楊妙峰，鄭盛華，席英玉，鐘碩良

(福建省水產(chǎn)研究所，福建省海洋生物增養(yǎng)殖與高值化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門 361013)

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福建東山灣海水中溶解態(tài)重金屬平面分布及影響因素初探

楊妙峰，鄭盛華，席英玉，鐘碩良*

(福建省水產(chǎn)研究所，福建省海洋生物增養(yǎng)殖與高值化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門 361013)

摘要:根據(jù)2011年5月(春)和8月(夏)福建省東山灣海洋生態(tài)環(huán)境的調(diào)查數(shù)據(jù)，研究了海水中溶解態(tài)重金屬(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T))的平面分布特征及其影響機(jī)制，結(jié)果表明：(1)海水中溶解態(tài)重金屬含量平面分布呈在西南部形成“點(diǎn)源匯集狀高值區(qū)”且自西向東逐漸遞減趨勢(shì)；除鋅元素外，重金屬含量季節(jié)變化趨勢(shì)均為夏季>春季。(2)20世紀(jì)80年代以來，除海水中Zn含量逐年增加外，Cu、Pb和Cd等污染物含量的變化趨勢(shì)基本符合倒“U”形環(huán)境庫茲涅茨曲線。(3)采用數(shù)理統(tǒng)計(jì)軟件分析各溶解態(tài)重金屬含量之間相關(guān)性，春季海水中重金屬含量除總鉻外，其余4種重金屬含量?jī)蓛沙曙@著正相關(guān)；夏季海水中重金屬含量?jī)HCu-Cd和Cd-Cr(T)相關(guān)性較好。(4)溫度、鹽度、pH值、化學(xué)需氧量、溶解氧、營(yíng)養(yǎng)鹽和生物效應(yīng)是海水中溶解態(tài)重金屬含量變化重要的影響因子。

關(guān)鍵詞:東山灣；重金屬；平面分布；影響因素

0引言

重金屬污染物具有來源廣、殘留時(shí)間長(zhǎng)、價(jià)態(tài)多變、配位絡(luò)合能力強(qiáng)、生物毒性作用明顯等特點(diǎn)，可在海水、沉積物、固體懸浮顆粒和海洋生命物質(zhì)中循環(huán)遷移[1]，并通過食物鏈傳遞最終進(jìn)入人體，從而危害人體健康。海水作為重金屬污染物入海后的第一層受體，在污染物的歸趨、轉(zhuǎn)化和生物效應(yīng)中起重要作用，入海重金屬污染物被海水稀釋并部分被懸浮顆粒吸附沉降于海底，而沉積物中的重金屬也可通過物理化學(xué)以及生物過程再次溶出，使得海水中重金屬含量保持在某一水平[1]。由于重金屬的化學(xué)行為和生態(tài)效應(yīng)的復(fù)雜性，重金屬的分布、變化、存在形態(tài)、遷移轉(zhuǎn)化及其歸宿等一直是環(huán)境科學(xué)界的重要研究課題[2]。

東山灣位于臺(tái)灣海峽南口西岸，海域總面積247.89 km2，三面為山丘環(huán)抱，呈不規(guī)則梨形深入陸地，南北長(zhǎng)20 km，東西寬約15 km，灣頂有漳江注入，口門狹窄，寬僅5 km，是一個(gè)半封閉型海灣[3-4]。近年來，隨著東山灣開發(fā)力度的加大，古雷半島新工業(yè)區(qū)逐步形成，海洋環(huán)境污染的壓力日趨加重，因此減輕東山灣海洋環(huán)境污染，保護(hù)海洋資源和生態(tài)環(huán)境成為目前亟待進(jìn)行的重要工作。國(guó)內(nèi)外對(duì)海灣環(huán)境中重金屬的分布、遷移和歸宿作了大量研究[1-2, 5-9]，但對(duì)于東山灣水體中重金屬的時(shí)空分布研究較少，如阮金山 等[10]、林峰 等[3]、廖文卓 等[11]、王瑞賢 等[12]對(duì)東山灣水體和沉積物中鎘、鉛、銅含量分布作了初步研究，但對(duì)于其影響因素的研究尚未見報(bào)道。本文根據(jù)2011年5月和8月東山灣海洋生態(tài)環(huán)境調(diào)查監(jiān)測(cè)結(jié)果及近年來的歷史調(diào)查資料，初步探討了該海域海水中溶解態(tài)重金屬Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)含量的時(shí)空分布及其影響因素，以期為東山灣生態(tài)環(huán)境保護(hù)和重金屬污染控制提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1水樣采集

2011年5月17—18日(大潮期)和8月2—3日(大潮期)進(jìn)行了2個(gè)航次的調(diào)查，共布設(shè)站位12個(gè)(圖1)，所有樣品的采集、保存和前處理均按照《GB17378.3—2007海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》[13]的要求操作。海水樣品經(jīng)0.45 μm混合纖維濾膜過濾后加濃硝酸(Merck GR)酸化至pH<2，測(cè)定溶解態(tài)重金屬(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T))含量。所用器皿均用1∶3硝酸浸泡24 h以上，再用超純水洗凈。

圖1　東山灣采樣站位圖Fig.1　Map of sampling stations in Dongshan Bay

1.2分析方法

參照美國(guó)EPA 200.8的方法，本研究中Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)的標(biāo)準(zhǔn)曲線采用標(biāo)準(zhǔn)加入法校正基體干擾，海水樣品直接進(jìn)樣，以鈧(45Sc)、鍺(72Ge)、銦(115In)和鉍(209Bi)作為內(nèi)標(biāo)元素，使用美國(guó)安捷倫公司生產(chǎn)的Aglient 7700x 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)，65Cu、208Pb、66Zn、111Cd和52Cr檢出限分別為：0.10，0.05，0.50，0.010和0.10 μg/L。

本文涉及的其他檢測(cè)項(xiàng)目(如溫度、鹽度、pH、COD、DO、葉綠素、營(yíng)養(yǎng)鹽、有機(jī)碳及浮游植物等)均按《GB17378—2007海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》[14-15]規(guī)定的方法進(jìn)行樣品的采集及分析。

2結(jié)果與討論

2.1平面分布特征

利用Surfer 11軟件作圖，如圖2所示，春季東山灣海水中Cu、Zn、Pb、Cd和Cr(T)含量的高值區(qū)出現(xiàn)在DS01和DS07站； Pb和Cr(T)含量的低值區(qū)出現(xiàn)在漳江入海口鄰近海域的DS11和DS03站， Cu、Zn和Cd含量的低值區(qū)出現(xiàn)在灣口的DS06、DS09和DS10站。夏季東山灣海水中Cu、Pb和Cd含量的高值區(qū)出現(xiàn)在灣西南部的DS01站，魚類網(wǎng)箱養(yǎng)殖區(qū)的DS05站海水中Zn和Cr(T)含量略高于其他測(cè)站；Cu、Zn、Pb、Cd和Cr(T)含量的低值區(qū)均出現(xiàn)在灣口的DS06、DS09和DS10站，Zn含量的低值區(qū)還出現(xiàn)在漳江入?？卩徑Ｓ虻腄S11站?？傮w上，東山灣海水中5種重金屬含量的平面分布呈西南部較高，且由西向東逐漸遞減的格局。灣西南部的DS01站海域受圍墾和魚類網(wǎng)箱養(yǎng)殖密度較大的影響，局部海域水動(dòng)力條件較差，加上西南部存在的反時(shí)針?biāo)接喹h(huán)流[4, 12]，使得漳江徑流攜帶的陸源污染物、港區(qū)污水及陳岱鎮(zhèn)工農(nóng)業(yè)廢水等在該海域產(chǎn)生滯留，難以通過漲退潮的自凈作用排出灣外，從而形成“點(diǎn)源匯集狀高值區(qū)”。春季灣外的DS07站出現(xiàn)反常高值，可能是受到福建沿岸上升流[16]和灣外東山銅缽壢溝排污水的影響。漳江入?？卩徑Ｓ虻腄S11和DS03站處于咸、淡水混合區(qū)，DS03站處于大霜島附近海域的水動(dòng)力低能沉積區(qū)[12]，重金屬離子易發(fā)生共沉淀和膠粒吸附現(xiàn)象，絮凝沉降較顯著[5]，這可能是導(dǎo)致該海域海水中Pb和Cr(T)含量較低的主要原因。灣口的DS06、DS09和DS10站海水中重金屬含量較低，主要與灣口水交換條件較好，受外海水的稀釋作用影響較大有關(guān)。

2.2季節(jié)變化趨勢(shì)

如圖3所示，夏季(8月)海水中溶解態(tài)Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)含量分別為春季(5月)的1.17，1.74，0.69，2.20和4.56倍。夏季海水中Pb、Cd和Cr(T)含量明顯高于春季，這可能是受多因素共同作用的結(jié)果：(1)夏季臺(tái)風(fēng)和降雨使得漳江徑流量增大及雨水沖刷沿岸地區(qū)地表水入海使入海污染物總量增加；(2)臺(tái)風(fēng)暴雨對(duì)底部水層的擾動(dòng)使表層沉積物中部分Pb、Cd和Cr(T)釋放于上覆水中；(3)夏季的高溫(水溫約比春季高3 ℃)有利于微生物氧化降解有機(jī)質(zhì)釋放有機(jī)結(jié)合態(tài)的重金屬，且有利于重金屬硫化物的氧化釋放[17]；(4)此外，夏季海水中較低的DO含量和pH值(均值約比春季低1.5 mg/L 和0.15)也有利于泥沙再懸浮時(shí)重新釋放重金屬至水體[18]。春、夏兩季海水中Cu含量相差不大，Zn含量則為春季高于夏季，可能是因?yàn)閆n在再懸浮作用下的釋放速率低于其他重金屬，且在氧化條件下能快速再次吸附到顆粒物上[19]；加上Cu和Zn為浮游植物的營(yíng)養(yǎng)要素，夏季海洋生物生長(zhǎng)旺盛，如海水中浮游植物細(xì)胞數(shù)量約比春季高出一個(gè)數(shù)量級(jí)，因此需要攝入相對(duì)較多的Cu和Zn以滿足繁殖的需要[20]。

圖3　不同季節(jié)海水中重金屬含量分布圖Fig.3　Distributions of heavy metal contents in different seasons

2.3年際變化趨勢(shì)

20世紀(jì)90年代以來，除Zn元素外，東山灣海水中Cu、Pb和Cd污染物含量基本符合先增加、再降低的庫茲涅茨倒“U”形曲線[21]，反映了東山灣在經(jīng)濟(jì)發(fā)展過程中環(huán)境質(zhì)量先惡化而后逐步改善的狀況，最高值出現(xiàn)在1999—2003年，這可能與東山經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)的建設(shè)有一定關(guān)系。

但海水中Zn含量逐年增加則表明其變化趨勢(shì)仍處于庫茲涅茨倒“U”形曲線的左側(cè)，這與近年來漳江沿岸電鍍行業(yè)的發(fā)展和海洋防腐技術(shù)的應(yīng)用有關(guān)；賀志鵬 等[1]還指出，隨著河流淡水資源利用率的增加，匯入近海的淡水總量逐年減少，造成來自于陸源的Fe-Mn氧化物的量減少，使得Zn較少被絮凝沉降于沉積物中，海水中Zn的留存量隨之增加。

圖4　海水中重金屬含量的年際變化圖Fig.4　Inter-annual variation of heavy metal contents in seawater

①福建省漁業(yè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站.福建省東山灣海灣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告.2007.

2.4痕量重金屬含量的相關(guān)性分析

類似地， ?1)1).由命題2.3知，是X的一個(gè)猶豫模糊反群濾子.綜上所述，是X的一個(gè)猶豫模糊閉反群濾子.

利用IBM SPSS Statistics 19軟件對(duì)痕量重金屬含量之間的相關(guān)性(雙相關(guān))進(jìn)行分析，由表1可知：重金屬含量之間的相關(guān)性季節(jié)差異較大，春季海水中重金屬含量除Cr(T)外，Cu-Pb(R=0.771，P<0.01)、Cu-Zn(R=0.920，P<0.01)、Cu-Cd(R=0.908，P<0.01)、Pb-Zn(R=0.874，P<0.01)、Pb-Cd(R=0.636，P<0.05)和Zn-Cd(R=0.772，P<0.01)兩兩呈顯著正相關(guān)；夏季海水中重金屬含量?jī)HCu-Cd(R=0.685，P<0.05)和Cd-Cr(T)(R=0.737，P<0.01)相關(guān)性較好，而其余重金屬含量間的相關(guān)性較差。這可能是因?yàn)橄募竞Ｋ兄亟饘俸渴荜懺次廴尽B(yǎng)殖污染、懸浮顆粒溶出、臺(tái)風(fēng)及風(fēng)暴潮引起海底擾動(dòng)、生物效應(yīng)等多重因素共同影響，來源較春季更為廣泛，從而降低了重金屬含量間的相關(guān)性。Cu-Cd含量無論春、夏季均存在較好的正相關(guān)，這與霍文冕 等[6]的研究結(jié)果一致。溶解態(tài)重金屬之間良好的相關(guān)性(特別是春季)表明它們?cè)谝欢ǔ潭壬暇哂邢嗨频脑氐厍蚧瘜W(xué)性質(zhì)和來源，從在西南部形成“點(diǎn)源匯集狀高值區(qū)”且自西向東逐漸遞減的平面分布特征可知，該海域重金屬的含量主要受控于漳江徑流和人類活動(dòng)的影響。

表1　海水中5種重金屬含量的相關(guān)性分析結(jié)果(n=12)

注：“**”表示在0.01水平(雙側(cè))上極顯著相關(guān)，“*”表示在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)

2.5與環(huán)境因子之間的相關(guān)分析

表2為研究區(qū)海水中5種重金屬含量與環(huán)境因子相關(guān)性分析，由表可知，海水中溶解態(tài)Cu、Cd和Cr(T)含量與溫度呈極顯著正相關(guān)(R=0.547、R=0.696和R=0.663，P<0.01)，Pb含量與溫度相關(guān)性不顯著，Zn含量和溫度呈顯著負(fù)相關(guān)(R=-0.410，P<0.05)。溫度對(duì)懸浮顆粒重金屬的氧化釋放有重大影響，溫度不僅決定著有機(jī)質(zhì)和硫化物氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)的大小，而且影響著微生物的反應(yīng)活性，在一定范圍內(nèi)，溫度高氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)大且微生物活性強(qiáng)，釋放出的溶解態(tài)Cu(有機(jī)結(jié)合態(tài)[23])和Cd(絡(luò)合態(tài)[20])能在水相保持較長(zhǎng)的時(shí)間[17]。同時(shí)，Cd和Cr(T)含量與DO含量呈極顯著負(fù)相關(guān)(R=-0.673和R=-0.777，P<0.01)，表明溶解態(tài)Cd和Cr(T)含量的增加與懸浮顆粒氧化釋放有關(guān)；而Cu與DO含量的相關(guān)性不顯著，可能是因?yàn)殛懺磸搅鬏斎氲绕渌绊懸蛩貙?duì)Cu含量的影響大于懸浮顆粒的氧化釋放。另一方面，懸浮顆粒氧化釋放的Pb和Zn能很快被再吸附，上覆水溶解態(tài)含量不會(huì)顯著升高[17]，而Zn含量與溫度呈負(fù)相關(guān)可能是夏季高溫下海洋生物大量繁殖消耗的間接表現(xiàn)。

海水中各溶解態(tài)重金屬僅Cu含量與鹽度呈顯著負(fù)相關(guān)(R=-0.534，P<0.01)，這與李勞鈺 等[24]的研究結(jié)論一致，說明Cu含量在該海域受河流等淡水輸入的影響較大，而其他4種重金屬含量平面分布可能受其他生物、化學(xué)過程的影響更大。僅Cu含量與COD含量呈極顯著正相關(guān)(R=0.534，P<0.01)，這可能是由于在過渡金屬中，Cu居于強(qiáng)絡(luò)合金屬首位(除Hg和In外)，與海水中有機(jī)物絡(luò)合速度快，而比Cu絡(luò)合能力更強(qiáng)的金屬在海水中易水解或與Cl-形成穩(wěn)定絡(luò)合物的緣故[25]。

表2　海水中5種重金屬含量與環(huán)境因子相關(guān)性分析結(jié)果 (n=24)

注： “**”表示在0.01水平(雙側(cè))上極顯著相關(guān)，“*”表示在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

Cr(T)含量與無機(jī)氮含量呈顯著正相關(guān)(R=0.429，P<0.05)，Cd和Cr(T)含量與活性磷酸鹽含量呈顯著正相關(guān)(R=0.410和R=0.456，P<0.05)，Cu和Zn含量與營(yíng)養(yǎng)鹽含量相關(guān)性不顯著。Cd和Cr(T)均屬于營(yíng)養(yǎng)鹽型痕量元素，它們的生物地球化學(xué)過程可能與營(yíng)養(yǎng)鹽(無機(jī)氮、活性磷酸鹽)的生物轉(zhuǎn)移、生物再生或非生物過程的循環(huán)更接近[6]。而Cu和Zn含量與營(yíng)養(yǎng)鹽含量相關(guān)性較差，這與孫維萍 等[26]和龍愛民 等[27]呈顯著相關(guān)的研究結(jié)論不一致，具體原因尚有待于進(jìn)一步研究探討。

各溶解態(tài)重金屬與懸浮物含量相關(guān)性均不顯著，與“水體中懸浮物的含量決定整個(gè)水體中重金屬的含量”[23]的觀點(diǎn)不一致，這可能是因?yàn)檎{(diào)查海域分為鄰近河口區(qū)(DS11、DS03)、龍須菜養(yǎng)殖區(qū)(DS01、DS04、DS08)、魚類網(wǎng)箱養(yǎng)殖區(qū)(DS12、DS02、DS05、DS09)和灣口區(qū)(DS06、DS07、DS10)，西南部海域還受到“反時(shí)針?biāo)接喹h(huán)流”的影響，不同區(qū)域懸浮物中有機(jī)質(zhì)含量、細(xì)顆粒組成等特征因子差異很大，減弱了重金屬與懸浮物含量間的相關(guān)性。

2.6與生物活動(dòng)因子(浮游植物和葉綠素)之間相關(guān)性分析

如表3所示，海水中溶解態(tài)Cu含量與葉綠素-a含量呈極顯著正相關(guān)(R=0.522，P<0.01)，Cd含量與浮游植物細(xì)胞數(shù)量呈顯著正相關(guān)(R=0.418，P<0.05)，加上僅Cu-Cd含量在春、夏兩季均呈顯著相關(guān)，說明浮游植物對(duì)海水中Cu和Cd含量的分布可能存在一定影響[23]。

表3　海水中重金屬含量與葉綠素-a和浮游植物細(xì)胞數(shù)量相關(guān)性分析(n=24)

注：“**”表示在0.01水平(雙側(cè))上極顯著相關(guān)，“*”表示在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

3結(jié)論

(1)受漳江等陸源污染物輸入和海灣潮流作用共同影響，東山灣海水中溶解態(tài)重金屬含量平面分布呈在西南部形成“點(diǎn)源匯集狀高值區(qū)”且自西向東逐漸遞減的趨勢(shì)。除Zn元素外，海水中其余4種元素含量的季節(jié)變化均為夏季>春季。

(2)除海水中Zn的含量逐年增加外，Cu、Pb和Cd等污染物含量變化趨勢(shì)基本符合先增加、再降低的庫茲涅茨倒“U”形曲線，反映了東山灣在經(jīng)濟(jì)發(fā)展過程中海水環(huán)境先惡化而后逐步得到改善的環(huán)境狀況。

(3)春季海水中重金屬含量除Cr(T)外，Cu-Pb、Cu-Zn、Cu-Cd、Pb-Zn、Pb-Cd和Zn-Cd均呈顯著正相關(guān)；夏季海水中重金屬含量?jī)HCu-Cd和Cd-Cr(T)相關(guān)性較好，表明它們?cè)谝欢ǔ潭壬暇哂邢嗨频脑氐厍蚧瘜W(xué)性質(zhì)和來源。

(4)海水中重金屬含量與環(huán)境因子間有一定的相關(guān)性：溶解態(tài)Cu含量與鹽度呈極顯著負(fù)相關(guān)，與溫度和COD含量呈極顯著正相關(guān)；Zn含量與溫度呈顯著負(fù)相關(guān)而與pH值呈顯著正相關(guān)；Cd含量與溫度和活性磷酸鹽含量呈正相關(guān)關(guān)系而與pH和DO含量呈極顯著負(fù)相關(guān)；Cr(T)含量與溫度、無機(jī)氮和活性磷酸鹽含量呈正相關(guān)關(guān)系而與pH和DO含量呈極顯著負(fù)相關(guān)。

(5)海水中溶解態(tài)Cu含量與葉綠素-a含量呈極顯著正相關(guān)，Cd含量與浮游植物細(xì)胞數(shù)量呈顯著正相關(guān)，浮游植物對(duì)海水中Cu和Cd含量的分布可能存在一定影響。

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收稿日期:2015-10-14修回日期:2016-03-01

基金項(xiàng)目:國(guó)家海洋公益性行業(yè)科研專項(xiàng)項(xiàng)目資助(201005012，201305043-4)；福建省漁業(yè)“五新”科技推廣項(xiàng)目資助 (閩海漁科[2012]001號(hào))；福建省海洋經(jīng)濟(jì)創(chuàng)新發(fā)展區(qū)域示范項(xiàng)目資助(2014FJPT01)；廈門南方海洋研究中心項(xiàng)目資助(14PZY017NF17)

作者簡(jiǎn)介:楊妙峰(1979-)，女，福建晉江市人，助理研究員，主要從事海洋與漁業(yè)生態(tài)環(huán)境研究。E-mail: miaofenf@sina.com *通訊作者：鐘碩良(1953-)，男，福建龍巖市人，教授級(jí)高工，主要從事海洋與漁業(yè)生態(tài)環(huán)境研究。E-mail: ZSL-5388@163.com

中圖分類號(hào):X55

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

文章編號(hào):1001-909X(2016)02-0075-08

Doi:10.3969/j.issn.1001-909X.2016.02.010

The horizontal distribution and affecting factors of dissolved heavy metals in seawater of Dongshan Bay, Fujian Province

YANG Miao-feng, ZHENG Sheng-hua, XI Ying-yu, ZHONG Shuo-liang*

(1.KeyLaboratoryofCultivationandHigh-valueUtilizationofMarineOrganismsinFujianProvince,FisheryResearchInstituteofFujian,Xiamen361013,China)

Abstract:Base on the investigation of Dongshan Bay in May (spring) and August (summer) 2011, the horizontal distribution and its influencing mechanism of dissolved heavy metals (Cu, Pb, Zn, Cd and Cr(T)) in seawater were analyzed. The results indicated that: (1) The distribution of the heavy metals tended to be a peak source in the southwest sea areas and gradually decreased from west to east, whereas the trend of seasonal variation showed that the heavy metal contents in summer were higher than those in spring except Zn. (2) Since 1980s, changing trend of Cu, Pb and Cd contamination basically showed inverse “U” pattern conforming to environmental Kuznets curves while the content of Zn in seawater increased year after year. (3) The correlations between the dissolved heave metals were analyzed using the mathematic statistic method. It showed that except Cr(T), among the rest 4 heavy metals, each two had a significant positive correlation in spring, while in summer, only Cu-Cd and Cd-Cr(T)had a positive correlation. (4) Temperature, salinity, pH, COD, DO, nutrient and the biological effects were the main affecting factors for the variation of dissolved heavy metal contents in seawater.

Key words:Dongshan Bay; heavy metal; horizontal distribution; affecting factor

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