胡治朋， 劉　芬， 劉　柳, 張　淵

(華南師范大學華南先進光電子研究院，光及電磁波研究中心，廣州 510006)

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等離子體納米結(jié)構(gòu)Fano諧振的Q值計算研究

胡治朋， 劉芬， 劉柳, 張淵*

(華南師范大學華南先進光電子研究院，光及電磁波研究中心，廣州 510006)

摘要：品質(zhì)因子(Q值)是諧振模式電磁存儲能力的一個重要評價指標，文中從定義出發(fā)得到了Q值的時域擬合公式，并結(jié)合時域有限差分方法對典型金屬納米結(jié)構(gòu)以及Fano諧振各特征模式的Q值展開研究；此外，用較為簡單方便的頻域半高寬公式對上述結(jié)構(gòu)進行了Q值計算. 通過對比2種方法得到的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)盡管頻域半高寬公式能夠適用于簡單的金屬納米結(jié)構(gòu)諧振模式Q值計算，但在處理Fano諧振的Q值時將會帶來較大的誤差，有時甚至極大地偏離實際值導(dǎo)致計算結(jié)果失去意義. 文中采用的時域擬合Q值公式從諧振模式的本質(zhì)出發(fā)，不受結(jié)構(gòu)響應(yīng)譜線型的影響，適用于各種情況下對諧振模式Q值的準確計算.

關(guān)鍵詞：Q值; 金屬納米結(jié)構(gòu); 表面等離子體光子學; Fano諧振

Fano共振現(xiàn)象是FANO[1]在研究原子自電離現(xiàn)象時發(fā)現(xiàn)的. Fano共振的響應(yīng)曲線與典型的Lorentz共振線型相差很大，因而這類共振模式有很多獨特之處. 隨著研究的深入，發(fā)現(xiàn)很多物理系統(tǒng)中都存在Fano共振現(xiàn)象，尤其在一些較復(fù)雜的金屬納米結(jié)構(gòu)的光學響應(yīng)譜中都可以觀察到Fano共振的存在. 這類非對稱的Fano共振模式因其獨特的光學性質(zhì)，近幾年來受到了廣泛的關(guān)注和研究，其應(yīng)用領(lǐng)域也逐漸擴大，如基于Fano共振的納米激光器[2]、光開關(guān)[3]、光傳感[4-7]、等離子尺[8]、表面增強拉曼散射[9-10]等. 金屬納米結(jié)構(gòu)的Fano共振是由于其結(jié)構(gòu)中存在不同的表面等離子體共振模式之間的相互耦合形成的. 根據(jù)表面等離子納米結(jié)構(gòu)各種共振模式的遠場光學特性，可以將其劃分為輻射模式(一些文獻中稱為亮模式，Bright mode)，和非輻射模式(暗模式，Dark mode). 輻射模式可以與遠場波產(chǎn)生作用，因此很容易通過遠場激發(fā)或觀測；而非輻射模式則不容易與遠場入射平面波發(fā)生相互作用.

結(jié)構(gòu)上的非對稱性是一種較常采用的產(chǎn)生Fano諧振的方式， 如非對稱的殼-核結(jié)構(gòu)[11]、非對稱盤-環(huán)結(jié)構(gòu)[12-13]、納米顆粒聚合體[14]、堆疊的環(huán)孔結(jié)構(gòu)[15]、石架型結(jié)構(gòu)[16]以及非對稱的二量體納米對[17-18]等. 對于這類對稱性破缺結(jié)構(gòu)開展了較多的理論和實驗研究，主要集中在其光譜響應(yīng)、電場增強等方面. 但就本質(zhì)而言，表面等離子體納米結(jié)構(gòu)中的Fano諧振也是一類特殊的光學諧振器，因而其作為諧振器最重要的參數(shù)之一——品質(zhì)因子(Quality factor,或Qfactor)也應(yīng)該被詳細研究，但目前這些方面的討論并不多. 本文將利用時域方法對一類非對稱的金屬納米結(jié)構(gòu)中存在的Fano諧振的Q值展開研究，并與通常所使用的頻域半高寬Q值計算公式得到的結(jié)果進行比較.

1基本理論

通常計算普通諧振器Q值表示為

(1)

其中,f0為諧振中心頻率，Δf為半高寬，本文中將式(1)簡稱為頻域半高寬公式. 然而納米結(jié)構(gòu)的光譜響應(yīng)是復(fù)雜多變的，因此有必要從諧振器Q值的原始定義進行分析.Q值的原始定義為：

(2)

根據(jù)坡印廷理論推導(dǎo)出色散表面等離子體納米結(jié)構(gòu)所存儲的電場能[19],進而可以得到時間平均的吸收功率〈Pabs〉、輻射功率〈Prad〉及總能量〈Utotal〉的表達式：

〈Pabs〉=βabse-αt,〈Prad〉=βrade-αt，

(3)

(4)

其中，α為能量衰減系數(shù),t為時間.通過對比式(3)和式(4)中的衰減系數(shù)α，得到時域的Q值計算式：

(5)其中α為能量衰減系數(shù).根據(jù)式(3)～(5)，通過擬合納米結(jié)構(gòu)時間平均的輻射功率或吸收功率隨時間變化的自然指數(shù)衰減曲線，即可求得α,從而得到Q值. 通過上述從Q值原始定義發(fā)展來的方法計算得到的諧振器Q值，對各種諧振情況都是有效且準確的.

2計算與討論

通過考察比較幾種典型的金屬納米結(jié)構(gòu)(納米棒、偶極子光學天線(optical antenna)、平行納米棒對)及非對稱的Fano諧振結(jié)構(gòu)的Q值，比較時域和頻域Q值計算方法的差異.

2.1典型金屬納米結(jié)構(gòu)的響應(yīng)譜和Q值

圖1為幾種基于金屬納米棒的結(jié)構(gòu)，由于結(jié)構(gòu)對稱性高，其產(chǎn)生的局域等離子體諧振峰較為明確且具有典型性，因此以這些基本結(jié)構(gòu)作為后面討論Fano諧振的對比計算. 本文討論的金屬納米結(jié)構(gòu)均由橫截面為50 nm×50 nm正方形的銀納米棒組成，銀的材料參數(shù)(介電常數(shù)值)取自參考文獻[20]，結(jié)構(gòu)的其他幾何特征參數(shù)由各圖中插圖所示. 為進一步明確所研究的問題，計算中未包括介質(zhì)基底，金屬結(jié)構(gòu)置于空氣環(huán)境中. 所有計算中平面波入射方向均垂直紙面向里，電場方向與納米條平行(圖1A). 采用時域有限差分(FDTD)方法，可以計算得到各不同納米結(jié)構(gòu)的消光譜曲線.

圖1A～C為對應(yīng)不同類型的金屬納米結(jié)構(gòu)的消光譜線，可以看到所示結(jié)構(gòu)由于對稱性很高，在遠場平面波的激發(fā)下只能得到一個亮模式(約300 THz處). 而圖1D中所示為長度不同的“二”字型平行納米棒對，由于在偏振方向上下2根納米棒長度有少許差別，這種對稱性的缺失會形成比較明顯的Fano諧振響應(yīng)線型[1]. 如圖1D的譜線所示，它有3個諧振模式(M1、M2和M3)，其中M1、M3這2個峰為輻射模式即亮模式，分別在頻率255 THz和320 THz處，而谷M2為非輻射模式即暗模式，位于兩峰之間268 THz處.

從Q值的定義出發(fā)，利用式(5)計算出每種結(jié)構(gòu)準確的Q值，如表1中時域?qū)?yīng)數(shù)據(jù)列所示. 由計算結(jié)果可以看出，圖1A～C中單一亮模式的Q值普遍較小，意味著其結(jié)構(gòu)中存儲電磁能量的能力比較弱，能量更容易耗散出去(通過輻射和結(jié)構(gòu)的吸收). 而對于具有Fano共振的“二”字型結(jié)構(gòu)(圖1D)，其模式的Q值要大不少，特別是模式M1(左邊亮模式)與模式M2(暗模式)的Q值要比圖1A～C中單一亮模式的Q值高出2～3倍，意味著Fano共振模式下對光能的束縛能力更強大，正是Fano共振結(jié)構(gòu)在納米激光器、傳感器等領(lǐng)域具有潛力的主要原因之一. 而模式M3(右邊的亮模式)的Q值較低，與圖A～C單一模式的值相當，是由于該峰的位置離Fano曲線中谷的位置較遠，表明其模式之間的相互干涉耦合作用較小，仍舊保持著單個納米棒本征諧振峰類似的光學響應(yīng).

2.2頻域半高寬法與時域擬合算法計算Q值比較

在頻域里，結(jié)構(gòu)的Q值可通過式(1)計算得到，在本文簡稱為半高寬法，該方法是較常用的快速計算諧振器Q值的方式，因計算簡便易行，無論是在仿真計算還是在實驗測量里都有廣泛的運用.

圖1A～C中所示結(jié)構(gòu)的光譜是比較常見的典型單峰譜線，它們的半高寬如圖中位于峰值一半處的箭頭所示，因此可以直接使用半高寬法得到Q值(表1). 但對于圖1D中所示結(jié)構(gòu)，由于模式耦合形成的Fano共振的存在，消光譜具有3個特征諧振模式(M1、M2、M3). 對于模式M1和M3，還可以利用頻域Q值計算式(1)通過獲取其半高寬(Δf1和Δf3)和中心頻率來得到Q值，而對于Fano谷處對應(yīng)的暗態(tài)模式M2，則利用頻域公式來計算其Q值則將顯得較為不確定. 由于2個亮模式峰值高低不等，因此在半高寬的選擇上存在疑問，接下來的分析中，可以看到，由于半高寬選擇方式的變化，將最終導(dǎo)致頻域計算得到的Q值不準確. 由于Fano線形的不對稱性，在用頻域法計算其暗態(tài)模式時，有些研究者就采用如圖1D下方插圖里的方式去界定Fano谷的半高寬[21]，其半高寬Δf2取自較矮的那個亮模式M1和Fano谷M2之間的位置，即(R1+R2)/2處，最終計算出Q值，結(jié)果見表1.

圖1　不同金屬納米結(jié)構(gòu)的消光光譜

結(jié)構(gòu)模式時域擬合半高寬法納米棒—5.105.15納米天線—4.143.77平行納米棒對—3.683.36“二”字形納米結(jié)構(gòu)M115.4611.07M216.8611.53M35.184.67

通過對比時域擬合方法和頻域半高寬法得到的Q值可以看出，對圖1A～C中的納米結(jié)構(gòu)用2種方法得到的Q值是基本一致的. 然而，對圖1D的Fano諧振結(jié)構(gòu)，其Q值頻域結(jié)果與時域計算結(jié)果相差較大，其中模式M1和模式M2的Q值差異達到30%左右，而模式M3更多地保持了單個納米棒的諧振特性，因而2種方法計算結(jié)果差異在10%左右. 由于時域擬合方法是直接從Q值原始定義而來，其計算結(jié)果更符合實際情況，因此可以知道用半高寬法去處理Fano共振的Q值是不太準確的. Fano諧振是由不同諧振間的耦合產(chǎn)生的，因此其響應(yīng)譜是由模式干涉疊加而成，導(dǎo)致其消光譜線型的非對稱性比較大，特別是暗模式?jīng)]有明確的半高寬，直接削弱了半高寬Q值計算公式的適用性.

Fano諧振的譜線形狀隨著結(jié)構(gòu)參數(shù)變化(直接導(dǎo)致各模式間耦合情況的變化)呈現(xiàn)出多樣化特點，有些情況下通過頻域公式得到的Q值會完全偏離實際情況. 圖2所示是一個由2個中間連接起來的金屬納米棒組成的“工”字結(jié)構(gòu)，中間連接的金屬部分長度為100 nm，其他參數(shù)與圖1D中的結(jié)構(gòu)一致. 該“工”字結(jié)構(gòu)的光學響應(yīng)譜線與圖1D中的“二”字型光學響應(yīng)譜有所不同，其左邊亮模式M1的峰值高于右邊的，其原因是中間連接部分的存在使模式間的耦合情況發(fā)生了明顯的變化. 當用式(1)計算這個結(jié)構(gòu)的Q值時，發(fā)現(xiàn)右邊亮模式M3峰值的一半小于Fano谷M2的值(圖中用虛線)，就意味著這一模式的半高寬無法獲得，因此Q值也就無法從消光譜中獲得. 而利用式(5)的時域擬合方法則不受此限制，3個特征諧振模式的Q值都能準確計算出來. 表2中列出了這個“工”字型結(jié)構(gòu)分別采用式(1)和式(5)計算的Q值結(jié)果. 從結(jié)果看出，模式M1的頻域計算值與時域擬合值比較接近，誤差約為13%，而暗模式的結(jié)果相差巨大，誤差已超過到70%(由于式(5)對各種情況均為適用的，因此以該方法計算結(jié)果為Q值的準確值)，基本可以認為用頻域半高寬公式得到的這個Q值結(jié)果是不正確的.

圖2　 “工”字形納米結(jié)構(gòu)及其消光光譜

模式時域擬合半高寬法M17.076.13M27.9313.63M38.49—

通過比較表1和表2中不同方法得到的金屬納米結(jié)構(gòu)Q值可知，當諧振峰譜線比較簡單(近似Lorentz型)時，可以通過式(1)從結(jié)構(gòu)的光學響應(yīng)譜來直接計算出Q值，該方法較為簡單快速. 由于金屬損耗較大以及FDTD算法的網(wǎng)格誤差等因素，時域擬合得出的金屬結(jié)構(gòu)諧振峰處Q值與頻域半高寬法得到的結(jié)果間存在一定差別，但差別較小，基本在10%以內(nèi). 但是當用2種計算方法處理Fano諧振時，得到的結(jié)果差異很大，這種差異已經(jīng)遠遠超出了由于金屬損耗和網(wǎng)格劃分等固有計算誤差的范圍，可以認為處理Fano諧振時，頻域半高寬法存在嚴重的不足，需要謹慎使用. 遇到這種情況，應(yīng)該通過式(5)來計算所設(shè)計的Fano特征諧振峰處的Q值，這樣才能正確地反映所設(shè)計結(jié)構(gòu)對電磁能量的實際儲存能力.

3結(jié)論

本文通過時域擬合和頻域半高寬2種計算方法計算了多種金屬納米結(jié)構(gòu)在諧振位置處的Q值. 通過對比，發(fā)現(xiàn)當納米結(jié)構(gòu)的諧振模式比較簡單(單一諧振峰)時，通常所用的頻域半高寬法能夠快速準確地得到諧振模式的Q值，但當納米結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，出現(xiàn)Fano諧振時，頻域半高寬法得到的Q值并不準確(有些情況下偏差很大，如本文中某些情況偏差超過70%)，導(dǎo)致計算結(jié)果失去實際意義.綜上所述，在計算金屬納米結(jié)構(gòu)Fano諧振的Q值時需避免采用頻域半高寬法，而應(yīng)采用FDTD算法結(jié)合時域擬合公式來計算Q值的方法；這一方法從Q值定義出發(fā)，不受納米結(jié)構(gòu)響應(yīng)譜曲線形狀的約束，無論對簡單諧振還是復(fù)雜的Fano諧振都可以得到準確的Q值計算結(jié)果.

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【中文責編：成文英文責編：李海航】

The Study of Quality Factor Calculation of Fano Resonance in Plasmonic Nanostructures

HU Zhipeng， LIU Fen， LIU Liu, ZHANG Yuan*

(Centre for Optical and Electromagnetic Research, South China Academy of Advanced Optoelectronics,South China Normal University, Guangzhou 510006, China)

Abstract：Fano resonance in plasmonic nanostructures has been attracted more and more attentions because of its special optical properties and application potential. Quality factor (Qfactor) is very important to evaluate the ability of electromagnetic energy storage of a resonator. In this paper, the fitting formula in time domain is firstly got from the original definition of theQfactor; based on this formula and combining with FDTD method, theQfactors of typical resonance of several plasmonic nanostructures (including metallic nanorod，nano-antenna and one sample showing evident Fano resonance) is calculated. Besides, theQfactor is also calculated by using the common frequency method (the FWHM formula). By comparing calculation results from the two method above, it is found that the FWHM formula is not suitable (sometimes incorrect) when dealing with theQfactor of Fano resonance, although it could be accuracy enough and fast when treating simple plasmonic resonance with single peak; while theQfactor fitting formula from FDTD method could be used for all type of plasmonic resonance (including Fano resonance) because of its direct origin from the definition ofQfactor.

Key words：Qfactor; metallic nanostructure; plasmonics; Fano resonance

收稿日期：2016-01-10 《華南師范大學學報(自然科學版)》網(wǎng)址：http://journal.scnu.edu.cn/n

基金項目：國家自然科學基金項目(61108022)；廣東省自然科學基金項目(201001D0104799318)

*通訊作者:張淵，副教授，Email: yuan.zhang@coer-scnu.org.

中圖分類號：O436.2

文獻標志碼：A

文章編號:1000-5463(2016)01-0047-05