李瑞琴，于安芬，白 濱，徐 瑞，丁文姣（甘肅省農(nóng)業(yè)科學(xué)院畜草與綠色農(nóng)業(yè)研究所，農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準與檢測技術(shù)研究所，農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室（蘭州），甘肅 蘭州 730070）

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食用百合-土壤體系中鎘、鉛和汞的潛在生態(tài)和健康風(fēng)險

李瑞琴，于安芬*，白 濱，徐 瑞，丁文姣
（甘肅省農(nóng)業(yè)科學(xué)院畜草與綠色農(nóng)業(yè)研究所，農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準與檢測技術(shù)研究所，農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室（蘭州），甘肅 蘭州 730070）

摘 要：采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法和靶標(biāo)危害系數(shù)法對甘肅省傳統(tǒng)食用百合產(chǎn)區(qū)食用百合-土壤中重金屬鎘（Cd）、鉛（Pb）和汞（Hg）進行潛在生態(tài)和健康風(fēng)險分析。結(jié)果表明：與1993年甘肅省土壤重金屬背景值相比，種植食用百合的土壤中Cd、Pb和Hg含量有明顯增加現(xiàn)象，分別提高了1.82、0.27、1.71 倍，但符合綠色食品環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準；以NY/T 391—2013《綠色食品 產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量》作為參比值，研究區(qū)域食用百合土壤重金屬Cd、Pb 和Hg的平均單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)分別為18.25、2.78、5.19，均小于40，風(fēng)險級別為A級，生態(tài)危害程度較低；以1993年甘肅省土壤環(huán)境重金屬背景值為參照值評價，百合土壤潛在生態(tài)危害程度順序是Cd＞Hg＞Pb，對研究區(qū)域生態(tài)環(huán)境具有潛在影響的主要是鎘，綜合潛在生態(tài)危害程度為B級，屬于中等水平；食用百合Cd、Pb和Hg的生物富集系數(shù)分別為0.131、0.003和0.022；食用百合Cd、Pb和Hg的靶標(biāo)危害系數(shù)，即食用風(fēng)險值低于1，重金屬未超標(biāo)的百合不會對人體健康構(gòu)成危害。

關(guān)鍵詞：食用百合-土壤體系；重金屬；富集；潛在生態(tài)和健康風(fēng)險

引文格式：

李瑞琴,于安芬,白濱,等.食用百合-土壤體系中鎘、鉛和汞的潛在生態(tài)和健康風(fēng)險[J].食品科學(xué),2016,37(5):186-191.

LI Ruiqin,YU Anfen,BAI Bin,et al.Potential health and ecological risks of accumulation of cadmium,lead and mercury in soil-edible lily systems[J].Food Science,2016,37(5):186-191.(in Chinese with English abstract)DOI:10.7506/spkx1002-6630-201605033.http://www.spkx.net.cn

食用百合（Lilium davidii Duch.var.unicolor(Hoog)Gotton）是百合科百合屬川百合的一個變種，具有很高的食用保健和藥用價值，是中華人民共和國衛(wèi)生部2011年公布的87 種藥食同源品之一[1]。我國食用百合栽培歷史最為悠久的地區(qū)有甘肅蘭州、湖南邵陽、江蘇宜興和浙江湖州[2]。其中，甘肅省是我國食用百合種植規(guī)模最大的省份，2014年食用百合種植面積達1.133 3 萬hm2，主要栽培品種為蘭州百合[3]。此外，以龍牙百合為主栽品種的食用百合生產(chǎn)主要在江西、湖南和湖北等省，江西萬載縣有6 666.7 hm2，湖南龍山縣和隆回縣常年百合栽培面積達5 866.7 hm2[4]。還有些地方，如安徽霍山、山西平陸、四川西昌、貴州等少數(shù)地方進行食用百合生產(chǎn)的是以卷丹百合為主[5]。江蘇、浙江等地種植面積大幅度萎縮，其中浙江長興種植面積僅剩333.3 hm2，江蘇宜興市僅剩133.3 hm2[6]。

目前，食用百合研究主要集中在栽培技術(shù)、組培繁育、有效成分提取及產(chǎn)業(yè)現(xiàn)狀等方面[7-12]，楊偉等[13]對從市場抽取的6 份蘭州百合進行鎘（Cd）、鉛（Pb）含量測定。而對于百合重金屬含量與土壤重金屬含量之間的關(guān)系，及其對人體的健康風(fēng)險仍然缺乏有效研究，從本課題組前期研究結(jié)果可知，砷（As）和鉻（Cr）在食用百合-土壤體系的累積程度較低，因此本研究只對Cd、Pb和汞（Hg）3 種限量重金屬元素在食用百合-土壤體系的富集特征和潛在風(fēng)險進行探討。本研究在諸多中藥材及其土壤重金屬污染研究方面結(jié)果的基礎(chǔ)上[14-23]，通過田間調(diào)查采樣和室內(nèi)測定分析，揭示食用百合重金屬Cd、Pb 和Hg的富集規(guī)律，分析評估食用百合-土壤重金屬Cd、Hg和Pb的生態(tài)和健康潛在風(fēng)險，以期為政府對特色農(nóng)產(chǎn)品食用百合質(zhì)量科學(xué)監(jiān)管提供科學(xué)依據(jù)，為百合產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展提供科技支撐。

1　材料與方法

1.1研究區(qū)概況

食用百合產(chǎn)地主要分布在沿祁連山系的二陰山區(qū)。該地區(qū)山大溝深、溝壑縱橫、植被良好，土壤質(zhì)地為砂質(zhì)壤土和粉砂質(zhì)壤土。土層深厚、質(zhì)地疏松，海拔1 700～2 700 m，降水偏少、日照充足、蒸發(fā)量大、氣候干燥。春季干旱多風(fēng)，夏無酷暑、降水集中，秋季涼爽，冬季寒冷少雪。年均氣溫8.5～8.9 ℃，年均降水量300～400 mm，全年日照時數(shù)2 446 h，無霜期180 d以上。

1.2田間調(diào)查與采樣

土壤和食用百合樣品采集于2014—2015年，分別在食用百合的主產(chǎn)區(qū)域，蘭州市七里河區(qū)、西固區(qū)、榆中縣及其定西市臨洮縣、臨夏州永靖縣，5 個縣區(qū)的共20多個鄉(xiāng)鎮(zhèn)30多個村的百合種植基地，隨機采取86 個代表性的土壤樣品（0～40 cm），取樣點以GPS精確定位，采樣時使用不銹鋼鍬在大約600 m2范圍的百合地內(nèi)多點隨機采集靠近百合根部的土壤，混合均勻后縮分至1～2 kg裝入自封袋混合成一個混合樣品。在采集土壤樣品的同時，采集與土壤樣品相對應(yīng)的86 個百合樣品根據(jù)NY/T 1054—2013《綠色食品產(chǎn)地環(huán)境調(diào)查、監(jiān)測與評價規(guī)范》[24]，百合屬于多年生作物，土壤樣品采集深度為0～40 cm。

1.3樣品處理及分析

田間采集的土壤樣品經(jīng)風(fēng)干，在室內(nèi)剔除石塊、植物根莖等雜質(zhì)，研磨分別過2、0.3、0.149 mm篩，供土壤pH值、有機質(zhì)等基本理化性質(zhì)和Cd、Pb和Hg的全量分析測定。百合樣品采集后，采用百合干加工方法，即先削去百合鱗莖上的殘根和有瑕疵的鱗瓣，用水沖洗干凈、剝瓣，再用開水煮沸后，放入60 ℃烘箱中烘干，烘干后的百合樣品粉碎裝入密封紙袋，保存在干燥器中供重金屬全量分析使用。土壤樣品采用HCl-HNO3-HF-HClO4四酸消解法，植物樣品采用HNO3-HClO4法消煮。土壤全量Cd和百合中的Cd、Pb用石墨爐原子吸收法測定，土壤Pb全量用原子吸收法測定，土壤Hg全量采用王水消化，百合Hg采用HNO3-HClO4消化、原子熒光光譜法（atomic fluorescence spectrometry，AFS）測定。所有實驗用器皿均經(jīng)稀酸和王水浸泡，減少器皿對Cd、Pb和Hg的吸附，實驗用水均為去離子超純水。土壤樣品和植物樣品的分析過程中分別采用國家標(biāo)準參比物質(zhì)進行分析質(zhì)量控制[25-30]。所有樣品的測定均在農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室（蘭州）完成。

1.4評價方法

1.4.1單項污染指數(shù)法

土壤單項污染指數(shù)采用以下公式計算：

式中：Pi為土壤中污染物i的單項污染指數(shù)；Ci為土壤污染物i含量的實測值；Si為污染物i的評價標(biāo)準。Pi＜1，表明土壤未受污染物i的明顯污染；Pi＞1，表明土壤已受污染，Pi越大，受污染程度越重。

1.4.2潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)評價方法

潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法采用Hakanson[31]提出的方法，重金屬單項污染潛在生態(tài)危害系數(shù)（Eri）計算見下式。

式中：Tir為重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)，Cd、Pb、Hg的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為30、5、40[32-33]；Ci、Cin分別為重金屬的實測值/（mg/kg）和參比標(biāo)準值/（mg/kg）。

重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的分級標(biāo)準見表1。重金屬綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（risk index，RI）計算公式為：

表1　重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的分級標(biāo)準Table 1 Standards for the grading of potential ecological risk indices of heavy metals

1.4.3重金屬富集

生物富集系數(shù)（bioconcentration factor，BCF）常被用來評價有機體吸收和富集化學(xué)物質(zhì)的能力[34]。本研究以百合鱗莖中的重金屬含量與土壤中相應(yīng)元素含量之比表示。

1.4.4人體健康風(fēng)險評價

本研究采用靶標(biāo)危害系數(shù)和危害指數(shù)方法對食用百合中重金屬對人體可能產(chǎn)生的有害影響進行計算評估[35]。計算公式如下：

式中：C為食用百合中重金屬含量/（mg/kg）；FIR為成人和兒童每日百合最大攝入量（此處按當(dāng)?shù)匕俸舷M習(xí)慣折算，成人和兒童每日百合最大攝入量分別為0.25、0.125 kg/d）[36-37]；mAB為人體平均體質(zhì)量（成年人為60 kg，兒童為16 kg）[38-39]。該方法中若靶標(biāo)危害系數(shù)＜1，則認為人體負荷的重金屬對人體健康造成的影響不明顯。

1.5數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)采用SPSS 12.0等軟件進行統(tǒng)計分析。

2　結(jié)果與分析

2.1土壤Cd、Pb、Hg含量和pH值

研究區(qū)土壤pH值范圍為7.95～8.68，平均值為8.37，呈堿性。食用百合種植區(qū)土壤重金屬含量及分布見表2。以NY/T 391—2013《綠色食品 產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量》[40]標(biāo)準中旱地、pH值大于7.5的土壤質(zhì)量要求為參照標(biāo)準評價時，Cd、Pb和Hg的超標(biāo)率均為0；以1993年甘肅省環(huán)境監(jiān)測中心站研究發(fā)表的土壤環(huán)境重金屬（背景值為2）[41]為參照標(biāo)準評價時，土壤Cd、Pb和Hg分別比參照值提高了1.82、0.27、1.71 倍。

表2　研究區(qū)域百合土壤重金屬鎘、鉛和汞的描述性統(tǒng)計（ =86）Table 2 Summary statistics of Cd,Pb and Hg concentrations in lilygrowing topsoil in the investigated areas( = 86)

2.2食用百合種植區(qū)土壤重金屬污染評價

2.2.1單項污染指數(shù)評價

以NY/T 391—2013為評價標(biāo)準，結(jié)果如圖1所示，17 個種植基地中，單項污染指數(shù)依次為Cd＞Pb＞Hg，其中除了3 個基地Cd和1 個基地Pb的污染指數(shù)大于0.7，污染程度達到警戒線外，其余各項重金屬均處于清潔級，特別是Hg的污染指數(shù)均在0.25以下。可見食用百合種植基地的重金屬綜合污染程度處于安全清潔水平。但是，蘭州市七里河區(qū)袁家灣村、定西市臨洮縣馬家山村、臨夏州永靖縣關(guān)山鄉(xiāng)等種植百合歷史長久的地區(qū)，土壤Cd 和Pb的污染程度明顯高于其他種植基地。

圖1　百合種植基地土壤重金屬Cd、Pb和Hg污染指數(shù)與污染程度Fig.1 Contamination indexes and degree of Cd,Pb and Hg in lilygrowing soils

2.2.2 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價

以NY/T 391—2013作為參比值，研究區(qū)食用百合土壤重金屬Cd、Pb和Hg的平均單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)分別為18.25、2.78、5.19，均小于40，風(fēng)險級別為A級，生態(tài)危害程度較低。

以1993年甘肅省環(huán)境監(jiān)測中心站研究發(fā)表的土壤環(huán)境重金屬背景值作為參比值（即Cd、Pb、Hg分別為0.087、22.3、0.017 mg/kg）[41]，研究區(qū)食用百合土壤重金屬Cd、Pb和Hg的單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)和綜合潛在生態(tài)RI值見表3。

表3　百合土壤Cd、Pb和Hg綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)Table 3 Grading of potential ecological risk indices of Cd,Pb and Hg in lily-growing soils

百合土壤重金屬單項潛在生態(tài)風(fēng)險分析認為：研究區(qū)食用百合土壤重金屬各元素潛在生態(tài)危害程度依次為Cd＞Hg＞Pb。Cd的潛在生態(tài)危害最強，有11 個基地的土壤風(fēng)險級別為C級，生態(tài)危害程度強，有6 個基地的土壤風(fēng)險級別為B級，生態(tài)危害程度輕微；其次是Hg，分別有1 個基地的風(fēng)險級別達到D級，生態(tài)危害程度極強，有12 個基地的土壤的風(fēng)險級別為C級，生態(tài)危害程度強；Pb的風(fēng)險級別為A級，生態(tài)危害程度較低。

以上結(jié)果表明，研究區(qū)食用百合土壤中Cd、Pb和Hg污染的潛在生態(tài)風(fēng)險級別為B級，潛在生態(tài)危害程度為中等。

2.2.3土壤重金屬含量的頻數(shù)分布

從食用百合土壤重金屬含量的頻次分布圖來看，食用百合土壤Cd、Pb存在一定的近正態(tài)分布（圖2）。食用百合土壤重金屬Cd、Pb和Hg含量頻率高于50%的范圍和頻率分別為：Cd含量分布在0.256～0.300 mg/kg之間的頻率為53.5%，Pb含量分布在24.65～30.05 mg/kg之間的頻率為52.3%，Hg含量分布在0.053～0.069 mg/kg之間的頻率為56.9%。這與胡文友等[36]對南方典型設(shè)施蔬菜生產(chǎn)系統(tǒng)的研究結(jié)果基本一致，與同地區(qū)的其他作物土壤相比，研究區(qū)食用百合土壤Cd處于較高水平，但是與其他學(xué)者[42-44]研究的蔬菜土壤相比，食用百合土壤Cd、Pb和Hg含量處于較低水平。

圖2　百合土壤Cd（A）、Pb（B）和Hg（C）的分布頻次Fig.2 Frequency distribution of Cd(A),Pb(B)and Hg(C)contents in lily-growing soils

2.3食用百合重金屬累積及富集

2.3.1食用百合對重金屬的累積狀況

表4　食用百合重金屬濃度和超標(biāo)率Table 4 Concentrations of heavy metals in lily(none exceeding maximum allowable limit)

本研究對食用百合重金屬污染評估主要參照了GB 2762—2012《食品安全國家標(biāo)準 食品中污染物限量》標(biāo)準[45]，其Cd、Pb、Hg的限量指標(biāo)分別為0.1、0.2、0.01mg/kg。由表4可知，研究區(qū)食用百合鮮品的重金屬Cd、Pb、Hg均未超標(biāo)。

2.3.2食用百合對重金屬的富集能力

表5　食用百合重金屬的平均富集系數(shù)Table 5 Average BCF of heavy metals in lily

由表5可知，食用百合可食用部位鱗莖對重金屬的富集能力依次為Cd＞Hg＞Pb，其中Cd的富集系數(shù)最大，平均值為0.131，范圍為0.024～0.351，與其他學(xué)者[46-47]的研究結(jié)論相比，食用百合對Cd的富集遠遠低于其他蔬菜，研究者[46-47]認為葉菜類對Cd的富集系數(shù)為0.580，根莖類蔬菜對Cd的富集系數(shù)為0.211。

2.4食用百合重金屬攝入的健康風(fēng)險評價

假設(shè)當(dāng)?shù)鼐用衩咳諗z入百合0.25 kg，以此為依據(jù)，由表6可知，當(dāng)?shù)鼐用衩咳找蚴秤冒俸蠑z入Cd、Pb、Hg的量分別為0.000 135、0.000 333、0.000 005 33 mg，食用百合重金屬平均每日攝入量值均低于美國國家環(huán)境保護局推薦的參考暴露劑量值（Cd、Pb和Hg的參考暴露劑量值分別為 0.001 0、0.003 6、0.000 5 mg/（kg·d））[36-37]，百合的靶標(biāo)危害系數(shù)值低于1，均處于安全水平，未發(fā)現(xiàn)健康隱患。相比而言，Cd健康風(fēng)險指數(shù)最大，其次是Pb，Hg相對較小。兒童的靶標(biāo)危害系數(shù)值約為成人的0.88 倍，說明兒童食用百合的重金屬風(fēng)險大于成人，這與秦普豐[37]和陳晶中[38]等的報道一致。但是上述理論計算獲得的人體健康風(fēng)險仍存在一定的不確定性，因為沒有同時考慮攝入主食、其他蔬菜、肉類、蛋類、奶類等對人體健康的風(fēng)險。

表6　百合重金屬攝入量及健康風(fēng)險Table 6 Heavy metal intakes from lily and evaluation of possible health　riisskkss

3　結(jié) 論

甘肅省食用百合傳統(tǒng)種植區(qū)土壤Cd、Pb和Hg的含量范圍分別為0.16～0.37、19.25～38.18、0.02～0.13 mg/kg，平均值分別為0.250、28.270、0.046 mg/kg；土壤質(zhì)量符合NY/T 391—2013，Cd、Pb和Hg超標(biāo)率均為零；潛在生態(tài)危害程度為B級，屬于中等水平，其中潛在生態(tài)風(fēng)險較大的重金屬元素是Cd。

研究區(qū)食用百合鮮品Cd、Pb和Hg的含量范圍為0.006～0.086、0～0.197、0～0.003 mg/kg，平均值分別為0.032、0.080、0.001 mg/kg，3 個元素含量均未超出GB 2762—2012《食品安全國家標(biāo)準 食品中污染物限量》[45]指標(biāo)，相對而言，食用百合對土壤Cd具有較強的富集能力，平均生物富集系數(shù)為0.131，范圍為0.024～0.351。研究區(qū)食用百合重金屬健康風(fēng)險值低于1，研究區(qū)的食用百合不會對人體健康構(gòu)成危害。

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Potential Health and Ecological Risks of Accumulation of Cadmium,Lead and Mercury in Soil-Edible Lily Systems

LI Ruiqin,YU Anfen*,BAI Bin,XU Rui,DING Wenjiao
(Animal Husbandy,Pasture and Green Agricultural Institute,Institute of Agricultural Quality Standards and Testing Technology,Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Agro-products(Lanzhou),Ministry of Agriculture,Gansu Academy of Agricultural Sciences,Lanzhou 730070,China)

Abstract:In this study,the potential ecological and health risks of the heavy metals cadmium(Cd),lead(Pb)and mercury(Hg)in edible lily and its growing soil in Gansu province were analyzed by using the potential ecological risk index method and target hazard quotient(THQ)method.The results showed that the contents of heavy metals in edible lily-growing soil were significantly increased by 1.82,0.27 and 1.71 times compared with the background values of soil heavy metals in Gansu province in 1993,respectively,which were still in line with environmental quality standards for green foods.According to the Environmental Quality for Green Food Producing Area(NY/T 391—2013),the average individual potential ecological risk indices of Cd,Pb and Hg in edible lily-growing soil were 18.25,2.78 and 5.19,respectively.All these risk indices were less than 40,suggesting that the risk was at level A and the degree of ecological harm was relatively low.Taking the background values of soil heavy metals in Gansu province in 1993 as reference,the order of degree of potential ecological hazard in soil was Cd > Hg > Pb.Cadmium had a potential impact on the ecological environment of all producing areas investigated.The comprehensive potential ecological hazard level was level B,which belonged to the medium level.The biological enrichment coefficients of Cd,Pb and Hg in edible lily were 0.131,0.003 and 0.022,respectively.The THQ value of cadmium,lead and mercury was lower than 1.Heavy metal levels of lily did not exceed the maximum allowable limit and thereby was not hazardous to human health.

Key words:soil-edible lily systems; heavy metal; assessment; potential ecological and health risks

中圖分類號：R286.014；X503.1

文獻標(biāo)志碼：A

文章編號：1002-6630（2016）05-0186-06

DOI:10.7506/spkx1002-6630-201605033 10.7506/spkx1002-6630-201605033.http://www.spkx.net.cn [3]佘佳蔓.蘭州百合產(chǎn)業(yè)現(xiàn)狀與發(fā)展新思路[J].園藝與種苗,2012(5):42-45. 10.3969/j.issn.2095-0896.2012.05.017.

*通信作者：于安芬（1965—），女，副研究員，本科，主要從事農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全研究。E-mail：985475395@qq.com

作者簡介：李瑞琴（1969—），女，副研究員，博士，主要從事農(nóng)業(yè)環(huán)境及農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全研究。E-mail：liruiqin_524@163.com

基金項目：國家農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估基金項目（GJFP2013-2016011）；甘肅省科技支撐計劃項目（1204FKCA129）

收稿日期：2015-08-30