何麗娟,梁晶晶,張少華

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CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系超額混合焓的預(yù)測(cè)

何麗娟1,梁晶晶1,張少華2

針對(duì)傳統(tǒng)制冷工質(zhì)對(duì)存在諸如氫氟烴的環(huán)境問(wèn)題、氨水的毒性和精餾問(wèn)題,以及溴化鋰制冷溫度高和腐蝕結(jié)晶等問(wèn)題,提出一種對(duì)環(huán)境友好的以CO2為制冷劑與以離子液體[emim][Tf2N]為吸收劑的新型吸收制冷工質(zhì)對(duì)。為了研究CO2-[emim][Tf2N]吸收制冷系統(tǒng)性能,以WS混合規(guī)則為橋梁,結(jié)合PR狀態(tài)方程和NRTL活度系數(shù)模型,建立GE-EOS熱力學(xué)模型,得到CO2和離子液體二元混合體系在高溫高壓下的超額混合焓。計(jì)算結(jié)果表明:CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)大于0.43時(shí),二元混合體系的超額混合焓均為負(fù)值,混合為放熱過(guò)程,說(shuō)明二元混合體系具有成為吸收制冷工質(zhì)對(duì)溶液的基本特征。同時(shí),利用CO2-[emim][Tf2N]吸收制冷系統(tǒng)進(jìn)行初步實(shí)驗(yàn)研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,系統(tǒng)制冷系數(shù)平均相對(duì)誤差為16.3%,驗(yàn)證了模型具有較好的計(jì)算精度。

CO2-[emim][Tf2N];混合焓;吸收制冷

吸收式制冷系統(tǒng)可利用地?zé)?、太?yáng)能和廢熱等低品位能源作為驅(qū)動(dòng)能源,具有較高的熱轉(zhuǎn)換效率[1]。吸收式制冷循環(huán)使用的制冷工質(zhì)有水系、氨系、醇系和氟利昂系,但CFC和HCFC等氟利昂的全球變暖潛能值(GWP)和消耗臭氧潛能值(ODP)較高;氨雖為自然工質(zhì),但其汽化潛熱小、可燃有毒,氨水吸收制冷循環(huán)需精餾部件且不易實(shí)現(xiàn)多效化;溴化鋰吸收制冷循環(huán)不能制取0 ℃以下的冷量,腐蝕和結(jié)晶問(wèn)題也較嚴(yán)重[2],因此各國(guó)學(xué)者不斷探索新的吸收制冷工質(zhì)對(duì)。

CO2是一種環(huán)境友好的自然工質(zhì),其ODP為0,GWP為1,具有單位容積制冷量大、傳熱損失小、節(jié)流損失小、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)性好等優(yōu)點(diǎn)[3]。早在1886年CO2就用于壓縮式制冷機(jī)中,然而有關(guān)CO2吸收制冷系統(tǒng)研究的公開(kāi)報(bào)道較少。隨著對(duì)CO2吸收劑的深入研究,離子液體的出現(xiàn)解決了吸收制冷工質(zhì)的缺陷問(wèn)題。離子液體室溫條件下呈液體狀態(tài),化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性較好,具有環(huán)境友好性,無(wú)毒性,在-30～500 K溫度范圍內(nèi)幾乎沒(méi)有蒸氣壓[4]。

1999年,Blanchard等最早發(fā)表了關(guān)于CO2在高壓情況下可溶于離子液體的文章,研究表明CO2可高度溶解在[bmim][PF6]中,8 MPa下CO2在[bmim][PF6]中的摩爾溶解度達(dá)到0.6[5]。2001年,Blanchard等又研究了溫度和壓力分別在313～333 K與0.1～9.5 MPa范圍內(nèi)時(shí),CO2在各離子液體中的溶解度大小為:[C4mim][PF6]>[C8mim][PF6]>[C8mim][BF4]>[N-bupy][BF4]>[C4mim][NO3]>[C2mim][EtSO4],結(jié)果表明CO2在離子液體中的溶解度受陰離子的影響較大[6]。2004年,Scovazzo等研究了CO2氣體在陰離子為[Tf2N]-、[CF3SO3]-、[Cl]-和[dca]-(二氰胺陰離子)的離子液體中的溶解性,結(jié)果表明與其他離子液體相比,[emim][Tf2N]對(duì)CO2氣體具有極好的吸收能力,其溶解性最高,為0.1 mol/L,其他離子液體的溶解度依次為[emim][dca] 0.078 mol/L,[emim][CF3SO3] 0.074 mol/L,[thtdp][Cl] 0.058 mol/L[7]。2009年,Maiti通過(guò)理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)對(duì)比的方法得到在溫度為40 ℃、CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)為0.3、咪唑陽(yáng)離子固定不變的條件下,各種陰離子溶解CO2能力的順序?yàn)?[NO3]-<[BF4]-<[PF6]-<[Tf2N]-[8]。因此,咪唑型離子液體[emim][Tf2N]對(duì)CO2的溶解度較大,在吸收處理CO2方面具有極好的潛力。

對(duì)于CO2-[emim][Tf2N]的相平衡計(jì)算,國(guó)內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了一系列研究。2005年,Kim等利用GC-NLF模型預(yù)測(cè)了在290～340 K、0～1 MPa范圍內(nèi)CO2在離子液體中的溶解度,并與相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較,關(guān)聯(lián)誤差較小[9]。2013年,孫寶劍利用基團(tuán)貢獻(xiàn)狀態(tài)方程(GC-EOS)模型模擬計(jì)算了290～370 K、0～14 140 kPa范圍內(nèi)CO2-[emim][Tf2N]的相平衡,并關(guān)聯(lián)了相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),研究表明應(yīng)用GC-EOS方法可以很好地描述CO2在離子液體[emim][Tf2N]中的溶解度及相平衡狀況,其誤差值較小[10]。上述研究結(jié)果關(guān)聯(lián)數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)條件為低溫低壓。為了獲取CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系更廣泛的熱力學(xué)參數(shù),本文依據(jù)Schilderman等人提供的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[11],利用PR狀態(tài)方程、WS混合規(guī)則并結(jié)合NRTL活度系數(shù)模型,建立了有預(yù)測(cè)功能的相平衡模型,獲得了CO2-[emim][Tf2N]在高溫高壓下的超額混合焓數(shù)據(jù),對(duì)CO2-[emim][Tf2N]吸收式制冷系統(tǒng)性能模擬和系統(tǒng)設(shè)計(jì)具有重要意義。

1 建立模型

預(yù)測(cè)相平衡的方法主要有狀態(tài)方程法(EOS)和活度系數(shù)法兩種,近年來(lái),許多研究者試圖利用超額性質(zhì)來(lái)關(guān)聯(lián)相平衡計(jì)算的兩種方法,從而建立新的混合規(guī)則。經(jīng)過(guò)多年研究探索,已得到了許多比較成功的超額自由能型混合規(guī)則。

本文以由超額吉布斯自由能模型得到的WS混合規(guī)則為橋梁,將PR狀態(tài)方程和NRTL活度系數(shù)模型相結(jié)合,建立了GE-EOS熱力學(xué)模型,來(lái)關(guān)聯(lián)CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的氣液相平衡實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),并根據(jù)模型選用VB語(yǔ)言為編程工具,計(jì)算了CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓、混合焓等熱力學(xué)參數(shù)值。

1.1 PR狀態(tài)方程

本文選用PR狀態(tài)方程,如下式所示

(1)

其中

(2)

Ωb=0.077 796

(3)

(4)

(5)

Ωa=0.457 235

(6)

溫度函數(shù)α為

(7)

m=0.376 46+1.542 26ω-0.269 92ω2

(8)

代入式(4),得到

(9)

式中:a、b為PR方程參數(shù);R為摩爾氣體常數(shù);p為壓力;T為熱力學(xué)溫度;V為體積;Tc、pc分別為臨界溫度、臨界壓力;Tr為對(duì)比溫度;ω為偏心因子;Ωa、Ωb、ac、m均為參數(shù);下標(biāo)i表示混合物中組分。

1.2WS混合規(guī)則

本文選用WS混合規(guī)則,如式(10)、(11)所示

(10)

(11)

即am=bmDRT

(12)

其中

(13)

(14)

(15)

(16)

式中:Q表示熱量;GE為超額吉布斯自由能;C*表示與具體的狀態(tài)方程有關(guān)的結(jié)構(gòu)常數(shù);k為雙元系的相互作用參數(shù);D為參數(shù);下標(biāo)i、j表示混合物中組分;下標(biāo)m表示混合物。

1.3NRTL活度系數(shù)模型

推導(dǎo)NRTL方程的GE是以雙胞理論為基礎(chǔ)的,假設(shè)在二元混合物中液體具有類型1和類型2的分子的胞腔所構(gòu)成的結(jié)構(gòu),每一個(gè)分子被相同的分子以不同方式包圍,而每個(gè)分子的周?chē)幵谙嗨频那闆r下又被其他分子包圍。二元系GE表達(dá)式為

(17)

τ12=(g12-g22)/RT

(18)

τ21=(g21-g11)/RT

(19)

G12=exp(-α12τ12)

(20)

G21=exp(-α21τ21)

(21)

則活度系數(shù)可由求導(dǎo)的方法得到

(22)

(23)

其中τ11=τ22=0;G11=G22=1;α12=α21

式中:x1、x2分別為液相中組分1、2的摩爾分?jǐn)?shù);τ12、τ21、G12、G21、α12、α21均為NRTL方程參數(shù);g表示分子間相互作用能;γ表示活度系數(shù)。

一般認(rèn)為參數(shù)α12與溫度和溶液組成無(wú)關(guān),只取決于溶液的類型,不同溶液對(duì)應(yīng)著不同的參數(shù),是溶液的特征函數(shù)。Renon和Prausnitz根據(jù)似化學(xué)理論將α12定在0.2～0.47范圍之間[12],本文取α12=0.3。

2 結(jié)果與討論

基于Schilderman等人利用Cailletet實(shí)驗(yàn)設(shè)備測(cè)定的CO2和離子液體[emim][Tf2N]二元混合體系在溫度變化范圍為313.15～453.15 K、壓力變化范圍為0～15 MPa、CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)變化范圍為12.3%～59.3%時(shí)的相平衡數(shù)據(jù)[11],本文利用PR狀態(tài)方程、WS混合規(guī)則結(jié)合NRTL活度系數(shù)模型對(duì)此相平衡數(shù)據(jù)進(jìn)行關(guān)聯(lián)。

由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸得到CO2在離子液體[emim][Tf2N]中液相摩爾分?jǐn)?shù)與溫度和壓力的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式如下

(24)

式中:x為CO2在離子液體[emim][Tf2N]中的液相摩爾分?jǐn)?shù);p為CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系壓力,單位為MPa;T為CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系溫度,單位為K。式(24)的適用條件為CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的溫度和壓力分別在313.15～453.15 K和0.639～14.770 MPa內(nèi)變化。

2.1CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓計(jì)算

二元溶液的超額焓HE可由GE模型得到

(25)

其中GE由式(17)求得。

結(jié)合式(17)、式(25),得到CO2-[emim][Tf2N]的超額焓表達(dá)式為

(26)

利用PR狀態(tài)方程、WS混合規(guī)則以及結(jié)合NRTL活度系數(shù)模型得到超額焓的計(jì)算結(jié)果如圖1～圖3所示。

(a)超額焓隨溫度的變化

(b)超額焓隨壓力的變化 圖1 CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系超額焓隨溫度和壓力的變化

由圖1可見(jiàn):當(dāng)CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)為定值時(shí),CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓分別隨溫度和壓力的增大而減小。

圖2、圖3分別表示溫度為定值時(shí),CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓隨壓力和CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)的變化曲線。由圖可知,溫度一定時(shí),CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓隨壓力和CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)的增大均呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢(shì)。由圖3可知,當(dāng)CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)大于0.43、溫度低于393K時(shí),CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓是負(fù)值,表明混合過(guò)程均為放熱過(guò)程,這是吸收制冷循環(huán)工質(zhì)溶液應(yīng)具有的特征之一。

圖1～圖3的計(jì)算結(jié)果表明,CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓受溫度和壓力以及CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)共同影響并存在最大值。例如,當(dāng)溫度為453.15K、壓力為5.509MPa、CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)為0.212時(shí)二元體系超額焓存在最大值736.7J/mol,以此作為優(yōu)化CO2-[emim][Tf2N]吸收式制冷系統(tǒng)工況的最佳判據(jù)之一。

(a)T=313.15～453.15 K(ΔT=20 K)

(b)T=323.15～443.15 K(ΔT=20 K) 圖2 不同溫度下CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系超額焓隨壓力的變化

(a)T=313.15～453.15 K(ΔT=20 K)

(b)T=323.15～443.15 K(ΔT=20 K) 圖3 不同溫度下CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系超額焓隨CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)的變化

2.2CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的混合焓計(jì)算

二元混合體系的混合焓Hmix可表達(dá)為

(27)

式中:Hi為CO2和離子液體比焓,單位為kJ/kg。

根據(jù)氣液相平衡模型關(guān)聯(lián)計(jì)算出CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的Hmix,從而得到二元混合體系的混合焓與溫度、壓力的擬合關(guān)系式如下

Hmix=-3.87+4.71/

(28)

式(28)的適用范圍為溫度313.15～453.15 K和壓力0.639～14.770 MPa。

混合焓的計(jì)算結(jié)果如圖4、圖5所示。由圖可以看出:CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的混合焓隨溫度的升高而增加,隨CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)的增加呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢(shì)。

圖4 CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系混合焓隨溫度的變化

(a)T=313.15～453.15 K(ΔT=20 K)

(b)T=323.15～443.15 K(ΔT=20 K) 圖5 不同溫度下CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系混合焓隨CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)的變化

2.3 誤差分析

為了驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果的可靠性,本文利用雙溫驅(qū)動(dòng)CO2-[emim][Tf2N]吸收制冷系統(tǒng)在下述工況下進(jìn)行循環(huán)性能實(shí)驗(yàn)。當(dāng)高溫?zé)嵩礈囟葹?10 ℃、低溫?zé)嵩礈囟葹?0 ℃、制冷劑入口溫度為5 ℃、冷卻水入口溫度在19～27 ℃范圍內(nèi)變化時(shí),吸收制冷系統(tǒng)的COP值隨冷卻水入口溫度的變化曲線如圖6所示。

圖6 COP值隨冷卻水入口溫度的變化

由圖6可知,理論模擬值和實(shí)驗(yàn)結(jié)果變化趨勢(shì)基本一致,兩者之間存在16.3%的平均相對(duì)誤差。從以下幾方面可以分析出現(xiàn)偏差的原因:首先,在模擬方面,沒(méi)有考慮系統(tǒng)的熱損失和壓降造成的偏差;其次,模型計(jì)算精度有待進(jìn)一步提高,應(yīng)選擇更適合關(guān)聯(lián)高壓實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的模型;最后是實(shí)驗(yàn)測(cè)量誤差。這些原因都會(huì)導(dǎo)致模擬值和實(shí)驗(yàn)結(jié)果出現(xiàn)偏離。

3 結(jié) 論

本文針對(duì)離子液體[emim][Tf2N]與CO2的二元混合體系,以超額吉布斯自由能模型得到的WS混合規(guī)則為橋梁,將PR狀態(tài)方程和NRTL活度系數(shù)模型相結(jié)合,建立GE-EOS熱力學(xué)模型,來(lái)關(guān)聯(lián)CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的氣液相平衡實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),并根據(jù)模型選用VB語(yǔ)言為編程工具,通過(guò)計(jì)算導(dǎo)出氣液平衡超額混合焓熱力學(xué)性質(zhì)參數(shù),為高溫高壓下二元體系的氣液相平衡熱力學(xué)性質(zhì)的研究提供有益的參考,計(jì)算得出以下結(jié)論。

(1)CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額混合焓受溫度、壓力和CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)因素的耦合影響。當(dāng)CO2液相摩爾分?jǐn)?shù)大于0.45、溫度小于393 K時(shí),CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系的超額焓是負(fù)值,表明CO2-[emim][Tf2N]二元混合體系可作為備選的吸收制冷工質(zhì)對(duì)。

(2)利用CO2-[emim][Tf2N]吸收制冷系統(tǒng)在典型工況下進(jìn)行初步實(shí)驗(yàn)研究,研究結(jié)果表明,理論值和實(shí)驗(yàn)值變化趨勢(shì)相同,存在16.3%的平均相對(duì)誤差,因此還需要構(gòu)建新模型,以進(jìn)一步提高計(jì)算精度。

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(編輯 荊樹(shù)蓉)

(1.內(nèi)蒙古科技大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,014010,內(nèi)蒙古包頭;2.內(nèi)蒙古科技大學(xué)包頭師范學(xué)院,014010,內(nèi)蒙古包頭)

Prediction of Molar Excess Enthalpies in Binary Solution of CO2-[emim][Tf2N]

HE Lijuan1,LIANG Jingjing1,ZHANG Shaohua2

(1. Institute of Energy and Environment, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou, Inner Mongolia 014010, China; 2. Institute of Baotou Teacher, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou, Baotou, Inner Mongolia 014010, China)

In view of the facts that traditional refrigerants may cause some problems, e.g., hydroflurocarbon results in environmental problems; ammonia water has toxicity and needs distillation; lithium bromide-water solution has the problems of corrosion and crystallization and its refrigeration temperature is relatively high etc., a new absorption refrigeration working pair has been developed. To study the performances of this absorption refrigeration system, NRTL model and PR state equation are combined using WS mixing rule as the link to develop aGE-EOS thermodynamic model in the paper. The molar excess enthalpies of the binary solution were obtained at high pressure and temperature. The calculation results showed that the excess molar enthalpies in the binary solution are negative when the CO2mole fraction in the liquid phase is higher than 0.43, so the mixing process of CO2and [emim][Tf2N] is exothermic, which indicates that the binary solution has the basic properties of absorption refrigeration working pair. Meanwhile, experimental study was performed using an [emim][Tf2N] absorption refrigeration system. The experimental results showed that the relative deviations were 16.3%, verifying the calculation accuracy of this model.

CO2-[emim][Tf2N]; molar excess enthalpy; absorption refrigeration

2014-12-11。 作者簡(jiǎn)介:何麗娟(1973—),女,博士,副教授。 基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51106068,51566014);內(nèi)蒙古自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2015MS0547)。

時(shí)間:2015-06-08

http:∥www.cnki.net/kcms/detail/61.1069.T.20150608.1125.001.html

10.7652/xjtuxb201509017

TB61

A

0253-987X(2015)09-0099-06