王亞平，黃廷林，周子振，張海涵，李揚(yáng)，龍圣海，劉飛

（西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，西安710055）

黑河金盆水庫(kù)表層沉積物中磷的形態(tài)和分布特征

王亞平，黃廷林*，周子振，張海涵，李揚(yáng)，龍圣海，劉飛

（西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，西安710055）

水源水庫(kù)沉積物生源要素形態(tài)顯著影響上覆水體水質(zhì)，為給深水型水源水庫(kù)水質(zhì)修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)，應(yīng)用淡水沉積物中磷形態(tài)的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試程序（SMT），對(duì)西安市黑河金盆水庫(kù)庫(kù)區(qū)和上游入庫(kù)6個(gè)代表性沉積物樣的理化特征及磷賦存形態(tài)進(jìn)行研究。結(jié)果表明：金盆水庫(kù)表層沉積物中總磷（TP）含量范圍為987～1326 mg·kg-1，從上游入庫(kù)至庫(kù)區(qū)，總磷含量逐漸增加；無(wú)機(jī)磷（IP）是沉積物中磷的主要成分，占總磷（TP）的比例為62.5%～78.9%；Ca-P是IP的主要組成成分，占IP的比例為72.0%～90.5%。沉積物-水界面存在明顯的磷濃度梯度，當(dāng)氧化還原條件變化時(shí)溶解性磷易從間隙水?dāng)U散到上覆水中，從而在一定程度上影響金盆水庫(kù)整體的營(yíng)養(yǎng)水平。TP與IP變化趨勢(shì)基本一致，且TP的變化主要由IP決定，IP的增減因Ca-P和Fe/Al-P而改變。

金盆水庫(kù)；表層沉積物；間隙水；磷賦存形態(tài)

磷是水體富營(yíng)養(yǎng)化的主要限制因子［1］。沉積物中的磷主要來(lái)自于河流帶入的大量泥沙和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)［2］，磷在沉積物中與鐵、鋁、鈣等元素結(jié)合成不同的形態(tài)，不同結(jié)合態(tài)的磷具有不同的地球化學(xué)行為，某些形態(tài)的磷可在物理、化學(xué)等因素作用下，通過(guò)解吸、溶解、還原等過(guò)程釋放到上覆水中，轉(zhuǎn)化為生物可利用磷，成為誘發(fā)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的重要因素［3-5］。沉積物記錄了湖泊及其流域內(nèi)環(huán)境的變化［6］，沉積物中磷的形態(tài)對(duì)控制沉積物中磷的遷移及生物可利用性具有重要的作用［7-9］。因此，分析測(cè)定沉積物中磷的不同形態(tài)及含量，對(duì)研究水體富營(yíng)養(yǎng)化問(wèn)題很有必要。

目前，國(guó)內(nèi)關(guān)于磷賦存形態(tài)的研究主要集中在海洋［2，10-13］、河口［4-5，14-17］、湖泊［6，19-23］以及淺水型水庫(kù)［24-29］。王忠威等［2］認(rèn)為沉積物無(wú)機(jī)磷賦存形態(tài)含量高是洱海水質(zhì)較好的原因；李秋華等［22］研究表明影響磷含量和分布的主要因素是土壤的有機(jī)質(zhì)和酸堿性；蘇玉萍等［24］研究了福建山仔水庫(kù)沉積物磷形態(tài)對(duì)水體的貢獻(xiàn)，認(rèn)為沉積物-水界面明顯的活性磷梯度在一定程度上影響水庫(kù)水體營(yíng)養(yǎng)水平；魯婷等［17］、黃廷林等［25］和張麗媛等［27］研究認(rèn)為環(huán)境變化會(huì)導(dǎo)致Fe/Al-P釋放，從而威脅水庫(kù)水質(zhì)。而對(duì)峽谷深水型水源水庫(kù)（平均水深60.0～95.0 m）的研究未見(jiàn)相關(guān)報(bào)道。另外，此類(lèi)水庫(kù)大多是下游城市的水源地，其富營(yíng)養(yǎng)化風(fēng)險(xiǎn)控制問(wèn)題十分重要?？紤]到內(nèi)源磷釋放過(guò)程與其賦存形態(tài)密切相關(guān)［18，39-40］，開(kāi)展此類(lèi)峽谷深水水庫(kù)沉積物磷及其形態(tài)的研究具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本研究應(yīng)用淡水沉積物中磷形態(tài)的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試程序（SMT），對(duì)西安黑河金盆水庫(kù)沉積物中磷及其賦存形態(tài)進(jìn)行了分析，同時(shí)結(jié)合沉積物的理化特征及其間隙水與上覆水中營(yíng)養(yǎng)鹽的濃度，探討黑河金盆水庫(kù)沉積物磷賦存形態(tài)及其主要影響因素，旨在為正確評(píng)價(jià)該水庫(kù)的營(yíng)養(yǎng)狀況及改善水庫(kù)水質(zhì)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 水庫(kù)概況

黑河是渭河南岸主要支流，流域縱貫周至縣南北，發(fā)源于周至縣西南部厚畛子鄉(xiāng)秦嶺主脊北側(cè)的太白山東南坡二爺海（海拔3650 m）。全流域面積2258 km2，干流總長(zhǎng)126 km，河道平均比降0.877%。黑河流域植被良好，河水清澈，河流懸移質(zhì)含沙量小，泥沙主要為推移質(zhì)。

黑河金盆水庫(kù)是西安市黑河引水系統(tǒng)的主要水源地，是一座以城市供水為主，兼有防洪、發(fā)電、灌溉的峽谷深水型水庫(kù)，2002年建成供水。水庫(kù)位于周至縣黑河峪口以上1.50 km處，距西安86.0 km。壩址以上流域面積1481 km2，多年平均徑流量6.67億m3。水庫(kù)大壩為粘土心墻砂礫石重力壩，最大壩高129 m。黑河水庫(kù)總庫(kù)容2.00億m3，年調(diào)節(jié)水量4.28億m3，其中城市供水占71.2%為3.05億m3，日平均供水量80.0萬(wàn)m3，供水保證率95.0%。金盆水庫(kù)地層除基巖外，第四系松散巖層覆蓋面積也較廣。基巖為前震旦系寬坪群大鎮(zhèn)溝組，為中等深度變質(zhì)的片巖，鈣質(zhì)石英巖夾云斜煌斑巖，斜一民斑巖脈。沿上游河流分布有散落的村鎮(zhèn)，居民數(shù)量雖然不多但也會(huì)長(zhǎng)期持續(xù)性排放少量的生活污水，對(duì)水庫(kù)水質(zhì)產(chǎn)生一定的影響。加之水庫(kù)徑流量較大，氮磷等污染物長(zhǎng)期富集，沉積于庫(kù)底，使沉積物顆粒中污染物含量不斷增加。該水庫(kù)目前水質(zhì)狀況良好，其中總氮含量為1.03～1.63 mg·L-1，總磷含量為0.014～0.036 mg·L-1。

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 樣品采集

2015年11月下旬，在西安黑河金盆水庫(kù)中設(shè)置S1（上游，水深=63.0 m）、S2（入庫(kù)口，水深=77.3 m）、S3（副庫(kù)，水深=16.2 m）、S4（主庫(kù)，水深=82.0 m）、S5（主庫(kù)，水深=82.1 m）、S6（主庫(kù)，水深=82.8 m接近大壩）6個(gè)采樣點(diǎn)（圖1）。采樣時(shí)水庫(kù)正處于水體混合期。

圖1 黑河金盆水庫(kù)采樣點(diǎn)位置示意圖Figure 1 Sampling locations in Jinpen Reservoir

采用彼得森抓斗式采樣器采集各采樣點(diǎn)的表層沉積物樣品，每個(gè)采樣點(diǎn)取泥三次，將三次取得的表層泥樣混勻作為該點(diǎn)沉積物樣品，泥樣用封口袋密封運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室。樣品經(jīng)冷凍干燥后，研磨、過(guò)篩，置于密封袋中保存?zhèn)溆谩?/p>

不同點(diǎn)位同時(shí)取其上覆水（離底部0.5 m左右）和間隙水樣，其中，間隙水樣是通過(guò)對(duì)沉積物樣品離心（6000 r·min-1，5 min）而得。

1.2.2 樣品分析

用鉬-銻-抗分光光度法測(cè)上覆水和間隙水中的正磷酸鹽、總磷和溶解性總磷。上覆水pH值和DO用DS5測(cè)得。

沉積物中含水率和燒失量的測(cè)定采用烘干和灼燒法；用激光粒度分布測(cè)定儀測(cè)得沉積物的機(jī)械組成；用堿式過(guò)硫酸鉀法測(cè)定沉積物的總氮（TN）；用燒失量法測(cè)定沉積物的有機(jī)質(zhì)（OM）含量。每個(gè)樣品采用三個(gè)平行。

沉積物中各形態(tài)磷的測(cè)定采用歐洲標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試委員會(huì)框架下發(fā)展的淡水沉積物磷形態(tài)分離SMT法［30-31］，每個(gè)樣品采用三個(gè)平行。將沉積物中的磷分為總磷

（TP）、有機(jī)磷（OP）、無(wú)機(jī)磷（IP）、鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/ Al-P）、鈣磷（Ca-P），主要步驟如下。

（1）稱(chēng)取200 mg沉積物樣品，加入20 mL 1 mol· L-1NaOH，振蕩16 h后離心；取10 mL上清液加入4 mL 3.5 mol·L-1HCl，靜置16 h后離心，鉬銻抗比色法測(cè)定磷含量［39］，得到鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）；提取后的殘?jiān)? mol·L-1NaCl洗滌，加入20 mL 1 mol·L-1HCl，振蕩16 h后離心，得到鈣磷（Ca-P）。

（2）稱(chēng)取200 mg沉積物樣品，加入20 mL 1 mol· L-1HCl，振蕩16 h后離心，得到無(wú)機(jī)磷（IP）；殘?jiān)萌ルx子水洗滌2次，超聲干燥后，于450℃馬弗爐中灰化3 h，加入20 mL 1 mol·L-1HCl振蕩16 h后離心，得到有機(jī)磷（OP）。

（3）稱(chēng)取200 mg沉積物樣品，于450℃馬弗爐中灰化3 h，加入20 mL 3.5 mol·L-1HCl振蕩16 h后離心，得到總磷（TP）。

2 結(jié)果與討論

2.1 上覆水與間隙水水質(zhì)

2.2 沉積物理化性質(zhì)

圖2 上覆水與間隙水水質(zhì)指標(biāo)Figure 2 Water-quality index of overlying water and pore water

表1 沉積物理化性質(zhì)Table 1 Physical and chemical properties of the sediments

沉積物理化性質(zhì)見(jiàn)表1。含水率可以反映沉積物的再懸浮能力，沉積物含水率越高，就越容易在外界擾動(dòng)下再懸?。?4］。金盆水庫(kù)除S3含水率為34.8%，其他采樣點(diǎn)含水率均在60%左右，說(shuō)明各采樣點(diǎn)表層沉積物具有較大的不穩(wěn)定性，易發(fā)生再懸浮。S3位于副庫(kù)，水深較淺，經(jīng)常處于干涸狀態(tài)。燒失量最大的采樣點(diǎn)是S1，最小是S3。燒失量反映了沉積物中有機(jī)質(zhì)的含量。S1處有機(jī)質(zhì)含量最高，一方面是因?yàn)楹拥纼膳?/p>

有散落的村鎮(zhèn)，有生活污水持續(xù)的進(jìn)入河道使得有機(jī)質(zhì)含量高于其他地方；另一方面則是河道兩旁被大量山林植被覆蓋，而山林沖刷帶來(lái)大量森林腐殖質(zhì)也是沉積物有機(jī)質(zhì)的重要來(lái)源。

表2是該水庫(kù)表層沉積物的粒度分布。沉積物的粒度可反映流域的物質(zhì)輸入和沉積物的再懸浮能力［24-25］，對(duì)其吸附磷有重要影響。粒徑最小的在S6，中位數(shù)（Median）為6.08 μm，平均粒徑（Mean）為5.54 μm，該點(diǎn)處于主庫(kù)區(qū)，接近大壩，是水庫(kù)最寬的區(qū)域，水體流速緩慢，利于小的顆粒沉積，沉積物吸附的磷含量較其他點(diǎn)位高。粒徑最大的則在S1，中位數(shù)（Median）為11.4 μm，平均粒徑（Mean）為10.6 μm，該點(diǎn)在水庫(kù)上游的河流區(qū)，水流速度快，大的顆粒容易沉降，加之該水庫(kù)受地表徑流影響很大，被沖刷的泥土進(jìn)入河道也使沉積物粒度比較大。

2.3 沉積物中各形態(tài)磷的含量及空間分布特征

2.3.1 總磷（TP）

金盆水庫(kù)各采樣點(diǎn)表層沉積物樣品的分析如圖3所示。沉積物中TP的含量為987～1326 mg·kg-1。根據(jù)研究［33］，將沉積物按照TP含量的多少分為嚴(yán)重污染（TP＞1000 mg·kg-1）、中度污染（500 mg·kg-1＜TP＜ 1000 mg·kg-1）和未污染（TP＜500 mg·kg-1）3類(lèi)。除了S3，TP含量為987 mg·kg-1，屬于中度污染外，研究區(qū)域其他各采樣點(diǎn)（S1、S2、S4、S5、S6）TP含量為1227～1326 mg·kg-1，均屬于嚴(yán)重污染。沉積物總磷含量在國(guó)內(nèi)有不少報(bào)道（表3），與各地沉積物總磷含量分布比較，金盆水庫(kù)沉積物磷的含量處于中等污染水平，較易發(fā)生富營(yíng)養(yǎng)化。

表2 各采樣點(diǎn)沉積物粒度分布Table 2 Grain size distribution of the sediments

圖3 表層沉積物中TP、IP、OP含量Figure 3 Distribution of TP，IP，OP in surface sediments

表3 金盆水庫(kù)表層沉積物TP含量與其他湖庫(kù)比較Table 3 Comparisons of TP in the surface sediments of Jinpen Reservoir and other lakes

由圖3可以看出，從上游到主庫(kù)，總磷含量沒(méi)有顯著差別，均較高。表層沉積物中磷的最高值出現(xiàn)在S6，主要因?yàn)楹铀牧魉僭谏嫌屋^大而到下游逐漸減緩，磷的沉降作用增大導(dǎo)致下游主庫(kù)區(qū)沉積物磷含量顯著升高。最小值出現(xiàn)在S3，副庫(kù)水深較淺，且常處于干涸狀態(tài)，營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)缺乏，故而受污染小。

2.3.2 無(wú)機(jī)磷（IP）

所有采樣點(diǎn)表層沉積物IP含量為768～855 mg· kg-1，最高值出現(xiàn)在S6，最小值出現(xiàn)在S3。從圖3可以看出，IP含量的變化趨勢(shì)與TP基本一致，且占TP的62.5%～78.9%，表明在研究區(qū)域內(nèi)IP是沉積物中磷的主要成分。這一結(jié)果與洋河水庫(kù)［27］、三峽水庫(kù)［28］、九龍江河流庫(kù)區(qū)系統(tǒng)［17］等研究一致。由于水庫(kù)地質(zhì)環(huán)境影響，導(dǎo)致表層沉積物中IP含量均較高。

2.3.3 有機(jī)磷（OP）

該水庫(kù)OP含量為89.1～236 mg·kg-1，占TP的9.0%～19.2%。OP含量最高值出現(xiàn)在S1，最小值出現(xiàn)在S3。OP可部分被生物利用，主要來(lái)源于農(nóng)業(yè)面源污染［30］。有研究發(fā)現(xiàn)［8］，50.0%～60.0%的OP可轉(zhuǎn)化為生物可利用的磷，對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)化影響較大。上游入庫(kù)水的OP大于庫(kù)區(qū)，則與上游的人類(lèi)活動(dòng)有關(guān)。

2.3.4 鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）

表層沉積物不同形態(tài)IP的含量分布特征見(jiàn)圖4。

圖4 表層沉積物中各形態(tài)無(wú)機(jī)磷分布Figure 4 Distribution of different forms of IP in surface sediments

該水庫(kù)表層沉積物中Fe/Al-P含量為64.9～180 mg·kg-1，占TP的6.6%～13.6%。最高值出現(xiàn)在S6，最小值出現(xiàn)在S3。庫(kù)區(qū)的Fe/Al-P高于其他地方，與IP的變化一致。Fe/Al-P含量是判斷沉積物污染來(lái)源的指標(biāo)之一，說(shuō)明水庫(kù)沉積物受人為污染的磷所占比例。Fe/Al-P是被Fe、Mn、Al氧化物及其氫氧化物所包裹的磷，同時(shí)也是生物可利用磷的主要形式，隨氧化還原電位的變化而變化，且該部分磷易釋放、易被生物所利用［30，35-36］。當(dāng)氧化還原電位降低時(shí)，三價(jià)鐵被還原并被溶解，膜內(nèi)的磷酸鹽釋放出來(lái)進(jìn)入間隙水，進(jìn)而在濃度梯度的作用下進(jìn)入上覆水中［24］。該水庫(kù)水質(zhì)常年呈弱堿性，其相對(duì)高的pH會(huì)加快Fe/Al-P的釋放，且沉積物的氧化還原電位容易受到諸如溶解氧、溫度、pH等外界因素干擾而變化，當(dāng)水庫(kù)處于分層期，底部溶解氧低至0，水體中鐵、磷濃度均將升高［37］。所以Fe/Al-P是容易釋放的IP形式。

2.3.5 鈣磷（Ca-P）

金盆水庫(kù)表層沉積物中Ca-P含量為614～705 mg·kg-1，占TP的46.5%～71.4%。由圖4可以看出，表層沉積物中Ca-P為IP的主要成分，占IP的72.0%～ 90.5%。據(jù)報(bào)道，國(guó)內(nèi)許多水庫(kù)沉積物以鈣結(jié)合態(tài)磷為主，如天津于橋水庫(kù)［26］、三峽水庫(kù)［28］、洋河水庫(kù)［27］和長(zhǎng)江河口水庫(kù)［18］等。金盆水庫(kù)表層沉積物Ca-P含量最高值出現(xiàn)在S3，最小值出現(xiàn)在S4。整體來(lái)看，庫(kù)區(qū)Ca-P小于入庫(kù)和副庫(kù)中Ca-P。Ca-P含量取決于庫(kù)區(qū)的地質(zhì)環(huán)境，這也是北方固有的堿性土壤所決定的。河道中Ca-P含量也很高，除了因?yàn)榈刭|(zhì)環(huán)境，還有來(lái)自山區(qū)降水的沖刷堆積作用，經(jīng)徑流和土壤流失等作用將營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)帶入河道并沉積。Ca-P是沉積物中偏惰性的磷組分，被認(rèn)為是生物難利用磷。主要由原生礦物顆粒中包含的磷通過(guò)生物作用沉積、固結(jié)的顆粒磷及CaCO3的吸附沉積磷組成［31-32］。但在弱酸條件下可產(chǎn)生一定的釋放［38］。

2.4 沉積物磷的相關(guān)性分析

金盆水庫(kù)表層沉積物中各形態(tài)磷之間的相關(guān)性如表4所示。TP與IP顯著正相關(guān)（r=0.836，P＜0.01，n=18），與Ca-P顯著正相關(guān)（r=0.784，P＜0.01，n=18），與Fe/Al-P顯著正相關(guān)（r=0.969，P＜0.01，n=18），與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)（r=0.861，P＜0.01，n=18）。其中TP與Fe/Al-P相關(guān)性最高，表明Fe/Al-P對(duì)TP的貢獻(xiàn)最大。在各形態(tài)磷中，IP與Ca-P顯著正相關(guān)（r=0.831，P＜0.01，n=18），與Fe/Al-P顯著正相關(guān)（r=0.803，P＜0.01，n=18），表明沉積物中IP的變化與Ca-P和Fe/ Al-P均有關(guān)，而OP與Ca-P之間沒(méi)有明顯的相關(guān)性。另外，間隙水PO3-4與表層沉積物中TP和OP均顯著相關(guān)，表明間隙水中磷主要來(lái)自沉積物中OP釋放；有機(jī)質(zhì)與表層沉積物中Fe/Al-P相關(guān)性最好（r=0.897，P＜0.01，n=18），表明該水庫(kù)沉積物主要來(lái)自徑流沖刷［31］。

表4 沉積物中各形態(tài)磷與總磷、無(wú)機(jī)磷的相關(guān)性Table 4 Correlation coefficients between phosphorus forms and TP，IP

3 結(jié)論

成污染物釋放的主要?jiǎng)恿χ唬M(jìn)而影響水庫(kù)的營(yíng)養(yǎng)水平。

（2）金盆水庫(kù)表層沉積物TP含量為987～1326 mg·kg-1。無(wú)機(jī)磷（IP）是沉積物中磷的主要成分，占總磷（TP）的62.5%～78.9%；Ca-P是IP的主要組成成分，占總磷的46.5%～71.4%。

（3）金盆水庫(kù)表層沉積物TP空間分布特征總體表現(xiàn)為庫(kù)區(qū)大于入庫(kù)，同時(shí)該水庫(kù)中Fe/Al-P和OP具有極大的釋放潛能。TP與IP變化趨勢(shì)基本一致，且TP的變化主要由IP決定，IP的增減因Ca-P和Fe/Al-P而改變。

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Forms and distribution of PhosPhorus in surface sediments of JinPen Reservoir

WANG Ya-ping，HUANG Ting-lin*，ZHOU Zi-zhen，ZHANG Hai-han，LI Yang，LONG Sheng-hai，LIU Fei
（School of Environmental and Municipal Engineering，Xi′an University of Architecture and Technology，Xi′an 710055，China）

Biological elements harbored in sediment of drinking water reservoir have an important influence on the quality of the overlaying water.In this work，standard measurement and test（SMT）procedure of phosphorus forms in the freshwater sediments was used to determine surface sediments geochemical characteristics，the forms and distribution of phosphorus in Jinpen Reservoir located in Xi′an City.The results showed that total phosphorus（TP）content in sediments ranged from 987～1326 mg·kg-1，from upstream storage to reservoir area，and the total phosphorus content increases.Meanwhile，inorganic phosphorus（IP）was the main component in sediment and accounted for 62.5%～78.9%of the total phosphorus（TP），and Ca-P accounted for 72.0%～90.5%of IP.A gradient of the soluble reactive phosphorus（SRP）occurred at the sediment-water interface，which indicated the SRP in the sediment could release to the overlying water and deterioriate the water quality.Variation trends of IP and TP are basically the same，and the change of TP is primarily determined by IP，but IP content was regulated by Ca-P and Fe/Al-P.The results from this work can provide scientific data for the water quality restoration in the deep drinking water reservoir.

Jinpen Reservoir；surface sediments；interstitial water；phosphorus forms

X522

A

1672-2043（2016）10-1977-07

10.11654/jaes.2016-0411

王亞平，黃廷林，周子振，等.黑河金盆水庫(kù)表層沉積物中磷的形態(tài)和分布特征［J］.農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2016，35（10）：1977-1983.

WANG Ya-ping，HUANG Ting-lin，ZHOU Zi-zhen，et al.Forms and distribution of phosphorus in surface sediments of Jinpen Reservoir［J］.Journal of Agro-Environment Science，2016，35（10）:1977-1983.

2016-03-28

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51478378）

王亞平（1990—），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)樗幚砼c微污染控制。E-mail：18710807485@163.com

*通信作者：黃廷林E-mail：huangtinglin@xauat.edu.cn