王　超，張金喜，徐世法，曹東偉

(1.北京工業(yè)大學　城市交通學院，北京　100124；2.北京建筑大學　土木與交通工程學院，北京　100044；3.交通運輸部公路科學研究院,北京　100088)

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黏彈性內部特征時間理論在瀝青材料中的應用

王超1，張金喜1，徐世法2，曹東偉3

(1.北京工業(yè)大學城市交通學院，北京100124；2.北京建筑大學土木與交通工程學院，北京100044；3.交通運輸部公路科學研究院,北京100088)

摘要：瀝青材料的黏彈特性是其諸多力學行為的本質決定因素，同時溫度、荷載水平以及老化等外在因素也對瀝青的力學行為有著顯著影響。本研究以黏彈性材料的內部特征時間概念為基本理論基礎，系統(tǒng)探討了瀝青膠結料自身的時間依賴特性和外在環(huán)境、荷載條件等因素之間的等效換算關系?；跁r間-溫度等效原理和時間-老化時間等效原理分別得到了瀝青的動態(tài)剪切模量溫度主曲線和老化時間主曲線，基于時間-溫度-應力等效原理得到了瀝青的高溫蠕變柔量主曲線，從而很好地驗證了內部特征時間是瀝青膠結料最本質的力學性能指標，可用于瀝青長期力學性能的評價和預測。

關鍵詞：道路工程；瀝青膠結料；黏彈性內部特征時間；性能預測；時間-老化等效原理；時間-溫度-應力等效原理

0引言

黏彈性材料對于一定環(huán)境條件下外部荷載輸入的力學響應僅僅依賴并取決于其自身的時間依賴特性，這種材料內部的時間依賴特性一般被定義為黏彈性材料的內部特征時間。與此同時，不同的環(huán)境條件(如溫度)、荷載水平及材料自身的物理化學變化(如老化)會對黏彈性材料的力學響應產生顯著影響，而這種影響從本質上講是通過改變材料的內部特征時間屬性而形成的。因此，溫度、荷載水平以及物理老化等任何可以改變材料內部特征時間的外界影響因素，從理論上都可以和材料自身的特征時間尺度進行等效轉換。此等效關系使得黏彈性材料的加速測試和預測技術成為了可能。

時間-溫度等效原理是黏彈性材料“內部特征時間”理論的典型代表，已經被廣泛地應用在高聚物、高分子材料的長期力學性能研究中[1]。該原理的本質就是黏彈性材料在不同時間尺度上的力學行為可以通過改變溫度來實現，即利用了材料內部特征時間的溫度依賴特性。因此，較低溫度下材料的長期力學響應可以由較高溫度下的短期試驗數據通過溫度移位因子來平行移位獲得。

與溫度依賴性類似，黏彈性材料的應力依賴性可以通過時間-應力等效原理來描述。金日光等學者從時間-溫度等效原理出發(fā), 通過表觀活化能與外場應力關系, 推導出了高分子材料時間-應力的等效關系式[2]；諸多學者也都基于時間-應力等效原理，使用應力移位因子對不同種類高分子材料的長期蠕變性能進行了預測研究[3-4]。

此外，材料的老化也可以顯著改變其自身的黏彈時間特性，因此時間-老化等效原理通常被用于預測高聚物長期物理老化后的力學特性[5-7]。需要注意的是，與溫度和應力的單一尺度影響不同，老化的影響則來源于老化溫度和老化時間兩個尺度，但是老化時間移位因子的獲取是人們通常使用的技術手段。Shalaby基于時間-老化時間等效原理對瀝青短期老化后的黏彈性能進行了分析[8]；Huang等學者基于相同原理得到了瀝青老化時間主曲線，對諸多改性瀝青的長期老化性能進行了深入的分析[9]。

除了可以對黏彈性材料內部特征時間的溫度、應力和老化的單一依賴性進行等效轉化外，不同外部因素共同作用時對材料內部特征時間的影響可以通過聯合等效關系來表達。例如，羅文波等學者依據自由體積理論，推導了溫度-應力移位因子的表達式，并提出了時間-溫度-應力等效原理，基于此原理，可以將不同溫度和應力水平下的蠕變曲線通過分步移位的方法生成某一參考溫度和參考應力水平下的溫度-應力主曲線，從而可以通過材料較高溫度和較大應力水平下的短期蠕變行為來預測較低溫度和較小應力水平下的長期蠕變行為[10]。

類似的，時間-應力-老化等效原理以及時間-溫度-老化等效原理也都被廣泛地證明并成功應用于高聚物材料的試驗研究中。而Biswas、羅文波以及Zhao等學者更是進一步證明了可以通過連續(xù)的分步移位方法建立起時間-溫度-應力-老化之間的等效關系，從而可以對黏彈性材料的長期力學性能進行更為全面的描述[11-13]。

綜上所述，“內部特征時間”理論為研究黏彈性材料在不同外部環(huán)境和荷載條件下的長期力學行為提供了一個有效的分析手段和方法，從而可以利用有限的室內短期試驗結果來預測材料的長期力學響應。本文即以瀝青膠結料為例，系統(tǒng)探討了黏彈性內部特征時間理論在動態(tài)試驗和靜態(tài)試驗方面的應用。

1材料與試驗

1.1試驗材料與設備

本文選取某基質瀝青(PG 64-22)進行了相關的試驗研究工作，主要試驗設備為美國某公司生產的AR-G2動態(tài)剪切流變儀(Dynamic Shear Rheometer，以下簡稱DSR)，該設備的環(huán)境箱使用液氮控溫，可完成-40～100 ℃的瀝青試驗測試。本研究共用到兩種平行板模具，其直徑分別為25 mm和4 mm。其中25 mm平行板模具用于瀝青高溫測試(40 ～90 ℃)，而4 mm平行板模具則用于瀝青中、低溫測試(-40 ～40 ℃)。4 mm DSR試驗為近幾年最新發(fā)展的瀝青測試技術[14]，圖1為準備好的4 mm DSR瀝青試樣。

圖1　4 mm DSR 瀝青試樣Fig.1　4 mm DSR asphalt sample

1.2試驗方法

(1)簡單老化試驗

簡單老化試驗(Simple Aging Test，以下簡稱SAT) 是美國西部研究所最新發(fā)展的瀝青室內老化模擬試驗方法[15]，本文使用的SAT試驗板如圖2所示。使用SAT試驗板和旋轉薄膜烘箱設備對基質瀝青(PG 64-22)進行了短期老化和不同老化時間的長期老化試驗，具體老化溫度及老化時間如表1所示。

圖2　簡單老化試驗(SAT)試驗板Fig.2　Simple aging test (SAT) plate

試樣標號SAT老化條件溫度/℃時間/min近似老化水平STA1505/6RTFOLTA110040PAVLTA2100882倍PAVLTA31001363倍PAV

(2)動態(tài)頻率掃描試驗

頻率掃描試驗是測量瀝青線黏彈性力學參數的主要試驗方法。某單一溫度條件下，通過不同加載頻率的小應變水平動態(tài)剪切試驗可以獲得瀝青材料線黏彈性范圍內的動態(tài)剪切模量響應，本文選取的掃描頻率范圍為0.1～100 rad/s?；跁r間-溫度等效原理(時間-老化時間等效原理)可將不同溫度(或老化水平)下的頻率掃描數據進行水平移位，得到代表瀝青線黏彈性特征的動態(tài)剪切模量(|G*|)主曲線。

本研究選取Christensen-Anderson-Marasteanu(CAM)方程作為瀝青|G*|主曲線的擬合方程[16]，具體形式如下：

(1)

式中，|Gg*|為瀝青的玻璃態(tài)剪切模量，本文統(tǒng)一取為109Pa；k和m為主曲線形狀擬合參數；fc為關于加載頻率的主曲線位置擬合參數；f′為換算加載頻率，按式(2)計算；

(2)

式中，f為實際加載頻率；φT為溫度移位因子；

本研究中關于瀝青溫度(或老化)移位因子的確定選取了經典的Williams-Landel-Ferry (WLF) 非線性方程作為擬合方程[1]，方程形式見式(3)。

(3)

式中，T為實際加載溫度；T0為主曲線參考溫度；C1和C2為WLF非線性方程的擬合參數。

將上文中的溫度移位因子φT替換為老化時間移位因子φA，T和T0替換為實際老化時間ξ和主曲線參考老化時間ξ0，即可類似得到瀝青老化時間主曲線方程。

(3)靜態(tài)蠕變試驗

本研究對基質瀝青(PG 64-22)進行了高溫條件下的靜態(tài)蠕變試驗，設計采用了不同溫度和多重加載應力水平，以獲得瀝青的線黏彈性力學響應和損傷狀態(tài)下的蠕變失效。

高溫靜態(tài)蠕變試驗設計如表2所示。其中，通過不同溫度小應力水平下(100 Pa)的蠕變試驗可以確定線黏彈性范圍內的恒應力溫度移位因子；而相同溫度下多重大應力水平下(2～10 kPa)的蠕變損傷試驗(10 min)則用于確定恒溫應力移位因子。蠕變損傷試驗中應力水平的選擇根據不同溫度下預備試驗的結果所確定，應力水平過小材料仍處于線黏彈性區(qū)，無法得到有區(qū)分度的蠕變柔量響應；而應力水平過大蠕變損傷急速發(fā)展，發(fā)生蠕變失效的時間過于短暫且易對設備造成損壞。此外，50 ℃溫度下2 kPa的蠕變設計時間為60 min，是為了驗證隨后擬合得到的蠕變柔量應力主曲線的準確性。

2瀝青動態(tài)剪切模量主曲線

2.1時間-溫度等效原理的應用

對基質瀝青(PG 64-22)4種老化水平下的試樣進行了不同溫度下的小應變頻率掃描試驗以獲得材料的線黏彈性特征。試驗溫度為-12，2，18，30 ℃和40 ℃，掃描頻率范圍0.1～100 rad/s。然后按照CAM模型對試驗數據進行擬合得到不同老化水平下瀝青的動態(tài)剪切模量(|G*|)的CAM溫度主曲線及相應的WLF溫度移位因子，分別如圖3和圖4所示，兩個方程的擬合參數結果列于表3中。從圖3中可以看出，SAT試驗可以很好地模擬瀝青老化過程中材料模量的變化。

表2　靜態(tài)蠕變試驗設計

圖3　不同老化水平下的|G*|溫度主曲線Fig.3　Temperature master curves of |G*| under different aging levels

圖4　不同老化水平下的WLF溫度移位因子Fig.4　WLF temperature shift factors under different aging levels

老化水平fckmC1C2STA328.2670.1890.84118.618155.038LTA153.8830.1540.68825.175193.431LTA2327.1320.2060.58122.031168.893LTA3276.1100.1780.44228.202207.620

2.2時間-老化等效原理的應用

基于基質瀝青(PG 64-22)中溫條件18 ℃下的頻率掃描試驗結果，以STA為參考老化狀態(tài)，應用時間-老化時間等效原理可以得到動態(tài)剪切模量(|G*|)基于CAM模型的老化時間主曲線及相應的WLF老化時間移位因子，如圖5和圖6所示。兩個方程的擬合參數結果列于表4中。與溫度主曲線的作用類似，通過老化時間主曲線及相應移位因子的擬合可以對任意老化時間后的瀝青黏彈性指標(如動態(tài)剪切模量)進行預測。

圖5　中溫條件下的|G*|老化時間主曲線Fig.5　Aging-time master curves of |G*| at intermediate temperature

圖6　中溫條件下WLF老化時間移位因子Fig.6　WLF aging-time shift factors at intermediate temperature

fckmC1C28.0E-080.1094.327-4.05971.284

3瀝青靜態(tài)蠕變柔量主曲線

瀝青在高溫條件下的蠕變行為受到自身黏彈特性(時間依賴性)以及溫度和應力的共同影響，而進行不同溫度和應力水平下的蠕變試驗在實踐工作中有著耗費時間長的缺點。上文已經介紹了動態(tài)試驗中溫度和老化均可以和時間(即加載頻率)進行等效換算，本部分內容基于相同的理論對瀝青的高溫靜態(tài)蠕變行為進行了試驗和理論分析，證明了溫度和加載應力對瀝青靜態(tài)蠕變性能的影響與時間依然有著很好的等效換算關系，故可以通過較短時間范圍內的試驗結果來預測任意條件下的瀝青蠕變力學響應。

3.1溫度主曲線的確定

基質瀝青(PG 64-22)在不同溫度條件下，小應力靜態(tài)蠕變試驗中的蠕變柔量J(t)試驗結果如圖7所示。將40，50，60和70 ℃的蠕變柔量數據結果以40 ℃為參考溫度進行平行移動，得到的蠕變柔量溫度主曲線如圖8所示，相應的溫度移位因子在圖9中給出。蠕變柔量在線黏彈性范圍內的溫度移位因子結果將用于后文中蠕變柔量溫度-應力主曲線的生成。

圖7　不同溫度下小應力靜態(tài)蠕變試驗結果Fig.7　Static creep test result under different temperatures and small stress level

圖8　蠕變柔量J(t)溫度主曲線Fig.8　Temperature master curve of creep compliance J(t)

圖9　蠕變柔量J(t)的溫度移位因子Fig.9　Temperature shift factor of creep compliance J(t)

3.2應力主曲線的確定

對基質瀝青(PG 64—22)在40，50 ℃和60 ℃ 溫度下進行了較高應力水平下的靜態(tài)蠕變試驗，試驗時間設計為10 min，試驗中蠕變柔量的典型數據結果(50 ℃)如圖10所示。可以看出，蠕變應力水平越高，瀝青承受蠕變荷載的時間歷程越短，即越早發(fā)生蠕變破壞。

圖10　不同應力蠕變試驗中的蠕變柔量Fig.10　Creep compliances under multiple stress levels in creep test

本文按照二次曲線首先將2 kPa的蠕變柔量數據進行擬合，然后以2 kPa為參考應力水平，將其他應力水平的蠕變柔量數據按照該二次曲線方程進行水平和豎向移動。引入豎向移位因子是由于應力造成的損傷可能引起材料微結構的改變進而對材料性能指標(如蠕變柔量)產生影響[10]。經過水平和豎向移動后生成的不同溫度下的應力主曲線典型結果在圖11中給出，可見基于時間-應力等效原理可以很好地消除應力水平對蠕變柔量力學響應的影響。

圖11　蠕變柔量的應力主曲線Fig.11　Stress master curve of creep compliance

此外，圖11還將基于較短時間(10 min)蠕變試驗擬合得到的2 kPa應力主曲線和較長蠕變時間(60 min)試驗中2 kPa蠕變柔量實測值進行了比較，可以看出二者吻合度較好，由此進一步證明了擬合得到的2 kPa應力主曲線的準確性。

3.3溫度-應力主曲線的生成

將基質瀝青(PG 64-22)不同溫度下的應力主曲線在圖12中進行了匯總和比較，可見溫度越高，材料越早發(fā)生蠕變破壞。為了進一步消除溫度對蠕變柔量力學響應的影響，以40 ℃為參考溫度，基于前文已經得到溫度移位因子對各個應力主曲線的換算時間t′進行再次換算，即將50 ℃和60 ℃的應力主曲線沿水平方向進行平移，如圖13所示?？梢钥闯觯跒r青線黏彈性范圍內測得的溫度移位因子同樣可以很好地消除瀝青損傷狀態(tài)下溫度對應力主曲線的影響，進而得到代表瀝青蠕變損傷特性的蠕變柔量溫度-應力主曲線。

圖12　不同溫度蠕變柔量應力主曲線的比較Fig.12　Comparison of stress master curves of creep compliance at different temperatures

圖13　蠕變柔量的溫度-應力主曲線Fig.13　Temperature-stress master curves of creep compliance

4結論

本文將黏彈性材料的“內部特征時間”理論應用于瀝青材料不同溫度和不同加載方法的試驗研究分析中，結論總結如下：

(1)基于時間-溫度等效原理得到了瀝青動態(tài)剪切模量的溫度主曲線，從而基于擬合得到的溫度移位因子可以對任意溫度下的瀝青動態(tài)力學性能進行預測；同理，基于時間-老化時間等效原理得到了瀝青動態(tài)剪切模量的老化時間主曲線，從而基于擬合得到的老化時間移位因子可以對任意老化時間后的瀝青動態(tài)力學性能進行預測。

(2)將時間-溫度-應力等效原理應用于瀝青高溫靜態(tài)蠕變試驗的分析中，結果表明該原理可以很好地消除溫度和蠕變應力對瀝青蠕變柔量力學響應的影響，得到反映瀝青蠕變損傷特性的溫度-應力蠕變柔量主曲線。

以上結論說明內部特征時間是瀝青材料最本質的黏彈性力學性能指標，可用于材料長期力學性能的評價和預測，并且于線黏彈性范圍內測試得到的材料時間依賴特性參數在材料非線性損傷狀態(tài)下依然適用，從而可以大幅度提高損傷類試驗的工作效率，未來有著廣闊的理論和實踐應用前景。

參考文獻：

References:

[1]WILLIAMS M L, LANDEL R F, FERRY J D. The Temperature Dependence of Relaxation Mechanisms in Amorphous Polymers and Other Glass-Forming Liquid [J]. Journal of American Chemical Society, 1955, 77(14): 3701-3707.

[2]金日光，劉薇. 高分子材料應力-時間等效性的考察[J]. 北京化工學院學報：自然科學版，1994，21(1)：35-40.

JIN Ri-guang, LIU Wei. Study on the Equivalency between Stress and Time of Polymer Materials [J]. Journal of Beijing Institute of Chemical Technology：Natural Science Edition, 1994, 21(1): 35-40.

[3]JAZOULI S, LUO W, BREMAND F, VU-KHANH T. Nonlinear Creep Behavior of Viscoelastic Polycarbonate [J]. Journal of Materials Science, 2006, 41(2): 531-536.

[4]STARKOVA O, YANG J, ZHANG Z. Application of Time-Stress Superposition to Nonlinear Creep of Polyamide 66 Filled with Nanoparticles of Various Sizes [J]. Composites Science and Technology, 2007, 67(13): 2691-2698.

[5]GREINER R O E. Prediction and Calculation of the Shear Creep Behaviour of Amorphous Polymers under Progressing Physical Ageing [J]. Polymer, 1993, 34(21): 4427-4434.

[6]ZHENG S F, WENG G J. A New Constitutive Equation for the Long-term Creep of Polymers Based on Physical Aging [J]. European Journal of Mechanics-A/Solids, 2002, 21(3): 411-421.

[7]DLOUHA J, GRIL J, CLAIR B, et al. Evidence and Modelling of Physical Aging in Green Wood [J]. Rheologica Acta, 2009, 48(3): 333-342.

[8]SHALABY A. Modelling Short-term Aging of Asphalt Binders Using the Rolling Thin Film Oven Test [J]. Canadian Journal of Civil Engineering, 2002, 29(1): 135-144.

[9]HUANG S C, TURNER T, MIKNIS F, et al. Long-term Aging Characteristics of Polyphosphoric Acid-Modified Asphalts [J]. Transportation Research Record, 2008, 2051: 1-7.

[10]羅文波，楊挺青，安群力. 非線性粘彈體的時間-溫度-應力等效原理及其應用[J]. 固體力學學報，2001，22(3)：219-224.

LUO Wen-bo, YANG Ting-qing, AN Qun-li. Time-temperature-stress Equivalence and Its Application to Nonlinear Viscoelastic Materials [J]. Acta Mechanica Solida Sinica, 2001, 22(3): 219-224.

[11]BISWAS K K, SOMIYA S. Study of the Effect of Aging Progression on Creep Behavior of PPE Composites [J]. Mechanics of Time-dependent Materials, 1999, 3(4): 335-350.

[12]羅文波，唐欣，譚江華，等. 流變材料長期力學性能加速表征的若干進展[J]. 材料導報，2007，21(7)：8-10.

LUO Wen-bo, TANG Xin, TAN Jiang-hua, et al. Advances in Studies on Accelerated Characterization of Long-term Mechanical Properties of Rheological Materials [J]. Materials Review, 2007，21(7): 8-10.

[13]ZHAO R G, LUO W B, LI Q F,et al. Application of Time-Ageing Time and Time-temperature-stress Equivalence to Nonlinear Creep of Polymeric Materials [J]. Materials Science Forum, 2008, 575/576/577/578: 1151-1156.

[14]SUI C, FARRAR M, TUMINELLO W, et al. New Technique for Measuring Low-temperature Properties of Asphalt Binders with Small Amounts of Material [J]. Transportation Research Record, 2010, 2179: 23-28.

[15]FARRAR M J, SALMANS S L, PLANCHE J P. Recovery and Laboratory Testing of Asphalt Emulsion Residue: Application of Simple Aging Test and 4-mm Dynamic Shear Rheometer Test [J]. Transportation Research Record, 2013, 2370: 69-75.

[16]MARASTEANU M, ANDERSON D. Time-Temperature Dependency of Asphalt Binders-An Improved Model [J]. Journal of Association of Asphalt Paving Technologists, 1996, 65: 408-448.

Application of Viscoelastic Internal Characteristic Time Theory in Asphalt Materials

WANG Chao1, ZHANG Jin-xi1, XU Shi-fa2, CAO Dong-wei3

(1. School of Metropolitan Transportation, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2. School of Civil and Transportation Engineering, Beijing University of Civil Engineering and Architecture,Beijing 100044, China; 3. Research Institute of Highway, Ministry of Transport, Beijing 100088, China)

Abstract：The viscoelastic characteristic is the dominant factor of mechanical behaviors of asphalt materials. The external conditions in terms of temperature, load level and aging history also greatly impact the mechanical behaviors of asphalt materials. Based on the internal characteristic time concept and theory of viscoelastic materials, the equivalency of the internal time-dependency with external environmental and loading conditions of the asphalt binder is systematically investigated. Applying the time-temperature equivalence principle and time-aging time equivalence principle, both the temperature master curve and aging-time master curve of dynamic shear modulus are developed respectively. Further, the creep compliance master curve at high temperature is generated based on the time-temperature-stress equivalence principle. The result indicates that the internal characteristic time is the intrinsic mechanical factor of asphalt binder, which is able to be applied in evaluation and prediction for long-term mechanical performance.

Key words：road engineering; asphalt binder;viscoelastic internal characteristic time; performance prediction; time-aging equivalence principle; time-temperature-stress equivalence principle

收稿日期：2015-03-30

基金項目：國家自然科學基金項目(51478021)；國家建設高水平大學公派研究生項目([2013]3009號)；北京市自然科學基金項目(KZ201510005002)

作者簡介：王超(1986-)，男，河北邯鄲人，博士研究生.(wangchao@bjut.edu.cn)

doi:10.3969/j.issn.1002-0268.2016.05.002

中圖分類號：U414

文獻標識碼：A

文章編號：1002-0268(2016)05-0007-07