張鶴年, 陳凱祥, 席培勝, 伍進(jìn)進(jìn), 錢　敏

(安徽建筑大學(xué) 土木工程學(xué)院，安徽 合肥 230022)

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氧化鎂水泥砌塊碳化研究進(jìn)展

張鶴年, 陳凱祥, 席培勝, 伍進(jìn)進(jìn), 錢敏

(安徽建筑大學(xué) 土木工程學(xué)院，安徽 合肥 230022)

摘要：傳統(tǒng)水泥所造成的環(huán)境污染問題比較嚴(yán)重。近年來，國內(nèi)外科學(xué)家研發(fā)了傳統(tǒng)水泥的可替代品即氧化鎂水泥。本文主要介紹了氧化鎂水泥強(qiáng)度高、環(huán)境污染低、經(jīng)濟(jì)效益好等優(yōu)點(diǎn)；以及氧化鎂水泥碳化強(qiáng)度影響因素、膨脹影響因素和當(dāng)前氧化鎂水泥研究存在的不足，并對(duì)氧化鎂水泥的前景進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞：氧化鎂水泥； 碳化； 膨脹；進(jìn)展

0引言

目前制造混凝土領(lǐng)域主要采用的是硅酸鹽水泥，硅酸鹽水泥主要存在以下幾個(gè)問題[1]：1)能源和資源消耗嚴(yán)重。水泥原料煅燒溫度高達(dá) 1500℃，需消耗大量的熱力資源；2)CO2排放和大氣污染嚴(yán)重。水泥工業(yè)排放CO2約占人為排放CO2的 10%，此外，水泥生產(chǎn)過程中，還會(huì)產(chǎn)生大量有毒氣體，如：二氧化硫、氮氧化物、氟氣、粉塵和煙塵等，嚴(yán)重污染了環(huán)境；3)強(qiáng)度增長緩慢。一般需養(yǎng)護(hù) 28d 左右，水泥固化土才能有較高的強(qiáng)度，對(duì)工期緊張的工程來說，會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重影響。經(jīng)過不懈努力，科學(xué)家發(fā)現(xiàn)用活性氧化鎂水泥來替代傳統(tǒng)水泥，具有較高的可行性。

近年來，澳大利亞科學(xué)家Harrison、劍橋大學(xué)L. J. Vandeperre 、M.Liska、A.Al-Tabbaa和東南大學(xué)易耀林等均對(duì)氧化鎂水泥進(jìn)行了大量的研究，并取得了顯著成果。本文主要針對(duì)氧化鎂水泥的優(yōu)點(diǎn)、影響氧化鎂水泥碳化強(qiáng)度和膨脹因素進(jìn)行了介紹，并對(duì)氧化鎂水泥的應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。

1氧化鎂水泥優(yōu)點(diǎn)

活性氧化鎂水泥是由傳統(tǒng)水泥(硅酸鹽水泥)、活性氧化鎂和粉煤灰(或火山灰)混合而成的一種水泥。2001年，澳大利亞的研究人員Harrison發(fā)明了一種新型水泥(Eco-Cement)，即用一定比例的活性氧化鎂和普通硅酸鹽水泥混合而成。活性氧化鎂呈超微白色粉末狀，其微觀形態(tài)為不規(guī)則顆?；蚪蛐晤w粒或片狀晶體。

1.1抗酸性強(qiáng)

M. Liska和A. Al-Tabbaa[2]經(jīng)過大量實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)：在抵抗鹽酸和硫酸方面，活性氧化鎂水泥比硅酸鹽水泥具有更優(yōu)越的能力。該實(shí)驗(yàn)只在鹽酸和硫酸中進(jìn)行了測(cè)試，實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有一定的局限性。為使上述結(jié)論具有更廣泛的應(yīng)用仍需在其他類型的鹽酸和硫酸中進(jìn)行相關(guān)測(cè)試。

劉松玉和李晨[3]分別采用三種不同的活性氧化鎂(兩種輕燒氧化鎂和一種重?zé)趸V，在下文具體闡述其活性)來進(jìn)行土體加固試驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨碳化時(shí)間的增加，試樣pH值呈降低趨勢(shì)，且活性高的氧化鎂試樣穩(wěn)定后pH值相應(yīng)較高，但3種氧化鎂試樣pH值均在9.0-9.6之間，遠(yuǎn)低于水泥土pH值(12.03)。

1.2環(huán)保效益

建筑當(dāng)中固化劑使用最多的是硅酸鹽水泥，每年消耗約20億噸，占人類二氧化碳排放量的5%-8%(IPCC,2004)。隨著社會(huì)的發(fā)展，硅酸鹽水泥的需求量也在逐漸的增加，至2013年，水泥工業(yè)所產(chǎn)生的CO2占人為CO2排放量的10%左右[1]。Lisk和Al-Tabbaa[4]發(fā)現(xiàn)了：與傳統(tǒng)水泥相比，生產(chǎn)氧化鎂水泥所需的溫度(700-800℃)低于生產(chǎn)硅酸鹽水泥的溫度(高達(dá)1450℃)，因此所需的能量較低，能耗產(chǎn)生的二氧化碳較少，同時(shí)在氧化鎂水泥碳化過程中會(huì)吸收大量的二氧化碳。圖1是Harrison提出的氧化鎂和二氧化碳的排放—吸收循環(huán)圖。因此從CO2排放和吸收角度來看，活性氧化鎂的水泥是一種環(huán)保、可持續(xù)發(fā)展的高效新型材料。另外，鎂的碳酸化合物經(jīng)過煅燒后可以重新生成氧化鎂，即該過程是可逆的，這意味著基于活性氧化鎂的制品具有可回收和循環(huán)利用性能。

圖1　氧化鎂和二氧化碳的排放—吸收循環(huán)圖

1.3抗壓強(qiáng)度

Lisk和Al-Tabbaa[4]將活性氧化鎂半干圓柱形樣品與硅酸鹽水泥樣品(由90%骨料和10%粘結(jié)劑組成)進(jìn)行比較。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在室溫固化環(huán)境下，28天的硅酸鹽水泥試塊無側(cè)限抗壓強(qiáng)度為11.9 MPa遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了活性氧化鎂的2.1 MPa。然而，當(dāng)進(jìn)行碳化養(yǎng)護(hù)(20%CO2)時(shí)，活性氧化鎂試塊強(qiáng)度顯著增加，在14天就達(dá)到了21.6 MPa，幾乎是傳統(tǒng)水泥的兩倍。

Lisk、Vandeperre和Al-Tabbaa[5]在研究碳化反應(yīng)對(duì)氧化鎂水泥砌塊性能的影響時(shí)，將碳化分為天然碳化和強(qiáng)制碳化。天然碳化條件為相對(duì)濕度98±2%、環(huán)境溫度和CO2濃度在環(huán)境水平。強(qiáng)制碳化的條件為相對(duì)濕度98±2%、環(huán)境溫度和20%二氧化碳濃度。試驗(yàn)結(jié)果表明：氧化鎂水泥在相近初始飽和度的條件下，砌塊在強(qiáng)制碳化的情況下，其無側(cè)限抗壓強(qiáng)度較高，最多能夠到傳統(tǒng)水泥的兩倍。

Andrzej Cwirzen和Kaein Habermehl-Cwirzen[6]在研究不同氧化鎂含量(0-20%)試塊的抗壓強(qiáng)度，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在28天的碳化情況下，氧化鎂含量為0的試塊強(qiáng)度為32MPa，氧化鎂含量為10%和20%試塊的強(qiáng)度分別為42MPa和40MPa，這表明摻氧化鎂的試塊比不摻氧化鎂的試塊強(qiáng)度高很多。

莫立武等[7]發(fā)現(xiàn)水化硅酸鈣生成無定形的CaCO3和SiO2，從而使水泥漿體中介孔略有增加、比表面積增大；活性氧化鎂生成了大量Mg-Ca碳酸鹽，使水泥漿體微觀結(jié)構(gòu)更致密，所以這也是氧化鎂水泥比普通硅酸鹽水泥強(qiáng)度大的緣由。

2氧化鎂水泥碳化強(qiáng)度的影響因素

氧化鎂水泥碳化養(yǎng)護(hù)是指將試塊放入密閉容器中，并通入二氧化碳?xì)怏w進(jìn)行碳化。其碳化是指氧化鎂水化形成水鎂石，水鎂石與二氧化碳反應(yīng)形成碳酸鎂石。對(duì)于氧化鎂碳化國外進(jìn)行了大量研究，主要集中在以下幾個(gè)方面：

2.1二氧化碳濃度

Unluer和Al-Tabbaa[8]在研究改變養(yǎng)護(hù)環(huán)境來提高氧化鎂水泥砌塊強(qiáng)度的時(shí)候，發(fā)現(xiàn)了試塊在20%CO2濃度碳化時(shí)的強(qiáng)度略高于在10%CO2濃度碳化時(shí)的強(qiáng)度，但遠(yuǎn)高于在5%CO2碳化時(shí)的強(qiáng)度。在5%CO2碳化一天的強(qiáng)度約為7MPa，能夠滿足正常使用的強(qiáng)度需求。

莫立武等[7]采用動(dòng)態(tài)水蒸氣吸附法、二次掃描電子顯微分析和背散射電子顯微分析，分別對(duì)高濃度二氧化碳(99.9%)和低濃度二氧化碳(0.038%)養(yǎng)護(hù)條件下的MgO試塊，進(jìn)行了微觀結(jié)構(gòu)研究。發(fā)現(xiàn)：在低濃度二氧化碳養(yǎng)護(hù)時(shí)，MgO幾乎不發(fā)生反應(yīng)，試塊強(qiáng)度低。而高濃度二氧化碳養(yǎng)護(hù)時(shí)，MgO碳化生成Mg-Ca碳酸鹽，其填充了固化土中的孔隙且其強(qiáng)度比較高。

Vandeperre和Al-Tabbaa[9]在進(jìn)行試驗(yàn)確定活性氧化鎂水泥加速碳化的條件時(shí)，發(fā)現(xiàn)了在20%CO2碳化時(shí)，砌塊的強(qiáng)度增長較快，最終強(qiáng)度遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)水泥砌塊，在5%CO2碳化時(shí)，砌塊的強(qiáng)度增長較慢，最終強(qiáng)度小于傳統(tǒng)水泥砌塊。

Lisk等、Y. Xiong等[10]、M. Hachen等[11]和C-F. Chang等[12]都發(fā)現(xiàn)了二氧化碳濃度對(duì)含有氧化鎂的試塊的強(qiáng)度有很大的影響。

2.2氧化鎂的含量和活性

Liwu Mo和Damank. Panesar[13]在研究傳統(tǒng)水泥含有活性氧化鎂加速碳化時(shí)，對(duì)不同含量的活性氧化鎂水泥(0,10%，20%，40%)進(jìn)行了試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果表明，在0-20%這個(gè)范圍內(nèi)，試塊強(qiáng)度隨著氧化鎂含量的增加而增強(qiáng)。在碳化7天的情況下，氧化鎂含量為40%試塊的強(qiáng)度明顯低于含量為0、10%和20%氧化鎂試塊的強(qiáng)度，但在接下來的時(shí)間內(nèi)，40%的氧化鎂試塊的強(qiáng)度迅速增強(qiáng)，在碳化56天時(shí)，40%氧化鎂試塊強(qiáng)度明顯接近20%氧化鎂試塊強(qiáng)度。

Liwu Mo和Damank.Panesar[14]在研究礦渣和活性氧化鎂混合的水泥試塊加速碳化時(shí)，以不同含量的活性氧化鎂水泥(0,10%，20%，40%)進(jìn)行了試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果表明，在碳化28天時(shí)，含有40%氧化鎂的試塊接近含有0氧化鎂的試塊強(qiáng)度，含有10%氧化鎂的試塊強(qiáng)度略高于含有0氧化鎂的試塊強(qiáng)度，含有20%氧化鎂的試塊強(qiáng)度均高于其余三個(gè)。而在56天后含量為40%氧化鎂的試塊強(qiáng)度略高于20%氧化鎂的試塊強(qiáng)度，遠(yuǎn)高于其他兩個(gè)試塊。

L.J.Vandeperre和A.Al-Tabbaa[9]在研究活性氧化鎂水泥加速碳化時(shí)，以不同比例的氧化鎂和粉煤灰為固化劑對(duì)試塊進(jìn)行碳化。試驗(yàn)結(jié)果表明，含有50 wt.%氧化鎂的試塊強(qiáng)度遠(yuǎn)高于10 wt.% 氧化鎂的試塊強(qiáng)度，50wt%指氧化鎂水泥占混合物(氧化鎂水泥和粉煤灰的混合)的比例，10wt%指氧化鎂水泥占混合物(氧化鎂水泥和粉煤灰的混合)的比例。同時(shí)也發(fā)現(xiàn)了，含有較高的氧化鎂成分的活性氧化鎂水泥可以加速碳化過程，其剛度有所增加。

氧化鎂活性是一個(gè)相對(duì)概念，活性是指氧化鎂反應(yīng)的難易程度，由氧化鎂固體顆粒的粗細(xì)程度(比表面積)決定，主要指其與水反應(yīng)生成 Mg2+和 OH-的能力。

劉松玉和李晨[3]以三種活性的氧化鎂(文華氧化鎂、海城氧化鎂和死燒氧化鎂，具體化學(xué)成分和活性見表1和表2)為實(shí)驗(yàn)對(duì)象，采用靜壓法制樣和三軸碳化裝置進(jìn)行碳化，研究了氧化鎂活性對(duì)碳化固化效果影響。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，氧化鎂活性對(duì)碳化固化有顯著影響，氧化鎂活性含量越高，碳化度越高，試樣內(nèi)部的產(chǎn)物就越多，與此同時(shí)式樣內(nèi)的孔隙體積就越小和微觀結(jié)構(gòu)也越密實(shí)，得出了氧化鎂活性越高試樣碳化固化效果越好的結(jié)論。

表1　氧化鎂的化學(xué)成分

Lisk等[4]采用2種活性氧化鎂作為試驗(yàn)對(duì)象，即一種放置在空氣中的氧化鎂，其活性偏低；另一種沒有放置在空氣中的氧化鎂活性偏高。碳化196天，結(jié)果表明，沒有放置在空氣中的氧化鎂所制作的試樣效果好，即氧化鎂活性高，所獲得的無側(cè)限抗壓強(qiáng)度高。

表2　氧化鎂的活性

2.3碳化時(shí)間

Lisk、Vandeperre和Al-Tabbaa[5]在研究碳化對(duì)氧化鎂水泥砌塊性能的影響時(shí)，發(fā)現(xiàn)了隨著時(shí)間的增加，氧化鎂水泥砌塊的抗壓強(qiáng)度也在逐漸增加。在碳化56后，砌塊的抗壓強(qiáng)度增加的較小，趨于穩(wěn)定。

Liwu Mo和Damank.Panesar[14]以活性氧化鎂水泥中活性氧化鎂的四種不同含量(0,10%，20%，40%)進(jìn)行了碳化試驗(yàn)，以碳化56天為研究界限，發(fā)現(xiàn)含量為0和10%的氧化鎂砌塊強(qiáng)度隨時(shí)間變化不大；含量為20%氧化鎂的砌塊強(qiáng)度在碳化7-28天時(shí)，其強(qiáng)度增加較大，在碳化28-56天，其強(qiáng)度增加較?。缓繛?0%氧化鎂的砌塊強(qiáng)度在碳化7-56天時(shí)，其強(qiáng)度隨時(shí)間增加較大。

2.4碳化時(shí)濕度

Unluer和Al-Tabbaa[8]在研究增強(qiáng)氧化鎂水泥石塊碳化時(shí)，對(duì)55-98%范圍內(nèi)的濕度進(jìn)行了試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)78%濕度的強(qiáng)度勝過其他濕度的強(qiáng)度。

Vandeperre和Al-Tabbaa[9]在通過改變相對(duì)濕度來研究碳化活性氧化鎂水泥的效應(yīng)時(shí)，以相對(duì)濕度為65%和98%為研究對(duì)象，發(fā)現(xiàn)試塊在20% CO2環(huán)境中碳化，試塊的強(qiáng)度與濕度水平無關(guān)。暴露于5% CO2中，在4-5天之后，暴露于低濕度環(huán)境樣品的抗壓強(qiáng)度會(huì)停止增加，而樣品在高濕度環(huán)境中的抗壓強(qiáng)度會(huì)繼續(xù)增加并最終會(huì)達(dá)到20% CO2環(huán)境下的水平。實(shí)驗(yàn)只選取了兩組濕度數(shù)據(jù)為研究對(duì)象，缺乏可靠性，且會(huì)產(chǎn)生較大的誤差。

2.5水灰比和粉煤灰

Unluer等[8]采用兩組不同的砂、石、粉煤灰和MgO比例(50%：35%：5%：10%，53%：37%：0：10%)來制作直徑50mm高100mm的試塊，然后施加5KN的壓力使高度在65-75mm范圍之間，之后立即脫模，在20攝氏度下碳化。試驗(yàn)結(jié)果表明，在含有粉煤灰的情況下，水灰比為0.8時(shí)，試塊抗壓強(qiáng)度最大，在沒有粉煤灰的情況下，水灰比為0.7時(shí)，試塊的抗壓強(qiáng)度達(dá)到最大。

葉勤民等[15]發(fā)現(xiàn)：在早期，隨粉煤灰摻量的增加，氧化鎂水泥的強(qiáng)度呈明顯下降的趨勢(shì)，然而隨著時(shí)間推移，粉煤灰摻量對(duì)強(qiáng)度影響越來越小，當(dāng)養(yǎng)護(hù)至90天時(shí)，粉煤灰試塊強(qiáng)度幾乎與普通試樣相當(dāng)，甚至還略微增加。

2.6其他影響因素

除了上述所說的對(duì)氧化鎂水泥碳化的影響，M. Liska等[5]還發(fā)現(xiàn)了樣品的飽和度對(duì)碳化效果的影響，最有利的碳化條件是中等飽和度。骨料的級(jí)配、碳化時(shí)的溫度和所制作的試塊大小都會(huì)對(duì)試塊碳化后的強(qiáng)度產(chǎn)生影響。

3氧化鎂水泥膨脹性能的影響因素

國內(nèi)外專家做了大量相關(guān)實(shí)驗(yàn)來研究氧化鎂水泥的膨脹機(jī)理，提出了很多理論假說。目前，各國科學(xué)家對(duì)氧化鎂水泥膨脹機(jī)理，還沒有一個(gè)明確的定論。吸水腫脹理論和結(jié)晶生長壓理論是眾多理論假說中最具代表性的。Mehta[16]在研究鈣礬石膨脹機(jī)理時(shí)，發(fā)現(xiàn)：具有表面荷電和高比表面積的凝膠狀鈣礬石能夠吸附大量水分子，產(chǎn)生腫脹力，提出了鈣礬石凝膠吸水膨脹使鈣礬石膨脹的理論假設(shè)。鄧敏、章清嬌等[17]對(duì)MgO 結(jié)晶壓和腫脹壓進(jìn)行了研究，基于此建立了膨脹模型，研究表明，前期膨脹主要是由于Mg(OH)2晶體吸水腫脹，后期則主要來自Mg(OH)2結(jié)晶生長壓力。漿體的膨脹是由Mg(OH)2晶體吸水腫脹和Mg(OH)2晶體生長壓力共同作用的結(jié)果，其中生長壓力起主導(dǎo)作用。

杜兆金等[18]采用不同MgO摻量、粉煤灰摻量和水灰比制作25 mm×25 mm×280 mm 的棱柱體試件，兩端分別鑲嵌銅頭，在試件成型后，立即用PVC 塑料薄膜覆蓋試件表面，在20℃環(huán)境下，標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)24h后拆模，并立即測(cè)量每個(gè)試件的初始長度L0。之后將試件分別放置在20℃和40℃的水中養(yǎng)護(hù)。然后測(cè)量不同養(yǎng)護(hù)時(shí)間的試件長度，并與初始長度L0比較。結(jié)果表明：試件的膨脹率與MgO摻量成線性關(guān)系；粉煤灰摻量為10%時(shí)，試件的膨脹率較低，然而當(dāng)MgO摻量繼續(xù)提高，試件的膨脹率下降幅度變小；水灰比降低也會(huì)使凈漿試件膨脹率下降；養(yǎng)護(hù)溫度對(duì)摻低活性MgO 的凈漿試件膨脹率影響較大。

葉勤民等[15]以膨脹率變化來分析粉煤灰對(duì)氧化鎂膨脹的影響，發(fā)現(xiàn)了粉煤灰在早期促進(jìn)氧化鎂膨脹，到后期卻抑制氧化鎂膨脹，而且隨著粉煤灰摻量的增加上述作用增強(qiáng)。

4氧化鎂水泥存在問題

Andrzej Cwirzen和Karin Habermehl-Cwirzen[6]在用10%wt和20%wt氧化鎂(10%wt和20%wt分別指氧化鎂占粘合劑的10%和20%)代替?zhèn)鹘y(tǒng)水泥時(shí)，發(fā)現(xiàn)了隨著氧化鎂含量的增加，試塊的彎曲強(qiáng)度在逐漸降低。相對(duì)于傳統(tǒng)水泥，氧化鎂水泥的價(jià)格較高一些。

5展望

以傳統(tǒng)水泥作為固化劑存在諸多環(huán)境保護(hù)方面的問題，對(duì)溫室效應(yīng)的惡化影響嚴(yán)重，這與目前所提倡的降低二氧化碳排放政策相違背。氧化鎂水泥具有二氧化碳排放量較少，試塊強(qiáng)度較高的優(yōu)點(diǎn)。因此，用氧化鎂水泥替代傳統(tǒng)水泥符合國家可持續(xù)發(fā)展、綠色環(huán)保的戰(zhàn)略，具有廣闊的應(yīng)用前景。

對(duì)活性氧化鎂水泥廣泛應(yīng)用的研究，國內(nèi)外進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)。國外研究偏向于氧化鎂水泥作為固化劑在砌塊中的應(yīng)用，國內(nèi)研究偏向于氧化鎂砌塊的膨脹性能等方面。無論國內(nèi)外，大多研究依然處于理論和實(shí)驗(yàn)研究階段，距離大規(guī)模運(yùn)用到工程實(shí)踐仍需對(duì)氧化鎂水泥進(jìn)行更深入的研究。

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The Research Progress of Magnesium Cement Carbonation

ZHANG Henian, CHEN Kaixiang, XI Peisheng, WU Jinjin, QIAN Min

(School of civil Engineering, Anhui Jianzhu University, Hefei, 230022, China)

Abstract:The pollution caused by the traditional cement is much serious. In recent years, the magnesia cement is developed by foreign and domestic scientists to replace the traditional cement. This paper mainly introduces the advantages of magnesium cement high strength, low environmental pollution and economic benefit; and influencing factors of magnesium cement carbonation strength, expansion factors and the weakness of magnesium cement now, and the prospect of magnesium cement is discussed.

Key words:magnesium cement, carbonation, expansion, progress

中圖分類號(hào)：TQ172.7

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：2095-8382(2016)01-035-05

DOI：10.11921/j.issn.2095-8382.20160108

作者簡(jiǎn)介：張鶴年(1980- )，男，博士，主要從事交通規(guī)劃方面的研究。

基金項(xiàng)目：江蘇省自然科學(xué)基金(BY2014120)

收稿日期：2015-07-14