何 忠， 胡志軍， 徐 明， 王竹槽， 李建軍， 王志良*

（1. 江蘇齊清環(huán)境科技有限公司 江蘇省環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210036；2. 江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院 江蘇省環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210036）

電暈放電式低溫等離子體電極結(jié)構(gòu)優(yōu)化

何 忠1， 胡志軍1， 徐 明1， 王竹槽1， 李建軍1， 王志良2*

（1. 江蘇齊清環(huán)境科技有限公司 江蘇省環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210036；2. 江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院 江蘇省環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210036）

以惡臭氣體氨氣和硫化氫的降解率為考察指標(biāo)，系統(tǒng)優(yōu)化了電暈放電式低溫等離子體設(shè)備電極間距、電極齒距、電極齒高三個(gè)參數(shù)。研究表明：氨氣和硫化氫的降解首先隨著電極間距和齒距的增加而增大，而后隨著電極間距的進(jìn)一步增大而逐漸降低，電極間距13 mm、電極齒距5 mm時(shí)具有最大的氨氣和硫化氫降解率。當(dāng)電極齒高＜7 mm時(shí)，氨氣和硫化氫的降解率隨電極齒高的增加而快速增大，當(dāng)電極齒高＞7 mm時(shí)，其降解率隨著電極齒高的進(jìn)一步增大而緩慢增大，考慮到電極制作成本，故確定最佳電極齒高為7 mm。此外研究還表明，不同外施功率下，鋸齒型（多齒型）的氨氣降解率顯著高于單一針尖型（單齒型）。

電暈放電；低溫等離子體；電極結(jié)構(gòu)

低溫等離子體技術(shù)是利用等離子體放電過程中產(chǎn)生的大量活性粒子諸如臭氧、羥自由基、氧自由基以及多種原子與廢氣中污染物作用，使污染物分子在極短的時(shí)間內(nèi)發(fā)生分解，并發(fā)生后續(xù)的各種反應(yīng)以達(dá)到降解污染物的目的[1]。與常規(guī)技術(shù)相比，等離子體在凈化低濃度惡臭氣體方面具有工藝簡單、流程短、可操作性強(qiáng)的特點(diǎn)，已經(jīng)成為污水處理廠惡臭氣體凈化中的一種新方法，目前在低濃度硫化氫[2]、甲苯[3-4]、乙硫醇[5]、三氯乙烯[6]等脫臭方面有不少獲得成功應(yīng)用的例子，可以看出前期文獻(xiàn)主要集中在介質(zhì)阻擋型低溫等離子體技術(shù)去除各種廢氣可行性的研究，而實(shí)際工況條件下，待處理廢氣往往成分復(fù)雜，并常含有顆粒物、粘性物質(zhì)等，介質(zhì)阻擋等離子體反應(yīng)器由于抗污染能力較弱，因此在實(shí)際應(yīng)用中并非最佳選擇。

為此，本文通過實(shí)驗(yàn)研究了直流電暈放電式低溫等離子體的電極間距、電極齒距、電極齒高三個(gè)電極結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)典型惡臭污染物降解率的影響，并在此基礎(chǔ)上找出優(yōu)化的電極參數(shù)，為等離子體電極結(jié)構(gòu)參數(shù)的設(shè)計(jì)提供依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 儀器與材料

GA-122Y型無油靜音空氣壓縮機(jī)（上海硅萊實(shí)業(yè)有限公司），LF400型氣體質(zhì)量流量計(jì)（成都萊峰科技有限公司），ADS數(shù)字示波器（國睿安泰信科技股份有限公司），低溫等離子體設(shè)備（蘇州克利亞環(huán)保有限公司），等離子體實(shí)驗(yàn)電源（溫州市泰德電器有限公司），大氣采樣器（武漢天虹儀表有限責(zé)任公司），氣體混合裝置（太倉宏澤防腐設(shè)備有限公司），TES-1260溫濕度儀（泰仕電子工業(yè)股份有限公司），LZB-25玻璃轉(zhuǎn)子流量計(jì)（常州市凱悅熱工儀表有限公司），1000紫外―可見分光光度計(jì)（上海天美科學(xué)儀器有限公司），PA15/11-18型面板式直流數(shù)字電流表（上海電表廠），TM9微型電力監(jiān)測(cè)儀（泰克曼電子儀器控股有限公司）。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

直流電暈放電式低溫等離子體處理惡臭氣體的試驗(yàn)裝置參照已有科研成果[7-8]，具體工藝流程如圖 1所示。本試驗(yàn)所采用的電暈放電圓筒式低溫等離子體反應(yīng)器包括同心設(shè)置的圓管狀內(nèi)電極和外電極，內(nèi)電極與外電極之間設(shè)有環(huán)形間隙，同時(shí)內(nèi)電極外壁上還設(shè)有數(shù)個(gè)尖齒，尖齒沿內(nèi)電極徑向呈輻射狀等間距均勻分布，內(nèi)電極和外電極分別固定于設(shè)置有絕緣構(gòu)件的內(nèi)電極支架和外電極支架上，內(nèi)電極和外電極分別與等離子體實(shí)驗(yàn)電源的兩極電性連接。主要設(shè)計(jì)參數(shù)為內(nèi)電極外徑 30 mm，外電極內(nèi)徑 90 mm，環(huán)形間隙長度 1 000 mm，外電極和內(nèi)電極材質(zhì)均有不銹鋼，尖齒材質(zhì)為鈦電極。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置流程圖

1.3 分析方法

模擬氨氣在流經(jīng)等離子體反應(yīng)器進(jìn)出口時(shí)采用“公共場(chǎng)所空氣中氨的測(cè)定方法（GB/T 18204.25-2000）”，得到線形回歸方程為：A=0.185 3 C+0.017 3（r=0.999 6），線性范圍 0.20～4.00 μg/mL。模擬硫化氫在流經(jīng)等離子體反應(yīng)器進(jìn)出口時(shí)采用“車間空氣中硫化氫的硝酸銀比色測(cè)定方法（GB/T 16027-1995）”，得到線形回歸方程為：A=0.835 3 C-0.0287（r=0.999 9），線性范圍0.05～1.00 μg/mL。如圖2所示。

圖2 氨含量（左）和硫化氫含量（右）標(biāo)準(zhǔn)曲線圖

1.3 參數(shù)計(jì)算

降解率（D）計(jì)算公式如式（1）所示。

式中：C0（mg/m3）和Ct（mg/m3）分別為反應(yīng)器進(jìn)口與出口處的氨氣濃度。

2 結(jié)果與討論

2.1 電極間距優(yōu)化

典型電極間距與氨氣和硫化氫的降解效果的關(guān)系如圖3所示。實(shí)驗(yàn)條件：1）外施電壓為220V；2）空氣流量為5 m3/h；3）電極齒距為6 mm；4）電極高度為8 mm；5）氨氣濃度為340 mg/m3，硫化氫濃度為500 mg/m3；6）溫度為30℃，相對(duì)濕度為35%，考察電極間距為9 mm、11 mm、13 mm、15 mm、17 mm時(shí)的氨氣和硫化氫降解效果關(guān)系。由圖3可知，在不同輸入功率情況下，氨氣和硫化氫的降解率先隨著電極間距的增加而增大，當(dāng)電極間距為13 mm時(shí)達(dá)到最大值，而后隨著電極間距的進(jìn)一步增大而逐漸降低，得到電極間距為13 mm時(shí)具有最大的氨氣和硫化氫降解率。可能的原因是當(dāng)電極間距增加時(shí)[9-12]，電極的單針放電功率和放電能量密度隨之增加，但當(dāng)電極間距過大時(shí)，兩者隨之降低。同時(shí)考慮電極間距增大利于放電穩(wěn)定，所以確定最佳電極間距為13 mm左右。

圖3 電極間距與氨氣（A）和硫化氫（B）降解率的關(guān)系

2.2 電極齒距優(yōu)化

典型電極齒距與氨氣和硫化氫的降解效果的關(guān)系如圖4所示。實(shí)驗(yàn)條件：1）外施電壓為220 V；2）空氣流量為5 m3/h；3）電極間距為13 mm；4）電極高度為8 mm；5）氨氣濃度為340 mg/m3，硫化氫濃度為500 mg/m3；6）溫度為30℃，相對(duì)濕度為35%，考察電極齒距為3 mm、4 mm、5 mm、6 mm、7 mm時(shí)的氨氣和硫化氫降解效果關(guān)系。由圖4可知，在不同輸入功率情況下，氨氣和硫化氫的降解率先隨著電極齒距的增加而增大，當(dāng)電極齒距為5 mm時(shí)達(dá)到最大值，而后隨著電極齒距的進(jìn)一步增大而逐漸降低，得到電極齒距為5 mm時(shí)具有最大的氨氣和硫化氫降解率。可能的原因是當(dāng)電極齒距增加時(shí)[9-12]，電極的單針放電功率和放電能量密度隨之增加，但當(dāng)電極齒距過大時(shí)，兩者隨之降低。同時(shí)考慮電極齒距增大利于放電穩(wěn)定，所以確定最佳電極齒距為5 mm左右。

圖4 電極齒距與氨氣（A）和硫化氫（B）降解率的關(guān)系

2.3 電極齒高優(yōu)化

典型電極齒高與氨氣和硫化氫的降解效果的關(guān)系如圖5所示。實(shí)驗(yàn)條件：1）外施電壓為220 V；2）空氣流量為5 m3/h；3）電極間距為13 mm；4）電極齒距為5 mm；5）氨氣濃度為340 mg/m3，硫化氫濃度為500 mg/m3；6）溫度為30℃，相對(duì)濕度為35%，考察電極高度為5 mm、6 mm、7 mm、8 mm、9 mm，轉(zhuǎn)化為正負(fù)兩級(jí)針筒間距分別為23.5 mm、24.5 mm、25.5 mm、26.5 mm和27.5 mm的氨氣和硫化氫降解效果關(guān)系。由圖可知，在不同輸入功率情況下，當(dāng)針筒間距＜25.5 mm時(shí)（即電極高度為7 mm）氨氣和硫化氫的降解率隨著針筒間距的增加而快速增大，當(dāng)針筒間距＞25.5 mm時(shí)，隨著針筒間距的進(jìn)一步增大而緩慢增大，因此考慮到電極制作成本，故確定最佳針筒間距為25.5 mm左右，即電極齒高為7 mm。

圖5 電極齒高與氨氣（A）和硫化氫（B）降解率的關(guān)系

圖6 電極形狀與氨氣降解率的關(guān)系

2.4 電極形狀優(yōu)化

不同電極形狀（針尖型和鋸齒型）與氨氣降解效果的關(guān)系如圖6所示。實(shí)驗(yàn)條件：1）外施電壓為220 V；2）空氣流量為5 m3/h；3）電極間距為13 mm，電極高度為 7 mm，電極齒距為 5 mm；4）氨氣濃度為340 mg/m3；5）氣體溫度30℃，相對(duì)濕度為35%。從圖6可以看到，在外施電壓不變（220 V）情況下，隨著外施功率均勻上升，有效放電功率也隨之增大，氨氣的降解率也隨之增大，對(duì)比兩種不同電極形狀可知，在不同外施功率下，鋸齒型的氨氣降解率均顯著性高于針尖型，這說明有效放電功率是影響氨氣降解的重要因素，而電極形狀又可顯著影響電極的有效放電功率，但其機(jī)理需進(jìn)一步研究。

3 結(jié)論

以惡臭氣體氨氣和硫化氫的降解率為考察指標(biāo)，得到電暈放電式低溫等離子體設(shè)備電極結(jié)構(gòu)參數(shù)如下：

1）氨氣和硫化氫的降解率先隨著電極間距的增加而增大，當(dāng)電極間距為 13 mm時(shí)達(dá)到最大值，而后隨著電極間距的進(jìn)一步增大而逐漸降低，得到電極間距為 13 mm時(shí)具有最大的氨氣和硫化氫降解率。

2）氨氣和硫化氫的降解率先隨著電極齒距的增加而增大，當(dāng)電極齒距為5 mm時(shí)達(dá)到最大值，而后隨著電極齒距的進(jìn)一步增大而逐漸降低，得到電極齒距為5 mm時(shí)具有最大的氨氣和硫化氫降解率。

3）當(dāng)電極齒高＜7 mm時(shí)，氨氣和硫化氫的降解率隨著齒高的增加而快速增大，當(dāng)電極齒高＞7 mm時(shí)，其降解率隨著齒高的進(jìn)一步增大而緩慢增大，因此考慮到電極制作成本，故確定最佳電極齒高為7 mm。

4）在不同外施功率下，鋸齒型的氨氣降解率均顯著性高于針尖型。

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Optimization of Electrode Structure for Corona Discharge Non-thermal Plasma

HE Zhong1, HU Zhi-jun1, XU Ming1WANG Zhu-cao1, LI Jian-jun1, WANG Zhi-liang2
（1. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Qiqing Environmental Science and Technology Co., Ltd, Nanjing 210036, China; 2. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science, Nanjing 210036, China）

With the aid of degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide, electrode parameters of needle distance, needle pitch, needle height were optimized. The results showed that the degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide efficiency increased with increasing electrode needle distance and needle pitch and reached a maximum of needle distance 13mm and needle pitch 5 mm, which were followed by a decrease with further increase in electrode needle distance and needle pitch. When the electrode height ＜7 mm, degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide efficiency increased with increasing electrode height, while the electrode height＞7 mm, degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide weakly increased with increasing electrode height, with a view to capitalized cost, the optimal electrode needle height was 7 mm. In addition, the results also showed that the degradation rate of the ammonia gas by sawtooth pattern structure was significantly higher than that by needle structure.

corona discharge; non-thermal plasma; electrode structure

X51

A

1009-220X(2016)05-0018-06

10.16560/j.cnki.gzhx.20160511

2016-07-18

江蘇省科技支撐計(jì)劃-社會(huì)發(fā)展項(xiàng)目（BE2011808）；江蘇省環(huán)?？蒲姓n題（201110）。

何 忠（1982~），男，湖北恩施人，碩士，工程師；主要從事有機(jī)廢氣治理及惡臭污染研究。hezms@163.com

王志良（1966~），男，江蘇丹陽人，本科，研究員；主要從事環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究。sci20011966@163.com