孟 炎，魏厚前，曹秀清，黃文華，鄧 文(廣西大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西 南寧 530004)

Ce:YAG熒光晶體的制備及其光學(xué)性能研究*

孟 炎，魏厚前，曹秀清，黃文華，鄧 文?
(廣西大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西 南寧 530004)

以固相反應(yīng)法制備了致密的不同Ce含量的Ce:YAG陶瓷料棒，再用光學(xué)浮區(qū)法將這些Ce:YAG陶瓷料棒生長(zhǎng)成Ce:YAG晶體。XRD結(jié)果表明，Ce:YAG陶瓷料棒主相為YAG相，同時(shí)存在部分YAP相；而光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體完全形成了YAG相，沒(méi)有其他雜峰的出現(xiàn)，衍射峰尖銳，半峰寬窄，即光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的YAG晶體質(zhì)量較高。Ce:YAG晶體的光學(xué)均勻性較好，在500-800 nm區(qū)間，其平均透過(guò)率為90% -93%。Ce:YAG晶體的吸收光譜中心波長(zhǎng)在456 nm具有較大的吸收系數(shù)。以波長(zhǎng)為460 nm的單色光為光源激發(fā)Ce:YAG晶體測(cè)得其熒光光譜，其中，含1 at.% Ce的Ce:YAG晶體在黃綠光區(qū)域有較強(qiáng)的發(fā)光強(qiáng)度。

光學(xué)浮區(qū)法；Ce:YAG熒光晶體；透過(guò)率；吸收光譜；熒光光譜

1 引言

釔鋁石榴石（化學(xué)式為Y3Al5O12，簡(jiǎn)稱YAG）是由Y2O3和Al2O3反應(yīng)生成的一種石榴石結(jié)構(gòu)的化合物。YAG晶體具有優(yōu)良的光學(xué)和熱學(xué)性能，可作為產(chǎn)生激光的基質(zhì)晶體[1]。在YAG基質(zhì)晶體中摻入不同的激活離子可制成激光晶體或用于白光LED的熒光晶體[2]。

提拉法是生長(zhǎng)晶體較普遍的方法，但由于 YAG晶體具有較高的熔點(diǎn)（1970℃），采用提拉法存在無(wú)法克服的弱點(diǎn)：高的熔點(diǎn)使得在生長(zhǎng) YAG晶體過(guò)程中要使用可耐高溫的銥坩堝，銥坩堝容易被氧化從而在晶體中形成銥的包裹體，影響晶體質(zhì)量。另一方面，為防止銥坩堝氧化，在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中需要抽真空并通N2作為保護(hù)氣氛，在這種無(wú)氧環(huán)境中生長(zhǎng)的YAG晶體會(huì)產(chǎn)生大量的氧空位，而影響了晶體的質(zhì)量。

光學(xué)浮區(qū)法是一種有效的晶體生長(zhǎng)方法[3]，經(jīng)過(guò)多年的發(fā)展，現(xiàn)已發(fā)展到四燈聚焦系統(tǒng)。四燈光學(xué)浮區(qū)法晶體生長(zhǎng)爐的設(shè)計(jì)是將燈和反射鏡固定，上棒和下棒在同一直線上豎直放置且可上下移動(dòng)。通常將多晶原料棒懸掛于原料桿，而籽晶固定于下部的籽晶桿上。工作時(shí)，四盞燈發(fā)出的光分別經(jīng)四個(gè)橢球反射與聚焦后作為熱源，投射到被加熱的多晶料棒上，使多晶棒的微小區(qū)域熔化，以形成熔區(qū)，熔區(qū)的上棒和下棒自上而下移動(dòng)，以實(shí)現(xiàn)結(jié)晶。以氙燈為光源的光學(xué)浮區(qū)爐經(jīng)聚焦可使加熱料棒的溫度達(dá)到 3000℃，這超過(guò)了大部分化合物晶體的熔點(diǎn)，可用于生長(zhǎng) YAG晶體。與提拉法相比，光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng) YAG晶體有以下優(yōu)點(diǎn)：光學(xué)浮區(qū)法不需要坩堝、不會(huì)造成坩堝對(duì)晶體的污染，對(duì)高熔點(diǎn)的 YAG晶體有獨(dú)到優(yōu)勢(shì)；晶體生長(zhǎng)速度快，周期短，便于快速生長(zhǎng)不同的晶體；由于可以在氧氣環(huán)境下生長(zhǎng) YAG晶體，能減少晶體中的氧空位，從而得到高質(zhì)量的晶體；對(duì)于Ce:YAG晶體，它可以使得Ce離子在晶體內(nèi)的分布更均勻。

白光二極管因節(jié)能和使用壽命長(zhǎng)現(xiàn)已成為照明領(lǐng)域的新寵。白光二極管是由多顏色混合成的光，一般利用藍(lán)光芯片與熒光粉組合形成白光，即把GaN /InGaN芯片以及熒光粉封裝在散熱支架中，通電激發(fā)GaN /InGaN芯片產(chǎn)生泵浦藍(lán)光，部分藍(lán)光激發(fā)熒光粉產(chǎn)生黃光和紅光，再與其余泵浦藍(lán)光混合獲得白光。近年來(lái)，雖然白光 LED熒光粉制備技術(shù)取得了較大進(jìn)展，但熒光粉自身存在激發(fā)效率和光轉(zhuǎn)換效率低，顆粒及分散的均勻性差，散熱效果不好等問(wèn)題，導(dǎo)致白光LED 光衰減較大。

制備白光 LED熒光體材料是的當(dāng)前該領(lǐng)域重要的發(fā)展方向。2008年 Shunsuke Fujita 等[4]開展了以Ce:YAG 微晶玻璃為白光LED熒光體材料的研究，他們采用熔融法制備Ce:YAG 微晶玻璃熒光材料并研究了其光譜特性。2011年Nishiura 等[5]又用共沉淀法制備了Ce:YAG 陶瓷熒光體，并應(yīng)用于白光LED，獲得了良好的效果。

本文以固相反應(yīng)法制備了致密的不同Ce含量的Ce:YAG陶瓷料棒，再用光學(xué)浮區(qū)法將這些Ce:YAG陶瓷料棒生長(zhǎng)成Ce:YAG晶體。采用X射線衍射儀對(duì)Ce:YAG陶瓷料棒和Ce:YAG晶體的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征；以SHIMADZU公司的UV－2700紫外分光光度計(jì)測(cè)試晶體的透過(guò)率和吸收光譜；以ZOLIX公司的光致發(fā)光測(cè)試系統(tǒng)測(cè)量了Ce:YAG晶體的熒光光譜。研究不同Ce含量對(duì)Ce:YAG晶體光學(xué)性能的影響。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 樣品制備

Ce：YAG晶體生長(zhǎng)工藝流程如下：

配料→制作原料棒→打孔→燒結(jié)→晶體生長(zhǎng)→退火→切割→拋光→性能測(cè)試

配料：采用精度為0.1毫克的電子天平稱量各種高純?cè)?，將高?4N級(jí)) CeO2，Al2O3，Y2O3納米粉末按表 1的化學(xué)成分進(jìn)行配料，每次配料的總質(zhì)量為 20g，將配料和分析純酒精加入恒溫磁力攪拌器中攪拌20h，使粉末充分混合均勻后置于100℃烘箱中烘干。

表1 試驗(yàn)樣品的化學(xué)成分（mol%）

制作料棒：將烘干粉末裝入直徑約為8 mm的橡膠長(zhǎng)氣球中，用玻璃棒將多晶料壓實(shí)，并用玻璃板將氣球滾圓至等徑圓柱狀，用真空泵抽出氣球內(nèi)的空氣（抽氣時(shí)間約為 2分鐘），然后放入等靜壓機(jī)中在 150 Mpa壓強(qiáng)下壓制15分鐘。除去包裹的氣球得到直徑約為8 mm、長(zhǎng)度約為90 mm的料棒，在料棒頂端下5 mm處打一小孔，用于懸掛。

料棒燒結(jié)：將料棒懸掛于VEF-1800-ACS型垂直提拉Molysili爐的剛玉桿上，多晶料棒隨剛玉桿轉(zhuǎn)動(dòng)并通過(guò)傳動(dòng)機(jī)構(gòu)在燒結(jié)爐中上下運(yùn)動(dòng)，確保多晶料棒受熱均勻，經(jīng)1500 ℃保溫5小時(shí)后，得到晶體生長(zhǎng)所需的多晶料棒。

晶體生長(zhǎng)：采用FZ-T-12000-X-VII-VPO-GU-PC型光學(xué)浮區(qū)生長(zhǎng)爐生長(zhǎng)晶體，按程序升溫、收頸、放肩、等徑生長(zhǎng)、收尾、降溫等步驟進(jìn)行。將制作好的料棒懸掛于光學(xué)浮區(qū)爐的上傳動(dòng)桿的下部，而籽晶則放置于下傳動(dòng)桿的上部，將料棒的下端和籽晶的上端同時(shí)置于光聚焦點(diǎn)處。然后設(shè)置程序升溫，待料棒下端和籽晶上端都熔化后，完成對(duì)接。以上慢下快的移動(dòng)速度進(jìn)行縮頸，然后逐步提高上桿的移動(dòng)速度實(shí)現(xiàn)放肩，當(dāng)晶體放肩到預(yù)定直徑時(shí)，把上下兩桿的移動(dòng)速度設(shè)為相同，進(jìn)入等徑生長(zhǎng)。待晶體生長(zhǎng)到所需長(zhǎng)度后，可以進(jìn)入收尾階段。在緩慢降低溫度的同時(shí)，提高下桿的移動(dòng)速度，降低上桿的移動(dòng)速度趨于停止，直到晶體與料棒脫離。然后設(shè)定好降溫程序，緩慢降溫。另外，生長(zhǎng)過(guò)程中需要一直通氧氣保護(hù)，氧流量大約為200ml/min。上傳動(dòng)桿和下傳動(dòng)桿轉(zhuǎn)動(dòng)方向相反，轉(zhuǎn)速均設(shè)為10 rpm，晶體生長(zhǎng)速度設(shè)為5 mm/h。

晶體的退火：由于光浮區(qū)法存在較大的溫度梯度，剛生長(zhǎng)的晶體中會(huì)存在較大的熱應(yīng)力，在加工過(guò)程中晶體容易開裂。為釋放晶體內(nèi)部的熱應(yīng)力并提高晶體的激光性能，需對(duì)晶體進(jìn)行退火處理。具體的退火過(guò)程為：將生長(zhǎng)得到的晶體放入退火爐中，以30 °C /h從室溫升至1500 °C，保溫10 h后再以30 °C /h降至室溫。

采用CU-01型帶測(cè)角器晶體切割機(jī)將晶體切成1.5 mm厚的晶片，并采用TP-01型晶體拋光機(jī)對(duì)晶片進(jìn)行拋光得到實(shí)驗(yàn)所需的實(shí)驗(yàn)樣品。

2.2 樣品的表征

利用DX-2700A型X射線衍射儀（CuKa1靶，射線波長(zhǎng)為0.15406 nm），管電壓40 kV，電流30 mA，步進(jìn)掃描，步長(zhǎng)0.02°/s，采樣時(shí)間0.3 s，2θ掃描范圍 20°-80°，測(cè)試Ce：YAG陶瓷料棒和Ce：YAG晶體的XRD譜圖。用日本SHIMADZU公司的UV－2700紫外分光光度計(jì)測(cè)試晶體的透過(guò)率和吸收光譜，測(cè)試波長(zhǎng)范圍為 300-800 nm，晶片厚度為1.5 mm。利用ZOLIX公司光致發(fā)光測(cè)試系統(tǒng)不同Ce含量的Ce：YAG晶體的熒光光譜。

3 結(jié)果與討論

3.1 Ce：YAG物相表征

分別將經(jīng) 1450℃燒結(jié)的 Ce含量為 1 at.%的 Ce:YAG陶瓷料棒以及用光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的該成分的Ce:YAG晶體研磨成粉末，測(cè)試其XRD譜圖，結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出，1450℃燒結(jié)的Ce:YAG陶瓷料棒主相為YAG相，存在部分YAP相。而光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體則完全形成了YAG相，沒(méi)有其他雜峰的出現(xiàn)，衍射峰尖銳，半峰寬窄，說(shuō)明光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體質(zhì)量較高，結(jié)晶完全，同時(shí)Ce離子的摻雜沒(méi)有改變YAG的晶格結(jié)構(gòu)。對(duì)比Ce:YAG陶瓷[6, 7]及其晶體的衍射峰可以看出，YAG晶體的各衍射峰出現(xiàn)了小角度偏移，這是因?yàn)樵?450℃時(shí)燒結(jié)陶瓷形成的YAG相晶格還沒(méi)完全發(fā)育，大部分為四方相，而當(dāng)料棒在光學(xué)浮區(qū)爐中融融并生長(zhǎng)為晶體后，YAG發(fā)生由四方相向立方相的轉(zhuǎn)變。

圖1 Ce:YAG的XRD譜圖

圖2 不同Ce含量的Ce:YAG晶片的透過(guò)率

3.2 Ce：YAG晶片的透過(guò)率

圖2為不同Ce含量的Ce:YAG晶片的透過(guò)率譜圖（測(cè)試波長(zhǎng)范圍230-800nm，晶片厚度1.5mm，雙面拋光）?？梢钥闯?，光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體在500-800nm范圍透過(guò)率可達(dá)到90%－93%。說(shuō)明生長(zhǎng)的晶體具有很好的光學(xué)透過(guò)性，晶體質(zhì)量高，缺陷很少。Ce:YAG晶片在337.5nm和456.5nm處都出現(xiàn)了明顯的透過(guò)率的下降，且吸收峰較寬，337.5nm和460nm吸收峰對(duì)應(yīng)Ce3+的4f→5d[8,9]吸收。在Ce:YAG晶體的456.5nm主吸收峰處，隨著Ce含量的升高，吸收峰強(qiáng)明顯增強(qiáng)，在Ce含量為2 at.%時(shí)吸收幅度達(dá)到最大；與Ce含量為2 at.%的晶體相比，Ce含量為5 at.%的晶體的吸收幅度較小。

3.3 Ce:YAG晶體的吸收光譜

圖3為不同Ce含量的Ce:YAG晶片的吸收光譜，從中可以看出不同濃度摻雜的Ce:YAG晶體吸收光譜在337.5 nm，456 nm[10, 11]處有兩個(gè)主吸收峰，同晶體透過(guò)率測(cè)試數(shù)據(jù)吻合，337.5 nm和456 nm處吸收峰對(duì)應(yīng)于Ce3+離子4f→5d的躍遷。4f和5d能級(jí)在晶體場(chǎng)作用下會(huì)發(fā)生能級(jí)分裂導(dǎo)致Ce3+離子的吸收峰較寬[12]。在400-500 nm藍(lán)光區(qū)間的458 nm吸收峰，隨著Ce3+離子濃度的增加，吸收峰越強(qiáng)，在Ce3+摻雜濃度為2 at.%時(shí)達(dá)到最大，之后降低。這是因?yàn)樵赮AG晶體中，Y3+離子位的反位缺陷的固溶度為1.73 at.%[13]，同時(shí)Ce3+離子半徑與Y3+離子相近，當(dāng)進(jìn)入YAG晶格中會(huì)置換Y3+離子的位置，隨著Ce3+離子濃度的增加，當(dāng)超過(guò) Y3+反位缺陷固溶度之后，多余的離子進(jìn)入晶體形成點(diǎn)缺陷。同時(shí)由于使用 Ce元素?fù)诫s的原料為CeO2，Ce4+離子在YAG晶格中會(huì)被還原成Ce3+，當(dāng)摻雜濃度超過(guò)Y3+反位缺陷固溶度時(shí)，多余的Ce4+進(jìn)入晶體， YAG晶體結(jié)構(gòu)中會(huì)出現(xiàn)空位或者間隙原子來(lái)保持晶體的電中性，這些缺陷的形成，會(huì)造成Ce3+離子吸收峰強(qiáng)的降低。

圖3 不同Ce含量的Ce: YAG晶片的吸收光譜

根據(jù)朗伯比爾定律（Beer-Lambert Law）：

式中A為吸光度，I0為入射光強(qiáng)度，I為入射光透過(guò)樣品后出射光強(qiáng)度，L為吸收層厚度，α為吸收系數(shù)。由（1）式得：

根據(jù)公式（2）可計(jì)算出不同Ce含量的Ce:YAG晶片的吸收系數(shù)α，如表2所示。由表2可以看出，隨著Ce含量的升高，Ce:YAG晶體的吸收系數(shù)α增加，在2 at.%時(shí)α達(dá)到最大，但當(dāng)Ce含量達(dá)到5 at.%時(shí)，吸收系數(shù)α下降。這表明Ce含量在1 at.%至2 at.%范圍時(shí)，Ce:YAG晶體具有較高的吸收系數(shù)[14]，同時(shí)具有較寬的吸收峰，用作熒光物質(zhì)時(shí)，可充分吸收激發(fā)光，提高藍(lán)光轉(zhuǎn)換效率，增加LED光效。

3.4 Ce：YAG晶體的熒光光譜

圖4 為不同Ce含量的Ce: YAG晶體的熒光光譜，從中可以看出，Ce:YAG晶體熒光光譜表現(xiàn)為寬的熒光發(fā)射峰，峰值波長(zhǎng)在525-529 nm，激發(fā)光為460 nm藍(lán)光。與Ce:YAG吸收光譜相似，由于Ce3+離子4f 和5d能級(jí)在YAG晶體場(chǎng)中的劈裂使其熒光光譜表現(xiàn)為475-675 nm的寬發(fā)射峰，覆蓋了從黃光到藍(lán)光的可見光波段。Ce:YAG晶體的熒光峰強(qiáng)度隨著Ce含量的升高而升高，當(dāng)Ce含量為1 at.%時(shí)，晶體熒光強(qiáng)度較強(qiáng)；當(dāng)Ce含量進(jìn)一步增加，將出現(xiàn)熒光淬滅，導(dǎo)致發(fā)射峰強(qiáng)度下降[15]。

表2 Ce:YAG晶體吸收光譜參數(shù)

圖4 不同Ce含量的Ce: YAG晶體的熒光光譜

表3給出了不同Ce含量的Ce:YAG晶體的光強(qiáng)度、半高寬、峰值波長(zhǎng)和中心波長(zhǎng)。

表3 Ce:YAG晶體熒光光譜參數(shù)

從表3可以看出，隨著Ce離子摻雜濃度的提高，Ce:YAG熒光光譜峰值波長(zhǎng)和中心波長(zhǎng)都出現(xiàn)了紅移現(xiàn)象，這與Ce:YAG吸收光譜紅移相符合。這是因?yàn)镃e3+離子的5d電子處于外層電子軌道，基質(zhì)因素對(duì)它的影響比f(wàn)電子強(qiáng)，5d能級(jí)在立方對(duì)稱性晶體場(chǎng)中分裂為eg和t2g兩個(gè)能級(jí)，eg是二重簡(jiǎn)并能級(jí)，t2g是三重簡(jiǎn)并能級(jí)，在YAG晶體場(chǎng)的作用下，eg和t2g兩個(gè)能級(jí)產(chǎn)生Stark能級(jí)劈裂。Stark能級(jí)劈裂的程度同基質(zhì)晶體結(jié)構(gòu)以及其配位體的極化效應(yīng)有關(guān)，隨著 Ce3+離子取代 Y3+離子位，晶體無(wú)序程度增加，而晶體場(chǎng)的劈裂能同晶體結(jié)構(gòu)的無(wú)序成反比，Ce3+離子的4f和5d能級(jí)電子的電子云在YAG晶體場(chǎng)環(huán)境下發(fā)生膨脹，導(dǎo)致電子之間相互作用減弱。這種電子云擴(kuò)大效應(yīng)會(huì)造成 Ce3+離子在 Ce:YAG晶體場(chǎng)中劈裂程度降低，熒光峰出現(xiàn)紅移現(xiàn)象。浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體熒光峰中心波長(zhǎng)在545 nm附近，可作為460 nm激發(fā)用黃光熒光晶體。

4 結(jié)論

(1) Ce:YAG陶瓷料棒的主相為YAG相，同時(shí)還存在部分YAP相；而光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的Ce:YAG晶體完全形成了YAG相，即光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的YAG晶體質(zhì)量較好。

(2) Ce:YAG晶體的光學(xué)均勻性較好，在500-800nm區(qū)間，其平均透過(guò)率為90%-93%。當(dāng)Ce含量為1 at.% - 2 at.%范圍時(shí)，Ce:YAG晶體在波長(zhǎng)為456.5 nm處吸收峰較強(qiáng)；超過(guò)此濃度，吸收峰強(qiáng)度下降。

(3) Ce含量為 1 at.%的 Ce:YAG晶體在波長(zhǎng) 525-530 nm處熒光強(qiáng)度較強(qiáng)；隨著 Ce含量的增加，Ce:YAG的熒光峰出現(xiàn)紅移。

[1] 張振亞. 激光晶體的研究與進(jìn)展[J]. 激光與紅外, 1996, 26 (5): 303-305.

[2] 華偉, 向衛(wèi)東, 董永軍, 等. 白光LED用Ce,Sm共摻雜YAG單晶熒光材料的光譜性能[J]. 硅酸鹽學(xué)報(bào), 2011:1344-1348.

[3] Usami N, Kitamura M, Obara K, et al. Floating zone growth of Si-rich SiGe bulk crystal using pre-synthesized SiGe feed rod with uniform composition[J]. Journal of Crystal Growth, 2005, 284: 57-64.

[4] Hu S, Qin X, Zhou G, et al. Luminescence characteristics of the Ce3+-doped garnets: the case of Gd-admixed Y3Al5O12transparent ceramics[J]. Optical Materials Express, 2015, 5: 2902-2910.

[5] Nishiura S, Tanabe S, Fujioka K, et al. Properties of transparent Ce:YAG ceramic phosphors for white LED[J]. Optical Materials, 2011, 33: 688-691.

[6] Zhang Z, Xiang W, Zhong J, et al. Research progress of Ce: YAG glass-ceramic phosphor for white LED[J]. Materials Review, 2013, 27: 28-33.

[7] He L, Fan G, Lei M, et al. Preparation of MgAl2O4/Ce:YAG transparent ceramics by hot-pressed sintering and its microstructure[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2013, 422: 463-466.

[8] Shen X, Zhang D, Fan X, et al. Fabrication and characterization of YAG:Ce phosphor films for white LED applications[J]. Journal of Materials Science-Material in Electronics, 2016, 27: 976-981.

[9] Upasani M, Butey B, Moharil S V. Synthesis, characterization and optical properties of Y3Al5O12:Ce phosphor by mixed fuel combustion synthesis[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2015, 650: 858-862.

[10]Lin Y, Jheng D, Hsu K, et al. Ce3+,Sm3+:YAG double-clad crystal fiber broadband light source[M]. Conference on Lasers and Electro-Optics. 2011.

[11]Hua W, Xiang W D, Dong Y J, et al. Spectral characteristics of Ce,Sm codoped YAG luminescent materials for white-LED[J]. Journal of the Chinese Silicate Society, 2011, 39: 1344-1348.

[12]Zhao Y, Xu H, Zhang X, et al. Facile synthesis of YAG:Ce3+thick films for phosphor converted white light emitting diodes[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2015, 35: 3761-3764.

[13]Cui X, Pan W. Solubility study of antisite defects in YAG[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2013, 421A: 470-472.

[14]Bok J, Horodysky P, Krzyzanek V.Effect of oxidation annealing on optical properties of YAG:Ce single crystals[J]. Optical Materials, 2015, 46: 591-595.

[15]Lojpur V, Egelja A, Pantic J, et al.Y3Al5O12:Re3+(Re=Ce, Eu, and Sm) Nanocrystalline Powders Prepared by Modified Glycine Combustion Method[J]. Science of Sintering, 2014, 46: 75-82.

O482.31

A

1003-7551(2016)01-0016-06

收到日期：2016-01-06

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11265002)；廣西自然科學(xué)重點(diǎn)基金項(xiàng)目(2010GXNSFD013036)

? 通訊作者：wdeng@gxu.edu.cn