徐建華，趙昱龍，杜 良，龍浩騎

1．國防科工局核技術(shù)支持中心，北京 100037；2．中國工程物理研究院，四川 綿陽 621900；3．中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

極低放廢物是指放射性水平低、可以在淺層廢物填埋場處置的固體廢物，其所含的放射性核素活度濃度高于免管水平，但不高于GB／T 18178—2011《極低水平放射性廢物的填埋處置》所推薦的活度濃度指導(dǎo)值［1］。極低放廢物產(chǎn)生于核燃料循環(huán)活動、核技術(shù)應(yīng)用、伴生放射性礦的開發(fā)利用，尤其是核設(shè)施退役和環(huán)境治理工程將產(chǎn)生大量的極低放廢物（如退役產(chǎn)生的混凝土、場址清理產(chǎn)生的污土等）［2-3］。據(jù)國際統(tǒng)計數(shù)據(jù)，極低放廢物量可占退役廢物總量的50%～75%，甚至部分核設(shè)施可達90%以上［4］。因此將極低放廢物分出進行處置，對于減輕處置負(fù)擔(dān)和減少處置費用，具有重要的經(jīng)濟意義和現(xiàn)實意義。

近年來，隨著我國核設(shè)施退役和環(huán)境治理工作的深入開展，各核設(shè)施營運單位極低放廢物積存量和產(chǎn)生量日益增加，為確保核設(shè)施營運單位產(chǎn)生的極低放廢物得到合理、妥善、安全處置，需在營運單位周邊選擇合適的場址建設(shè)極低放廢物填埋場對極低放廢物進行集中處置。極低放廢物所含核素放射性水平較低，但由于填埋場場址條件存在差異且處置源項不同，填埋場關(guān)閉后，存在部分核素會通過一定的途徑進入環(huán)境或人群的可能性，可能會對環(huán)境和公眾造成一定的影響，因此，有必要開展特定場址極低放射性核素的遷移預(yù)測工作。

本工作根據(jù)某極低放廢物填埋場場址實際特征，選取極低放填埋場典型放射性核素3H、90Sr開展模擬遷移預(yù)測研究，通過模擬遷移預(yù)測分析，基本掌握了兩種放射性核素在特定場址的遷移規(guī)律。

1 場址概況

場址位于溝河谷內(nèi)半島形山體的頂面，山頂較為平坦，長約100m，寬約20～50m，地面坡度約為10°，周邊山坡角度為30°～40°。場址包氣帶地層主要巖性為Q2坡積物。坡積物主要分布在場區(qū)的山麓地帶，厚度6～8m，局部厚度小于5m。巖性為灰褐色、黃褐色、灰黃色、棕色以及紫紅色亞粘土夾碎石。碎石成分主要為風(fēng)化板巖、灰?guī)r，碎石含量20%～40%，膠結(jié)致密，為非均勻介質(zhì)。該介質(zhì)透水性弱，總體上不透水。根據(jù)填埋場初步地勘結(jié)果，在填埋場底部6m范圍內(nèi)未探測到含水層。

受場址區(qū)域自然地理和地層巖性影響，地下水循環(huán)范圍僅局限于場址區(qū)域范圍內(nèi)，地下水的形成、循環(huán)在空間和時間上都很短，地表水和地下水相互補給，水力聯(lián)系十分密切。地下水水化學(xué)特征總體表現(xiàn)為礦化度偏低，為149．18～290．66mg／L；pH＝6．3～8．3，為中～弱堿性；Eh值在663～700mV之間，為強氧化介質(zhì)；水型以型 為 主，其 次 為Mg2＋和型水。該結(jié)果表明，場址區(qū)域地下水是以溶濾作用為主。與通常山區(qū)溶濾水（一般為型水）相比，受本區(qū)域地層巖性的影響和Mg2＋的含量偏高，地下水中含少量腐蝕性。本區(qū)域地下水的化學(xué)性質(zhì)對核素遷移和吸附無特殊影響。

2 模型概化

極低放廢物填埋場的設(shè)計主要基于廢物體自身、處置庫的結(jié)構(gòu)和地質(zhì)結(jié)構(gòu)三道屏障。由于極低放廢物放射性活度水平低，半衰期較短，在較短的時間內(nèi)大部分核素依靠自身衰變就可以達到清潔解控水平，其他中短壽命放射性核素的主要阻滯屏障為工程屏障和天然屏障。對于本工作，假設(shè)在極低放填埋場建立后，工程屏障失效，因此包氣帶將是阻滯核素遷移的主要地質(zhì)屏障。假設(shè)填埋場關(guān)閉后，核素在穿透處置庫庫底，開始沿著包氣帶遷移，此時主導(dǎo)遷移方向為垂直方向。在經(jīng)過一段時間包氣帶中的遷移后，根據(jù)介質(zhì)對核素的吸附解吸特性，核素先后進入含水層中，隨水流方向遷移。

在包氣帶，核素的遷移方向主要為垂直方向，因此，本次對場址包氣帶的模擬，以場址為主要研究區(qū)域作一維模擬。核素在穿過包氣帶，進入含水層后，將沿水流方向向生態(tài)環(huán)境遷移，此時核素的主要遷移方向為水平方向，因此，對核素在場址含水層中的遷移模擬概化為二維模型。處置庫核素遷移示意圖示于圖1。

圖1 處置庫核素遷移途徑示意圖Fig．1 Radionuclide migration pathway diagram

3 數(shù)學(xué)模型

3．1 地下水流模型

包氣帶水流模型采用一維水流模型，其控制方程為：

其中：D為研究區(qū)；φ為基質(zhì)勢或壓力水頭，m；t為時間，d；ρ為液體密度，kg／m3；θ為含水量，m3／m3；q為源匯項，m3／（a·m3）；z為空間坐標(biāo)；K（φ）為非飽和水力傳導(dǎo)系數(shù)張量，m／d。

含水層水流模型采用二維非均質(zhì)水流模型，其控制方程為：

式中，H為地下水水頭，m；Kx、Ky、Kz為x、y、z方向上的滲透系數(shù)，m／d；S為貯水率、Q為源匯項，m3／d；x、y為水平方向坐標(biāo)，m；t為時間項，d。

3．2 核素遷移模型

包氣帶核素遷移模型采用一維均質(zhì)模型。模型考慮對流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

其中：C為液相中核素的活度濃度，Bq／cm3；F為固相中核素濃度，mg／g；v為核素遷移速率，cm／d；λ為核素衰變常數(shù)，1／d；M為源匯項，Bq／（cm3·d）；Dh為水動力彌散系數(shù)，cm2／d。

含水層核素遷移模型采用二維非均質(zhì)模型，模擬時考慮對流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

式中，水動力彌散系數(shù)Dh一般由下式計算：

式中，αL、αT分別為縱向和橫向孔隙尺度彌散度，cm；δij為Kroneker記號，當(dāng)i＝j(luò)時，δ＝1，當(dāng)i≠j時，δ＝0；vi、vj為地下水實際速率分量。

4 核素遷移模擬預(yù)測

本研究選取極低放廢物代表性核素3H、90Sr開展模擬預(yù)測，由于尚未開展極低放廢物3H、90Sr的淋出實驗研究，缺乏極低放廢物3H、90Sr在極低放填埋場的源項數(shù)據(jù)，因此，本研究采取了較為保守的計算法獲得極低放填埋場中3H、90Sr的源項濃度，其中3H的放射性活度濃度為2．88×104Bq／L，放射性核素衰變常數(shù)為0．056a-1，90Sr的放射性活度濃度為2．87×104Bq／L，放射性核素衰變常數(shù)為0．024a-1。

4．1 流場模擬

根據(jù)特定場址地下水位監(jiān)測數(shù)據(jù)，繪制出研究區(qū)等水位線示于圖2。由圖2可知：研究區(qū)含水層水流方向主要為從北向南。

圖2 場址含水層流場等水位線圖Fig．2 Scheme of aquifer flow water line

包氣帶流場模擬結(jié)果示于圖3。

圖3 包氣帶有限元計算流場Fig．3 Flow aeration by finite element calculation

含水層模擬采用四節(jié)點四邊形網(wǎng)格離散，二階高斯積分。模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分使用的是GID軟件，計算時網(wǎng)格剖分為10 000個，具體圖詳見圖4。

含水層模擬計算結(jié)果示于圖5。

對比圖2和圖5，可見流場圖與等水位線圖符合的很好。根據(jù)流場模擬結(jié)果，模擬計算核素在包氣帶和含水層中的遷移。

圖4 含水層模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分圖Fig．4 Grids map of aquifer simulation area

圖5 含水層模擬流場圖Fig．5 Simulated flow field of aquifer

4．2 核素遷移預(yù)測

遷移預(yù)測采取基于有限元計算法的FEPG程序，將整個區(qū)域劃分成10 000個網(wǎng)格，時間步長為1個月，模擬時間為50a，采用定時間步長。在50a內(nèi)不同埋深3H和90Sr濃度隨時間的變化規(guī)律示于圖6和圖7。

圖6 不同埋深3 H濃度隨時間變化規(guī)律Fig．6 3 H concentration in different depth as a function of time

圖7 不同埋深90Sr濃度隨時間變化規(guī)律Fig．7 90Sr concentration in different depth as a function of time

由圖6可以看出，隨著時間的推移，3H逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。由于黏土對3H的阻滯能力差，3H在包氣帶中的遷移速率較快，在模擬計算的50a內(nèi)，包氣帶底部邊緣3H的濃度是逐漸增大的，3H大約在20a后就會穿過包氣帶進入含水層。

圖7顯示了90Sr在包氣帶中遷移模擬情況。從圖7可以看出，隨著時間的推移，90Sr逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。在包氣帶底部邊緣處，90Sr濃度在50a內(nèi)略有升高，這說明有少量的90Sr穿過了包氣帶，進入到含水層。

根據(jù)包氣帶模擬結(jié)果，3H和90Sr都遷移穿過了包氣帶進入含水層，但90Sr遷移進入含水層的量很少，為掌握兩種核素對環(huán)境的影響，對兩種核素在含水層的遷移情況進行模擬。計算核素在含水層的遷移時，將包氣帶邊緣濃度作為含水層遷移的初始濃度。含水層核素遷移模擬結(jié)果示于圖8和圖9，圖中矩形表示處置場預(yù)選區(qū)。

圖8 50a后3 H濃度在含水層中分布規(guī)律Fig．8 Distribution of 3 H concentration in aquifer in 50a

圖9 50a后90Sr核素濃度在含水層中分布規(guī)律Fig．9 Distribution of 90Sr concentration in aquifer in 50a

圖8顯示了3H在含水層邊緣的濃度分布情況。從圖8可以看出，在50a后，含水層邊緣的3H最大放射性活度濃度約為8．35Bq／L。結(jié)合含水層流場模擬結(jié)果和核素遷移模擬結(jié)果，發(fā)現(xiàn)3H的遷移方向與地下水流方向基本一致，由此可見3H主要隨地下水流遷移。

從圖9可以看出，在50a時間內(nèi)，由于含水層介質(zhì)對90Sr的吸附作用，使得90Sr在含水層中的遷移非常緩慢。在遷移50a后，90Sr在含水層邊緣的放射性活度濃度為0，這表明90Sr被滯留在含水層中，沒有進入地表水。

5 結(jié) 論

本工作基于某極低放填埋場特定場址初步勘察結(jié)果，對包氣帶深度選取6m，對極低放填埋場主要放射性核素3H和90Sr在包氣帶和含水層的遷移情況進行了模擬預(yù)測，預(yù)測結(jié)果顯示，在特定場址的極低放填埋場中，3H在20a穿過包氣帶進入了含水層，通過含水層進行了遷移，在50a內(nèi)，含水層邊緣3H放射性活度濃度最高值約為8．35Bq／L。90Sr在50a內(nèi)有少量穿過包氣帶進入了含水層，但由于含水層介質(zhì)對90Sr有較好的吸附作用，90Sr在含水層遷移距離很短，未進入環(huán)境。通過對3H、90Sr的遷移預(yù)測分析，基本掌握了3H、90Sr在特定場址的遷移規(guī)律，為場址的安全評價提供了參考。

［1］中國國家標(biāo)準(zhǔn)化委員會．GB／T 28178—2011 極低水平放射性廢物的填埋處置［S］．北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，2011．

［2］潘自強等編著．中國核工業(yè)三十年輻射環(huán)境質(zhì)量評價［M］．北京：原子能出版社，1994：23-24．

［3］李德平，潘自強．輻射防護手冊：第一分冊［M］．北京：原子能出版社，1987：65-68．

［4］IAEA．Safety assessment methodologies for near surface disposal facilities［R］．Vienna：IAEA，2004．