王敬，羅海山，劉慧卿，林杰，李立文，林文鑫（. 中國石油大學（北京）石油工程教育部重點實驗室；. Department of Petroleum & Geosystems Engineering, The University of Texas at Austin；. 中國石油華北油田公司；. 西南石油大學地球科學與技術學院）

頁巖氣吸附解吸效應對基質物性影響特征

王敬1，羅海山2，劉慧卿1，林杰3，李立文3，林文鑫4
（1. 中國石油大學（北京）石油工程教育部重點實驗室；2. Department of Petroleum & Geosystems Engineering, The University of Texas at Austin；3. 中國石油華北油田公司；4. 西南石油大學地球科學與技術學院）

摘要：為了研究頁巖氣降壓開采過程中吸附氣解吸作用對基質表觀物性（如有效孔隙半徑、有效孔隙度、表觀滲透率）及氣體流動機制的影響，推導了吸附解吸作用下頁巖基質孔隙有效半徑和表觀滲透率動態(tài)模型，建立了考慮吸附解吸影響基質表觀物性和氣體傳輸機制的頁巖氣滲流數(shù)學模型。采用有限體積法對模型進行求解，利用實驗及礦場數(shù)據(jù)驗證了模型的可靠性，最后應用該模型研究了頁巖氣開采過程中基質物性參數(shù)、氣體流動機制變化特征以及吸附效應對頁巖氣開發(fā)的影響規(guī)律。研究結果表明，頁巖氣開采過程中基質孔隙有效半徑、有效孔隙度和表觀滲透率逐漸變大，體積壓裂改造區(qū)域流動機制由滑脫流轉變?yōu)檫^渡流；忽略吸附層影響將導致地質儲量和產(chǎn)氣量嚴重高估；隨著吸附層厚度增加，累計產(chǎn)氣量變化不大，但采收率逐漸降低。圖12表1參25

關鍵詞：頁巖氣；吸附作用；解吸作用；基質孔隙；表觀物性；氣體流動機制；滲流模型

0　引言

頁巖氣的大規(guī)模開發(fā)影響世界天然氣供給格局，預計到2020年，全球頁巖氣產(chǎn)量將達到4 000×108m3[1]。但是，頁巖氣開發(fā)難度巨大，因為頁巖氣藏滲透率極低，一般為10-9～10-6μm2，孔隙度低于10%[2]。頁巖氣孔隙尺寸非常小，據(jù)統(tǒng)計，半徑小于10 nm的孔隙體積占總孔隙體積的42%，部分孔隙和流動通道半徑甚至小于2 nm，只有少量的孔隙半徑大于50 nm[3-4]。頁巖氣藏為典型的自生自儲氣藏，氣體主要以自由氣和吸附氣的形式貯存于氣藏中，吸附氣含量達20%～80%，吸附氣必須首先發(fā)生解吸才能開采出來[5-6]。由于頁巖孔隙尺寸為納米級，且大量的氣體吸附在孔隙表面，氣體分子流動和吸附氣解吸過程同時進行，因此，頁巖氣在基質孔隙中的傳輸機理復雜，既要受到孔隙尺寸、孔隙壓力的影響，又要受到吸附、解吸過程影響，從而最終影響頁巖氣開采。目前，大量研究中沒有考慮吸附氣對頁巖孔隙尺寸的影響，一方面導致地質儲量被高估[7-8]，另一方面無法考慮頁巖氣藏開采過程中吸附、解吸效應對頁巖表觀物性和氣體流動機制的影響。

本文首先推導了吸附、解吸作用下的頁巖基質孔隙有效半徑和表觀滲透率動態(tài)模型，據(jù)此建立了考慮吸附、解吸效應對基質表觀物性和氣體傳輸機制影響的頁巖氣滲流數(shù)學模型，然后采用有限體積法對耦合模型進行求解、驗證，最后應用該模型研究吸附、解吸過程中基質物性參數(shù)變化特征、氣體流動機制變化特征以及吸附效應對頁巖氣開發(fā)的影響。

1　基質孔隙中頁巖氣分布特征及流動機理

如圖1所示，基質孔隙中氣體主要包括自由氣、吸附氣兩部分。大量研究表明[9-10]，頁巖氣吸附規(guī)律符合描述單層吸附的Langmuir模型，則飽和吸附狀態(tài)下有效半徑Re為孔隙絕對半徑R0與甲烷分子直徑dCH4之差，隨著氣體采出，孔隙壓力降低，孔隙表面的吸附氣發(fā)生解吸并參與流動，吸附層厚度變薄，有效孔隙半徑變大。由于頁巖氣基質孔隙尺寸較小，所以氣體分子表面吸附、解吸所導致的有效半徑變化對基質表觀物性造成的影響不能忽略。

圖1　頁巖氣在基質孔隙中分布示意圖

圖2為基于努森數(shù)Kn劃分的氣體流動機制，努森數(shù)定義為氣體分子平均自由程與孔隙平均直徑之比[11-12]：

當Kn≤10-3時，氣體流動為達西流；當10-3< Kn≤10-1時，氣體流動為滑脫流；當10-110時，氣體流動為自由流。從前面分析可知，吸附氣導致孔隙有效半徑低于真實半徑，并且隨著吸附氣解吸，有效半徑逐漸增大，進而影響氣體流動機制。因此，實際流動過程中，Kn為氣體分子平均自由程與孔隙平均有效直徑De之比：

圖2　氣體流動機理劃分

2　頁巖氣滲流數(shù)學模型

2.1物質守恒方程

為了建立頁巖氣滲流數(shù)學模型，提出以下假設：①頁巖基質孔隙為球形；②頁巖氣藏不含水，或為束縛水條件且束縛水對吸附氣沒有影響；③頁巖氣吸附符合Langmuir模型；④氣藏為等溫系統(tǒng)，不考慮能量交換；⑤頁巖氣吸附解吸瞬間達到平衡。則頁巖氣在納米級孔隙中滲流的質量守恒方程可表示為：

2.2頁巖氣滲流表觀滲透率模型

氣體在納米孔中的滲流機制包括達西流、滑脫流、過渡流和自由流，Shi等[13]推導了涵蓋這幾種流動機制的表觀滲透率表達式：

但是，由于氣體分子吸附在孔隙表面，導致基質孔隙絕對滲透率降低，因此，基質絕對滲透率是吸附量的函數(shù)，則（4）式應變形為：

同時，在頁巖氣解吸過程中，孔隙有效半徑不斷變化，近而影響努森數(shù)。頁巖儲集層微觀孔隙結構研究發(fā)現(xiàn)，有機質孔隙為近球形或橢球形[14-15]，因此近似將頁巖基質孔隙看作球形，則無吸附氣狀態(tài)下單個孔隙的體積為：

飽和吸附狀態(tài)下，單個孔隙的有效體積為：

由（6）式和（7）式可得：

由于頁巖氣在基質孔隙中服從Langmuir吸附定律，則

聯(lián)立（8）式和（9）式可得：

因此，任意壓力下的有效孔隙半徑為：

氣體分子平均自由程為[11-12]：

聯(lián)立（11）式、（12）式可得努森數(shù)表達式為：

無吸附氣時孔隙半徑可由Carman-Kozeny方程求得[16-17]：

大量研究表明，頁巖孔隙的吸附能力受到眾多因素的影響，如有機質含量、黏土礦物含量、孔隙迂曲度以及比表面積等[18-19]，因此，吸附氣含量可能低于或高于理想狀態(tài)下的單層吸附氣量，為此，引入系數(shù)α校正飽和狀態(tài)下吸附層厚度，則飽和吸附狀態(tài)下的孔隙有效半徑為：

該式反映了實際單層飽和吸附量與理想單層飽和吸附量的差別，理想飽和單層吸附時α=1；迂曲度大或比表面積大等因素可能導致實際單層吸附量高于理想光滑孔隙表面吸附量，此時α>1；有機質含量低或黏土礦物少等因素可能導致實際單層吸附量低于理想光滑孔隙表面吸附量，此時α<1；總體來說，α接近于1，其值通過擬合吸附實驗參數(shù)獲得。

同時，基質有效孔隙度可根據(jù)（9）式求得：

因此，聯(lián)立（5）式、（11）式、（14）式、（16）

式可得到頁巖氣生產(chǎn)過程中基質表觀滲透率的表達式：

2.3吸附解吸效應

Ambrose等[6]的分子動力學實驗研究表明，孔隙表面吸附氣處于超臨界狀態(tài)，其密度約為自由氣密度的1.8～2.5倍，因此單位體積巖石吸附的氣體質量表達式為：

3　數(shù)學模型求解及驗證

3.1數(shù)學模型求解

頁巖氣滲流數(shù)學模型為復雜的耦合方程系統(tǒng)，為了提高計算效率、精度和穩(wěn)定性，本文采用有限體積隱式方法求解數(shù)學模型，（3）式可變形為：

其中

由于（20）—（23）式中大多數(shù)參數(shù)或變量均為壓力的非線性函數(shù)，所以采用N-R方法（Newton-Raphson方法）進行求解，（20）式可寫為：

其中

應用N-R迭代并給定殘余向量R，則

則稀疏雅克比矩陣J可以通過下面方法求得：

計算得到R和J后，便可以求解線性代數(shù)方程組：

求解后，pk, n+ 1可通過下式求得：

3.2模型驗證

本文分別采用物理實驗數(shù)據(jù)和礦場生產(chǎn)數(shù)據(jù)驗證了模型的可靠性。首先應用Roy等[20]和Civan等[21]驗證氣體滲流模型所采用的實驗數(shù)據(jù)[22]驗證模型的可靠性。氣體微尺度流道流動實驗在5個注入壓力下（135 kPa、170 kPa、205 kPa、240 kPa和275 kPa）注入氣體，出口壓力設定為100.8 kPa，測定微尺度流道沿程壓力分布，模型參數(shù)參考文獻[20]。根據(jù)上述參數(shù)采用建立的數(shù)學模型進行模擬計算并擬合，結果見圖3，由此可見，計算值與實驗值擬合效果較好。然后，應用Barnett頁巖氣藏一口典型井的實際數(shù)據(jù)進行了模型驗證，生產(chǎn)數(shù)據(jù)及模型參數(shù)參考文獻[23]。根據(jù)模型參數(shù)建模后，采用體積法計算地質儲量，并與以往模型[24]（不考慮吸附層影響）計算結果及采用Ambrose等[6]公式計算的理論地質儲量進行對比（見表1），然后對該井開發(fā)過程進行數(shù)值模擬研究，擬合其產(chǎn)氣速度（見圖4），可見，新模型具有較好的可靠性。

圖3　本文模型計算值與毛細管實驗實測值對比（無因次距離為距注入端距離與毛細管長度之比）

表1　頁巖氣儲量計算結果對比

圖4　Barnett頁巖生產(chǎn)數(shù)據(jù)擬合結果

4　頁巖氣開發(fā)過程中基質表觀物性參數(shù)變化規(guī)律

為了認識頁巖氣開發(fā)過程中頁巖氣吸附解吸效應對基質表觀物性參數(shù)影響規(guī)律，使用上述擬合Barnett頁巖生產(chǎn)數(shù)據(jù)得到的模型進行模擬研究，模型具體參數(shù)為：模型尺寸為890 m×436 m×90 m，埋深為1 600 m，地層壓力為21.0 MPa，氣藏溫度為340 K，井底流壓為3.5 MPa，絕對孔隙度為0.06，束縛水飽和度為0.7，巖石密度為2 580 kg/m3，孔隙迂曲度為1.1，基質滲透率為0.000 14×10-3μm2，微裂縫滲透率為2×10-3μm2，微裂縫間距為1 m；水力裂縫滲透率為1 000×10-3μm2，裂縫開度為0.003 m，裂縫間距為30 m，裂縫半長為40 m，裂縫高度為90 m，水平井水平段長度為890 m，頁巖孔隙單層飽和吸附校正系數(shù)為1.3，吸附氣與自由氣密度之比為1.8，頁巖氣黏度為0.014 mPa·s，氣體體積系數(shù)為0.004 6，甲烷分子直徑為0.38 nm。

4.1基質表觀物性變化特征

由于部分頁巖氣以吸附氣的形式儲存在巖石表面，導致氣體有效流動通道減小，有效孔隙度降低，生產(chǎn)過程中，隨著壓力降低，吸附在孔隙表面的氣體發(fā)生脫附，使有效流動通道和有效孔隙度逐漸升高[7,25]。圖5、圖6、圖7分別為不同時間Barnett頁巖水平井筒附近基質孔隙有效半徑、有效孔隙度和表觀滲透率分布。從圖中可以出，初始條件下，頁巖氣藏基質有效孔隙度為0.045左右，僅為絕對孔隙度的75%左右；隨著頁巖氣開采，吸附氣從孔隙表面解吸，大量吸附氣變?yōu)樽杂蓺猓|孔隙有效半徑逐漸增大，有效孔隙度增加，表觀滲透率變大，并且由于近井地帶壓力下降快，解吸量大，因此井筒周圍表觀物性變化明顯。生產(chǎn)30 a后，基質孔隙有效半徑增加5%左右，有效孔隙度大約增加10%，而表觀滲透率增加1倍左右，由于頁巖氣的特殊流動機制，井筒周圍表觀滲透率遠高于絕對滲透率。圖8為不考慮吸附層對基質滲透率影響時滲透率分布，對比圖7、圖8可以看出，開采初期，不考慮吸附層影響時滲透率約為考慮吸附層影響時滲透率的1.5倍，隨著吸附氣解吸，吸附層變薄，其降低滲透率的作用減弱，開采至30 a時，不考慮吸附層影響時滲透率約為考慮吸附層影響時滲透率的1.3倍。

圖5　不同時間Barnett頁巖基質孔隙有效半徑分布特征

圖6　不同時間Barnett頁巖有效孔隙度分布特征

圖7　不同時間Barnett頁巖表觀滲透率分布特征

圖8　不考慮吸附氣影響時Barnett頁巖表觀滲透率分布特征

4.2 基質孔隙中流動機制變化特征

圖9為開采30 a時氣藏努森數(shù)分布，從圖中可以看出，Kn為0.05～0.45，根據(jù)Kn對流動機制的判別標準，氣藏中存在滑脫流和過渡流兩種流動機制。圖10為氣藏開發(fā)過程中流動機制變化特征。從圖中可以看出，頁巖氣開采過程中，Kn值逐漸變大，過渡流區(qū)域逐漸變大，即部分滑脫流區(qū)域轉變?yōu)檫^渡流。原因在于，Kn值與壓力、孔隙平均有效半徑呈反比，孔隙壓力降低會導致Kn值增加，孔隙平均半徑增加會導致Kn降低，但是由于體積壓裂區(qū)域壓力大幅降低，壓力起主導作用，隨著頁巖氣采出，Kn值增加。

圖9　t=30 a時氣藏努森數(shù)分布特征

圖10　Barnett頁巖基質流動機制變化特征

4.3吸附氣對頁巖氣開采影響特征

吸附層的存在影響基質孔隙度、滲透率以及氣體流動機制，研究者往往忽略這一點，因此筆者研究了考慮吸附層影響和不考慮吸附層影響等多種情況下的產(chǎn)氣量特征。根據(jù)地質參數(shù)建立地質模型并進行開發(fā)過程模擬計算，得到圖11所示4種情況下的地質儲量和累積產(chǎn)氣量：忽略吸附氣對孔隙度和滲透率的影響（即將吸附層看作虛擬體積，現(xiàn)行商業(yè)軟件均采用該處理方法）時，地質儲量為3.26×108m3，累計產(chǎn)氣量約為1.35×108m3；僅考慮吸附層降低孔隙度，而忽略其對表觀滲透率的影響，地質儲量為2.56×108m3，累計產(chǎn)氣量約為1.13×108m3；考慮吸附氣對孔隙度和滲透率的影響，即實際頁巖氣藏的情況，地質儲量為2.56×108m3，累計產(chǎn)氣量約為1.08×108m3，采收率42.2%；如果氣藏中氣體僅以自由氣形式存在，即致密氣藏的情況，地質儲量僅為2.00×108m3，累計產(chǎn)氣量約為0.95×108m3，采收率47.5%。由此可見，將吸附層當作虛擬體積處理，會使地質儲量被嚴重高估，導致計算產(chǎn)氣量偏高；僅考慮吸附層對孔隙度的影響，雖然地質儲量與實際頁巖氣藏情況相符，但是由于滲透率被高估，最終計算的產(chǎn)氣量仍偏高；對比實際頁巖氣藏和致密氣藏的情況可以發(fā)現(xiàn)，頁巖氣藏儲量較高，但由于吸附氣較自由氣難以采出，所以最終采收率致密氣藏高于頁巖氣藏。

圖11　吸附氣對累計產(chǎn)氣影響特征

4.4吸附層厚度對頁巖氣開采影響特征

圖12　吸附層厚度對頁巖氣開采影響特征

圖12為吸附層厚度對頁巖氣藏采收率和累計產(chǎn)氣量的影響規(guī)律。飽和吸附層厚度為甲烷分子直徑與飽和吸附校正系數(shù)乘積，從圖中可以看出，隨著飽和吸附校正系數(shù)增大，頁巖氣采收率逐漸降低，而累計產(chǎn)氣量變化不大。原因在于，吸附層厚度越大，吸附氣儲量越大、自由氣儲量越小，但是由于吸附氣密度大于自由氣，所以相同孔隙度條件下，吸附層越厚，總地質儲量越多，但吸附氣比自由氣難采出，所以最終累計產(chǎn)氣差異不大，而采收率降低。

5　結論

基于頁巖氣在基質孔隙中的分布特征和吸附解吸規(guī)律推導了頁巖吸附、解吸作用下的有效孔隙半徑和表觀滲透率動態(tài)模型，然后根據(jù)質量守恒定律建立了頁巖氣滲流數(shù)學模型，采用有限體積隱式法求解滲流模型，并利用實驗及礦場數(shù)據(jù)驗證了模型的可靠性。應用該模型研究表明：頁巖氣開采過程中基質孔隙有效半徑、有效孔隙度和表觀滲透率逐漸變大，體積壓裂改造區(qū)域流動機制由滑脫流轉變?yōu)檫^渡流；忽略吸附層對基質物性影響將導致地質儲量和產(chǎn)氣量嚴重高估；隨著吸附層厚度增加，累計產(chǎn)氣量變化不大，但采收率逐漸降低。

符號注釋：

Aij——網(wǎng)格i與j的接觸面積，m2；dCH4——甲烷分子直徑，m；D——孔隙平均直徑，m；De——有效孔隙直徑，m；fij——網(wǎng)格i與j間的質量流量，kg/(m2·s)；g——重力加速度，g=9.8 m/s2；Ga——頁巖孔隙吸附能力，m3/kg；i——網(wǎng)格序號；j——與i網(wǎng)格相鄰的任意網(wǎng)格序號；J——雅克比矩陣；Jij￠——雅克比矩陣中第i行第j￠個元素；Ka——頁巖基質孔隙中氣體流動表觀滲透率，m2；K0——無吸附氣時基質絕對滲透率，m2；K0c——考慮吸附氣影響的校正的基質孔隙絕對滲透率，m2；Kn——努森數(shù)；lij——沿i到j的單位向量；m——單個孔隙體巖石質量，kg；m&——單位體積巖石吸附氣體質量，kg/m3；mi——i網(wǎng)格的總質量密度，kg/m3；M——相對分子質量；n，n+1——本時刻和下一時刻；nij——網(wǎng)格i和j界面上的單位法向向量；nx——x方向網(wǎng)格數(shù)；ny——y方向網(wǎng)格數(shù)；pg——氣相壓力，Pa；pi，pj——i，j網(wǎng)格氣相壓力，Pa；pk,n+1——n+1時間步第k牛頓迭代步的壓力，Pa；pL——Langmuir壓力，Pa；qg——氣相注入/采出速度，m3/(m3·s)；R——氣體常數(shù)，8.314 Pa·m3/(mol·K)；R——殘余向量；R0——無吸附氣時孔隙半徑，m；Re——有效孔隙半徑，m；Ri——質量余量，kg； Rsa——飽和吸附狀態(tài)下孔隙半徑，m；si——第i個網(wǎng)格源匯項，kg/(m3·s)；t——時間，s；T——溫度，K；Tij——網(wǎng)格i與j間的傳導率，kg/(m2·Pa·s)；V0——無吸附氣時孔隙體積，m3；Vsa——飽和吸附狀態(tài)下孔隙體積，m3；Ve——某壓力下孔隙有效體積，m3；VL——Langmuir體積，m3/kg；α——頁巖孔隙單層飽和吸附校正系數(shù)；αd——吸附氣與自由氣密度之比；?t——時間步長，s；?Vi——第i個網(wǎng)格體積，m3；δ——氣體分子碰撞直徑，m，通常取甲烷直徑；κB——Boltzmann常數(shù)，1.3806×10-23J/K；λ——分子平均自由程，m；μg——頁巖氣黏度，Pa·s；ρr——巖石密度，kg/m3；ρg——頁巖氣密度，kg/m3；τm——孔隙迂曲度；fe——有效孔隙度，f；f0——無吸附氣時基質孔隙度，f；Fg——氣體勢函數(shù)，Pa。

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（編輯張敏）

Influences of adsorption/desorption of shale gas on the apparent properties of matrix pores

WANG Jing1, LUO Haishan2, LIU Huiqing1, LIN Jie3, LI Liwen3, LIN Wenxin4
(1. MOE Key Laboratory of Petroleum Engineering in China University of Petroleum, Beijing 102249, China; 2. Department of Petroleum & Geosystems Engineering, The University of Texas at Austin, Austin 78712, USA; 3. PetroChina Huabei Oilfield Company, Langfang 065000, China; 4. School of Geosciences and Technology, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China)

Abstract:The adsorption/desorption effects impact the petro-physical properties of matrix pores during gas depressurizing production, such as effective pore radius, effective porosity, apparent permeability, which will further impact the gas flow regime. In this paper, the dynamic models of effective pore radius and apparent permeability under the action of gas adsorption/desorption are derived. The mathematical model of shale gas flow is established considering the effects of adsorbed gas on apparent properties and gas flow regime. After that, the model is solved and validated using a finite volume method and experimental and field data. Finally, the variations of apparent parameters of matrix pores and gas flow regimes during gas production, and the influences of adsorption on gas production are demonstrated. The results show that the effective pore radius, porosity and apparent permeability increase during gas production; the gas flow regime in stimulated reservoir volume (SRV) changes from slip flow to transition flow; if the impacts of adsorbed gas on gas production is overlooked, both original gas in place (OGIP) and gas production will be significantly overestimated. The cumulative gas production changes slightly as the adsorption layer thickness increases, but the gas recovery factor decreases.

Key words:shale gas; adsorption; desorption; matrix pore; apparent properties; flow regime; flow model

基金項目：國家重點基礎研究發(fā)展計劃（973）項目（2015CB250906）；國家自然科學基金（51474226）；中國石油大學（北京）科研基金（2462014YJRC028）

中圖分類號：TE319

文獻標識碼：A

文章編號：1000-0747(2016)01-0145-08

DOI:10.11698/PED.2016.01.19

第一作者簡介：王敬（1985-），男，河北武邑人，博士，中國石油大學（北京）石油工程學院講師，主要從事油藏滲流機理、提高采收率、非常規(guī)油氣開發(fā)等方面研究。地址：北京市昌平區(qū)府學路18號，中國石油大學（北京）石油工程學院，郵政編碼：102249。E-mail：wangjing8510@163.com

收稿日期：2015-03-18修回日期：2015-12-10