余飛翔 晁 娜 吳 建# 唐貴謙 陳加山 王海強(qiáng) 吳忠標(biāo)

(1.浙江省環(huán)境保護(hù)科學(xué)設(shè)計研究院，浙江 杭州 310007；2.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，浙江 杭州 310058； 3.中國科學(xué)院大氣物理研究所，大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029； 4.中國人民解放軍94865部隊，浙江 杭州 310021)

氨是大氣中最主要的堿性氣體，也是參與大氣氮循環(huán)的關(guān)鍵成分之一[1]。盡管氨在大氣中可以中和二氧化硫和氮氧化物從而減弱酸雨的危害，但轉(zhuǎn)化形成的硫酸鹽和硝酸鹽卻是霧霾的重要成分[2]。另一方面，氨通過大氣氮沉降進(jìn)入到水體中則會加劇水體富營養(yǎng)化[3]；進(jìn)入到土壤中則會在硝化作用過程中產(chǎn)生H+而造成土壤酸化[4]。此外，氨還會競爭性消耗對流層中的羥基自由基，從而影響大氣中甲烷的氧化去除，間接加劇溫室效應(yīng)[5]2。

大氣中的氨排放源分為天然源和人為源，其中人為源又可分為農(nóng)業(yè)源(包括氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖、秸稈堆肥、固氮植物和土壤本底等)和非農(nóng)業(yè)源(包括生物質(zhì)燃燒、人體排泄、化工行業(yè)、廢物處理和機(jī)動車尾氣等)。已有研究表明，農(nóng)業(yè)源是主要的人為源[6-9]，我國的農(nóng)業(yè)源中氮肥施用和畜禽養(yǎng)殖占人為源氨排放總量的80%以上[10-14]。浙江省作為我國經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的省份之一，近年來大氣污染問題日益嚴(yán)峻，尤以霧霾問題為甚。因此，研究霧霾的重要前體物氨的排放清單具有重要意義，然而針對浙江省氨排放清單的研究較少且不全面。徐新華[15]50對江浙滬地區(qū)人為源氨排放量進(jìn)行了估算，但未精確到縣級的排放情況。董艷強(qiáng)等[16]1611、黃成等[17]1858、吳曉璐[18]、翟一然[19]各對長三角地區(qū)16個城市人為源氨排放量進(jìn)行了估算，但浙江省只有7個，尚缺乏完整的浙江省氨排放清單。

目前，國內(nèi)主要使用排放因子法對氨排放量進(jìn)行估算[15]51,[16]1612,[17]1860,[20]，但多采用歐美地區(qū)的排放因子，不能準(zhǔn)確反映我國自身的氨排放特點(diǎn)。2014年8月，環(huán)境保護(hù)部發(fā)布了《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》(以下簡稱《指南》)，重點(diǎn)描述了能反映我國主要污染源農(nóng)業(yè)源的氨排放估算流程。本研究依據(jù)《指南》的估算方法，結(jié)合浙江省自身的氣候、土壤等特點(diǎn)對排放因子進(jìn)行修正，建立了浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放清單，并對其地區(qū)差異進(jìn)行了分析，以期為氨減排政策制定提供參考。

1 材料與方法

1.1 估算方法

本研究采用排放因子法估算浙江省各縣(市、區(qū))的農(nóng)業(yè)源氨排放量，加和得到杭州市、寧波市、溫州市、嘉興市、湖州市、紹興市、金華市、衢州市、舟山市、臺州市和麗水市11個地級市及全省的農(nóng)業(yè)源氨排放量。計算公式為：

Ej=Aj×EFj×γ

(1)

E=∑Ej

(2)

式中：j為排放源類別；Ej為j排放源氨排放量，萬t；Aj為j排放源的活動水平；EFj為j排放源的排放因子，其中畜禽養(yǎng)殖的排放因子以氮的量計，其他排放源的排放因子以氨的量計；γ為氮/氨轉(zhuǎn)換系數(shù)，估算畜禽養(yǎng)殖排放源時取1.214，估算其他排放源時取1.000；E為氨排放總量，萬t。

Aj和EFj的單位根據(jù)實(shí)際情況而定。

1.2 數(shù)據(jù)來源

1.2.1 氮肥施用

氮肥施用的活動水平數(shù)據(jù)來源于浙江省農(nóng)業(yè)廳的2013年各縣(市、區(qū))的各類氮肥施用量。

氮肥施用排放因子根據(jù)《指南》推薦的式(3)計算。

氮肥施用排放因子=基準(zhǔn)排放因子×施肥率校正因子×施肥方式校正因子

(3)

式(3)中基準(zhǔn)排放因子為《指南》中的推薦值，根據(jù)浙江省各縣(市、區(qū))不同類型氮肥施用比例、氣溫和土壤酸堿度[21-22]以及氣象數(shù)據(jù)[23]選??；施肥率校正因子與單位耕地面積施氮量有關(guān)，當(dāng)單位耕地面積施氮量≥19.5 t/km2時取1.18，<19.5 t/km2時取1.00，由于浙江省的單位耕地施氮量為26～35 t/km2[24]，故施肥率校正因子取1.18；施肥方式校正因子分基肥校正因子(0.32)和追肥校正因子(1.00)兩種，由于缺少浙江省的施肥方式數(shù)據(jù)，以華東地區(qū)的基肥和追肥用量比例(1∶1)[25]作為浙江省的施肥方式比例，從而施肥方式校正因子取0.66。

通過計算得到適合浙江省的不同類型氮肥施用排放因子，結(jié)果見表1。

表1 不同類型氮肥施用排放因子

1.2.2 畜禽養(yǎng)殖

畜禽養(yǎng)殖的氨排放主要由畜禽排泄物所釋放，活動水平數(shù)據(jù)為排泄物在不同管理階段、不同形態(tài)下的銨態(tài)氮量。浙江省畜禽養(yǎng)殖以集約化養(yǎng)殖為主[26]，排泄物的管理分為圈舍、存儲和施肥3個階段，糞便形態(tài)分為液態(tài)和固態(tài)[5]23?；顒铀綌?shù)據(jù)計算公式[27]如下：

TAN=LTN×DN×NN×η

(4)

A圈舍,液態(tài)=TAN×X液

(5)

A圈舍,固態(tài)=TAN×(1-X液)

(6)

A存儲,液態(tài)=A圈舍,液態(tài)×(1-EF圈舍,液態(tài))

(7)

A存儲,固態(tài)=A圈舍,固態(tài)×(1-EF圈舍,固態(tài))

(8)

A施肥,液態(tài)=(A存儲,液態(tài)×(1-EF存儲,液態(tài))-

EN損失,液態(tài))×(1-R飼料)

(9)

A施肥,固態(tài)=(A存儲,固態(tài)×(1-EF存儲,固態(tài))-

EN損失,固態(tài))×(1-R飼料)

(10)

式中：TAN為各類畜禽排泄物的總銨態(tài)氮量，萬t；LTN為畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量，數(shù)據(jù)來源于浙江省農(nóng)業(yè)廳的2013年統(tǒng)計數(shù)據(jù)，對于飼養(yǎng)周期大于1年的牛、羊、母豬和蛋禽，畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量取年底存欄數(shù)，對于飼養(yǎng)周期小于1年的肉豬、肉禽和兔，畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量取年內(nèi)出欄數(shù)，單位根據(jù)實(shí)際情況而定；DN為單位畜禽排泄量，單位根據(jù)實(shí)際情況而定，數(shù)據(jù)來自《指南》；NN、η分別為氮和銨態(tài)氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%，數(shù)據(jù)來自《指南》；A圈舍,液態(tài)、A圈舍,固態(tài)、A存儲,液態(tài)、A存儲,固態(tài)、A施肥,液態(tài)、A施肥,固態(tài)分別為圈舍階段液態(tài)、圈舍階段固態(tài)、存儲階段液態(tài)、存儲階段固態(tài)、施肥階段液態(tài)、施肥階段固態(tài)畜禽排泄物含有的總銨態(tài)氮量，萬t；X液為液態(tài)排泄物占總畜禽排泄物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，畜類取50%，禽類取0；EF圈舍，液態(tài)、EF圈舍，固態(tài)、EF存儲，液態(tài)、EF存儲，固態(tài)分別為圈舍階段液態(tài)、圈舍階段固態(tài)、存儲階段液態(tài)、存儲階段固態(tài)畜禽排泄物的排放因子，kg/kg；EN損失,液態(tài)、EN損失,固態(tài)分別為施肥階段液態(tài)和固態(tài)排泄物的總銨態(tài)氮損失量，其計算方法和有關(guān)參數(shù)均來自《指南》；R飼料為用作生態(tài)飼料的排泄物質(zhì)量分?jǐn)?shù)，牛和羊取20%，豬取30%，雞取50%，其他均取0。

表2 總銨態(tài)氮量及排放因子

注：1)EF施肥，液態(tài)為施肥階段液態(tài)畜禽排泄物的排放因子，kg/kg；2)EF施肥，固態(tài)為施肥階段固態(tài)畜禽排泄物的排放因子，kg/kg；3)由于《指南》中沒有兔的相關(guān)推薦參數(shù)，故兔的數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[5]，其排放因子不分管理階段和形態(tài)，取0.440 kg/kg。

表3 農(nóng)作物草谷比

各類畜禽排泄物的總銨態(tài)氮量及不同管理階段、不同形態(tài)下的排放因子列于表2中。

1.2.3 秸稈堆肥

秸稈堆肥的活動水平數(shù)據(jù)為田間堆肥秸稈量。本研究通過草谷比法[28]估算田間堆肥秸稈量，如式(11)所示。

田間堆肥秸稈量=農(nóng)作物產(chǎn)量×草谷比×用作田間堆肥的秸稈質(zhì)量分?jǐn)?shù)

(11)

式(11)中農(nóng)作物產(chǎn)量和用作田間堆肥的秸稈質(zhì)量分?jǐn)?shù)來源于浙江省農(nóng)業(yè)廳的2013年統(tǒng)計數(shù)據(jù)；草谷比來源于文獻(xiàn)[28]，不同農(nóng)作物的草谷比見表3。

秸稈堆肥排放因子均取《指南》推薦值0.32 kg/t。

1.2.4 土壤本底

土壤本底的活動水平數(shù)據(jù)為各縣(市、區(qū))的耕地面積。由于2007年以后浙江省的有關(guān)統(tǒng)計年鑒中不再有耕地面積的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，因此各縣(市、區(qū))的耕地面積取2007年的數(shù)據(jù)[29]。土壤本底排放因子取《指南》中的推薦值180 kg/km2。

1.2.5 固氮植物

固氮植物的活動水平數(shù)據(jù)為各縣(市、區(qū))固氮植物的種植面積。浙江省種植的固氮植物主要有大豆、花生和綠肥3類，其種植面積來源于各地級市2014的統(tǒng)計年鑒[30-40]，3者的排放因子分別取《指南》中的推薦值105、120、135 kg/km2。

2 結(jié)果與討論

2.1 浙江省農(nóng)業(yè)源氨排放清單

浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放清單計算結(jié)果如表4所示。全省農(nóng)業(yè)源氨排放總量為13.131萬t，其中氮肥施用和畜禽養(yǎng)殖的氨排放量分別為5.659萬、6.896萬t，合計占農(nóng)業(yè)氨排放總量的95.61%，即浙江省2013年農(nóng)業(yè)源的氨排放主要來自氮肥施用(43.09%)和畜禽養(yǎng)殖(52.52%)。秸稈堆肥、土壤本底和固氮植物的氨排放量分別僅占農(nóng)業(yè)源氨排放總量的2.03%、2.19%、0.17%。

畜禽養(yǎng)殖對氨排放量的貢獻(xiàn)最大，占農(nóng)業(yè)源氨排放總量的52.52%。具體分析畜禽養(yǎng)殖氨排放量的來源發(fā)現(xiàn)，肉豬是畜禽養(yǎng)殖氨排放量的最主要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)率為21.41%；其次為蛋雞，貢獻(xiàn)率為17.85%(見圖1)。雖然肉禽年內(nèi)飼養(yǎng)量最大，但其貢獻(xiàn)率合計才12.65%；牛年內(nèi)飼養(yǎng)量最少，但貢獻(xiàn)率合計達(dá)到13.11%。主要原因是由于肉禽的單位畜禽排泄量小，而牛的單位畜禽排泄量大?？傮w而言，畜類的氨排放量貢獻(xiàn)率比禽類大，畜類的貢獻(xiàn)率達(dá)到61.28%，禽類僅為38.72%。

2.2 地區(qū)差異分析

從表4還可以看出，嘉興市氨排放量最大，達(dá)2.237萬t，其次依次為杭州市、金華市和紹興市，氨排放量分別為1.889萬、1.321萬、1.287萬t，舟山市的氨排放量最小，僅為0.077萬t。從2.1節(jié)的分析可知，畜禽養(yǎng)殖是浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放量的最大貢獻(xiàn)源，但嘉興市、紹興市和臺州市的最大貢獻(xiàn)源為氮肥施用，原因是由于這3個地級市的氮肥施用量較多，占全省的42.10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))。畜禽養(yǎng)殖貢獻(xiàn)源占比最大的是舟山市，貢獻(xiàn)率為74.03%，氮肥施用貢獻(xiàn)源占比最大的是紹興市，貢獻(xiàn)率為55.24%。

表4 浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放清單

圖1 畜禽養(yǎng)殖氨排放量的來源分析Fig.1 Source analysis of ammonia emission for livestock breeding

嘉興市作為“浙北糧倉”，農(nóng)業(yè)在其社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展中有著重要地位[41]，耕地面積、農(nóng)作物產(chǎn)量、畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量均居全省前列，因此嘉興市氨排放量最大。此外，嘉興市畜禽養(yǎng)殖貢獻(xiàn)源中綿羊的貢獻(xiàn)率非常大，達(dá)31.11%(見圖2)，這主要是因?yàn)槠湎螺牭耐┼l(xiāng)市是中國最大的羊毛衫產(chǎn)地[42]，綿羊年內(nèi)飼養(yǎng)量占全省的29.80%。金華市奶牛的氨排放量貢獻(xiàn)率也明顯高于其他地級市，是因?yàn)榻鹑A市是南方重要的奶牛養(yǎng)殖基地，乳制品企業(yè)眾多，奶牛數(shù)量占全省的近一半[43]。由此可見，地區(qū)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)對氨排放量有著重要影響。

圖2 畜禽養(yǎng)殖氨排放量的地區(qū)差異分析Fig.2 Regional difference analysis of ammonia emission for livestock breeding

基于ArcGIS空間分析技術(shù)，結(jié)合美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室提供的30″×30″分辨率的人口密度分布數(shù)據(jù)，將浙江省2013年各縣(市、區(qū))農(nóng)業(yè)氨排放量以人口密度作為權(quán)重系數(shù)分配到3 km×3 km的網(wǎng)格中，建立了全省高分辨率的網(wǎng)格化空間分布圖(見圖3)。從圖3可以看出，北部和西部部分地區(qū)氨排放量較大，主要集中在杭嘉湖平原、寧紹平原和金衢盆地，這些地區(qū)自然條件優(yōu)越，是浙江省主要的畜禽和農(nóng)作物生產(chǎn)基地。西南部的氨排放量較小，這是因?yàn)樯降厍鹆甑貐^(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)展水平低，難以形成規(guī)?；?、集約化的種植業(yè)和畜牧業(yè)[44]。

2.3 不確定性分析

將本研究的研究結(jié)果與其他有關(guān)浙江省農(nóng)業(yè)源氨排放清單研究進(jìn)行比較，如表5所示。本研究的氮肥施用氨排放量與文獻(xiàn)[12]、[14]、[15]的結(jié)果較為一致，但與文獻(xiàn)[9]、[13]的結(jié)果差別較大。本研究的畜禽養(yǎng)殖氨排放量與文獻(xiàn)[9]、[12]的結(jié)果較一致，與文獻(xiàn)[13]、[14]、[15]的結(jié)果差別較大。只有文獻(xiàn)[12]也研究了秸稈堆肥、土壤本底和固氮植物的氨排放量，與本研究相比，結(jié)果基本一致。估算結(jié)果的差異一方面是由于統(tǒng)計年份不同，活動水平存在差異；另一方面是由于排放因子的選取存在差異。例如畜禽養(yǎng)殖的氨排放量估算時，本研究與文獻(xiàn)[9]、[12]均采用了分階段的排泄物管理方式，而文獻(xiàn)[13]、[14]、[15]則是直接使用了國外學(xué)者研究得到的排放因子。與之前的研究相比，本研究通過對排放因子進(jìn)行本地化修正，可更好地反映浙江省的實(shí)際情況。

表5 與其他研究結(jié)果的比較

圖3 浙江省農(nóng)業(yè)氨排放空間分布Fig.3 Spatial distribution of agricultural ammonia emission of Zhejiang Province

本研究的不確定性，從活動水平數(shù)據(jù)方面看，由于一些縣(市、區(qū))缺少相關(guān)的活動水平數(shù)據(jù)，需要通過其他手段獲得，導(dǎo)致數(shù)據(jù)來源不一致，如杭州市各縣(市、區(qū))的花生、綠肥以播種面積代替種植面積；從排放因子方面看，參數(shù)的選擇還無法做到完全本地化，如本研究采用2008年浙江省平均土壤酸堿度確定氮肥施用排放因子的基準(zhǔn)排放因子，而忽略了平原和丘陵地區(qū)的土壤酸堿性本身的差異和隨種植時間的變化。此外，在進(jìn)行氨排放空間分配時采用人口密度作為權(quán)重系數(shù)也會導(dǎo)致不確定性。

根據(jù)文獻(xiàn)[19]的方法估算本研究95%置信度下的不確定度。結(jié)果表明，浙江省2013 年農(nóng)業(yè)源氨排放量估算的不確定度為±84.1%。

3 結(jié) 論

(1) 浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放總量為13.131萬t。其中，嘉興市氨排放量最大，達(dá)2.237萬t；舟山市氨排放量最小，僅為0.077萬t。

(2) 畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用是浙江省2013年農(nóng)業(yè)源氨排放量的主要來源，合計占農(nóng)業(yè)源氨排放總量的95.61%。其中，畜禽養(yǎng)殖對農(nóng)業(yè)源氨排放量的貢獻(xiàn)最大，貢獻(xiàn)率達(dá)52.52%，畜禽養(yǎng)殖中又以肉豬為最主要貢獻(xiàn)源。

(3) 從空間分布來看，浙江省西部和北部氨排放量較大，主要集中在杭嘉湖平原、寧紹平原和金衢盆地。

(4) 不確定性分析結(jié)果表明，浙江省2013 年農(nóng)業(yè)源氨排放量估算的不確定度為±84.1%。

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