王穎,馮承蓮,黃文賢,劉躍丹,馬燕,5,張瑞卿,吳豐昌,*
1. 北京師范大學水科學研究院,北京 100875 2. 中國環(huán)境科學研究院 環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室,北京100012 3. 北京師范大學數(shù)學科學學院,北京 100875 4. 環(huán)境保護部華南環(huán)境科學研究所 廣東省水與大氣污染防治重點實驗室,廣州510065 5. 青島理工大學環(huán)境與市政工程學院 生物環(huán)保與綠色化工研究中心,青島266033 6. 內(nèi)蒙古大學環(huán)境與資源學院,呼和浩特010021
物種敏感度分布的非參數(shù)核密度估計模型
王穎1,2,馮承蓮2,黃文賢3,劉躍丹4,馬燕2,5,張瑞卿6,吳豐昌2,*
1. 北京師范大學水科學研究院,北京 100875 2. 中國環(huán)境科學研究院 環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室,北京100012 3. 北京師范大學數(shù)學科學學院,北京 100875 4. 環(huán)境保護部華南環(huán)境科學研究所 廣東省水與大氣污染防治重點實驗室,廣州510065 5. 青島理工大學環(huán)境與市政工程學院 生物環(huán)保與綠色化工研究中心,青島266033 6. 內(nèi)蒙古大學環(huán)境與資源學院,呼和浩特010021
針對目前物種敏感度分布參數(shù)方法建模所存在的缺點,首次提出基于非參數(shù)核密度估計方法的物種敏感度分布模型,并提出相應(yīng)的最優(yōu)窗寬和檢驗方法。選用無機汞作為案例研究對象,利用非參數(shù)核密度估計方法和3種傳統(tǒng)參數(shù)模型分別推導了保護我國水生生物的無機汞的急性水質(zhì)基準值。結(jié)果表明,非參數(shù)核密度估計方法在推導無機汞水質(zhì)基準中的穩(wěn)健性和精確度都大大優(yōu)于傳統(tǒng)參數(shù)模型,能夠更好地構(gòu)建物種敏感度分布曲線。該方法的提出豐富了水質(zhì)基準的理論方法學,為更好地保護水生生物提供了有力的支撐。
無機汞;淡水水生生物;水質(zhì)基準;非參數(shù)核密度估計;物種敏感度分布
物種敏感度分布法(species sensitivity distribution, SSD)是由Kooijman[1]提出的一種用來推導水質(zhì)基準[2-3]和生態(tài)風險評價[4]的科學研究方法。該方法認為不同的物種對相同污染物應(yīng)存在遵循某種概率分布的敏感度差異,并假設(shè)選擇的物種能夠代表給定生態(tài)系統(tǒng)的群落結(jié)構(gòu),具有隨機性,從而利用已知的毒性數(shù)據(jù)來擬合物種敏感度曲線,進而外推獲得保護95%物種的基準值(hazardous concentration for 5% of species, HC5)或生態(tài)風險中受影響物種的比例(potentially affected fraction, PAF)[5]。很多學者圍繞物種敏感度分布的概率建模開展了大量研究,傳統(tǒng)研究思路是假設(shè)物種毒性數(shù)據(jù)服從某種參數(shù)分布,再利用統(tǒng)計分布對毒性數(shù)據(jù)進行概率擬合。目前通常用于物種敏感度分布推導HC5值的幾種參數(shù)模型包括log-normal[6]、log-logistic[7]、Burr Type III[8]、Weibull[9]、Gompertz[10]、Sigmoid[11]、Gaussian[12]、Exponential Growth[13]。
然而參數(shù)模型對數(shù)據(jù)有較強的基本假定,常常與實際存在較大的差距,大量的研究也表明,實際采集到的毒性數(shù)據(jù)通常偏離既定的假設(shè)統(tǒng)計分布,得到的SSD參數(shù)估計不能總是取得滿意的結(jié)果,而且也沒有對所有毒性數(shù)據(jù)普遍適用的參數(shù)分布[14],因此,依靠主觀假設(shè)的參數(shù)分布擬合方法不具有通用性,最終容易造成基準推導值的失真。Posthuma[5]和Newman[10]分別提出了非參數(shù)的Monte Carlo和Bootstrap的方法構(gòu)建SSD模型,相對于參數(shù)方法能夠較客觀地反映真實毒性數(shù)據(jù)信息。但是,Monte Carlo模擬依然是建立在特定分布的基礎(chǔ)上[15],而對有異常值的樣本數(shù)據(jù),Bootstrap法會使得數(shù)據(jù)結(jié)果更失真[16],這都會造成模型的不確定性,而且Bootstrap法是基于一元統(tǒng)計得到危害濃度及其置信區(qū)間的分布[10],并不是全體物種的分布,因此為SSD模型建立統(tǒng)一的估計方法迫在眉睫。
非參數(shù)核密度估計是一種不需要先驗信息,不依賴于總體分布及其參數(shù),完全以樣本數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),對數(shù)據(jù)限制較為寬松,一般不事先假定變量之間的結(jié)構(gòu)關(guān)系,而是通過直接估計獲得結(jié)構(gòu)關(guān)系,能夠很好地無偏估計數(shù)據(jù)的分布特征的方法[17],天然具有穩(wěn)健性。崔恒建等[18]結(jié)合實例探討了非參數(shù)核密度估計在擬合直徑分布中的應(yīng)用。徐健君[19]成功地將非參數(shù)核密度估計方法應(yīng)用在岷江冷杉天然林直徑分布研究中。吳承禎等[20]應(yīng)用非參數(shù)核密度估計很好地描述了群落物種多度分布。
本文擬采用非參數(shù)核密度估計的模型構(gòu)建物種敏感度分布曲線,并提出相應(yīng)的最優(yōu)窗寬和檢驗方法。以無機汞為例,構(gòu)建了無機汞的非參數(shù)核密度估計物種敏感度分布曲線,進一步驗證了該方法用于推導水質(zhì)基準的準確性和有效性。
1.1 物種敏感度分布原理
物種敏感度分布是指在結(jié)構(gòu)復雜的生態(tài)系統(tǒng)中,不同的物種對某一脅迫因素的敏感程度服從一定的概率分布,可以通過概率或者經(jīng)驗分布函數(shù)來描述不同物種樣本對脅迫因素的敏感度差異[15]。通常計算基于給定樣本的隨機變量的分布密度函數(shù),可以利用參數(shù)估計和非參數(shù)估計2類方法。參數(shù)估計中,往往假設(shè)數(shù)據(jù)分布符合某種特定的性態(tài),然后在目標分布的函數(shù)族中確定特定的參數(shù)值,從而得到隨機變量的分布密度函數(shù)。目前SSD采取的估計方法主要是將已知物種的毒性數(shù)據(jù)值按照從大到小的順序排列,根據(jù)計算公式(1)[21]或(2)[13]計算每個物種的累積概率。
(1)
(2)
式中,p 為累積概率,i 為物種排序的等級,最小的為1,最大等級為n ,即為物種總數(shù)。然后根據(jù)參數(shù)或非參數(shù)的方法求解累積概率分布函數(shù)。Kolmogorov-Smirnov(K-S)檢驗用于檢驗參數(shù)模型的實用性。每個模型通過曲線擬合后,計算出的均方根誤差(root mean square errors, RMSE)和判定系數(shù)(coefficients of determination, R2)用于描述參數(shù)模型的擬合程度;RMSE和誤差平方和(sum of squares for error, SSE)用于描述非參數(shù)模型的擬合程度。擁有最小RMSE值和最大R2值的參數(shù)模型被認為是用于推導物種敏感度分布和水質(zhì)基準值的最佳參數(shù)模型,擁有最小RMSE值和最小SSE值的非參數(shù)模型被認為是用于推導物種敏感度分布和水質(zhì)基準值的最佳非參數(shù)模型[22]。
1.2 物種敏感度分布的非參數(shù)核密度估計
非參數(shù)核密度估計是指在給定樣本后,僅從現(xiàn)有的樣本數(shù)據(jù)出發(fā),利用核密度函數(shù)估計的方法對其未知的總體密度函數(shù)的估計[23]。假設(shè)x1,x2,…xn是總體物種毒性數(shù)據(jù)X 獨立同分布n 個的樣本,X 的概率密度函數(shù)f(x) 未知,物種敏感度分布的非參數(shù)核密度估計為
(3)
其中,非參數(shù)核密度估計SSD使用的毒性數(shù)據(jù)樣本(通常選用半數(shù)效應(yīng)濃度或半數(shù)致死濃度EC50/LC50或無觀察效應(yīng)濃度NOEC)主要來自現(xiàn)有的數(shù)據(jù)庫及其各類文獻,經(jīng)過物種、暴露時間、效應(yīng)濃度的單位等數(shù)據(jù)篩選后獲得,過程符合物種敏感度分布法毒性數(shù)據(jù)的篩選原則[15]。同時,根據(jù)統(tǒng)計學要求,非參數(shù)核密度估計通常建立在大樣本統(tǒng)計的基礎(chǔ)上[23],毒性數(shù)據(jù)樣本數(shù)量應(yīng)至少超過30個。
1.3 核函數(shù)和最優(yōu)窗寬的求取
一般先選定核函數(shù),再確定最優(yōu)窗寬。核函數(shù)K (x )通常選取關(guān)于原點對稱并使得
(4)
常用的核函數(shù)有Parzen窗(Uniform)、三角(Triangle)、高斯(Gauss)、指數(shù)(Exponent)等。在獨立同分布的情況下,核密度估計量具有逐點漸近無偏性、一致漸進無偏性和均方相合性等性質(zhì)[24]。不同的核函數(shù)代表距離分配各樣本點對密度貢獻的不同情況,通常用漸近積分均方誤差(AMISE)來度量[25]。根據(jù)Prakasa的研究[26]可知,滿足核函數(shù)條件下的高斯核函數(shù)、均勻核函數(shù)和Epanechnikov核函數(shù)等的最優(yōu)性幾乎一致。因此,本文選用式(5)的標準高斯核函數(shù)。
(5)
核估計的關(guān)鍵是選取合理窗寬hn,這將直接關(guān)系核估計的精度,通常需要經(jīng)過大量試驗確定,當窗寬確定時,不同的核函數(shù)對估計的作用是等價的[27]。若采用高斯核函數(shù),則根據(jù)經(jīng)驗法可得最優(yōu)窗寬為[28]
(6)
1.4 模型檢驗
非參數(shù)核密度估計的物種敏感度分布模型采用K-S檢驗與后驗檢驗的聯(lián)合檢驗法,其中后驗檢驗指定量評估概率模型與數(shù)據(jù)觀測分布之間的差異,采用RMSE和SSE作為后驗檢驗指標。通過K-S檢驗認為建立的模型分布成立,K-S檢驗統(tǒng)計量越小說明擬合優(yōu)度越高[29];RMSE和SSE越小,則說明非參數(shù)核密度估計模型的擬合程度越高。
2.1 無機汞毒性數(shù)據(jù)獲取
汞(Hg)是重要的重金屬,也是受關(guān)注的有毒污染物,它在天然水體里主要以無機形態(tài)存在,主要搜集Hg2+對中國淡水水生生物的毒性數(shù)據(jù)。毒性數(shù)據(jù)來自美國環(huán)保局ECOTOX數(shù)據(jù)庫(http://cfpub.epa.gov/ecotox/)和中國知網(wǎng)(http://www/cnki/net/)收錄的文獻,主要來自于參考文獻[21]。實驗數(shù)據(jù)獲得的準確性和可靠性均符合標準方法,具體篩選標準與文獻[30]相同。相同物種具有多個毒性數(shù)據(jù)的情況下,取其所有效應(yīng)濃度數(shù)據(jù)的幾何平均值,稱為種平均急性值(species mean acute value, SMAVs)。收集到的無機汞的慢性毒性數(shù)據(jù)較少,不足以構(gòu)建物種敏感度曲線,所以僅使用無機汞的急性毒性數(shù)據(jù)作為案例研究。使用Matlab 2007b軟件進行數(shù)據(jù)處理及模型構(gòu)建。
2.2 無機汞的非參數(shù)核密度估計的急性物種敏感度分布構(gòu)建
篩選出的Hg2+化合物急性毒性數(shù)據(jù)共90個物種,其中植物9種,脊椎動物33種,包括魚類26種,兩棲類7種;無脊椎動物48種,包括甲殼類25種,其他無脊椎動物23種,具體數(shù)據(jù)詳見表1。
表1 無機汞對中國淡水水生生物急性毒性數(shù)據(jù)
注:使用的數(shù)據(jù)全部來自于參考文獻[21]。
Note: All data used came from reference[21].
由表1可知,毒性數(shù)據(jù)范圍為0.32~35 041.94,標準差達到4 199.01,差異太大,需要對原始數(shù)據(jù)做對數(shù)化處理以減小數(shù)據(jù)之間的差異性,達到數(shù)據(jù)平滑的效果,使得計算結(jié)果擬合度更高;同時也為了更好地同其他參數(shù)模型進行對比,因此在開展分析之前先對數(shù)據(jù)做對數(shù)化處理。經(jīng)過處理后,采用高斯核函數(shù)對中國淡水水生生物的無機汞的急性毒性數(shù)據(jù)構(gòu)建非參數(shù)核密度估計的物種敏感度分布,根據(jù)窗寬的經(jīng)驗公式計算窗寬h =0.3678,并對比4種其他的窗寬對擬合結(jié)果的影響(圖1)。發(fā)現(xiàn)h 確實為最優(yōu)窗寬,它從實際上兼顧了密度曲線的光滑性和模型的擬合優(yōu)度,由此,確定了無機汞的非參數(shù)核密度估計的物種敏感度分布模型如式(7)所示。
(7)
2.3 不同模型的對比
對收集到的中國淡水水生生物的Hg2+的毒性數(shù)據(jù)做對數(shù)化處理并通過正態(tài)檢驗后,建立了物種敏感度分布的參數(shù)模型,并與非參數(shù)核估計模型進行了對比。采用極大似然估計方法得到3種擬合較好的normal分布、logistic分布和sigmoid分布的參數(shù)模型的概率密度函數(shù),分布公式、估計值及模型檢驗結(jié)果見表2,3種參數(shù)模型與非參數(shù)核估計模型的累積概率分布的對比見圖2。
從表1和圖2中可以得出,對于所研究的Hg2+的中國淡水水生生物的毒性數(shù)據(jù),所有模型均通過K-S檢驗,但本文提出的核密度估計模型與樣本數(shù)據(jù)的經(jīng)驗分布K-S檢驗統(tǒng)計量最小,P 值最大,達到0.8974,后驗檢驗指標RMSE和SSE也達到最小,說明擬合程度最好。進一步印證較低毒性效應(yīng)值的擬
圖1 無機汞對中國淡水水生生物的急性毒性數(shù)據(jù)構(gòu)建非參數(shù)核密度估計的物種敏感度分布的不同窗寬的對比Fig. 1 Comparison among different bandwidth of species sensitivity distribution (SSDs) that is established by the non-parametric kernel density estimation for inorganic mercury to Chinese freshwater organisms
合程度,排序在前10%的物種的normal分布、logistic分布、sigmoid分布和非參數(shù)核密度估計模型的K-S檢驗統(tǒng)計量分別是0.0281、0.0363、0.0310和0.0244,其中非參數(shù)核密度估計模型最小,擬合程度最好。因此,本文提出的核密度估計模型對所選取的生物毒性數(shù)據(jù)不作預先分布的假設(shè),對樣本數(shù)據(jù)表現(xiàn)出很好的適應(yīng)性,可以很好地彌補參數(shù)模型的缺陷,能夠以較高的精度通過統(tǒng)計檢驗,獲得最好的模擬效果。
另外,非參數(shù)核密度估計模型與Bootstrap法和Bootstrap回歸法不同,前者可以像參數(shù)法一樣獲得全體物種的累積概率密度分布情況,后兩者則是利用反復重抽樣得到的隨機替換樣本構(gòu)造經(jīng)驗分布函數(shù)或特定參數(shù)模型,只能計算特定統(tǒng)計量的估計值及置信區(qū)間[31]。同時,實驗測得的毒性數(shù)據(jù)常常會出現(xiàn)異常值的情況,呈現(xiàn)偏態(tài),服從相對“尖峰厚尾”的近似正態(tài)分布,參數(shù)模型往往不能很好地對這樣的樣本數(shù)據(jù)進行擬合;相反地,基于非參數(shù)核密度估計的SSD不需要先驗信息,直接根據(jù)樣本數(shù)據(jù)擬合,較參數(shù)模型對樣本數(shù)據(jù)限制更為寬松,可以減少這些異常值點對SSD估計的影響,具有較好的穩(wěn)健性。
表2 各模型對對數(shù)化后的無機汞急性毒性數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果
圖2 三種參數(shù)模型與非參數(shù)核密度估計模型的累積概率密度函數(shù)對比Fig. 2 Comparison between three parametric distributions and non-parametric kernel estimate model of cumulative probability density function
2.4 不同模型得到的全部物種的HC5值對比
通常以保護95%物種的污染物濃度作為安全閾值,即HC5。因此,由normal分布、logistic分布、sigmoid分布參數(shù)模型和非參數(shù)核密度估計模型分別計算得到的HC5值為3.46、3.83、3.72和2.14μg·L-1。查找原始樣本數(shù)據(jù),可以發(fā)現(xiàn),利用公式(2)計算得到的經(jīng)驗分布5%的累積概率所對應(yīng)的樣本物種是甲殼類棘爪網(wǎng)紋溞,其對應(yīng)急性毒性值為2.9 μg·L-1,因此,4種估計模型的偏差分別為19.38%、31.94%、28.30%和26.23%。其中,normal分布參數(shù)模型和非參數(shù)核密度估計模型的偏差較小。為了更好地比較這2個模型的擬合效果,圖3給出了這2種估計模型概率密度函數(shù)的對比。由圖中可知,非參數(shù)核密度估計模型能夠更好地反映物種毒性數(shù)據(jù)的總體變化趨勢,更能反映樣本的內(nèi)在結(jié)構(gòu)特征。進一步根據(jù)優(yōu)先選擇對于敏感物種毒性數(shù)據(jù)擬合較好的模型的原則[32],非參數(shù)核密度估計模型較參數(shù)模型而言,得到的HC5值更加可靠。
2.5 無機汞的急性水質(zhì)基準對比
根據(jù)式(8)計算得到急性水質(zhì)基準值,目前大部分研究使用的評價因子取值為2[33],本研究也采取相同的評價因子。
急性水質(zhì)基準=急性HC5/AF
(8)
圖3 normal分布參數(shù)模型與非參數(shù)核密度估計模型概率密度函數(shù)的對比Fig. 3 Comparison between normal distribution and non-parametric kernel estimate model of probability density function
將本研究得到的基準值同國內(nèi)不同學者的研究結(jié)果及其他國家的急性水質(zhì)基準值進行比較。張瑞卿等[21]使用Log-Slogistic3對物種急性毒性數(shù)據(jù)進行擬合;孔祥臻等[34]用BurrⅢ分布對Hg的SSD進行擬合;美國使用的是毒性百分數(shù)排序法,假設(shè)物種毒性數(shù)據(jù)符合對數(shù)-三角分布;澳大利亞采用BurrⅢ模型進行統(tǒng)計外推。表3給出了各研究推導出的急性水質(zhì)基準對比結(jié)果。
表3 無機汞急性水質(zhì)基準值對比
作為物種敏感度分布的重要組成部分,物種的組成和對污染物的敏感度能夠直接影響物種敏感度分布推導結(jié)果的準確性,而不同生態(tài)系統(tǒng)中物種組成和物種敏感度與生物區(qū)密切相關(guān)[37]。例如,中國的魚類代表種大多屬于鯉科,而北美大多數(shù)魚類屬于鮭科。而本文主要選取的是代表中國廣大水體環(huán)境中的淡水物種區(qū)系,因此同美國和澳大利亞的基準或標準值有所區(qū)別。但是,本研究與同是研究中國淡水水生生物的孔祥臻等[34]、張瑞卿等[21]和李會仙等[35]的研究結(jié)果差異較大,說明非參數(shù)核密度估計模型與參數(shù)模型間的差異性確實存在。其中,孔祥臻等[34]使用的樣本物種僅為30種,數(shù)據(jù)集較小,因此存在較大的偏差,較難獲取準確的參數(shù)估計值;張瑞卿等[21]使用的模型是log-sigmoid模型的一種變形,且其殘差平方和為0.0664,大于本研究的0.0488,李會仙等[35]使用的是荷蘭國立公共衛(wèi)生與環(huán)境研究院開發(fā)的ETX2.0軟件[6],該軟件使用的是log-Normal模型,僅用Anderson-Darling統(tǒng)計量檢驗了對分布的擬合情況,結(jié)果也較為粗糙(0.822<1.035),由此說明非參數(shù)核密度估計模型比這2個參數(shù)模型的擬合更貼合樣本數(shù)據(jù),具有更高的準確性。同時,通過對比其他國家的基準值可以發(fā)現(xiàn),非參數(shù)核密度估計模型推導出的急性基準值更加貼近實際,但是目前其他國家還沒有利用非參數(shù)核密度估計模型對物種敏感度分布的研究結(jié)果。
2.6 模型的不確定性分析
實際物種毒性數(shù)據(jù)的有效性是模型確定的關(guān)鍵,因此樣本數(shù)據(jù)的收集十分重要。本研究中案例使用的數(shù)據(jù)未考慮無機汞在生物體內(nèi)的富集效應(yīng),也未考慮不同實驗室數(shù)據(jù)的差異性。同時,污染物的毒性受到多種環(huán)境因素影響,例如水體硬度等,但目前沒有足夠數(shù)據(jù)來定量研究環(huán)境因素的影響,本文的模型也沒有考慮環(huán)境因素。模型中核函數(shù)的窗寬估計依賴于具體的各物種毒性數(shù)據(jù),因此在實際中窗寬的確定是較困難的問題,若h 太小會使擬合的物種敏感度分布曲線波動較大,不能反映內(nèi)在規(guī)律;若h 太大則估計的物種敏感度分布曲線過于光滑,掩蓋了其內(nèi)在結(jié)構(gòu)特征。本研究選取高斯核函數(shù)及其經(jīng)驗最優(yōu)帶寬建立了SSD分布,雖然得到了較好的結(jié)果,但仍可以根據(jù)擬合度和光滑度的實際情況對窗寬做適當調(diào)整,以獲得更合適的分布密度。另外,非參數(shù)核密度估計通常建立在大樣本統(tǒng)計的基礎(chǔ)上,對小樣本的密度估計并不太理想,因此對物種毒性數(shù)據(jù)樣本較小(通常<30)的情況,需要對已構(gòu)建的物種敏感度分布的非參數(shù)核密度估計模型做一定補充與改進。
本文提出的基于非參數(shù)核密度估計的物種敏感度分布模型既簡單又靈活,具有很高的準確性和有效性,并給出了最優(yōu)帶寬選取和模型聯(lián)合檢驗方法。選取的無機汞的水生生物毒性數(shù)據(jù)的案例研究,驗證了非參數(shù)核密度估計方法在推導水質(zhì)基準中的穩(wěn)健性和適用性。該估計方法的提出豐富了水質(zhì)基準的理論方法學,為更好地保護水生生物提供了更有力的支撐,可以考慮廣泛應(yīng)用于物種敏感度分布推導水質(zhì)基準中的研究。
[1] Kooijman S A L M. A safety factor for LC50values allowing for differences in sensitivity among species [J]. Water Research, 1987, 21(3): 269-276
[2] Canadian Council of Resource and Environment Ministers (CCME). A protocol for the Derivation of Water Quality Guidelines for the Protection of Auqtic Life [R]. Ottawa: CCME , 2007
[3] Australian and New Zealand Environment and Conservation Council and Agriculture and Resource Management Council of Australian and New Zealand (ANZECC, ARMCANZ). Peper No.4 Australian and New Zealand Guidelines for Fresh and Marine Water Quality [R]. Canberra: ANZECC, ARMCANZ, 2000
[4] US Environmental Protection Agency (US EPA). Guidelines for Ecological Risk Assessment [R]. Washington DC: US EPA, 1998
[5] Posthuma L, Suter II G, Traas T P. Species Sensitivity Distributions in Ecotoxicology [M]. Boca Raton FL: Lewis Publishers, 2002: 1-198
[6] Van Vlaardingen P L A, Traas P T, Wintersen A M, et al. Etx2. 0. A program to calculate hazardous concentrations and fraction affected, based on normally-distributed toxicity data. RIVM report (and software) 601501028/2004 [R]. Bilthoven: National Institute for Public Health and the Environment (RIVM), 2004
[7] Pennington D W. Extrapolating ecotoxicological measures from small data sets [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2003, 56(2): 238-250
[8] Shao Q. Estimation for hazardous concentrations based on NOEC toxicity data: An alternative approach [J]. Environmetrics, 2000, 11(5): 583-595
[9] Van Straalen N M. Threshold models for species sensitivity distributions applied to aquatic risk assessment for zinc [J]. Environmental Toxicology and Pharmacology, 2002, 11(3-4): 167-172
[10] Newman M C, Ownby D R, Mezin L C, et al. Applying species-sensitivity distributions in ecological risk assessment: Assumptions of distribution type and sufficient numbers of species [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2000, 19(2): 508-515
[11] 曹宇靜, 吳豐昌. 淡水中重金屬鎘的水質(zhì)基準制定[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學, 2010, 38(3): 1378-1380, 1437
Cao Y J, Wu F C. Establishment of water quality criteria for cadmium in freshwater [J]. Journal of Anhui agriculture, 2010, 38(3): 1378-1380, 1437 (in Chinese)
[12] 吳豐昌, 馮承蓮, 曹宇靜, 等. 鋅對淡水生物的毒性特征與水質(zhì)基準的研究[J]. 生態(tài)毒理學報, 2011, 6(4): 367-382
Wu F C, Feng C L, Cao Y J, et al. Toxicity characteristic of zinc to freshwater biota and its water quality criteria [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2011, 6(4): 367-382 (in Chinese)
[13] 吳豐昌, 馮承蓮, 張瑞卿, 等. 我國典型污染物水質(zhì)基準研究[J]. 中國科學: 地球科學, 2012, 42(5): 665-672
Wu F C, Feng C L, Zhang R Q, et al. Derivation of water quality criteria for representative water-body pollutants in China [J]. Science in China: Earth Science, 2012, 42(5): 665-672 (in Chinese)
[14] 吳豐昌, 孟偉, 曹宇靜, 等. 鎘的淡水水生生物水質(zhì)基準研究[J]. 環(huán)境科學研究, 2011, 24(2): 172-184
Wu F C, Meng W, Cao Y J, et al. Derivation of aquatic life water quality criteria for cadmium in freshwater in China [J]. Research of Environmental Science, 2011, 24(2): 172-184 (in Chinese)
[15] 陳波宇, 鄭斯瑞, 牛希成, 等. 物種敏感度分布及其在生態(tài)毒理學中的應(yīng)用[J]. 生態(tài)毒理學報, 2010, 5(4): 491-497
Chen B Y, Zheng S R, Niu X C, et al. Species sensitivity distribution and its application in ecotoxicology [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2010, 5(4): 491-497 (in Chinese)
[16] 潘海濤. Bootstrap方法在非參數(shù)核估計中的研究與應(yīng)用[J]. 統(tǒng)計與決策, 2010(23): 22-24
[17] Rosenblatt M. Remarks on some nonparametric estimates of a density function [J]. The Annals of Mathematical Statistics, 1956, 27(3): 832-837
[18] 崔恒建, 王雪峰. 核密度估計及其在直徑分布研究中的應(yīng)用[J]. 北京林業(yè)大學學報, 1996, 18(2): 67-72
Cui H J, Wang X F. Property of kernel density estimation and application in the diameter distribution [J]. Journal of Beijing Forestry University, 1996, 18(2): 67-72 (in Chinese)
[19] 徐健君. 非參數(shù)核密度估計在岷江冷杉天然林直徑分布研究中的應(yīng)用[J]. 甘肅林業(yè)科技, 1999, 24(4): 22-24, 28
Xu J J. An application of non-parameter nucle-densiety estimation on research of diameter distribution of Abies f axoniana natural forest [J]. Journal of Gansu Forestry Science and Technology, 1999, 24(4): 22-24, 28 (in Chinese)
[20] 吳承禎, 洪偉, 吳繼林, 等. 兩種珍稀植物群落物種多度分布的核方法研究[J]. 熱帶亞熱帶植物學報, 2000, 8(4): 301-307
Wu C Z, Hong W, Wu J L, et al. Studies on kernel density estimation of species abundance distribution in two communities of rare and endangered plants [J]. Journal of Tropical and Subtropical Botany, 2000, 8(4): 301-307 (in Chinese)
[21] 張瑞卿, 吳豐昌, 李會仙, 等. 應(yīng)用物種敏感度分布法研究中國無機汞的水生生物水質(zhì)基準[J]. 環(huán)境科學學報, 2012, 32(2): 440-449
Zhang R Q, Wu F C, Li H X, et al. Deriving aquatic water quality criteria for inorganic mercury in China by species sensitivity distributions [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(2): 440-449 (in Chinese)
[22] Liu Y D, Wu F C, Mu Y S, et al. Setting water quality criteria in China: Approaches for developing species sensitivity distributions for metals and metalloids [J]. Reviews of Environmental Contamination and Toxicology, 2014(230): 35-57
[23] 吳喜之. 非參數(shù)統(tǒng)計[M]. 北京: 中國統(tǒng)計出版社, 1999: 175-187
[24] 陳希孺, 柴根象. 非參數(shù)統(tǒng)計教程[M]. 上海: 華東師范大學出版社, 1993: 247-270
[25] 趙淵, 沈智健, 周念成, 等. 基于序貫仿真和非參數(shù)核密度估計的大電網(wǎng)可靠性評估[J]. 電力系統(tǒng)自動化, 2008, 32(6): 14-19
Zhao Y, Shen Z J, Zhou N C, et al. Reliability assessment of bulk power systems utilizing sequential simulation and nonparametric kernel density estimation [J]. Autonation of Electric Power Systems, 2008, 32(6): 14-19 (in Chinese)
[26] Prakasa Rao B L S. Nonparametric Functional Estimation [M]. New York: Academic Press, 1983: 22-198
[27] Epanechnikov V A. Non-parametric estimation of a multivariate probability density [J]. Theory of Probability & Its Applications, 1969, 14(1): 153-158
[28] 李竹渝, 魯萬波, 龔金國. 經(jīng)濟, 金融計量學中的非參數(shù)估計技術(shù)[M]. 北京: 科學出版社, 2007: 10-20
[29] 顏偉, 任洲洋, 趙霞, 等. 光伏電源輸出功率的非參數(shù)核密度估計模型[J]. 電力系統(tǒng)自動化, 2013, 37(10): 35-40
Yan W, Ren Z Y, Zhao X, et al. Probabilistic photovoltaic power modeling based on nonparametric kernel density estimation [J]. Autonation of Electric Power Systems, 2013, 37(10): 35-40 (in Chinese)
[30] 吳豐昌, 馮承蓮, 曹宇靜, 等. 我國銅的淡水生物水質(zhì)基準研究[J]. 生態(tài)毒理學報, 2011, 6(6): 617-628
Wu F C, Feng C L, Cao Y J, et al. Aquatic life ambient freshwater quality criteria for copper in China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2011, 6(6): 617-628(in Chinese)
[31] Grist E P, Leung K M, Wheeler J R, et al, Better bootstrap estimation of hazardous concentration thresholds for aquatic assemblages [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2002, 21(7): 1515-1524
[32] 吳豐昌. 水質(zhì)基準理論與方法學及其案例研究[M]. 北京: 科學出版社, 2012: 77-87
[33] Van Sprang P A, Verdonck F A M, Vanrolleghem P A, et al. Probabilistic environmental risk assessment of zinc in Dutch surface waters [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2004, 23(12): 2993-3002
[34] 孔祥臻, 何偉, 秦寧, 等. 重金屬對淡水生物生態(tài)風險的物種敏感性分布評估[J]. 中國環(huán)境科學, 2011, 31(9): 1555-1562
Kong X Z, He W, Qin N, et al. Assessing acute ecological risks of heavy metals to freshwater organism by species sensitivity distributions [J]. China Environmental Science, 2011, 31(9): 1555-1562 (in Chinese)
[35] 李會仙, 張瑞卿, 吳豐昌, 等. 中美淡水生物區(qū)系中汞物種敏感度分布比較[J]. 環(huán)境科學學報, 2012, 32(5): 1183-1191
Li H X, Zhang R Q, Wu F C, et al. Comparison of mercury species sensitivity distributions of freshwater biota in China and the United States [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(5): 1183-1191 (in Chinese)
[36] US EPA. National Recommended Water Quality Criteria [R]. Washington DC: Office of Research and Development, 2012
[37] Brock T, Arts G H P, Maltby L, et al. Aquatic risks of pesticides, ecological protection goals, and common aims in European Union legislation [J]. Integrated Environmental Assessment and Management, 2006, 2(4): e20-e46
◆
Non-Parametric Kernel Density Estimation of Developing Species Sensitivity Distributions
Wang Ying1,2, Feng Chenglian2, Huang Wenxian3, Liu Yuedan4, Ma Yan2,5, Zhang Ruiqing6, Wu Fengchang2,*
1. College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China 2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Science, Beijing 100012, China 3. School of Mathematical Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China 4. The Key Laboratory of Water and Air Pollution Control of Guangdong Province, South China Institute of Environmental Sciences, the Ministry of Environment Protection of PRC, Guangzhou 510065, China 5. Research Center of Environmental Biology and Green Chemistry, School of Environmental and Municipal Engineering, Qingdao Technological University, Qingdao 266033, China 6. College of Environment and Resources, Inner Mongolia University, Huhhot 010021, China
27 May 2014 accepted 4 July 2014
To address the inadequacies associated with parametric density estimations for species sensitivity distributions, we developed a new probabilistic model based on non-parametric kernel density estimation and proposed related optimal bandwidths and testing methods as well. With inorganic mercury as the target compound, the non-parametric kernel density estimation method and three conventional parametric density estimation methods were used to derive acute water quality criteria for protection of aquatic species in China. The results demonstrated that the new probabilistic model was superior over the conventional parametric density estimations in deriving water quality criteria for inorganic mercury, as well as in constructing species sensitivity distribution. The proposed method has enriched the methodological foundation for water quality criteria and provided solid support for protection of aquatic organisms.
inorganic mercury; freshwater organisms; water quality criteria; non-parametric kernel density estimation; species sensitivity distribution
環(huán)保公益項目(201309060;201409037) ;國家自然科學基金重點項目(41130743)
王穎(1989-),女,博士,研究方向為環(huán)境基準與風險評估,E-mail: wy2012bnu@126.com;
*通訊作者(Corresponding author),E-mail: wufengchang@vip.skleg.cn
10.7524/AJE.1673-5897.20140527002
2014-05-27 錄用日期:2014-07-04
1673-5897(2015)1-215-10
X171.5
A
吳豐昌(1964—),男,博士,研究員,博士生導師,主要研究方向為湖泊污染過程、天然有機質(zhì)與水環(huán)境質(zhì)量基準。
王穎, 馮承蓮, 黃文賢, 等. 物種敏感度分布的非參數(shù)核密度估計模型[J]. 生態(tài)毒理學報, 2015, 10(1): 215-224
Wang Y, Feng C L, Huang W X, et al. Non-parametric kernel density estimation of developing species sensitivity distributions [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(1): 215-224(in Chinese)