吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國石油大學(華東)重質(zhì)油國家重點實驗室，山東青島266580)

變徑提升管反應器擴徑段內(nèi)氣固流動特性研究

吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國石油大學(華東)重質(zhì)油國家重點實驗室，山東青島266580)

在變徑提升管冷模裝置上，以空氣和催化裂化平衡劑為介質(zhì)，考察了顆粒濃度的軸徑向分布情況，并對擴徑段內(nèi)的微觀流動特性進行了分析。結(jié)果表明，變徑提升管內(nèi)顆粒濃度整體上呈“上稀下濃”的分布形式，且沿軸向高度徑向不均勻指數(shù)逐漸減小。與傳統(tǒng)提升管底部相比，擴徑段內(nèi)顆粒濃度及間歇性指數(shù)顯著增大，且沿徑向分布更均勻，說明氣固作用力顯著增強，并且氣固微觀流動行為沿徑向變化梯度減小。氣固微觀流動行為受反應器結(jié)構(gòu)影響顯著，變徑提升管擴徑段內(nèi)氣固流動行為類似湍流床，顆粒濃度波動幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對均勻，有利于強化氣固兩相的接觸及混合過程。

變徑提升管 擴徑段 氣固微觀流動行為 間歇性指數(shù) 顆粒濃度

中國石油大學(華東)開發(fā)了兩段提升管催化裂解多產(chǎn)丙烯(TMP)工藝[1-2]，該工藝采用重油與汽油或輕烴組合進料技術(shù)，在多產(chǎn)丙烯的同時，可兼顧高品質(zhì)汽油的生產(chǎn)。然而，傳統(tǒng)等徑提升管反應器內(nèi)顆粒濃度(εs)低，且存在嚴重的環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)及顆粒返混現(xiàn)象[3]，導致氣固接觸效率下降且油氣停留時間難以控制。為滿足TMP工藝對高氣固接觸效率的需求，需要開發(fā)新型氣固流態(tài)化反應器，其中，新型組合進料變徑提升管反應器得到了大量研究及應用[4]。

提升管反應器內(nèi)的氣固微觀流動行為對反應器的設計及操作具有重要影響，如氣固兩相在提升管中的徑向分布顯著影響氣固間傳質(zhì)、傳熱及反應性能等[5-6]。本課題組對變徑提升管內(nèi)的顆粒軸徑向分布和操作條件的影響進行了大量研究[7-10]，然而這些研究基本都停留在宏觀流動行為方面，對于變徑提升管內(nèi)的微觀流動特性缺乏深入的認識。因而，本研究在冷態(tài)模擬流態(tài)化裝置上對底部擴徑提升管內(nèi)的宏觀及微觀流動行為進行分析，以深入探究擴徑段內(nèi)的氣固微觀流動特性，這對新型變徑提升管反應器的設計及優(yōu)化具有指導性意義。

1 實 驗

1.1 實驗裝置及操作流程

圖1 變徑提升管冷態(tài)模擬裝置示意1—流量計; 2—提升管底部氣體分布板；3—擴徑段環(huán)管氣體分布器； 4—輸送段進氣噴嘴； 5—過濾氣袋； 6—氣固分離設備； 7—三通切換閥； 8—測量筒； 9—伴床； 10，11—下料蝶閥； 12—下料斜管

圖1為變徑提升管冷態(tài)模擬實驗裝置示意。整套裝置由提升管、伴床、氣固分離設備、測量筒、氣體分布板、連接管路及相應控制閥件(蝶閥及三通切換閥)組成。其中，變徑提升管包括底部預提升段(高0.8 m，直徑0.1 m)、中部擴徑段(高1.8 m，直徑0.2 m)以及上部輸送段(高8.0 m，直徑0.1 m)三部分。該變徑提升管采用多層進氣方式，氣體分別從以上三部分的底部注入，三者進氣體積流量比為1∶2∶2。

實驗時，伴床內(nèi)的固體顆粒經(jīng)下料斜管進入提升管底部，預流化氣通過氣體分布板使顆粒流化，預提升氣和各段噴嘴進料氣將顆粒提升，氣體攜帶顆粒到達提升管頂部出口后進入氣固分離設備，分離后的顆粒返回伴床，完成循環(huán)流動。

1.2 實驗介質(zhì)及操作條件

流化介質(zhì)為常溫空氣，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計測量。固體顆粒采用山東石大勝華煉油廠的催化裂化平衡劑(ρP=1 500 kg/m3，平均粒徑dP=96 μm)。提升管輸送段Ug變化范圍為8～12 m/s，對應擴徑段內(nèi)氣速為1.2～1.8 m/s。顆粒循環(huán)速率Gs對應于提升管輸送段為180～308 kg/(m2·s)，伴床內(nèi)顆粒靜床高度為3.0 m。

1.3 測量儀器及方法

采用中國科學院過程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測定變徑提升管內(nèi)的局部顆粒濃度εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時間為30 s。采用切換法測定Gs，即在裝置的穩(wěn)定操作條件下，通過切換氣固分離設備底部的三通切換閥至測量筒，記錄一定時間(10 s)內(nèi)的催化劑體積，并基于提升管輸送段截面積進行換算，從而獲得Gs。

2 結(jié)果與討論

2.1 宏觀流動行為分析

(1)

式中，εsmf為臨界流化狀態(tài)下的εs，在此εsmf=0.57。

圖2 變徑提升管與傳統(tǒng)提升管各軸向位置和分布傳統(tǒng)提升管：■—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)；□—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)變徑提升管：●—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)；○—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)

2.2 微觀流動行為分析

提升管反應器內(nèi)的氣固微觀流動行為對氣固兩相傳質(zhì)、傳熱及催化接觸反應具有重要的影響[5，12]。采用間歇性指數(shù)γ可從微觀上定量分析氣固兩相的相互作用，該概念由Brereton等[12]提出，定義為床層中某點處的εs波動標準偏差[σ(εs，P)]與該點處假定具有相同平均εs的最大標準偏差[σmax(εs，P)]之比[見式(2)]。γ越大代表床層湍動越劇烈，氣固作用力越強[13-14]，并且γ可用于分析氣固兩相的分離現(xiàn)象，γ=0代表處于理想環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)，γ=1代表處于理想顆粒絮狀流結(jié)構(gòu)。此外，瞬時εs波動信號可直接反映顆粒微觀流動行為，再結(jié)合瞬時εs信號的概率密度分布即可定性判斷氣固兩相的接觸情況。因此，擴徑段內(nèi)的微觀流動行為將主要通過徑向顆粒γ分布及瞬時εs信號來進行分析。

(2)

2.2.1εs及γ徑向分布 圖3為變徑提升管擴徑段與傳統(tǒng)提升管底部不同軸向位置(z=1.31，1.55，1.74 m)εs和γ沿徑向分布情況。由圖3可見，兩種提升管中εs在徑向上均大致呈現(xiàn)出“中心稀，邊壁濃”的不均勻分布規(guī)律，與文獻[15]的結(jié)果一致。這主要是由于氣體易于從中心區(qū)(r/R=0～0.3)通過，而顆粒則傾向于在邊壁區(qū)(r/R=0.7～1.0)發(fā)生團聚作用。然而，變徑提升管擴徑段中心區(qū)εs(0.22～0.35)與傳統(tǒng)提升管εs(0.05～0.12)相比明顯提高，其徑向εs分布也更加均勻，從而顯著強化中心區(qū)氣固兩相的接觸、混合。另外，隨著高度的增加，中心區(qū)及過渡區(qū)εs迅速降低，而邊壁區(qū)εs變化緩慢，說明流態(tài)沿軸向的發(fā)展，徑向上遵循從中心到邊壁的發(fā)展規(guī)律，該規(guī)律與文獻[16]的結(jié)論一致。這主要是由于中心區(qū)εs低，顆粒受氣體加速作用快，而邊壁區(qū)εs高且受邊壁效應影響，發(fā)展較為緩慢。

圖3 變徑提升管擴徑段和傳統(tǒng)提升管底部各軸向位置的徑向εs和γ分布傳統(tǒng)提升管：Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； □—Z=1.31 m； ○—Z=1.55 m； △—Z=1.74 m變徑提升管：Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ■—Z=1.31 m； ●—Z=1.55 m； ▲—Z=1.74 m

變徑提升管擴徑段及傳統(tǒng)提升管底部γ沿徑向分布有明顯差異。首先，變徑提升管擴徑段內(nèi)γ(0.20～0.72)整體上明顯高于傳統(tǒng)提升管內(nèi)γ(0.05～0.62)，且沿徑向分布相對更均勻，尤其是中心區(qū)γ(0.60～0.72)約為后者中心區(qū)γ(0.20～0.50)的2倍，且變化梯度極?。黄浯?，傳統(tǒng)提升管底部γ從中心到邊壁呈先增大后減小的變化趨勢，峰值出現(xiàn)在r/R=0.6～0.8位置，而變徑提升管擴徑段γ沿徑向則呈先維持不變或略增到逐漸減小的趨勢，最大值出現(xiàn)在r/R=0.1～0.3位置；另外，二者γ沿軸向均呈逐漸減小的趨勢。以上結(jié)果說明：變徑提升管擴徑段內(nèi)氣固兩相微觀流動結(jié)構(gòu)沿徑向分布更加均勻，并且氣固兩相湍動程度明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，氣固作用力更強；變徑提升管擴徑段中心區(qū)氣固兩相作用力最強，而傳統(tǒng)提升管則在近邊壁區(qū)氣固兩相作用力最強；沿軸向發(fā)展，兩種提升管的局部顆粒流動行為逐漸由絮狀流動結(jié)構(gòu)占主導向環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

變徑提升管擴徑段與傳統(tǒng)提升管底部γ的差異可能主要是由床層內(nèi)Ug不同導致的。變徑提升管的擴徑區(qū)域Ug低(1.2～1.8 m/s)，屬于湍動床范疇，而傳統(tǒng)提升管底部區(qū)域Ug高(4.8～7.2 m/s)，為快速流化床范疇。因而變徑提升管擴徑段和傳統(tǒng)提升管底部流態(tài)的不同導致了氣固微觀流動結(jié)構(gòu)的差異。前者類似湍動床的流態(tài)，使得εs徑向分布更均勻，氣固兩相碰撞更劇烈，作用力更強[17]；而后者氣固兩相更接近環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)，氣固在徑向上的分離導致二者相互作用較弱[3]。

2.2.2 γ-εs變化關(guān)系 γ隨εs的變化關(guān)系可進一步反映出變徑提升管擴徑段與傳統(tǒng)提升管底部微觀流動結(jié)構(gòu)的差異。圖4為變徑提升管擴徑段與傳統(tǒng)提升管的γ-εs變化關(guān)系。由圖4可以看出，在兩反應區(qū)內(nèi)，隨εs增大，γ均呈先增大后減小的趨勢，與文獻[18-19]的結(jié)果一致，且最大值出現(xiàn)在εs為0.2～0.3之間，并且該趨勢在相同的反應器結(jié)構(gòu)中受操作條件的影響不大。這主要是由于床層中某局部位置處εs過小(如εs<0.1)或過大(如εs>0.4)時，則該處的氣固兩相微觀結(jié)構(gòu)將呈現(xiàn)出極少的顆粒在氣相中均勻分布或極稠密的顆粒均勻分散的形式，因而該位置處氣固兩相隨時間變化平穩(wěn)，波動較小，即顆粒與氣體間作用力較弱(γ值小)；而當氣固兩相的分布相當(如0.1<εs<0.4)時，則該局部位置更易于出現(xiàn)氣相與顆粒聚集體交替的湍動形式，因而氣固作用力強(γ值大)。

從圖4還可以明顯看出，對于相同的εs，變徑提升管擴徑段內(nèi)γ明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，這更確切地說明了擴徑段與傳統(tǒng)提升管底部存在著不同的微觀流動結(jié)構(gòu)[19]，且擴徑段內(nèi)氣固兩相作用力更強，波動更劇烈。再結(jié)合之前對εs及γ徑向分布規(guī)律的分析可知，擴徑結(jié)構(gòu)緩解了傳統(tǒng)提升管內(nèi)徑向上嚴重的氣固兩相分離現(xiàn)象，使得擴徑段內(nèi)形成了εs徑向分布相對均勻的類湍動流態(tài)結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)使得氣固微觀流動在徑向上分布更均勻，從而強化了氣固兩相接觸，減少了氣體偏流現(xiàn)象。

圖4 變徑提升管擴徑段與傳統(tǒng)提升管的γ-εs變化關(guān)系傳統(tǒng)提升管：■—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； ●—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)變徑提升管：□—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ○—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)

2.2.3 瞬時εs信號及概率密度分析 圖5為變徑提升管擴徑段和傳統(tǒng)提升管底部中心區(qū)(r/R=0)、過渡區(qū)(r/R=0.67)和邊壁區(qū)(r/R=0.87)在軸向高度1.74 m處εs瞬時信號波動及概率密度分布情況。由圖5可見，變徑提升管擴徑段在3個區(qū)域內(nèi)的顆粒波動幅度和頻率均明顯強于傳統(tǒng)提升管底部，并且其中心區(qū)和過渡區(qū)的波動特性與湍動床相似[13]。與傳統(tǒng)提升管相比，變徑提升管擴徑段中心區(qū)εs的顯著提高及劇烈波動可避免大量氣體從中心通過，從而可緩解氣體偏流；而在邊壁區(qū)，其相對劇烈的顆粒波動說明更多的氣體從該區(qū)域通過，因而邊壁區(qū)顆粒利用率顯著提高。

循環(huán)流化床中相結(jié)構(gòu)按照氣固兩相的存在形式可分為稀相和濃相，稀相中顆粒濃度低，顆粒在其中呈均勻分散形式，而濃相中則以顆粒聚集體為主[20]。由圖5中εs瞬時信號波動的概率密度分布可知，變徑提升管擴徑段內(nèi)從中心區(qū)到邊壁區(qū)均存在分別代表稀、濃兩相的雙峰，且其概率密度分布曲線較為均勻，說明顆粒在徑向位置分布更均勻，因而氣固混合更充分，接觸更好；而傳統(tǒng)提升管內(nèi)中心區(qū)稀相占絕對優(yōu)勢，邊壁區(qū)則幾乎只有濃相，唯有過渡區(qū)同時具有明顯的稀、濃兩相，這說明以氣體為主的稀相與以顆粒聚集體為主的濃相發(fā)生了嚴重的分離現(xiàn)象，氣固接觸效率差。因此，底部擴徑結(jié)構(gòu)有利于強化氣體與顆粒以及顆粒之間的摩擦、碰撞過程，從而有利于促進氣固兩相間的接觸及顆粒間的充分混合。

圖5 軸向高度z=1.74 m處瞬時εs信號波動和概率密度分布傳統(tǒng)提升管底部：Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)； 變徑提升管擴經(jīng)段：Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s) —傳統(tǒng)提升管底部； —變徑提升管擴經(jīng)段

3 結(jié) 論

(2)變徑提升管擴徑段內(nèi)εs在中心區(qū)和過渡區(qū)明顯提高，徑向分布更加均勻；氣固兩相作用力最強位置分別出現(xiàn)在擴徑段中心區(qū)和傳統(tǒng)提升管近邊壁區(qū)；變徑提升管擴徑段各徑向位置(尤其在中心區(qū))γ明顯高于傳統(tǒng)提升管底部，微觀流動結(jié)構(gòu)更接近湍動流，氣固作用力更強，并且沿徑向變化梯度更小。

(3)傳統(tǒng)提升管底部和變徑提升管擴徑段內(nèi)氣固作用力均在εs=0.2～0.3時最強，且在相同的εs條件下，變徑提升管擴徑段內(nèi)γ明顯高于傳統(tǒng)提升管內(nèi)γ，說明氣固相微觀流動行為受反應器結(jié)構(gòu)影響顯著。

(4)變徑提升管擴徑段內(nèi)瞬時εs信號波動幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對均勻，有利于強化氣固兩相及顆粒間的接觸、混合。

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STUDY ON CHARACTERISTICS OF GAS-SOLIDS FLOW IN DIAMETER-ENLARGED SECTION OF A NOVEL RISER REACTOR

Wu Wenlong，Han Chaoyi，Li Chunyi，Yang Chaohe

(StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing，ChinaUniversityofPetroleum(EastChina)，Qingdao，Shandong，266580)

Axial and radial solid concentration profiles inside a novel riser reactor featured by bottom enlargement were investigated and the characteristics of gas-solid microflow behavior in the diameter-enlarged section were analyzed in a cold model apparatus.The results show that the solid concentration distributions are characterized by two regions：dense bottom region and dilute upper region with a reduced radial non-uniformity index along the axial direction.Compared with the bottom region of the conventional riser，higher solid concentration and intermittency index with more uniform radial distribution in the diameter-enlarged section are observed，demonstrating a stronger gas-solid interaction and a smaller radial gradient of the gas-solid microflow behavior.The gas-solid microflow behavior inside the diameter-enlarged section performs similarly to that in turbulent flow and is significantly affected by the structure of the reactor.The fluctuations of solid concentration in the diameter-enlarged section are characteristic of large amplitude and high frequency，and the distributions of dilute phase and dense phase are relatively uniform，which intensifies the gas-solid contacting and mixing process.

novel riser reactor；diameter-enlarged section；gas-solid microflow behavior；intermittency index；solid concentration

2014-04-25； 修改稿收到日期： 2014-07-16。

吳文龍，碩士研究生，主要從事石油加工及流態(tài)化方面的研究工作。

李春義，E-mail：chyli_upc@126.com。

國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973)資助項目(2012 CB215006)。