汪安東， 李君， 范魯艷， 曲大為

(吉林大學(xué)汽車仿真與控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 吉林 長(zhǎng)春　130022)

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SCR催化器內(nèi)濃度場(chǎng)影響因素的仿真研究

汪安東， 李君， 范魯艷， 曲大為

(吉林大學(xué)汽車仿真與控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 吉林 長(zhǎng)春130022)

為提高NOx的轉(zhuǎn)化效率，研究了溫度、空速、氨氮比和NO與NO2的摩爾比對(duì)SCR催化器內(nèi)濃度場(chǎng)的影響。試驗(yàn)驗(yàn)證了SCR化學(xué)反應(yīng)模型，將準(zhǔn)確的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)輸入到Fire軟件并建立SCR催化器模型，計(jì)算分析SCR催化器內(nèi)組分濃度場(chǎng)的影響因素。得出以下結(jié)論：溫度越高，NH3和HCNO的濃度越高；流體渦流為噴霧液滴蒸發(fā)和熱解提供了有利條件；空速太大，NO的轉(zhuǎn)化效率會(huì)降低；當(dāng)氨氮比為1時(shí)，理論上NOx的轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最高；當(dāng)氨氮比小于1時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率隨氨氮比的升高而升高，但在接近1時(shí)候產(chǎn)生氨滑移；當(dāng)氨氮比大于1時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率變化不大但會(huì)產(chǎn)生大量氨滑移。因此最佳的氨氮比應(yīng)是在保證較小的氨滑移的前提下盡可能提高NOx轉(zhuǎn)化效率。

選擇性催化還原； 濃度場(chǎng)； 轉(zhuǎn)化效率； 仿真

近年來，隨著柴油機(jī)的廣泛應(yīng)用，其NOx排放和顆粒排放的污染越來越嚴(yán)重，針對(duì)柴油機(jī)排放的法規(guī)也越來越嚴(yán)格[1-3]。我國(guó)大部分柴油機(jī)制造企業(yè)根據(jù)實(shí)際情況，優(yōu)先選擇了缸內(nèi)優(yōu)化燃燒+SCR技術(shù)作為重型柴油機(jī)降低NOx排放的主流技術(shù)路線。SCR技術(shù)是利用NH3或尿素作為還原性物質(zhì)，在一定溫度和催化劑作用下，將NOx還原為N2和H2O[4-5]。限于測(cè)試技術(shù)和催化器內(nèi)流體流動(dòng)、化學(xué)反應(yīng)過程的復(fù)雜性，只能對(duì)脫硝過程的速度場(chǎng)、組分濃度場(chǎng)等進(jìn)行宏觀特征的測(cè)量，所得的數(shù)據(jù)較少且具有經(jīng)驗(yàn)性和局限性。

利用CFD仿真分析不但可以獲得宏觀現(xiàn)象的數(shù)據(jù)，而且可以更加直觀地觀察SCR催化器內(nèi)流體流動(dòng)的具體過程，分析影響催化器內(nèi)速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)或組分濃度場(chǎng)的因素，以便深入探究影響NOx轉(zhuǎn)化效率的因素[6]。本研究以現(xiàn)有的SCR催化器產(chǎn)品為研究對(duì)象，利用AVL Fire軟件建立了SCR催化器的三維仿真模型，對(duì)SCR箱內(nèi)組分濃度場(chǎng)的影響因素進(jìn)行了研究，得出了溫度、空速、氨氮比和NO與NO2的摩爾比(n(NO)∶n(NO2))對(duì)催化器內(nèi)組分濃度場(chǎng)的影響規(guī)律。

1　SCR化學(xué)反應(yīng)模型的驗(yàn)證

1.1臺(tái)架試驗(yàn)

仿真計(jì)算的邊界條件及輸入數(shù)據(jù)通過發(fā)動(dòng)機(jī)試驗(yàn)得到；對(duì)比試驗(yàn)數(shù)據(jù)與計(jì)算結(jié)果，對(duì)計(jì)算模型進(jìn)行驗(yàn)證及校準(zhǔn)。通過試驗(yàn)得到的主要數(shù)據(jù)包括SCR催化器上下游的廢氣組分濃度、溫度、廢氣質(zhì)量流量及“添藍(lán)”噴射量等。試驗(yàn)主要設(shè)備布置見圖1。

1—計(jì)算機(jī)； 2— FTIR氣體分析儀； 3—HORIBA廢氣分析儀； 4—發(fā)動(dòng)機(jī)電控單元； 5—測(cè)功機(jī)； 6—發(fā)動(dòng)機(jī)； 7—計(jì)量系統(tǒng)； 8—尿素箱； 9—廢氣渦輪增壓器； 10—“添藍(lán)”噴射電控單元； 11—“添藍(lán)”泵計(jì)量裝置； 12—“添藍(lán)”存儲(chǔ)箱； 13—“添藍(lán)”噴射系統(tǒng)； 14—SCR催化轉(zhuǎn)化器，T— PT溫度傳感器，N—HORIBA系統(tǒng)采樣點(diǎn)，H—SESAM FTIR系統(tǒng)采樣點(diǎn)； 15—柴油機(jī)標(biāo)定系統(tǒng)圖1　試驗(yàn)設(shè)備布置示意

試驗(yàn)用發(fā)動(dòng)機(jī)為直列6缸增壓中冷四沖程柴油機(jī)，具體參數(shù)見表1。

表1　試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)參數(shù)

1.2噴嘴噴霧特性標(biāo)定

為了驗(yàn)證噴霧模型的有效性，通過試驗(yàn)來標(biāo)定噴嘴的噴霧特性，模型中相關(guān)參數(shù)的設(shè)置見表2。

表2　模型驗(yàn)證所使用的噴霧參數(shù)設(shè)置

由圖2可以看出，尿素噴霧的形狀為中空的錐形，錐角為60°左右；隨著時(shí)間的推移，噴霧與壁面產(chǎn)生碰撞，碰撞后激起的噴射面積逐漸增大。在CFD建立的模型中，認(rèn)為噴霧與壁面撞擊后主要產(chǎn)生兩種效果，一是噴霧的反彈，另一種是噴霧在壁面上的飛射。從仿真結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比來看，這種假設(shè)是比較合理的。

圖2　不同時(shí)刻噴霧形態(tài)的仿真結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比

1.3仿真模型

在Boost軟件中建立了SCR催化器模型(見圖3)。該模型中需要輸入SCR催化器前端的各氣體成分，包括由尿素水溶液分解生成的NH3和HCNO。這里假設(shè)尿素完全分解，全部轉(zhuǎn)化為NH3和HCNO。

1) 報(bào)警制度制訂與報(bào)警設(shè)計(jì)包開發(fā)。根據(jù)ANSI/ISA 18.2—2009 Management of Alarm System for the Process Industries和IEC 62682—2014 Management of Alarm System for the Process Industries ，結(jié)合該公司各項(xiàng)要求與制度，制訂報(bào)警制度并進(jìn)行了完善。在制定相應(yīng)報(bào)警制度基礎(chǔ)上開發(fā)報(bào)警設(shè)計(jì)包。

圖3SCR催化器模型

1.4結(jié)果分析

圖4示出ESC測(cè)試試驗(yàn)工況(怠速除外)下的NOx轉(zhuǎn)化效率。從結(jié)果可知，在大部分工況下, 計(jì)算值與試驗(yàn)值相差較小，誤差控制在5%以內(nèi)；在小負(fù)荷工況時(shí)，二者的偏差比較明顯，達(dá)到20%以上。主要原因是在小負(fù)荷工況下，由于排氣溫度較低，試驗(yàn)時(shí)尿素?zé)峤饧癏CNO水解效率低下，而計(jì)算時(shí)假定是完全分解的，因此導(dǎo)致偏差較大。從總體效果看，該化學(xué)反應(yīng)模型在大多數(shù)工況下是比較準(zhǔn)確的。

圖4　ESC測(cè)試工況NOx轉(zhuǎn)化效率試驗(yàn)值與計(jì)算值對(duì)比

2　SCR催化器的三維仿真模型建立

2.1三維模型

圖5示出在Pro/E軟件中建立的SCR催化器三維模型(試驗(yàn)中用于噴入還原劑的噴嘴安裝在催化器氣體入口端，距離超過1 m，因此未在三維圖上標(biāo)示)。該催化器與尾氣消聲器集成為一個(gè)箱體，內(nèi)部有3個(gè)腔，通過前、后兩個(gè)隔板分開，發(fā)動(dòng)機(jī)廢氣由入口進(jìn)入腔2，經(jīng)前擋板上的孔流入腔1再由入口進(jìn)入催化劑載體腔，經(jīng)過催化還原反應(yīng)后由出口流出。

圖5　SCR催化器的三維模型

2.2計(jì)算模型

圖6　計(jì)算模型

將建立的幾何模型導(dǎo)入到Fire軟件中劃分計(jì)算單元。圖6示出劃分好的計(jì)算模型，單元總數(shù)為214 330個(gè)，其中六面體單元為192 000個(gè)。模型中多孔載體區(qū)域?yàn)榻Y(jié)構(gòu)化六面體單元。

計(jì)算模型選擇標(biāo)準(zhǔn)κ-ε湍流模型和標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)，采用穩(wěn)態(tài)計(jì)算。數(shù)值求解采用SIMPLE算法，同時(shí)激活物質(zhì)運(yùn)輸模型、氣相反應(yīng)模型、噴霧模型和SCR后處理模型。噴霧模型參數(shù)設(shè)置為“添藍(lán)”噴射壓力0.5 MPa，噴射溫度303 K，噴嘴安裝角40°，同時(shí)設(shè)定相關(guān)條件來兼顧氨氣的吸附與解吸附對(duì)計(jì)算模型所用的反應(yīng)所產(chǎn)生的影響，分別考察溫度、空速、氨氮比和n(NO)∶n(NO2)對(duì)催化器內(nèi)組分濃度場(chǎng)的影響。

3　計(jì)算結(jié)果分析

3.1溫度的影響

圖7和圖8示出不同溫度下NH3，HCNO和NO的濃度分布。從圖7可知，隨溫度的升高，噴霧液滴的數(shù)量減少，NH3和HCNO的濃度逐漸升高，說明溫度升高有利于尿素水溶液的熱解，提高了尿素的分解效率，從而提高NH3的生成速率。在腔2的右上角及SCR催化劑載體腔前段出現(xiàn)了NH3的高濃度分布區(qū)，主要是因?yàn)樵搮^(qū)域有流體渦流產(chǎn)生，渦流對(duì)于氣體的混合和液滴的蒸發(fā)具有促進(jìn)作用，有利于“添藍(lán)”液滴熱解反應(yīng)，因此提高了尿素轉(zhuǎn)化為NH3的效率。此外，在催化器前段發(fā)生了HCNO的水解反應(yīng)，生成NH3，因此NH3的濃度升高，而HCNO的濃度逐漸降為0。從圖8可知，NO在腔1和腔2中的濃度最大，進(jìn)入催化劑載體腔后，發(fā)生催化還原反應(yīng)，濃度降低，并且隨溫度的升高，NO在催化劑載體腔中的濃度降低，因?yàn)闇囟壬呒仍黾恿薔H3的濃度又提高了還原反應(yīng)的效率，使得NO濃度降低。

圖7　不同溫度下的NH3和HCNO濃度分布

圖8　不同溫度下的NO濃度分布

3.2空速的影響

空速代表了廢氣在催化劑上的滯留時(shí)間，空速對(duì)催化器的轉(zhuǎn)化效率有重要影響。圖9示出空速分別為20 000 h-1，40 000 h-1及60 000 h-1，排氣溫度為430 ℃時(shí)，NH3和HCNO在催化器內(nèi)的濃度分布。圖10示出不同空速下NO的濃度分布。從圖9可知，空速越小，NH3的濃度值越大。在催化劑載體腔入口前，HCNO的濃度分布與NH3的濃度分布類似。主要是由于空速增大，減小了尿素在催化器內(nèi)的分解時(shí)間，使得分解效率降低。NO2在稀燃柴油機(jī)NOx排放總量中的占比較小，在0%～30%之間[4]，本試驗(yàn)用柴油機(jī)NO2在NOx排放中的占比小于6%。并且，NO2與NO的濃度分布類似，因此本研究?jī)H以NO的濃度來代表NOx進(jìn)行濃度場(chǎng)的分析。由圖10可以發(fā)現(xiàn)，空速對(duì)NO在催化器內(nèi)的滯留時(shí)間有較大影響。空速為40 000 h-1時(shí)，NO的濃度最小，分布更為均勻，說明此時(shí)催化器的轉(zhuǎn)化效率最高；空速太小，不利于氣體的混合，會(huì)形成局部NO的高濃度區(qū)；空速太大，減小了滯留時(shí)間，NO來不及被還原，降低了催化還原效率。

圖9　不同空速下的NH3和HCNO的濃度

圖10　不同空速下的NO的濃度分布

3.3氨氮比的影響

圖11示出各個(gè)氨氮比下NH3的濃度分布，氨氮比分別為0.45，0.65，0.85和1，排氣溫度為430 ℃，排氣流量為1 540 kg/h，“添藍(lán)”噴射持續(xù)期為0.6 s，噴射量分別為610 mg/s，880 mg/s，1 160 mg/s和1 230 mg/s。由圖11可見，隨氨氮比增大，NH3的濃度增大。這主要是因?yàn)殡S氨氮比增大，噴入的尿素量增加，在相同的空速和溫度下，尿素分解產(chǎn)生NH3的量也隨之增加。當(dāng)氨氮比超過0.85時(shí)，NH3的濃度分布基本相同，說明當(dāng)氨氮比達(dá)到一定值后，NH3在催化器內(nèi)的分布趨于穩(wěn)定。圖12示出不同氨氮比下NO的濃度分布。從圖12可知，隨氨氮比的增加，NO的濃度減小，催化器的轉(zhuǎn)化效率提高。但要注意NH3的泄漏量，過高的氨氮比會(huì)導(dǎo)致NH3泄漏超標(biāo)。

圖11　不同氨氮比下的NH3的濃度

圖12　不同氨氮比下的NO濃度

3.4n(NO)∶n(NO2)的影響

柴油機(jī)排放的NOx中，NO占比很大，在90%左右。由NOx還原的快速反應(yīng)可知，增大NO2在NOx中的比例，對(duì)快速反應(yīng)的進(jìn)行和提高NOx的轉(zhuǎn)化效率有利。當(dāng)n(NO2)∶n(NOx)超過0.5時(shí)，NOx的轉(zhuǎn)化效率降低，此時(shí)慢反應(yīng)起主要作用[3,7-8]?？梢?，NOx中NO2的含量對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率有較大影響。本研究在NOx總量不變的前提下，n(NO)∶n(NO2)分別選取10/1，20/1和40/1，研究其對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。邊界條件為排氣溫度430 ℃，排氣流量1 540 kg/h，“添藍(lán)”噴射持續(xù)期0.6 s，噴射量1 160 mg/s。

圖13，圖14分別示出不同n(NO)∶n(NO2)比率下的NO和NO2濃度分布情況，圖13為二維變化曲線，圖14為三維分布結(jié)果。由圖14可知，在同一時(shí)刻，NOx的轉(zhuǎn)化效率隨n(NO)∶n(NO2)比率的升高而降低，圖13中NO2的濃度變化曲線印證了這一點(diǎn)。說明n(NO)∶n(NO2)的比率對(duì)NO2轉(zhuǎn)化效率的影響較大，對(duì)NO轉(zhuǎn)化效率的影響較小。

圖13　NO和NO2濃度變化曲線

圖14　不同n(NO)∶n(NO2)下的NO和NO2的濃度分布

4　結(jié)論

a) 隨著溫度的增加，NH3和HCNO的濃度隨之增大，高濃度區(qū)出現(xiàn)的時(shí)間縮短，濃度分布更均勻，流體渦流為液滴的蒸發(fā)和熱解提供了有利條件，NOx的轉(zhuǎn)化效率隨溫度增大而提高；

b) 適當(dāng)?shù)目账倌艽龠M(jìn)氣體的混合，空速太小，不利于氣體的混合，會(huì)形成局部NO的高濃度區(qū)；空速太大，減小了氣體滯留時(shí)間，NO來不及被還原，降低了催化還原效率；

c) 當(dāng)氨氮比為1時(shí)，理論上NOx的轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最高；當(dāng)氨氮比小于1時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率隨氨氮比的增加而升高，但在接近1時(shí)候?qū)a(chǎn)生氨滑移；當(dāng)氨氮比大于1時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率變化不大但會(huì)產(chǎn)生大量氨滑移；因此最佳氨氮比應(yīng)是在保證較小的氨滑移的前提下盡可能提高NOx轉(zhuǎn)化效率；

d) 隨n(NO)∶n(NO2)的增加，NOx轉(zhuǎn)化效率下降，該比值對(duì)NO的轉(zhuǎn)化效率影響很小，但對(duì)NO2的轉(zhuǎn)化效率影響較大。

[1]Jong-Sun Lee,Doo Sung Baik,Seang Wock Lee.Evaluation of SCR system in heavy-duty diesel engine[C]．SAE Paper 2008-01-1320.

[2]帥石金，唐韜，趙彥光，等. 柴油車排放法規(guī)及后處理技術(shù)的現(xiàn)狀與展望[J]．汽車安全與節(jié)能學(xué)報(bào)，2012，3(3):200-217.

[3]SturgessM P,Benjamin S F,Roberts C A. Spatial conversion profiles within an SCR in a test exhaust syetem with injection of ammonia gas modelled in CFD using the porous medium approach Evaluation of SCR System in Heavy-Duty Diesel Engine[C]．SAE Paper 2010-01-2089.

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[編輯：袁曉燕]

Simulation of Influencing Factors of Component Concentration Field inside SCR Catalytic Converter

WANG Andong, LI Jun, FAN Luyan, QU Dawei

(State Key Laboratory of Automotive Simulation and Control, Jilin University, Changchun130022, China)

In order to improve the NOxconversion efficiency, the effects of temperature, gas hourly space velocity (GHSV), NH3/NOxratio andn(NO)∶n(NO2)molar ratio on the concentration field inside SCR catalytic converter were studied. The test verified the feasibility of SCR chemical reaction model. Accurate kinetic parameters of chemical reaction were inputted to the FIRE software and the simulation model of SCR catalytic converter was established, and then the concentration field influencing factors inside the SCR catalytic converter were simulated and analyzed. The results show that the higher temperature will lead to the larger concentration of NH3and HCNO. The swirl flow brings the advantageous conditions for the evaporation and thermal decomposition of spray droplet. The higher GHSV will influence the NO conversion efficiency. The conversion efficiency of NOxreaches the theoretical largest value when the NH3/NOxratio is 1, increases with the increase of NH3/NOxratio when the ratio is less than 1 and is little influenced when the ratio is beyond 1. The ammonia slip happens as the NH3/NOxratio is near to 1 and the much ammonia slips when the ratio is larger than 1. Accordingly, the optimal NH3/NOxratio should guarantee the largest conversion efficiency of NOxunder the premise of least ammonia slip.

selective catalytic reduction(SCR); concentration field; conversion efficiency; simulation

2016-07-18；

2016-10-18

國(guó)家自然基金資助項(xiàng)目(51306070)

汪安東(1989—)，男，碩士，主要研究方向?yàn)橹匦筒裼蜋C(jī)燃燒及后處理技術(shù)；1024615931@qq.com。

范魯艷(1983—)，女，博士，主要研究方向?yàn)橹匦筒裼蜋C(jī)燃燒及后處理技術(shù)；fanluyan@163.com。

10.3969/j.issn.1001-2222.2016.05.002

TK421.5

B

1001-2222(2016)05-0005-06