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        典型放射性核素在某極低放填埋場特定場址的遷移預(yù)測

        2015-12-25 07:47:34徐建華趙昱龍龍浩騎
        核化學(xué)與放射化學(xué) 2015年2期
        關(guān)鍵詞:包氣場址核素

        徐建華,趙昱龍,杜 良,龍浩騎

        1.國防科工局核技術(shù)支持中心,北京 100037;2.中國工程物理研究院,四川 綿陽 621900;3.中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413

        極低放廢物是指放射性水平低、可以在淺層廢物填埋場處置的固體廢物,其所含的放射性核素活度濃度高于免管水平,但不高于GB/T 18178—2011《極低水平放射性廢物的填埋處置》所推薦的活度濃度指導(dǎo)值[1]。極低放廢物產(chǎn)生于核燃料循環(huán)活動、核技術(shù)應(yīng)用、伴生放射性礦的開發(fā)利用,尤其是核設(shè)施退役和環(huán)境治理工程將產(chǎn)生大量的極低放廢物(如退役產(chǎn)生的混凝土、場址清理產(chǎn)生的污土等)[2-3]。據(jù)國際統(tǒng)計數(shù)據(jù),極低放廢物量可占退役廢物總量的50%~75%,甚至部分核設(shè)施可達90%以上[4]。因此將極低放廢物分出進行處置,對于減輕處置負(fù)擔(dān)和減少處置費用,具有重要的經(jīng)濟意義和現(xiàn)實意義。

        近年來,隨著我國核設(shè)施退役和環(huán)境治理工作的深入開展,各核設(shè)施營運單位極低放廢物積存量和產(chǎn)生量日益增加,為確保核設(shè)施營運單位產(chǎn)生的極低放廢物得到合理、妥善、安全處置,需在營運單位周邊選擇合適的場址建設(shè)極低放廢物填埋場對極低放廢物進行集中處置。極低放廢物所含核素放射性水平較低,但由于填埋場場址條件存在差異且處置源項不同,填埋場關(guān)閉后,存在部分核素會通過一定的途徑進入環(huán)境或人群的可能性,可能會對環(huán)境和公眾造成一定的影響,因此,有必要開展特定場址極低放射性核素的遷移預(yù)測工作。

        本工作根據(jù)某極低放廢物填埋場場址實際特征,選取極低放填埋場典型放射性核素3H、90Sr開展模擬遷移預(yù)測研究,通過模擬遷移預(yù)測分析,基本掌握了兩種放射性核素在特定場址的遷移規(guī)律。

        1 場址概況

        場址位于溝河谷內(nèi)半島形山體的頂面,山頂較為平坦,長約100m,寬約20~50m,地面坡度約為10°,周邊山坡角度為30°~40°。場址包氣帶地層主要巖性為Q2坡積物。坡積物主要分布在場區(qū)的山麓地帶,厚度6~8m,局部厚度小于5m。巖性為灰褐色、黃褐色、灰黃色、棕色以及紫紅色亞粘土夾碎石。碎石成分主要為風(fēng)化板巖、灰?guī)r,碎石含量20%~40%,膠結(jié)致密,為非均勻介質(zhì)。該介質(zhì)透水性弱,總體上不透水。根據(jù)填埋場初步地勘結(jié)果,在填埋場底部6m范圍內(nèi)未探測到含水層。

        受場址區(qū)域自然地理和地層巖性影響,地下水循環(huán)范圍僅局限于場址區(qū)域范圍內(nèi),地下水的形成、循環(huán)在空間和時間上都很短,地表水和地下水相互補給,水力聯(lián)系十分密切。地下水水化學(xué)特征總體表現(xiàn)為礦化度偏低,為149.18~290.66mg/L;pH=6.3~8.3,為中~弱堿性;Eh值在663~700mV之間,為強氧化介質(zhì);水型以型 為 主,其 次 為Mg2+和型水。該結(jié)果表明,場址區(qū)域地下水是以溶濾作用為主。與通常山區(qū)溶濾水(一般為型水)相比,受本區(qū)域地層巖性的影響和Mg2+的含量偏高,地下水中含少量腐蝕性。本區(qū)域地下水的化學(xué)性質(zhì)對核素遷移和吸附無特殊影響。

        2 模型概化

        極低放廢物填埋場的設(shè)計主要基于廢物體自身、處置庫的結(jié)構(gòu)和地質(zhì)結(jié)構(gòu)三道屏障。由于極低放廢物放射性活度水平低,半衰期較短,在較短的時間內(nèi)大部分核素依靠自身衰變就可以達到清潔解控水平,其他中短壽命放射性核素的主要阻滯屏障為工程屏障和天然屏障。對于本工作,假設(shè)在極低放填埋場建立后,工程屏障失效,因此包氣帶將是阻滯核素遷移的主要地質(zhì)屏障。假設(shè)填埋場關(guān)閉后,核素在穿透處置庫庫底,開始沿著包氣帶遷移,此時主導(dǎo)遷移方向為垂直方向。在經(jīng)過一段時間包氣帶中的遷移后,根據(jù)介質(zhì)對核素的吸附解吸特性,核素先后進入含水層中,隨水流方向遷移。

        在包氣帶,核素的遷移方向主要為垂直方向,因此,本次對場址包氣帶的模擬,以場址為主要研究區(qū)域作一維模擬。核素在穿過包氣帶,進入含水層后,將沿水流方向向生態(tài)環(huán)境遷移,此時核素的主要遷移方向為水平方向,因此,對核素在場址含水層中的遷移模擬概化為二維模型。處置庫核素遷移示意圖示于圖1。

        圖1 處置庫核素遷移途徑示意圖Fig.1 Radionuclide migration pathway diagram

        3 數(shù)學(xué)模型

        3.1 地下水流模型

        包氣帶水流模型采用一維水流模型,其控制方程為:

        其中:D為研究區(qū);φ為基質(zhì)勢或壓力水頭,m;t為時間,d;ρ為液體密度,kg/m3;θ為含水量,m3/m3;q為源匯項,m3/(a·m3);z為空間坐標(biāo);K(φ)為非飽和水力傳導(dǎo)系數(shù)張量,m/d。

        含水層水流模型采用二維非均質(zhì)水流模型,其控制方程為:

        式中,H為地下水水頭,m;Kx、Ky、Kz為x、y、z方向上的滲透系數(shù),m/d;S為貯水率、Q為源匯項,m3/d;x、y為水平方向坐標(biāo),m;t為時間項,d。

        3.2 核素遷移模型

        包氣帶核素遷移模型采用一維均質(zhì)模型。模型考慮對流、彌散、衰變和吸附,選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為:

        其中:C為液相中核素的活度濃度,Bq/cm3;F為固相中核素濃度,mg/g;v為核素遷移速率,cm/d;λ為核素衰變常數(shù),1/d;M為源匯項,Bq/(cm3·d);Dh為水動力彌散系數(shù),cm2/d。

        含水層核素遷移模型采用二維非均質(zhì)模型,模擬時考慮對流、彌散、衰變和吸附,選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為:

        式中,水動力彌散系數(shù)Dh一般由下式計算:

        式中,αL、αT分別為縱向和橫向孔隙尺度彌散度,cm;δij為Kroneker記號,當(dāng)i=j(luò)時,δ=1,當(dāng)i≠j時,δ=0;vi、vj為地下水實際速率分量。

        4 核素遷移模擬預(yù)測

        本研究選取極低放廢物代表性核素3H、90Sr開展模擬預(yù)測,由于尚未開展極低放廢物3H、90Sr的淋出實驗研究,缺乏極低放廢物3H、90Sr在極低放填埋場的源項數(shù)據(jù),因此,本研究采取了較為保守的計算法獲得極低放填埋場中3H、90Sr的源項濃度,其中3H的放射性活度濃度為2.88×104Bq/L,放射性核素衰變常數(shù)為0.056a-1,90Sr的放射性活度濃度為2.87×104Bq/L,放射性核素衰變常數(shù)為0.024a-1。

        4.1 流場模擬

        根據(jù)特定場址地下水位監(jiān)測數(shù)據(jù),繪制出研究區(qū)等水位線示于圖2。由圖2可知:研究區(qū)含水層水流方向主要為從北向南。

        圖2 場址含水層流場等水位線圖Fig.2 Scheme of aquifer flow water line

        包氣帶流場模擬結(jié)果示于圖3。

        圖3 包氣帶有限元計算流場Fig.3 Flow aeration by finite element calculation

        含水層模擬采用四節(jié)點四邊形網(wǎng)格離散,二階高斯積分。模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分使用的是GID軟件,計算時網(wǎng)格剖分為10 000個,具體圖詳見圖4。

        含水層模擬計算結(jié)果示于圖5。

        對比圖2和圖5,可見流場圖與等水位線圖符合的很好。根據(jù)流場模擬結(jié)果,模擬計算核素在包氣帶和含水層中的遷移。

        圖4 含水層模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分圖Fig.4 Grids map of aquifer simulation area

        圖5 含水層模擬流場圖Fig.5 Simulated flow field of aquifer

        4.2 核素遷移預(yù)測

        遷移預(yù)測采取基于有限元計算法的FEPG程序,將整個區(qū)域劃分成10 000個網(wǎng)格,時間步長為1個月,模擬時間為50a,采用定時間步長。在50a內(nèi)不同埋深3H和90Sr濃度隨時間的變化規(guī)律示于圖6和圖7。

        圖6 不同埋深3 H濃度隨時間變化規(guī)律Fig.6 3 H concentration in different depth as a function of time

        圖7 不同埋深90Sr濃度隨時間變化規(guī)律Fig.7 90Sr concentration in different depth as a function of time

        由圖6可以看出,隨著時間的推移,3H逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。由于黏土對3H的阻滯能力差,3H在包氣帶中的遷移速率較快,在模擬計算的50a內(nèi),包氣帶底部邊緣3H的濃度是逐漸增大的,3H大約在20a后就會穿過包氣帶進入含水層。

        圖7顯示了90Sr在包氣帶中遷移模擬情況。從圖7可以看出,隨著時間的推移,90Sr逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。在包氣帶底部邊緣處,90Sr濃度在50a內(nèi)略有升高,這說明有少量的90Sr穿過了包氣帶,進入到含水層。

        根據(jù)包氣帶模擬結(jié)果,3H和90Sr都遷移穿過了包氣帶進入含水層,但90Sr遷移進入含水層的量很少,為掌握兩種核素對環(huán)境的影響,對兩種核素在含水層的遷移情況進行模擬。計算核素在含水層的遷移時,將包氣帶邊緣濃度作為含水層遷移的初始濃度。含水層核素遷移模擬結(jié)果示于圖8和圖9,圖中矩形表示處置場預(yù)選區(qū)。

        圖8 50a后3 H濃度在含水層中分布規(guī)律Fig.8 Distribution of 3 H concentration in aquifer in 50a

        圖9 50a后90Sr核素濃度在含水層中分布規(guī)律Fig.9 Distribution of 90Sr concentration in aquifer in 50a

        圖8顯示了3H在含水層邊緣的濃度分布情況。從圖8可以看出,在50a后,含水層邊緣的3H最大放射性活度濃度約為8.35Bq/L。結(jié)合含水層流場模擬結(jié)果和核素遷移模擬結(jié)果,發(fā)現(xiàn)3H的遷移方向與地下水流方向基本一致,由此可見3H主要隨地下水流遷移。

        從圖9可以看出,在50a時間內(nèi),由于含水層介質(zhì)對90Sr的吸附作用,使得90Sr在含水層中的遷移非常緩慢。在遷移50a后,90Sr在含水層邊緣的放射性活度濃度為0,這表明90Sr被滯留在含水層中,沒有進入地表水。

        5 結(jié) 論

        本工作基于某極低放填埋場特定場址初步勘察結(jié)果,對包氣帶深度選取6m,對極低放填埋場主要放射性核素3H和90Sr在包氣帶和含水層的遷移情況進行了模擬預(yù)測,預(yù)測結(jié)果顯示,在特定場址的極低放填埋場中,3H在20a穿過包氣帶進入了含水層,通過含水層進行了遷移,在50a內(nèi),含水層邊緣3H放射性活度濃度最高值約為8.35Bq/L。90Sr在50a內(nèi)有少量穿過包氣帶進入了含水層,但由于含水層介質(zhì)對90Sr有較好的吸附作用,90Sr在含水層遷移距離很短,未進入環(huán)境。通過對3H、90Sr的遷移預(yù)測分析,基本掌握了3H、90Sr在特定場址的遷移規(guī)律,為場址的安全評價提供了參考。

        [1]中國國家標(biāo)準(zhǔn)化委員會.GB/T 28178—2011 極低水平放射性廢物的填埋處置[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2011.

        [2]潘自強等編著.中國核工業(yè)三十年輻射環(huán)境質(zhì)量評價[M].北京:原子能出版社,1994:23-24.

        [3]李德平,潘自強.輻射防護手冊:第一分冊[M].北京:原子能出版社,1987:65-68.

        [4]IAEA.Safety assessment methodologies for near surface disposal facilities[R].Vienna:IAEA,2004.

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