黃華茂 胡金勇 王洪

(華南理工大學(xué) 物理與光電學(xué)院∥廣東省光電工程技術(shù)研究開發(fā)中心，廣東 廣州 510640)

近年來高亮度發(fā)光二極管(LED)發(fā)展迅速，已廣泛應(yīng)用于背光源、顯示屏和普通照明等領(lǐng)域.盡管如此，LED 光源的主要問題仍然是高成本與低發(fā)光效率，單位流明/瓦的價(jià)格偏高.解決該問題的主要途徑之一是提高LED 芯片的出光效率［1］.

LED 有源層產(chǎn)生光的機(jī)制是自發(fā)輻射.光在各個(gè)方向上隨機(jī)輻射，使得只有少部分的光從LED 芯片的正面出射，而大量的光從芯片的底面和4 個(gè)側(cè)面逸出.由于LED 芯片封裝的影響，通常只有正面出射的光能得到有效地利用，而底面和側(cè)面逸出的光需通過反光杯反射至正面.為了避免芯片與反光杯之間固晶材料對(duì)光的吸收，可在芯片襯底的背面制備反射鏡，例如金屬反射鏡［2］、分布式布拉格反射鏡(DBR)［3］和全方位反射鏡(ODR)［4］.然而，這些反射鏡都是平面結(jié)構(gòu).光從高折射率的半導(dǎo)體材料向低折射率的封裝材料傳播時(shí)，受全反射效應(yīng)的限制，只有少量的光能夠透射.例如，波長(zhǎng)為440 nm的藍(lán)光在GaN(折射率n1=2.5)和空氣(折射率n2=1)分界面的全反射角為θ=arcsin(n2/n1)=23.6°，大約只有4%的光能夠從該界面透射.束縛在器件內(nèi)部的光最終被半導(dǎo)體材料、有源層以及金屬電極吸收，轉(zhuǎn)化為熱量.圖形化反射鏡是增加反射光出射機(jī)率的有效方法［5-7］.其原理與表面粗化［8］、側(cè)面粗化［9］、圖形化藍(lán)寶石襯底［10］和微結(jié)構(gòu)增透層［11］等表面微結(jié)構(gòu)技術(shù)類似，通過制備微結(jié)構(gòu)，提高反射光進(jìn)入半導(dǎo)體材料與封裝材料分界面逃逸錐的機(jī)率.

Xi 等［5］在倒裝芯片的p-GaN 上制備SiO2金字塔陣列，然后蒸鍍金屬Ag，構(gòu)成SiO2+Ag 金字塔圖形化反射鏡，相比平面Ag 反射鏡芯片輸出光功率提升13.9%.Kim 等［6］在芯片的藍(lán)寶石襯底背面旋涂一層苯并環(huán)丁烯(BCB)，再采用旋涂懸浮液的技術(shù)在BCB 上沉積單層SiO2納米小球，固化后形成鑲嵌在BCB 中的納米尺寸SiO2半球陣列，或者去掉SiO2納米球后形成納米尺寸半球形孔洞陣列，然后蒸鍍金屬Ag，構(gòu)成凹/凸圖形化反射鏡，相比平面Ag 反射鏡芯片輸出光功率提升30%.Huang 等［7］采用單束激光一次曝光、襯底旋轉(zhuǎn)90°后二次曝光的辦法制備亞微米尺寸的正方形晶格圖案，干法刻蝕藍(lán)寶石襯底實(shí)現(xiàn)背面圖形化，使得隨后蒸鍍的DBR或DBR +Al 反射鏡也實(shí)現(xiàn)圖形化，相比平面DBR芯片輸出光功率提升22%或29%.但是，這些技術(shù)在產(chǎn)業(yè)界都尚未成熟，而且金屬Ag 價(jià)格較為昂貴.文中采用產(chǎn)業(yè)界成熟的紫外光刻和濕法腐蝕工藝以及成本較低的金屬Al 材料，在傳統(tǒng)正裝GaN 基LED 芯片的藍(lán)寶石襯底背面制備圖形化Al 反射鏡，有效地提高LED 芯片出光效率.

1 理論分析

如圖1 所示，LED 芯片有源層產(chǎn)生的某一光線往上出射，在外延層材料p-GaN 與空氣的分界面(p-GaN/空氣界面)發(fā)生全反射，其中入射角和反射角均為θ1，且大于全反射角θc.這束光接著往下向襯底傳播，在襯底底部被反射鏡反射.在襯底材料與反射鏡的分界面(襯底/反射鏡界面)，入射角為θ2，反射角為θ3.若反射鏡為平面結(jié)構(gòu)，如圖1(a)所示，則有θ3=θ2，反射光傳播至p-GaN/空氣界面的入射角仍是θ1，從而再次發(fā)生全反射.若反射鏡為圖形化結(jié)構(gòu)，如圖1(b)所示，往下向襯底傳播的光進(jìn)入SiO2微結(jié)構(gòu)，在微結(jié)構(gòu)的底部和彎曲的側(cè)壁發(fā)生兩次反射，使得θ3＜θ2，反射光傳播至p-GaN/空氣界面的入射角θ4＜θc，從而發(fā)生透射.這說明，通過制備微結(jié)構(gòu)反射鏡，可提高反射光進(jìn)入半導(dǎo)體材料與封裝材料分界面逃逸錐的機(jī)率，從而提高LED 芯片的光提取效率(LEE).

圖1 反射光線出射示意圖Fig.1 Schematic diagram of reflected light rays

理論研究表明，具有較大占空比的緊密排列的SiO2微結(jié)構(gòu)圖形有利于LED 芯片獲得更高的光提取效率.但是，受限于紫外光刻工藝的菲涅耳衍射效應(yīng)［12］和濕法腐蝕的各向同性的特點(diǎn)，后文僅對(duì)微米級(jí)尺寸的SiO2圓臺(tái)形結(jié)構(gòu)進(jìn)行討論.

根據(jù)GaN 基LED 芯片結(jié)構(gòu)建立三維光學(xué)仿真模型，如圖2 所示.芯片尺寸為10 mil ×23 mil.為了減少計(jì)算所需資源，芯片模型僅包含藍(lán)寶石襯底、n-GaN 層、p-GaN 層和SiO2微結(jié)構(gòu)，各種材料的折射率、消光系數(shù)和厚度如表1 所示.

圖2 具有SiO2 微結(jié)構(gòu)的GaN 基LED 芯片的三維光學(xué)仿真模型Fig.2 Three-dimensional model of GaN-based LED chips with SiO2 micro-structures for optical simulation

表1 光學(xué)仿真中使用的各種材料參數(shù)［13］Table 1 All kinds of material parameters used in optical simulation

量子阱層被簡(jiǎn)化為n-GaN 與p-GaN 的交界面，而反射鏡通過將反射譜設(shè)置為芯片底面的表面屬性來實(shí)現(xiàn).SiO2微結(jié)構(gòu)為圓臺(tái)形，呈三角周期排列，圓臺(tái)頂面直徑2 μm，底面直徑3 μm，底面中心間距6 μm，高0.5μm.運(yùn)用Monte Carlo 光線追跡方法計(jì)算光提取效率.光線從量子阱層隨機(jī)產(chǎn)生，呈朗伯分布，向上、向下發(fā)射的光線各5 百萬根，波長(zhǎng)為460 nm;當(dāng)某光線能量衰減為初始能量的5%以下時(shí)，判定該光線湮滅.光提取效率定義為芯片正面的光功率與量子阱輻射的光功率的比值.

分別對(duì)具有平面反射鏡和SiO2微結(jié)構(gòu)圖形化反射鏡的LED 芯片模型進(jìn)行光學(xué)仿真，結(jié)果如圖3所示.傳統(tǒng)的具有平面Al、Ag 反射鏡的LED 芯片的光提取效率LEE 分別為13.19%和13.41%，后者僅比前者提升了1.6%;具有SiO2微結(jié)構(gòu)圖形化Al、Ag反射鏡的LED 芯片的光提取效率分別為14.18%和14.49%，后者也僅比前者提升了2.2%;而金屬Ag顆粒的價(jià)格是金屬Al 顆粒價(jià)格的兩倍.因此，金屬Al 反射鏡更適合工業(yè)大批量生產(chǎn).另一方面，相比平面反射鏡，SiO2微結(jié)構(gòu)圖形化Al 反射鏡可使LED芯片光提取效率提升7.5%.

圖3 具有不同反射鏡的GaN 基LED 芯片的光提取效率Fig.3 Light-extraction efficiency of GaN-based LED chips with various reflectors

2 器件制備

選取兩片相同條件下生長(zhǎng)的外延片，分別制備具有平面Al 背面反射鏡和圖形化Al 背面反射鏡的正裝GaN 基藍(lán)寶石襯底LED 芯片.

實(shí)驗(yàn)在傳統(tǒng)正裝GaN 基藍(lán)寶石襯底LED 芯片的生產(chǎn)線上進(jìn)行，制作過程如下.首先，采用感應(yīng)耦合等離子體(ICP)刻蝕制備n-GaN 臺(tái)面結(jié)構(gòu).其次，使用等離子增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(PECVD)制備厚度為210 nm 的SiO2作為電流阻擋層［14］.再有，電子束蒸鍍厚度為230 nm 的氧化銦錫(ITO)作為透明導(dǎo)電層，并在N2氣氛、溫度520℃條件下退火以提高ITO的透光率.接著，電子束蒸鍍Cr/Pt/Au 金屬薄膜，采用剝離技術(shù)制備P 電極和N 電極，并在N2氣氛、溫度370 ℃條件下退火以降低歐姆接觸電阻.然后，使用PECVD 沉積厚度為70nm 的SiO2作為鈍化層.最后，藍(lán)寶石襯底經(jīng)研磨、拋光進(jìn)行減薄以改善芯片的散熱性能，再在襯底背面制備反射鏡.

對(duì)于正裝GaN 基藍(lán)寶石襯底LED 芯片，藍(lán)寶石襯底通常減薄至100 μm 左右.這是綜合考慮芯片的散熱性能以及激光劃片、背部裂片等工藝的結(jié)果.實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，由于工藝水平的限制，襯底減薄后翹曲度較高，對(duì)襯底背部制備SiO2微結(jié)構(gòu)的紫外光刻工藝影響較大.因此，后續(xù)實(shí)驗(yàn)中藍(lán)寶石襯底均減薄至200 μm 左右.

圖形化Al 反射鏡的制備流程如圖4 所示.

圖4 圖形化Al 背面反射鏡制備流程示意圖Fig.4 Schematic diagram for the fabrication processes of patterned Al backside reflector

首先，在芯片正面涂覆一層光刻膠，并在140 ℃的熱板上堅(jiān)膜30 min，目的是在后續(xù)的工藝中保護(hù)芯片正面的電極和SiO2鈍化層.接著，使用PECVD在藍(lán)寶石襯底背面沉積厚度為500 nm 的SiO2.然后，使用如圖5 所示的掩模版，通過紫外光刻工藝和濕法腐蝕工藝將掩模版的圖形轉(zhuǎn)移到SiO2薄膜上.

圖5 圖形化反射鏡用光刻掩模版Fig.5 Photolithography mask for patterned backside reflector

光刻掩模板上圓孔呈三角周期排列，圓孔直徑3 μm，圓孔中心間距6 μm.實(shí)驗(yàn)采用負(fù)性光刻膠，顯影后呈圓柱狀陣列.濕法腐蝕使用二氧化硅蝕刻液(BOE)，時(shí)間為5 min.去除光刻膠后，SiO2微結(jié)構(gòu)如圖6(a)所示.SiO2圓臺(tái)呈三角周期排列，圓臺(tái)頂面直徑約1.8μm，底面直徑約2.8μm，高0.5μm，圓臺(tái)底面中心間距6 μm.最后，采用電子束蒸發(fā)在襯底背面沉積Al/Ti/Au 金屬薄膜，厚度分別為1 200、80和100 nm.其中，Al 為反射層用于提供較高的反光率，Ti 為中間層用于晶格過渡，Au 為鈍化層用于抗氧化.反射鏡制備完成后如圖6(b)所示.

圖6 微結(jié)構(gòu)的掃描電子顯微鏡照片F(xiàn)ig.6 SEM images of microstructures

平面結(jié)構(gòu)Al 背面反射鏡的制備步驟如下.在藍(lán)寶石襯底減薄至200 μm 后，采用電子束蒸發(fā)在襯底背面沉積厚度為1 200/80/100 nm 的Al/Ti/Au 金屬薄膜即可.

背面反射鏡制備完成后，經(jīng)由激光切割和背部裂片等工藝得到尺寸為10 mil ×23 mil 的芯片樣品，如圖7 所示.

圖7 制備完成后芯片正面顯微鏡照片F(xiàn)ig.7 Microscope photographs of fabricated LED chips

3 測(cè)試結(jié)果

采用配有半積分球的全自動(dòng)晶圓點(diǎn)測(cè)機(jī)(型號(hào)LEDA-8F P7202)對(duì)LED 芯片進(jìn)行測(cè)試，具有平面Al 反射鏡和圖形化Al 反射鏡的芯片樣品各214 顆.

典型的輸入電流與正向電壓的函數(shù)曲線(If-Vf)和輸入電流與輸出光功率的函數(shù)曲線(If-Po)如圖8(a)所示.在輸入電流為5～100mA 的范圍內(nèi)，隨著輸入電流的增加，兩種樣品的正向電壓和輸出光功率都呈增加的趨勢(shì)，而且輸出光功率在大電流注入時(shí)將飽和.典型的輸入電流與出光效率的函數(shù)曲線(If-η)如圖8 (b)所示.在輸入電流為5～100 mA 的范圍內(nèi)，隨著輸入電流的增加，兩種樣品的出光效率都呈下降的趨勢(shì).但是，在整個(gè)考察范圍內(nèi)，具有圖形化反射鏡的樣品的輸出光功率和出光效率都高于具有平面反射鏡的樣品，表現(xiàn)出了更優(yōu)異的發(fā)光性能.

圖8 測(cè)試結(jié)果Fig.8 Measured results

輸入電流If為20 mA 時(shí)，測(cè)試214 顆芯片的正向電壓Vf、輸出光功率Po和出光效率η 并取其平均值，如表2 所示.出光效率定義為輸出光功率與輸入電功率的比值.具有平面Al 反射鏡和圖形化Al 反射鏡的樣品的光功率分別是34.91 和37.84 mW，后者比前者提升了8.4%，說明圖形化Al 背面反射鏡有效地提高了正裝GaN 基藍(lán)寶石襯底LED 芯片的輸出光功率，與理論分析的結(jié)果一致.另一方面，兩種樣品的正向電壓分別是3.122 和3.145 V，二者的差異僅為0.023 V，說明圖形化Al 反射鏡的制備對(duì)芯片的電學(xué)性能幾乎沒有影響.此外，兩種樣品的出光效率分別是55.9%和60.2%，具有圖形化Al 反射鏡的樣品比具有平面Al 反射鏡的樣品提升了7.6%.

表2 測(cè)試214 顆芯片的平均數(shù)據(jù)Table 2 Average measured values of 214 chips

4 討論

與具有平面反射鏡的傳統(tǒng)LED 芯片結(jié)構(gòu)相比，具有圖形化反射鏡的新型結(jié)構(gòu)改變了芯片與封裝基座之間的熱傳遞界面.如圖9 所示，建立芯片結(jié)構(gòu)的二維熱力學(xué)仿真模型，并采用有限元法對(duì)穩(wěn)態(tài)溫度場(chǎng)和熱應(yīng)力進(jìn)行模擬計(jì)算.模型包含藍(lán)寶石襯底、n-GaN 層、p-GaN 層、SiO2微結(jié)構(gòu)、金屬Al 反射鏡層和絕緣膠層.各層厚度以及SiO2微結(jié)構(gòu)的尺寸與三維光學(xué)仿真模型相同.芯片寬度為54 μm，僅包含9 個(gè)SiO2微結(jié)構(gòu);左、右邊界設(shè)定為對(duì)稱邊界條件，以模擬無限多個(gè)微結(jié)構(gòu)的情況.各層材料均假設(shè)為各向同性，熱導(dǎo)率、熱膨脹系數(shù)、楊氏模量和泊松比如表3所示.量子阱層被簡(jiǎn)化為n-GaN 與p-GaN 的交界面，并假設(shè)芯片的熱量全部由量子阱層產(chǎn)生，且熱量在量子阱層均勻分布［15］，則熱量密度可表示為q0=(輸入電功率-輸出光功率)/量子阱面積.絕緣膠是芯片與封裝基座之間的黏結(jié)層，假設(shè)封裝基座溫度與外界空氣溫度一致，則絕緣膠層下邊界溫度也為空氣溫度T0=293 K，且下邊界在垂直襯底方向無位移.此外，p-GaN 的上邊界與外界空氣對(duì)流，設(shè)熱交換系數(shù)為5 W/(m2·K).

圖9 具有SiO2 微結(jié)構(gòu)圖形化反射鏡的GaN 基LED 芯片的二維熱力學(xué)仿真模型Fig.9 Two-dimensional model of GaN-based LED chips with pattern reflector for thermal-stress analysis

表3 熱力學(xué)仿真中使用的各種材料參數(shù)Table 3 Material parameters used in thermal-stress simulation

圖10 具有圖形化反射鏡的GaN 基LED 芯片的仿真結(jié)果Fig.10 Simulation results of GaN-based LED chips with pattern reflector

具有圖形化反射鏡的GaN 基LED 芯片的二維熱力學(xué)仿真結(jié)果如圖10 和圖11 所示，其中高度為-20～0 μm 處為絕緣膠層，0～100 μm 處為藍(lán)寶石襯底層，100～106 μm 處為n-GaN 層，106～106.3 μm處為p-GaN 層.由于反射鏡金屬層很薄，Ag 反射鏡的結(jié)果與Al 反射鏡的結(jié)果幾乎沒有差異，下面僅給出Al 反射鏡的結(jié)果.溫度分布從熱源所在的量子阱向襯底呈梯度下降，微結(jié)構(gòu)的引入并未給梯度變化帶來顯著的影響.而熱應(yīng)力分布在微結(jié)構(gòu)附近出現(xiàn)突變，特別是在微結(jié)構(gòu)的尖角處出現(xiàn)熱應(yīng)力集中現(xiàn)象，這是由于藍(lán)寶石襯底、SiO2、金屬和絕緣膠的熱膨脹系數(shù)失配導(dǎo)致的.熱應(yīng)力在金屬Al 與絕緣膠的夾角處(圖10(c)切割線D 上)達(dá)到極大值，約為12.1 MPa.由于微結(jié)構(gòu)尺寸較小，這一極值也較小，遠(yuǎn)低于藍(lán)寶石襯底的屈服應(yīng)力420 MPa.

圖11 芯片切割線處的仿真結(jié)果Fig.11 Simulation results in the cross-lines

與具有平面反射鏡的傳統(tǒng)LED 芯片相比，具有圖形化反射鏡的新型LED 芯片的溫度較低，熱應(yīng)力在遠(yuǎn)離微結(jié)構(gòu)的區(qū)域也較低.這主要是因?yàn)槲⒔Y(jié)構(gòu)的引入使得光提取效率提升，新型芯片有源層產(chǎn)生的熱量較少;輸入電流為20 mA 時(shí)，具有平面Al 反射鏡和圖形化Al 反射鏡的LED 芯片有源層產(chǎn)生的熱量密度q0分別為1.855 ×105和1.689 ×105W/m2.另一方面，有限元模擬結(jié)果(未在文中給出)表明，即使傳統(tǒng)LED 芯片模型有源層產(chǎn)生的熱量密度q0也設(shè)為1.689 ×105W/m2，溫度和熱應(yīng)力(遠(yuǎn)離微結(jié)構(gòu)的區(qū)域)仍略高;這可能是因?yàn)樾滦托酒形⒔Y(jié)構(gòu)的引入使得熱導(dǎo)率高的金屬層與絕緣膠的接觸面積略有增加.

5 結(jié)論

通過理論分析、數(shù)值仿真和實(shí)驗(yàn)研究用于正裝GaN 基藍(lán)寶石襯底LED 芯片的平面反射鏡和圖形化反射鏡.基于Monte Carlo 光線追跡方法的三維光學(xué)仿真結(jié)果表明，相比平面反射鏡，SiO2微結(jié)構(gòu)圖形化反射鏡可提升芯片光提取效率7.5%.實(shí)驗(yàn)制備了平面Al 反射鏡和圖形化Al 反射鏡，測(cè)試結(jié)果表明，輸入電流為20 mA 時(shí)，相比平面AI 反射鏡，圖形化Al 反射鏡可提升芯片輸出光功率8.4%;而兩種芯片的正向電壓的差異僅為0.023 V，對(duì)芯片的電學(xué)性能幾乎沒有影響.基于有限元方法的二維熱力學(xué)仿真討論表明，圖形化反射鏡有利于獲得更低的溫度和熱應(yīng)力分布.

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