李艷霞

（北京航空航天大學材料科學與工程學院空天材料與服役教育部重點實驗室，北京 100191）

先進樹脂基復合材料因具有高比強度、高比模量、可設計性強、耐腐蝕、抗疲勞、易于整體成型等優(yōu)異的綜合性能，廣泛應用于航空、航天等領域[1]。熱壓罐工藝是航空航天飛行器用復合材料的重要制備方法之一。復合材料熱壓罐成型工藝中熱壓罐內高溫高壓氣體作用下復合材料和復合材料構件同時成型，工藝過程中復合材料涉及熱和壓力在多相材料體系即工裝、模具、輔助材料、纖維與樹脂復合體系等之間復雜的相互作用，當材料類型及復合材料構件形式等改變后，工裝、模具、工藝參數(shù)等往往需要重新設計優(yōu)化。傳統(tǒng)的“試錯法”研發(fā)模式從試樣到縮比件到試驗件需要經過反復多次試驗，研究費用高，復合材料制造質量的可控性差，制件合格率低，制約復合材料研制效率和應用[2]。美國政府和波音公司在2001～2004年共同實施快速插入復合材料（AIM-C）計劃，在充分的應用基礎研究前提下，建立新材料或已有材料新應用的設計知識庫，采用數(shù)值模擬技術改進傳統(tǒng)“積木式”驗證分析方法，提高驗證分析效率，支撐新型樹脂基復合材料在飛行器結構上的快速、可靠應用，縮短復合材料應用時間40%～50%，降低成本33%[3]。中航工業(yè)哈爾濱飛機工業(yè)集團有限責任公司開展了數(shù)字化技術在復合材料構件研制中的應用研究[4]，旨在建立復合材料構件從設計、制造、檢測等過程的數(shù)字化設計、制造一體化體系，實現(xiàn)復合材料研制過程的仿真和數(shù)字量傳遞，提高研制效率。高效質量可控的樹脂基復合材料構件制備的關鍵在于工藝、工裝及模具等方案的優(yōu)化，在工藝過程物理化學作用機制基礎上，建立數(shù)值模擬方法，深入分析各種因素對復合材料成型質量影響規(guī)律，揭示缺陷形成機制，基于數(shù)值模擬技術的復合材料構件虛擬制造可為工裝、工藝設計與優(yōu)化提供依據，為先進復合材料研制模式從傳統(tǒng)的試錯或積木式驗證向數(shù)字化制造模式轉變提供了有力的技術支撐。

復合材料熱壓罐成型固化仿真技術

熱壓罐成型工藝原理如圖1所示，根據熱、壓力傳遞特點，可以歸納為熱壓罐內壓縮氣體與固體材料之間的交互作用和纖維與樹脂復合體系內的物理化學作用，而纖維與樹脂復合體系內部物理化學作用可分為熱傳導/固化反應行為和樹脂流動/纖維密實行為。熱壓工藝樹脂流動/纖維密實過程是樹脂流動與纖維多孔介質骨架結構變形的耦合作用，區(qū)別于不可壓縮多孔介質內滲透流動，一方面樹脂流動性受溫度和樹脂固化反應的影響；另一方面樹脂流動與纖維密實影響孔隙、富樹脂等缺陷的形成。熱化學過程決定著樹脂黏度、樹脂固化反應程度，影響著樹脂流動以及殘余應力和固化變形等。而工裝模具、輔助材料直接影響熱壓罐壓縮氣體作用在纖維與樹脂復合體系的熱和力。國內外學者針對復合材料熱壓罐成型固化過程物理化學作用開展了大量研究，旨在建立有效的數(shù)值模擬方法，指導新材料、新結構的工藝、工裝設計與優(yōu)化。

圖1 復合材料熱壓罐成型工藝原理Fig.1 Composite autoclave molding process principle

1 熱壓罐氣體與固體材料之間交互作用仿真

在復合材料熱壓罐成型工藝過程中，大型框架式模具的溫度分布受到罐內氣體熱交換、模具本身結構、復合材料固化放熱和工藝輔料傳熱特性等多種因素的影響，工裝模具溫度均勻性直接影響復合材料構件溫度均勻性和固化變形等成型質量，工裝模具溫度場的預測對于指導大型框架式模具設計具有重要意義，因此，熱壓罐內模具溫度場仿真也已受到學者的廣泛關注。目前，大多采用流體計算軟件如Fluent、CFX、ACE等，針對熱壓罐內氣體、工裝、復合材料構件等材料內部溫度分布規(guī)律開展數(shù)值模擬分析。熱壓罐有效尺寸均為工業(yè)用大型熱壓罐，如φ2.5m×7m、φ5.5m×13m、φ4.5m×15m，工裝以典型的框架式結構為主，復合材料制件形狀包括曲面蒙皮、變厚度蒙皮加筋結構[5-15]。主要原理是基于計算流體力學中連續(xù)、運動、能量方程，建立熱壓罐內強迫對流換熱的溫度場三維非定常數(shù)值模擬方法，模擬熱壓罐內模具的溫度分布，并可以對固化工藝參數(shù)、模具結構參數(shù)和模具擺放位置等因素進行研究，優(yōu)化熱壓罐以及構件內部溫度分布情況。根據仿真分析對象不同，可歸納為如下幾種情況：

（1）在無工裝情況下熱壓罐內氣體溫度分布仿真。高玉峰等[5]針對熱壓罐空載溫度場進行分析，結果表明測量點的仿真計算溫度在實際測量值-4.5～+2.5℃的正負偏差之間，仿真數(shù)據同現(xiàn)場實測數(shù)據非常接近，驗證了仿真方法用于判斷熱壓罐設計是否滿足要求的有效性，同時，表明在空載情況下熱壓罐內溫度分布較均勻。

（2）在僅含工裝情況下熱壓罐內工裝溫度分布仿真。張旭生等[6]基于Fluent軟件，針對一字型、十字形、T型3種不同風道結構對框架式模具溫度分布進行模擬，指出T型風道對改善溫度場均勻性效果最優(yōu)，模具型面溫差為2.09℃。林家冠等[7]利用Fluent軟件提供的內部風扇邊界條件，模擬框架式模具風道處風扇對模具溫度分布的影響，結果表明框架式模具通風口處安裝風扇可改善熱壓罐內流場的均勻性。

（3）含有模具和復合材料構件的熱壓罐內溫度分布仿真。而根據仿真模型中復合材料構件材料參數(shù)和樹脂固化反應的假設不同又分為如下兩類：

·在仿真模型中不考慮樹脂固化反應產生的內熱源的影響，并將復合材料的熱物理參數(shù)設定為常數(shù)。李彩林[8]基于PAM-AUTOCLAVE軟件平臺，以平板工具和蒙皮模具為例，分析零件內部溫度和固化度分布規(guī)律。以大致尺寸為3.2m×2.5m×1.4m的3種復合材料成型工裝為例分析模具溫度場，同時，分析了幾何模型中風扇端外延伸長度、網格、求解器對計算結果和計算效率的影響[7]。傅承陽[9]在CATIA中進行建模，分析了工裝表面的溫度分布以及計算和實驗數(shù)據的偏差。賈云超等[10]基于Fluent軟件建立模擬方法分析升溫速率、風速、工裝材料類型對飛機機翼梁結構最大溫差的影響。

·在仿真模型中考慮樹脂固化反應產生的內熱源。張鋮[11]、白光輝等[12]采用CFX軟件分析熱壓罐內模具與制件溫度場，其中考慮了復合材料參數(shù)隨固化度、溫度的變化，給出的部分試驗數(shù)據表面數(shù)值模擬的預測誤差在10%左右。Xie等[13]針對φ2.5m×7m熱壓罐，采用1.8m×1.5m×0.3m的框架式結構，蒙皮尺寸為1.6m×1.3m×0.01m，同時考慮吸膠材料和多孔聚四氟乙烯對傳熱的影響，分析工藝過程不同階段的最大溫差，對比3種升溫速率情況下的最大溫度偏差。Laurent等[14]采用CFD-ACE+軟件分析熱壓罐內模具溫度場，其中上海飛機制造有限公司（SAMS）設計的熱壓罐工作原理區(qū)別于傳統(tǒng)熱壓罐氣體傳遞方式，SAMS熱壓罐通過罐體底部通道和H型流量調節(jié)通道，減少了氣體擾流區(qū)域，提高罐內空間利用率，并針對空罐、含工裝和C型筋條的有載狀態(tài)進行了溫度場仿真。陳飛等[15]介紹了熱壓罐工藝仿真軟件COMPRO，以某翼梁樣件在制造過程的變形為例，選擇翼梁根部和尖端的橫截面進行2D有限元建模，分析了結構參數(shù)、樹脂性能參數(shù)等對固化變形的影響，并指出固化收縮率、界面以及固化動力學影響回彈較大，緣條-腹板夾角90°～120°區(qū)間內，數(shù)值模擬與試驗樣件的回彈角大約存在25%的差異。王翔[16]介紹了ESI公司熱壓罐工藝仿真方案，給出了L型件固化變形云圖，但未見到關于工程應用實例。

深入分析熱壓罐內溫度場模擬中研究對象的結構特點可知，熱壓罐罐體尺寸在米量級，而工裝框架厚度為毫米量級，同時復合材料構件屬于典型的大長厚比結構（通常厚度在毫米量級，平面尺寸在米量級），而高質量的計算網格通常要求單元的邊長比例不能太大，102～103倍的長厚尺寸差異對數(shù)值模擬用網格剖分提出很大挑戰(zhàn)，高質量網格剖分難度大，計算耗時長，并且對網格剖分人員的技術水平提出更高要求。筆者對熱壓罐內仿真模擬研究發(fā)現(xiàn)：從CATIA軟件輸出的框架式模具需要大量的幾何修復才能獲得滿足數(shù)值仿真計算要求的幾何模型并完成網格剖分，熱壓罐及框架式模具的網格模型如圖2所示，其中熱壓罐尺寸為φ2.0m×6m，框架式模具約2.0m×0.5m×0.6m，厚度約10mm，剖分得到約1千萬非結構化網格，采用DELL八核服務器（2×xeonE5620，主頻2.4G），將計算模型分為8個進程并行計算，完成中溫固化樹脂體系的工藝時長的仿真，每次計算耗時為50h。同時，流體計算軟件僅能完成熱場分析，無法集成復合材料固化成型過程樹脂流動與纖維密實、固化變形等分析模塊，因此，提高仿真計算效率，實現(xiàn)CATIA模型、熱壓罐內流場傳熱分析、復合材料構件內熱化學及樹脂流動/纖維密實分析模塊之間數(shù)據傳遞是亟待解決的重要問題。

圖2 熱壓罐罐體網格和框架式模具計算網格Fig.2 Autoclave grid and frame type mold computing grid

2 纖維與樹脂復合體系傳熱與固化反應行為

纖維與樹脂復合體系固化成型過程中，材料溫度和樹脂固化反應直接影響材料內部應力、孔隙缺陷等發(fā)展并最終影響復合材料構件成型質量，而其內部溫度主要取決于樹脂固化反應放熱、外部熱源以及多相材料之間熱量交換，樹脂固化反應放熱與熱傳導模型通過固化動力學模型建立聯(lián)系。以Loos和Springer[17]提出的修正Fourier熱傳導模型為基礎，國內外學者已開展了大量研究工作，其中假設纖維與樹脂復合材料體系為多孔介質，基于均勻化理論，采用傅里葉熱傳導模型和樹脂固化反應動力學模型，如公式（1）和（2）所示。

式中，T為絕對溫度，Vf為纖維體積分數(shù)，Cc為復合材料比熱容，kx，ky，kz為材料坐標系下復合材料導熱系數(shù)，ρr為樹脂密度，ρc為復合材料密度，為反應熱效速率，與固化反應速率有關為樹脂總放熱量。

以Kamal動力學模型為例，描述樹脂固化歷程，其模型為：

式中，a為固化度，A為指前因子，E為反應活化能，m和n為反應級數(shù)，R為氣體常數(shù)。

由上述公式可知，樹脂的固化反應與溫度、時間歷程有關，同時，樹脂固化反應放熱引起材料內部溫度變化，溫度與固化度之間具有非常強的動態(tài)耦合關系。另外，樹脂的固化反應放熱引起樹脂狀態(tài)變化，纖維與樹脂復合體系的熱物理參數(shù)比熱容、導熱系數(shù)、密度與溫度、固化度相關，使得熱化學模型具有很強的非線性，給模型的求解帶來一定的困難。

Bogetti[18]和Kinesey[19]等采用有限差分方法建立了復合材料層板的二維固化模擬系統(tǒng)，計算平板、L型板和變厚度層板的固化過程。Park等[20]用有限元單元模擬了復合材料三維固化過程，模擬結果與文獻試驗數(shù)據較為吻合。Cheung和Yu等[21]采用有限元方法模擬了平板和曲線形狀構件三維固化過程，模擬結果與文獻試驗數(shù)據吻合較好。Guo等[22]模擬T300/HD03體系固化過程中的溫度場，用通用有限元軟件包求解一維瞬態(tài)熱傳導模型，考查了模具與輔助材料等對溫度場的影響，計算的層板上下表面和中心點的溫度與試驗數(shù)據吻合較好，指出考慮熱力學參數(shù)對溫度和固化度的依賴性以及樹脂流動的影響，會進一步提高模型預測精度。孫晶[23]針對U型結構單元的熱傳導/樹脂固化反應過程進行仿真，分析模具、材料參數(shù)對溫度分布的影響。綜上所述，纖維與樹脂復合體系熱傳導/固化反應行為的研究較多，但材料體系仍有較大局限性，且通常采用文獻中材料體系的熱物理參數(shù)，如AS4/3501-6。因此，工藝仿真數(shù)據庫的建立和完善對于熱傳導/固化反應仿真技術在大型制件和新材料體系研究應用中具有重要的意義。

3 纖維與樹脂復合體系傳質與傳壓行為

復合材料熱壓成型過程中，在壓力作用下纖維與樹脂復合體系內樹脂發(fā)生流動并引起纖維堆積狀態(tài)的變化即樹脂流動/纖維密實，樹脂的流動以及樹脂承載壓力大小直接影響孔隙的形成、生長和遷移，纖維體積分數(shù)，富樹脂區(qū)形成以及構件的最終尺寸等，是決定復合材料成型質量的關鍵。樹脂流動/纖維密實模型用于描述復合體系內樹脂滲流的流動狀態(tài)和歷程以及纖維堆積和排列狀態(tài)的變化。根據理論假設的不同，發(fā)展和應用比較成熟的樹脂流動/纖維密實模型主要包括Springer波浪式密實模型[17]和Gutowski漸進式密實模型[24]。波浪式密實模型假設垂直纖維軸向符合達西滲流定律，平面內只考慮平行纖維方向的樹脂流動并視為管流運動，同時模型沒有考慮纖維和樹脂所承擔載荷的不同，與實際情況不完全相符。Gutowski等[25]將有效應力原理和Boit固結理論用于復合材料熱壓成型預浸料疊層的固結過程，其中纖維和樹脂共同承擔外界載荷，將未密實的復合材料視為浸滿粘性流體的非線性彈性多孔介質，并認為連續(xù)纖維復合材料的密實中包括兩個重要過程：（1）多孔介質中樹脂的流動；（2）多孔介質的變形。在初始階段纖維多孔介質骨架尚未發(fā)生形變，所施載荷完全由樹脂承擔，隨著樹脂的流出，多孔介質被壓縮，纖維逐漸靠近直到受壓迫變形而產生彈力，此時纖維承擔部分載荷，同時樹脂承載壓力減小。隨著多孔介質被繼續(xù)壓縮，纖維承擔負荷的比例越來越大，樹脂承載壓力越來越小直至為零，即漸進式密實模式。針對復合體系厚度方向的流動，Gutowski和Davé采用試驗方法對樹脂流出質量和層板厚度進行驗證并吻合較好[25-26]。為了揭示樹脂基復合材料熱壓成型過程外加載荷與樹脂流動驅動力之間的相互關系，國內學者對鋪層內纖維承載及壓力分配機制開展了在線監(jiān)測的試驗研究。在測量纖維承力方面，主要采用光纖微彎原理測試增強纖維構成的網絡所承擔的壓力變化，如扎姆阿茹娜、王科等[27]；在樹脂承壓方面，Smith[28]在纖維層中鋪放片狀壓力傳感器對樹脂壓力進行定性研究，Lynch等利用液體不壓縮特性的傳遞壓力作用，研制了一種測量準靜態(tài)樹脂壓力的傳感器，并對AS4/3501-6等厚層板厚度方向不同位置的樹脂壓力進行了多點測量[19]。顧軼卓等[29]根據液體傳遞壓強的特性建立一種適用于復合材料熱壓成型工藝的樹脂壓力測試系統(tǒng)，可進行多點的實時檢測，并以等厚層板為例，采用樹脂壓力和纖維承壓在線測試方法，驗證了熱壓成型過程漸進式密實模式的適用性。

在Gutowski模型基礎上，許多學者對樹脂流動/纖維密實過程進行了模擬研究[30-33]，分析方法包括有限差分方法、有限體積方法、有限單元方法，早期以等厚層板內厚度方向一維流動/密實為主，而實際應用中復合材料制件結構復雜，其中曲率突變是復合材料制件中最典型的一種幾何特征，在飛行器復合材料梁、肋、筋條、彎角接頭等結構中最為常見。復合材料曲面制件的熱壓成型過程比平板復雜得多，曲面制件除了厚度方向的壓縮，還會產生剪切變形，而復合材料具有明顯各向異性，使得樹脂流動與纖維密實研究非常復雜。此外，帶曲率結構熱壓罐成型工藝往往采用輔助模具，因此，溫度和壓力傳遞要比等厚層板熱壓機工藝環(huán)境復雜得多，樹脂流動/纖維密實行為模擬難度更大。一些研究以L形層板為例，建立二維樹脂流動/纖維密實過程數(shù)值模擬方法，但未考慮拐角區(qū)模具及輔助材料對壓力傳遞的影響[33-37]。賀鵬飛等通過試驗研究發(fā)現(xiàn)，帶曲率制件存在較明顯的厚度不均和纖維體積分數(shù)分布不均勻現(xiàn)象，拐角區(qū)出現(xiàn)富樹脂或孔隙等缺陷，而加壓時機、平板長度、鋪層方式等對層板密實狀況以及缺陷均有顯著影響，而孔隙、纖維分布不均會導致局部應力集中、影響固化變形和力學性能[38-40]。除了L形曲面制件，鄧火英等[41]對熱壓罐變厚度層板缺陷進行了研究，發(fā)現(xiàn)由于樹脂的二維流動、纖維的滑移和結構的不對稱性使得厚度梯度區(qū)以及附近區(qū)域容易產生纖維分布不均、富樹脂、孔隙和分層缺陷。Stanley等[42]試驗研究了鋪層角度、梯度位置、壓力均勻性及成型方法對變厚度層板中波紋缺陷的影響。當復合材料構件結構形式復雜后，模具材料與配合等問題使熱、壓力在多相材料體系之間傳遞和相互作用更加復雜，構件質量更難控制。孫晶建立考慮預浸料鋪層/模具相互作用的帶曲率復合材料結構熱壓過程數(shù)值模擬方法，分析了L形層板熱壓罐工藝過程不同類型模具與復合材料層板的相互作用，并采用樹脂壓力測試系統(tǒng)對熱壓罐內L形復合材料層板拐角和平板位置的壓力變化進行了研究，驗證了金屬陽模/硅橡膠陰模成型L形層板時拐角區(qū)樹脂壓力小于平板樹脂壓力，揭示了模具對于壓力傳遞的影響[43]。王雪明[44]分析了不同模具配合方案對T型筋條拐角區(qū)成型質量的影響以及復雜結構形式對復合材料構件缺陷的影響。綜上可知，目前，樹脂流動/纖維密實過程數(shù)值模擬研究主要集中在典型結構單元熱壓成型過程仿真，其在復雜工程結構中的應用還有待開展和驗證。此外，纖維與樹脂復合體系固化工藝過程中，熱載荷促使樹脂發(fā)生固化反應并改變其流動性，力載荷引起樹脂流動、纖維多孔介質變形等，因此，工藝歷程中纖維與樹脂復合體系材料特性粘度、滲透率、壓縮特性等具有溫度、壓力依賴性，同時，與材料類型、鋪層方式、纖維含量等密切相關。目前，許多情況下研究者直接引用文獻的數(shù)據或經驗方程，或在某一個范圍內取值，而新材料體系或新結構形式復合材料成型過程的工藝仿真，依賴于準確的材料參數(shù)。

結束語

在復合材料熱壓罐成型工藝中熱和壓力在多相材料體系間復雜的相互作用，使得復合材料構件成型質量控制難度大，制造成本高。在工藝過程物理化學作用機理研究基礎上，建立數(shù)值模擬方法可有效指導工藝、工裝的設計與優(yōu)化。已有的研究工作往往針對復合材料構件的典型結構單元進行傳熱、傳壓數(shù)值模擬分析，發(fā)展大型復合材料構件的熱壓罐成型固化全過程、多物理場、多材料體系的高效計算方法，實現(xiàn)從工程應用的CATIA數(shù)模向數(shù)值模擬用幾何模型、材料屬性等的傳遞以及多物理場之間網格數(shù)據和場參數(shù)的傳遞與集成，建立基于數(shù)據庫、知識庫的工藝、工裝方案快速評價方法，是實現(xiàn)新材料或新復合材料構件高質量快速研制的關鍵，也是復合材料熱壓罐成型固化仿真技術的研究方向。

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