黃小光，王黎明

（中國石油大學(xué) 儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島 266580）

腐蝕疲勞點(diǎn)蝕演化及腐蝕疲勞裂紋成核機(jī)制研究

黃小光，王黎明

（中國石油大學(xué) 儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島 266580）

作為一種不可逆的熱力學(xué)過程，腐蝕疲勞的點(diǎn)蝕演化伴隨著體系能量的耗散。文章基于熱力學(xué)原理,對腐蝕疲勞點(diǎn)蝕演化過程中的能量問題進(jìn)行探索性研究。引入雙變量點(diǎn)蝕模型，建立點(diǎn)蝕演化過程中體系熱力學(xué)勢函數(shù)，推導(dǎo)了點(diǎn)蝕形狀參數(shù)在演化過程中的變化方程，并分析了體系應(yīng)變能、表面能和電化學(xué)能對點(diǎn)蝕演化形貌的影響機(jī)制及規(guī)律。根據(jù)裂紋成核位錯機(jī)理建立了腐蝕疲勞裂紋成核臨界條件的能量準(zhǔn)則，并與應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則進(jìn)行比較，分析結(jié)果驗(yàn)證了能量準(zhǔn)則的合理性。

腐蝕疲勞；點(diǎn)蝕演化；形狀參數(shù)；裂紋成核；能量準(zhǔn)則

0 引 言

當(dāng)金屬材料受到疲勞載荷作用，疲勞損傷導(dǎo)致金屬表面滑移帶形成，造成金屬表面電化學(xué)性不均勻，腐蝕環(huán)境會促進(jìn)點(diǎn)蝕坑在金屬表面的電化學(xué)不均勻部位形成。點(diǎn)蝕坑在腐蝕環(huán)境與疲勞載荷聯(lián)合作用下不斷演化，達(dá)到某臨界狀態(tài)時轉(zhuǎn)化為腐蝕疲勞裂紋，腐蝕疲勞裂紋不斷擴(kuò)展導(dǎo)致金屬斷裂破壞[1-2]。一般情況下，腐蝕疲勞裂紋成核過程在整個腐蝕疲勞壽命中占據(jù)主導(dǎo)地位。點(diǎn)蝕坑的演化模型以及演化過程中腐蝕疲勞裂紋成核臨界條件是研究腐蝕疲勞裂紋成核壽命的關(guān)鍵問題，已受到廣泛關(guān)注。Ghali和Dietzel[3]，Codaro和Nakazato[4]認(rèn)為點(diǎn)蝕坑的形貌，包括其大小與形狀，受點(diǎn)蝕內(nèi)部電化學(xué)反應(yīng)勢控制。Godard[5]則認(rèn)為點(diǎn)蝕坑形狀為半球體，演化過程中各個方向尺寸變化率相同，通過觀察海水中鋁合金的蝕坑演化獲得了蝕坑深度隨時間的變化方程。Harlow和Wei[6]通過對金屬鋁表面點(diǎn)蝕的分布情況研究，認(rèn)為點(diǎn)蝕坑演化始終為半長橢球體，并提出了三種模型描述半長橢球體蝕坑的演變。Chen等[7]和Rokhlin[8]根據(jù)實(shí)驗(yàn)提出了半長橢球體蝕坑演化的長徑比隨時間下降的模型。對于腐蝕疲勞裂紋成核的臨界條件，受腐蝕過程與疲勞過程共同控制。Kondo[9]最早提出點(diǎn)蝕向腐蝕疲勞裂紋成核過渡的理論模型，Chen等[7]和Pyun等[10]對該模型進(jìn)行了深入研究發(fā)現(xiàn)，在腐蝕疲勞過程中，早期點(diǎn)蝕演化占據(jù)主導(dǎo)地位，隨后點(diǎn)蝕演化被疲勞裂紋擴(kuò)展所代替。點(diǎn)蝕向疲勞裂紋轉(zhuǎn)化服從應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則與點(diǎn)蝕、裂紋擴(kuò)展速率競爭準(zhǔn)則。但是當(dāng)點(diǎn)蝕很小時，其等效裂紋的應(yīng)力強(qiáng)度因子也有可能超過微裂紋的擴(kuò)展門檻值。為克服這個不足，Dolley等[11]將應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則進(jìn)行了修正，而Rokhlin等[8]和Wang等[12]又在其模型基礎(chǔ)上考慮了短裂紋的影響。

以上關(guān)于點(diǎn)蝕演化模型均建立在實(shí)驗(yàn)觀察之上，并沒有從機(jī)理上分析原因。本文從熱力學(xué)角度建立了腐蝕疲勞點(diǎn)蝕演化模型，從機(jī)理上揭示了腐蝕疲勞點(diǎn)蝕規(guī)律與影響因素。同時，基于腐蝕疲勞裂紋成核的應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則，提出了裂紋成核的能量原理，闡釋了腐蝕疲勞裂紋成核的物理本質(zhì)。

1 點(diǎn)蝕演化過程的熱力學(xué)判據(jù)

腐蝕疲勞是一個不可逆的熱力學(xué)過程，不可避免地伴隨著材料內(nèi)部的能量耗散，這種耗散往往會引起材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的變化從而導(dǎo)致材料力學(xué)性能的改變。考慮一二維半無限大彈性體，在腐蝕環(huán)境和疲勞載荷共同作用下，表面產(chǎn)生點(diǎn)蝕，點(diǎn)蝕在腐蝕介質(zhì)和循環(huán)載荷σ聯(lián)合作用下不斷演化，如圖1所示。引入“熱力學(xué)勢”來描述介質(zhì)內(nèi)部的能量耗散通過，如忽略界面能的影響，腐蝕疲勞點(diǎn)蝕演化過程的熱力學(xué)勢Φ，由體系彈性能、表面能以及腐蝕環(huán)境中金屬的電化學(xué)能組成，可以看成點(diǎn)蝕形狀和體積的函數(shù)，如（1）式所示：

式中：UE為應(yīng)變能，US為表面能，UC為腐蝕溶解釋放的電化學(xué)能。

由于研究模型的對稱性，點(diǎn)蝕的演化形貌也具有一定的對稱性。對于二維模型，點(diǎn)蝕模型可能為半橢圓形，則點(diǎn)蝕的演化形態(tài)被看成一族尺寸、形狀參數(shù)不斷變化的半橢圓。引入橢圓形狀參數(shù)[13]，

式中：a為半橢圓點(diǎn)蝕的水平半軸長度，b為半橢圓點(diǎn)蝕的垂直半軸長度。

圖1 腐蝕疲勞點(diǎn)蝕坑演化的二維模型Fig.1 The semi-elliptical pit in two-dimensionally semiinfinite elastic solid under corrosion fatigue

根據(jù)半橢圓點(diǎn)蝕的幾何描述，選取點(diǎn)蝕形狀參數(shù)以及水平半軸長度（點(diǎn)蝕深度）表征點(diǎn)蝕形貌，任意時刻點(diǎn)蝕都可以通過 a,（ ）m 隨時間變化的序列進(jìn)行描述。在外加應(yīng)力作用下，含點(diǎn)蝕的彈性體含有無限大的應(yīng)變能。但是在相同荷載條件下，可以計(jì)算含不同點(diǎn)蝕形狀時彈性體的彈性能變化。根據(jù)圖1，假設(shè)點(diǎn)蝕坑的初始形貌為水平半軸長為a0，形狀參數(shù)為m0的半橢圓形，當(dāng)點(diǎn)蝕坑演化為水平半軸長為a，形狀參數(shù)為m的半橢圓時，彈性體的熱力學(xué)勢能變化為[14-15]

式中：E為彈性模量；γS為單位蝕坑表面具有的表面能；E⊕為金屬的標(biāo)準(zhǔn)電極電位，R為氣體常數(shù)，T為室溫下的絕對溫度，n為金屬原子價，F(xiàn)為Faraday常數(shù)，aMn+為金屬離子Mn+的活度，Mn+=γl，γ為活度系數(shù)，l為離子F溶度。

外載荷對彈性體做功改變彈性體內(nèi)部的能量，同時可以通過擴(kuò)散過程使點(diǎn)蝕形貌發(fā)生改變。依據(jù)熱力學(xué)第二定律，當(dāng)點(diǎn)蝕坑演化時，體系的能量耗散率為正，彈性體的勢能會不斷減少。點(diǎn)蝕坑演化而改變形貌時，點(diǎn)蝕坑陽極物質(zhì)的溶解釋放了電化學(xué)能，彈性體隨之改變彈性能，蝕坑表面積的變化改變了表面能，實(shí)際的蝕坑形貌使該熱力學(xué)勢取極小值。通過將點(diǎn)蝕坑的形狀參數(shù)化，并將熱力學(xué)勢表述為這些參數(shù)的函數(shù)，從而確定使體系具有最小勢能的實(shí)際蝕坑形狀，同時建立點(diǎn)蝕演化過程中點(diǎn)蝕形狀參數(shù)隨著點(diǎn)蝕深度的變化規(guī)律。

2 點(diǎn)蝕坑演化模型

根據(jù)最小勢能原理，在所有可能的點(diǎn)蝕形貌中，實(shí)際的蝕坑形貌使得該熱力學(xué)勢取極小值。將含點(diǎn)蝕二維無限大彈性體的熱力學(xué)勢Φ表示為點(diǎn)蝕深度與形狀參數(shù)的函數(shù)有

假設(shè)初始時刻體系的熱力學(xué)勢為Φ0，點(diǎn)蝕演化過程中體系的熱力學(xué)勢降低為Φ，則有Φ=Φ0+ ΔΦ。要使點(diǎn)蝕演化過程中體系的熱力學(xué)勢取得極小值，必須要求ΔΦ取得極值。將（3）式展開為形狀參數(shù)m的級數(shù)形式，由于m的變化范圍，展開式僅保留m的前二主項(xiàng)。當(dāng)

與

同時滿足點(diǎn)蝕演化形貌變化時，形狀參數(shù)m可以寫成點(diǎn)蝕深度a的變化函數(shù)，即

反之，如果（5）、（6）兩式不能同時得到滿足，說明體系熱力學(xué)勢無法在m的有效變化范圍之內(nèi)取得極小值，點(diǎn)蝕的演化形貌是很不穩(wěn)定的，點(diǎn)蝕會很快地演化至疲勞裂紋。

3 腐蝕疲勞裂紋成核機(jī)制

3.1 應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則

對于鋁合金材料與部分鋼材，點(diǎn)蝕演化對于腐蝕疲勞裂紋形成起決定作用。要量化點(diǎn)蝕引起的腐蝕疲勞的裂紋成核壽命，必須首先確定裂紋成核條件及臨界點(diǎn)蝕形貌。Kondo[9]根據(jù)點(diǎn)蝕演化與腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展之間的競爭機(jī)制，提出點(diǎn)蝕向腐蝕疲勞裂紋的轉(zhuǎn)化判據(jù)，即點(diǎn)蝕坑發(fā)展成腐蝕疲勞裂紋要滿足應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則：

式中：ΔK為半橢圓點(diǎn)蝕根部應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍，ΔKth為疲勞裂紋擴(kuò)展門檻值。

對于腐蝕疲勞點(diǎn)蝕演化二維模型，點(diǎn)蝕端部應(yīng)力強(qiáng)度因子范圍可以采用有效尖端半徑的裂紋尖端區(qū)域應(yīng)力強(qiáng)度因子表達(dá)式，則半橢圓裂紋尖端的應(yīng)力強(qiáng)度因子可寫成a與m的形式，有

基于應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則的點(diǎn)蝕向腐蝕疲勞裂紋轉(zhuǎn)化的臨界條件可以改寫為

3.2 腐蝕疲勞裂紋成核的能量準(zhǔn)則

基于能量原理腐蝕疲勞裂紋成核的臨界條件：點(diǎn)蝕坑演化過程中，當(dāng)交變應(yīng)力與電化學(xué)過程共同作用于體系釋放的能量能夠克服形成有效長度微裂紋時所需要的能量時，即當(dāng)半橢圓點(diǎn)蝕坑演化至臨界狀態(tài)，體系能量的累積達(dá)到形成初始微裂紋所需能量，腐蝕疲勞裂紋成核。根據(jù)Haddad[16]疲勞裂紋有效長度的概念，考慮腐蝕環(huán)境對疲勞裂紋成核長度的影響，腐蝕疲勞裂紋成核長度可以修正為

式中：ΔKISCC為腐蝕疲勞門檻值應(yīng)力強(qiáng)度因子，σSCC為應(yīng)力腐蝕門檻值應(yīng)力。

根據(jù)位錯理論，形成長度為acm的微裂紋所需要的能量為[17]

式中：GIC為裂紋擴(kuò)展力為泊松比，E為彈性模量，np為擠入微裂紋的位錯數(shù)，b為布氏向量。

所以腐蝕疲勞裂紋成核條件為：

展開之后，可以得到

聯(lián)立（7）式與（14）式可以求出裂紋成核時的點(diǎn)蝕坑臨界深度acr，及半橢圓點(diǎn)蝕的臨界形狀參數(shù)mcr，進(jìn)而獲得點(diǎn)蝕向疲勞裂紋轉(zhuǎn)化的臨界尺寸。

4 實(shí)例分析

根據(jù)以上理論，以鋁合金材料為例，分析腐蝕疲勞點(diǎn)蝕的演化與裂紋成核行為，討論相關(guān)參數(shù)對腐蝕疲勞對點(diǎn)蝕演化形貌變化以的影響，同時分析不同腐蝕疲勞成核對臨界點(diǎn)蝕形貌的影響。計(jì)算參數(shù)如下[18-19]：

循環(huán)應(yīng)力引起的應(yīng)變能對二維點(diǎn)蝕模型演化過程中形狀參數(shù)的影響如圖2所示。從圖中可以發(fā)現(xiàn)，點(diǎn)蝕形成初期，形狀近似為半圓，演化過程中形狀由原來的半圓逐漸變?yōu)榘腴L橢圓，其形狀參數(shù)逐漸穩(wěn)定于-0.31。應(yīng)變能促進(jìn)點(diǎn)蝕形貌變化，應(yīng)變能參數(shù)Λ越高，點(diǎn)蝕越容易隨著點(diǎn)蝕深度發(fā)生形狀變化，同時形狀參數(shù)也更容易趨于穩(wěn)定。

材料表面能密度對二維點(diǎn)蝕模型演化過程中形狀參數(shù)變化的影響如圖3所示。表面能密度阻礙點(diǎn)蝕形貌的演化，材料表面能密度越高，點(diǎn)蝕越傾向于保持初始的半圓形狀，點(diǎn)蝕形狀參數(shù)越不容易隨點(diǎn)蝕深度發(fā)生變化。

圖2 不同Λ水平下點(diǎn)蝕形狀參數(shù)隨深度變化規(guī)律Fig.2 The shape parameter m as a function of a at different Λ level

圖3 不同γS水平下點(diǎn)蝕形狀參數(shù)隨點(diǎn)蝕深度變化規(guī)律Fig.3 The shape parameter m as a function of a at different γSlevel

電化學(xué)能對點(diǎn)蝕演化過程中形狀參數(shù)的影響如圖4所示。由圖中可知電化學(xué)能促進(jìn)點(diǎn)蝕形貌變化，參數(shù)Γ越高，電化學(xué)能對點(diǎn)蝕形狀參數(shù)的影響越為顯著，點(diǎn)蝕形狀參數(shù)越容易隨點(diǎn)蝕深度發(fā)生變化。

由（7）式發(fā)現(xiàn)，點(diǎn)蝕形貌主要受循環(huán)應(yīng)力引起的應(yīng)變能、金屬陽極溶解釋放的電化學(xué)能以及點(diǎn)蝕坑內(nèi)表面的表面能變化控制。應(yīng)變能、電化

學(xué)能為點(diǎn)蝕形貌演化的動力，應(yīng)變能受循環(huán)應(yīng)力σ控制，電化學(xué)能則取決于溶解單位體積金屬釋放的電化學(xué)能Γ，高σ與Γ水平能使形狀參數(shù)在小點(diǎn)蝕尺寸下就開始演化。表面能為點(diǎn)蝕演化的阻力，γS越高，點(diǎn)蝕形狀參數(shù)越不容易隨點(diǎn)蝕尺寸發(fā)生變化。引入形狀參數(shù)對以上三項(xiàng)能量的影響系數(shù)mΛ、mγS和mΓ，即

能量影響系數(shù)mΛ、mγS和mΓ隨點(diǎn)蝕深度的變化規(guī)律如圖5所示。從圖中可以看出，在點(diǎn)蝕形狀參數(shù)隨著點(diǎn)蝕深度a下降過程中，應(yīng)變能加速點(diǎn)蝕形狀參數(shù)的變化，而表面能則抵制點(diǎn)蝕的形狀演化，點(diǎn)蝕的實(shí)際形貌是應(yīng)變能與表面能共同競爭的結(jié)果，而這種競爭過程在到點(diǎn)蝕深度達(dá)到a=0.003 7 mm最明顯。

圖4 不同Γ水平下點(diǎn)蝕形狀參數(shù)隨點(diǎn)蝕深度變化規(guī)律Fig.4 The influence of a on shape parameter m at different Γ levels

圖5 能量影響系數(shù)隨點(diǎn)蝕深度變化圖Fig.5 The variation of energy influence coefficient with pit depth a

根據(jù)以上兩種腐蝕疲勞裂紋成核模型，分別計(jì)算腐蝕疲勞裂紋成核臨界點(diǎn)蝕尺寸，結(jié)果對比如表1所示。從表中可以看出，兩種裂紋成核模型盡管機(jī)理不同，但結(jié)果可以相互驗(yàn)證。圖6為兩種模型臨界點(diǎn)蝕深度隨交變應(yīng)力σ的變化圖，K準(zhǔn)則應(yīng)力幅值對臨界點(diǎn)蝕深度的影響比能量準(zhǔn)則顯著，但是從裂紋成核的點(diǎn)蝕尺度來講，二者臨界點(diǎn)蝕尺寸差別不是很大。

表1 臨界點(diǎn)蝕形貌對比Tab.1 The comparison of critical pit morphology

圖6 交變應(yīng)力σ對臨界點(diǎn)蝕深度acr的影響Fig.6 The relative dependence of critical pit size acron σ

5 結(jié) 論

建立了二維無限大彈性體腐蝕疲勞的點(diǎn)蝕演化模型，根據(jù)應(yīng)力強(qiáng)度因子及能量準(zhǔn)則，分別建立點(diǎn)蝕向腐蝕疲勞裂紋轉(zhuǎn)化的臨界條件，確定腐蝕疲勞裂紋成核的臨界點(diǎn)蝕尺寸。主要結(jié)論如下：

（1）二維點(diǎn)蝕形成初期，其幾何形狀為半圓。在演化過程中，形狀由原來的半圓逐漸變化為半長橢圓，而半橢圓點(diǎn)蝕的形狀參數(shù)逐漸穩(wěn)定于-0.31。

（2）點(diǎn)蝕演化過程中，體系彈性應(yīng)變能、點(diǎn)蝕內(nèi)表面的表面能以及點(diǎn)蝕演化釋放的電化學(xué)能控制點(diǎn)蝕的演化規(guī)律。體系應(yīng)變能、電化學(xué)能為點(diǎn)蝕形貌演化的動力，表面能為點(diǎn)蝕演化的阻力。應(yīng)變能與電化學(xué)能加速點(diǎn)蝕演化，降低腐蝕疲勞裂紋成核壽命，表面能阻礙點(diǎn)蝕演化，能夠提高腐蝕疲勞裂紋成核壽命。從工程角度分析，對金屬材料進(jìn)行噴砂、磷化或納米改性處理，可以提高金屬材料的表面能密度；同時通過對材料預(yù)應(yīng)力處理、陽極保護(hù)處理降低點(diǎn)蝕演化過程中的應(yīng)變能、電化學(xué)能變化，可以有效提高材料腐蝕疲勞裂紋成核壽命。

（3）根據(jù)應(yīng)力強(qiáng)度因子準(zhǔn)則與能量準(zhǔn)則計(jì)算了點(diǎn)蝕向腐蝕疲勞裂紋轉(zhuǎn)化的臨界尺寸，兩種模型計(jì)算的臨界點(diǎn)蝕尺寸相差不是很大，可以相互驗(yàn)證，但能量準(zhǔn)則所體現(xiàn)的裂紋成核模型更為實(shí)用。

參 考 文 獻(xiàn)：

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Pit evolution and crack nucleation mechanism study of corrosion fatigue

HUANG Xiao-guang,WANG Li-ming
(Department of Engineering Mechanics,China University of Petroleum,Qingdao 266580,China)

As an irreversible thermodynamics process,the pit evolution during corrosion fatigue is always accompanied with energy dissipation of the system.Based on the thermodynamics principle,the exploratory study of energy issues for corrosion fatigue pit evolution is carried out.A two-variable model is proposed to describe the pit evolution,and the potential function during pit evolution is established.The shape parameter of pit as a function of pit depth is derived,and the mechanics that surface energy,elastic energy and electrochemical energy stored in the system control the pit morphology is analyzed.The energy criterion,in view of the dislocation mechanics of crack nucleation,is introduced to build the critical condition for pit transition to fatigue crack,with its critical pit morphology compared with stress intensity factor criterion.The results validate the reasonableness of energy criterion.

corrosion fatigue;pit evolution;shape parameter;crack nucleation;energy criterion

TG174.34

A

10.3969/j.issn.1007-7294.2016.08.008

1007-7294（2016）08-0992-07

2016-04-10

國家自然科學(xué)基金（51404286）；山東省自然科學(xué)基金（ZR2014EEQ018）；青島經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)重點(diǎn)科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2013-1-53）

黃小光（1980-），男，博士，副教授，E-mail:huangupc@126.com；王黎明（1990-），男，碩士研究生。