大規(guī)模應用的關鍵.

LED強化出光技術是制造、光學、材料等多學科交叉的科學問題，其研究深度和廣度仍待進一步拓展，目前還主要集中在各單項強化出光結構及其制造. 為獲得更高的強化出光效率，集成多種強化出光結構將是未來的發(fā)展趨勢之一，如何對多種出光結構進行組合、設計和優(yōu)化以及研究出相應的制造方法將是需要解決的難點.

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【中文責編：成文 英文責編：肖菁】

Research Progress on Light Extraction Technology of LED

YUAN Dong1, ZHOU Guofu1,2,3*, LIU Yanguo1, LIN Xianyu1, LI Nan2

(1. Institute of Electronic Paper Displays, South China Academy of Advanced Optoelectronics, South China Normal University, Guangzhou 510006, China; 2. Shenzhen Guohua Optoelectronics Tech. Co. Ltd., Shenzhen 518110, China; 3. Academy of Shenzhen Guohua Optoelectronics, Shenzhen 518110, China)

Light Emitting Diode (LED) whose advantages are energy saving, environmental protection and long life, is regarded as the fourth generation lighting source. But the luminous efficiency of LED is still quite low now, the reason of this is the external light extraction efficiency of LED is quite low, and this is caused by total reflection which occurs at the chip surface, most of the lights are eventually absorbed and converted into heat due to the high refractive index of semiconductor material. To improve the light extraction efficiency of LED, the main approaches including manufacturing light extraction microstructures on LED chip surfaces, changing the chip’s shape and improving the encapsulation structure and material. The light extraction principle, research methods and the research results obtained of these three approaches are analyzed in this paper respectively, and the future development trend is proposed.

LED; luminous efficiency; external light extraction efficiency; light extraction structure; light extraction

2016-06-30 《華南師范大學學報(自然科學版)》網址：http://journal.scnu.edu.cn/n

國家自然科學基金項目(10974059)；國家自然科學基金項目(51405166)；教育部“長江學者和創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃”項目(IRT13064)；廣東省引進創(chuàng)新科研團隊計劃項目(2013C102)

TN312.8

A

1000-5463(2016)05-0001-07

*通訊作者:周國富，教授,國家“千人計劃”入選者，廣東省領軍人才，Email:zhougf@scnu.edu.cn.