周 蘇，任宏偉，裴馮來

（1.同濟大學汽車學院，上海 201804；2.同濟大學中德學院，上海201804；3.同濟大學浙江學院，嘉興 314051）

PEMFC故障診斷研究主要集中在實驗方法和模型仿真方法上。基于實驗的故障診斷研究包括物理化學方法和電化學方法，如 Gebel等［1］通過小角度中子散射實驗法對水淹情況進行了實驗。Rubio等［2］利用電流中斷法對燃料電池故障診斷進行了研究。Zhang等［3］通過測量交流阻抗研究了水淹故障?；谀Ｐ头抡娴腜EMFC故障診斷方法鮮有報道，主要有 Pei等［4-5］利用 Matlab/Simulink 和FLUENT分布參數電堆模型進行了膜干、水淹等故障的診斷研究。Tao等［6］利用FLUENT對不同溫度下PEMFC性能進行了分析。基于CFD模型仿真的診斷研究，通常應用FLUENT軟件，很少應用COMSOL軟件。但是，COMSOL+Multiphysics軟件具有強大的多物理場耦合功能和靈活的公式編輯功能，更適合于PEMFC的故障嵌入和診斷研究。

本研究利用COMSOL+Multiphysics 3.5軟件建立了PEMFC單池二維分布動態(tài)模型。通過添加源項的方式在所建立的模型中嵌入欠氣、膜干、水淹3種典型故障，并對故障發(fā)生前后相關變量進行了分析對比。最后，利用小波分析對3種故障進行了識別。

1 PEMFC單池模型

1.1 模型假設

此模型基于以下假設：1）燃料電池中水均以氣態(tài)方式存在；2）所有氣體都服從理想氣體定律；3）為簡化流道內彎道路徑的計算，流道視為一維區(qū)域；4）催化層視為一個無限薄面，反應發(fā)生在催化層上；5）電池溫度分布均勻恒定。

1.2 PEMFC二維數值模型

在使用COMSOL軟件建模的過程中，主要用到以下4個模塊：1）用Darcy定律描述計算氣體的壓力和速度；2）Maxwell-Stefan方程用于描述陽極和陰極多組分擴散氣體的組分；3）用Nernst-Planck方程對燃料電池質子交換膜中質量傳輸進行描述；4）用DC公式對電磁、電荷傳導進行描述；具體公式為（1） ～（6）。

Darcy方程：

Maxwell-Stefan方程：

Nernst-Planck方程：

DC公式：

在COMSOL軟件環(huán)境下，以上公式均以功能模塊的形式存在。用戶若想調用功能模塊，只需要更改其參數值。COMSOL+Multiphysics建模主要步驟是［7］：繪制單片燃料電池幾何圖形；建立數學方程，設置邊界條件；劃分網格；設置求解器參數并求解；后處理，對結果進行數據處理。

1.3 主要參數

所建立的二維單池模型的主要結構、物性參數和操作條件如表1所示。

根據PEMFC單池三維結構和切面，如圖1a）所示，建立了PEMFC單池的二維模型，如圖1b）所示。

圖1 COMSOL診斷用三維/二維PEMFC電池模型Fig.1 COMSOL Diagnostic 3D/2D PEMFC model

表1 燃料電池建模參數Tab le 1 Modeling parameters of PEMFC

2 PEMFC故障嵌入

故障嵌入是基于小交流電流輸入的基礎上，交流擾動不宜超過直流電流的5%。因此，模型電流設為

2.1 欠氣故障

欠氣故障是由于PEMFC在某電流密度下不能獲得足夠的燃料供應引起的。發(fā)生欠氣故障時，為維持電池電化學反應，欠氣故障處的單片電池的電極反應過程將發(fā)生以下變化：電池的輸出電流保持不變，工作電壓逐漸下降。當欠氣故障十分嚴重時，電池電壓逐漸降為0后至為負，發(fā)生“反極”。若電池發(fā)生反極時仍然繼續(xù)工作，則故障的單電池在陽極析出氧氣，經電堆管道進入相鄰的電池，將導致電堆電壓大幅下降；嚴重時，由于氫氧混合可能單池內發(fā)生爆炸，從而導致電池損壞。所以，充足的燃料供應對PEMFC十分重要。因此欠氣故障設置為，在模型運行達到穩(wěn)定后，將氧氣過量系數（ζ）由穩(wěn)定值2線性降為1，下降的時間區(qū)間為20～30 s。這種取值方法是因為在過量系數為2時燃料電池可以達到最佳輸出特性，當過量系數降低為1時，燃料電池內部部分區(qū)域的氣體供給量不能滿足燃料電池的反應需求量，即發(fā)生欠氣故障［8］。具體的欠氣故障嵌入公式為：

2.2 膜干故障

燃料電池工作溫度較高、氣體增濕不足、冷卻出現故障等原因導致膜內水含量下降，進而出現膜干故障。水含量過低將嚴重影響質子傳導率，從而導致歐姆過電勢升高和電池輸出電壓降低。因此，研究膜干故障下的各物理量如膜內水含量、電池阻抗值、電堆電壓等的變化特征并采取相應的措施，是燃料電池水管理的重要內容。

研究結果顯示，相對濕度是影響質子交換膜歐姆阻抗的主要因素。根據文獻［9］，質子交換膜必須保證與液態(tài)水接觸，或膜處相對濕度高于80%，才能保證高效的離子導電性。陽極和陰極相對濕度的迅速變化將大大提升陽極端膜干故障發(fā)生的機率［10］。此外，保證陰極端氧氣的均勻分布在一定程度上可以降低膜干發(fā)生的機率［11］。

模型中膜干故障設置為，在模型運行穩(wěn)定后，陰極濕度（HR）的值由穩(wěn)定值1線性降為0.4，降低的時間區(qū)間為20～30 s。設置的原因是，在 HR=1時，電導率為最適宜值，內阻最小，當 HR=0.4時，質子交換膜處于失水狀態(tài)，所以質子傳遞受到限制［12］，發(fā)生膜干故障。具體膜干故障嵌入公式為：

2.3 水淹故障

系統(tǒng)運行條件發(fā)生變化，如啟動工況、高電流密度、陰極氣體增濕程度變大、孔隙率減小等［13］，會導致電化學反應產生的水不能及時通過陰極氣道排出，從而產生水淹故障。隨著反應的繼續(xù)進行，陰極端氣體擴散層將部分或完全的充滿液態(tài)水，阻礙了氧氣的輸送，無法到達催化層進行反應，導致電流的非均勻分布和電壓劇烈下降，尤其當燃料電池工作在高電流密度時［14］。針對水淹現象已有大量的實驗和數值研究。其中 Shi等［15］通過建立一維穩(wěn)態(tài)模型研究了燃料電池溫度對于水活度和管道壓力的分布。該研究發(fā)現，溫度的上升對于及時排除氣體擴散層中的水分有著不可忽視的作用，而孔隙率小、濕度大的工作環(huán)境很有可能導致水淹的發(fā)生。

模型中孔隙率設置為，在模型運行穩(wěn)定后，孔隙率（ε）由穩(wěn)定值0.6線性降為0.03，變化區(qū)間為20～30 s期間。這種設置方法是為了清晰的反映孔隙率對電池性能的影響，孔隙率取值為0.6時，電池性能最優(yōu)，孔隙率為0.03時，達其下限，電池性能最差［16］，發(fā)生水淹故障。具體水淹故障嵌入公式為：

3 模型仿真及結果分析

圖2為仿真計算得到的正常和欠氣故障下陰極擴散層氧氣質量分數分布圖。

圖2 正常/欠氣故障下陰極擴散層處氧氣質量分數分布圖Fig.2 O2mass fraction distribution d iagramin cathode diffusion layer under normal/gas starvation condition

在正常情況下，氧氣的質量分數在擴散層中沿流道入口至出口方向逐漸降低，在出口處達到最低值，自流道至催化層方向氧氣質量分數逐漸降低，在催化層處達到最低值，圖2描述的氧氣質量分數分布符合PEMFC物理特性，證明了建模的合理性。當欠氣故障發(fā)生時，氧氣質量分數分布特征沒有改變，但質量分數的值在擴散層內部各處均明顯降低。

圖3為正常/膜干故障下陰極擴散層和膜含水量分布圖。

圖3 正常/膜干故障下陰極擴散層和膜含水量分布圖Fig.3 Water content distribution d iagramof cathod diffusion layer and membrane under normal/membrane dehyd ration

在正常情況下，擴散層含水量沿流道入口至出口方向逐漸增大，在陰極出口處達到最大值。從縱向來看，陰極含水量自陰極流道到陰極催化層逐漸增大，在催化層處最大。在質子交換膜中，靠近陰極催化層部分的含水量較高，這是由于化學反應主要發(fā)生在陰極催化層導致的。

在相同的比例下，發(fā)生膜干故障后擴散層和膜處的含水量值明顯降低，但分布特征沒有改變。

圖4為正常/水淹故障下膜和陰極擴散層含水量分布圖。

當水淹故障發(fā)生后，含水量的在陰極擴散層和膜中的擴散趨勢沒有改變，在陰極擴散層末端與膜的交界處明顯增大，含水量最大值由正常狀況下7.606升至10.109，最小值2.291上升至4.491。

圖5描述了膜干、水淹、欠氣故障下與正常情況下的電壓過程。

由圖5可知，在燃料電池出現欠氣、膜干、水淹狀況下，都會出現電壓下降的情況。各種故障對電壓的影響程度依次是水淹、膜干、欠氣。水淹時，電壓下降趨勢明顯，當孔隙率降為原來的1/20后，電壓下降了0.5 V。

根據膜干、水淹和欠氣3種故障產生的電壓差，利用MATLAB/Simulink小波分析工具箱對其3種故障進行分析。對輸出的交流電壓信號進行db8小波3層分解，可得到小波近似信號和小波細節(jié)信號，如圖6所示。

圖4 正常/水淹故障下膜和陰極擴散層含水量分布圖Fig.4 Water conten t distribu tion diagramof cathod diffusion layer and membrane under normal/flooding distribution d iagram

圖5 正常/故障下的電壓比較圖Fig.5 Voltage comparision d iagramunder normal/fault situation

通過對比不同故障下的細節(jié)信號和近似信號，本研究選取了可以反映不同故障類型區(qū)別的第1層小波細節(jié)信號作為特征向量，如圖7所示。

圖7顯示，正常情況下波峰和波谷出現的位置和頻率較為均勻，呈現有規(guī)律的循環(huán)變化，但是在欠氣、膜干和水淹故障發(fā)生時，不同故障情況下的時域波形會出現不同的形態(tài)，如欠氣故障下波形會出現4個不同的波峰，膜干故障下出現3個變化明顯的波峰，水淹故障則出現1個大的波峰并在其附近伴隨著多個密集的小波峰。另外，3種故障下波峰出現的時間也完全不同。據此，通過對比第1層小波細節(jié)信號在3種故障下的時域波形可以區(qū)別3種故障，即可以初步實現故障識別和分類。

圖6 小波分析結果示意圖Fig.6 Sketch for wavelet analysis result

圖7 正常/欠氣/膜干/水淹小波分析Fig.7 Wavelet analysis resu lt for normal/gas starvation/memb rane dehyd ration/flooding situation

4 結論與展望

利用COMSOL+Multiphysics軟件建立了PEMFC二維單池模型，研究了3種典型的故障嵌入，為發(fā)展診斷方法提供了必要條件。在此基礎上，利用小波分析初步區(qū)分了3種故障，用以研究故障發(fā)生前后相關物理量時間/空間信息。仿真研究得出以下主要結論：

1）基于預定義函數和添加源項的方式可以在模型中嵌入典型故障。

2）嵌入欠氣、膜干、水淹3種典型的故障后，PEMFC內部特征量分布會出現趨勢變化，但是沿通道方向及通道至催化層方向的分布模態(tài)不會發(fā)生變化。同時，嵌入3種故障后，電池會出現不同程度和類型的電壓降。

3）通過對電壓降信號進行小波分析，可定性區(qū)分PEMFC典型故障，達到了故障診斷的目的。

現有的二維 PEMFC單池模型和診斷結果，為未來建立PEMFC電堆模型提供了基礎。利用電堆模型，將進行不同位置的典型故障嵌入，并基于小波方法對各種故障進行定量識別、分類和定位研究。

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