高利軍，姜勝耀，陳炳德，肖 忠，俞冀陽

(1.清華大學 工程物理系，北京 100084；2.中國核動力研究設計院 核反應堆系統(tǒng)設計技術重點實驗室，四川 成都 610041；3.中國核動力研究設計院，四川 成都 610041；4.國家能源先進核燃料元件研發(fā)(實驗)中心，四川 成都 610041)

核電站燃料棒內的UO2芯塊在輻照后會出現(xiàn)一定程度的體積增加，這種現(xiàn)象稱為輻照腫脹[1]。在UO2芯塊圓柱面區(qū)域，由于238U對超熱中子的共振吸收作用，產生了大量易裂變的239Pu，239Pu的裂變使得芯塊圓柱面區(qū)域的局部燃耗高于芯塊平均燃耗，這些高燃耗區(qū)域逐漸形成高燃耗結構(HBS)[2]。HBS具有晶粒細化、高氣孔率和Xe的貧化3個主要特征。HBS的μm級氣孔受界面張力和靜水壓力的作用而處于平衡狀態(tài)，是輻照腫脹的重要組成部分。

“芯塊-包殼間機械作用”(PCMI)發(fā)生后，芯塊的腫脹開始受到來自包殼外壓的影響，此時HBS的大量μm級氣孔受靜水壓力而收縮，所處的平衡狀態(tài)不同于無外壓條件下的平衡狀態(tài)[3]。由于HBS的氣孔率很高(可達20%)，受外壓影響后，μm級氣孔收縮引起的輻照腫脹減小是不可忽視的[4]。UO2芯塊輻照腫脹是分析PCMI現(xiàn)象的重要輸入條件，鑒于外力對輻照腫脹的影響，開發(fā)考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構關系是十分必要的。目前，國際上對HBS的研究并未定量考慮靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響。在此工作之前，已通過研究公開發(fā)表的HBS數(shù)據(jù)[2，5]，開發(fā)了考慮HBS演化過程的UO2輻照腫脹關系式[6]，但也未考慮外壓的影響。

本文在分析外壓影響氣孔平衡狀態(tài)的微觀機理基礎上，開發(fā)考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構關系，并用實驗數(shù)據(jù)對其計算結果進行初步驗證。所開發(fā)的本構關系可作為現(xiàn)有燃料棒性能分析程序的功能模塊，用于PCMI的分析。

1 基本假設

為使得本構關系開發(fā)工作切實可行，做以下重要假設，并論證其合理性。

1) 靜水壓力除影響HBS演化過程中的氣孔體積外，不產生其他影響。實際上，除氣孔體積受壓收縮外，尚未觀測到靜水壓力對HBS演化過程中其他物理量產生影響的實驗結果和理論分析。

2) 不考慮靜水壓力引起的固體體積收縮。對于芯塊中可能產生的靜水壓力(一般不超過200 MPa)，固體可視為不可壓縮。定量計算如下：

εii=ph/Ki=1，2，3

(1)

K=E/3(1-2ν)

(2)

其中：εii為體積應變；ph為靜水壓力；K、E和ν分別為UO2的體積模量、楊氏模量和泊松比。計算中取E為230 GPa，ν為0.316[7]，ph為200 MPa，得到εii為0.096%，這遠小于靜水壓力引起的氣孔體積收縮量(1%量級)，因而在計算中將其忽略不計是合理的。

3) 不考慮靜水壓力對晶內和晶界氣泡體積的影響。一方面，在HBS形成后，大部分Xe(約為90%)存在于μm級氣孔中，只有少量Xe存在于晶內和晶界氣泡[8]。另一方面，晶內氣泡半徑很小，氣泡內部氣體壓力遠大于靜水壓力[9]，氣泡體積對靜水壓力不敏感。綜合以上兩方面，靜水壓力對晶內和晶界氣泡體積的影響非常有限，可將其忽略。

2 本構關系開發(fā)

UO2輻照腫脹可分為固體裂變產物引起的腫脹和氣體裂變產物引起的腫脹兩部分[1]。固體裂變產物引起的腫脹比較固定，隨靜水壓力變化不大；氣體裂變產物的分布狀態(tài)隨燃耗加深而變化，且氣體體積受靜水壓力的影響很大。

2.1 不考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹體積應變

首先計算無外壓條件下的HBS輻照腫脹，假設燃耗為Bu(GW·d/tU)時，HBS氣孔半徑分布函數(shù)為fp(Bu，rp)，氣孔數(shù)密度為np(Bu)(m-3)，則平均氣孔體積為：

πr3fp(Bu,rp)dr

(3)

其中，rp為氣孔半徑，m。則氣孔率為：

(4)

假設燃耗為Bu時，固體裂變產物腫脹速率為ss(Bu)(1%/(GW·d/tU))，則固體裂變產物腫脹率為：

(5)

其中：ΔVs為固體裂變產物引起的體積增加；V0為UO2未輻照前的體積。

氣體裂變產物腫脹率為：

≈

(6)

其中，ΔVg為氣體裂變產物引起的體積增加。則燃耗為Bu時的名義體積應變(總腫脹率)為：

(7)

2.2 考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構關系

在以上無靜水壓力的HBS輻照腫脹關系式基礎上，可進一步考慮靜水壓力對氣孔平衡的影響，得到考慮靜水壓力的輻照腫脹本構關系式。一般來說，處于固體中的氣孔平衡由式(8)[1]決定：

(8)

其中：p為氣孔中的氣體壓力；γ為固體表面張力，UO2的表面張力常取1 N/m。當氣體壓力p小于式(8)的計算值時(非平衡狀態(tài))，氣孔收縮，氣壓增加，氣孔達到平衡，因此式(8)給出的是最小的氣孔平衡壓力。當氣體壓力p大于式(8)的計算值時，過大的氣壓會引起周圍基體的彈性變形，這樣的氣孔稱為超壓氣孔，實驗證明HBS中充滿了大量的超壓氣孔[8]。此外，Greenwood的理論表明，當氣孔壓力超過(2γ+Gb)/rp(G為剪切模量；b為Burgers矢量，對于UO2常取為0.39 nm)時，氣壓會在周圍的燃料基體中擊出位錯[10-12]，隨之引起氣孔擴張和氣體壓力下降。因此，擊出位錯的條件給出了氣孔壓力的最大值，在PCMI發(fā)生前可忽略靜水壓力的作用。氣孔壓力的最大值可表示為：

(9)

考慮到HBS中實際氣孔壓力可處于式(8)和式(9)的計算值之間，同時在PCMI發(fā)生前可忽略靜水壓力的作用，氣孔壓力可統(tǒng)一表示為如下簡單形式：

(10)

其中，C為局部燃耗和溫度的函數(shù)，N/m。

假設施加靜水壓力前的氣孔半徑、氣體分子密度和壓力分別為rp，old、ρold(T，pold)和pold，施加靜水壓力后變?yōu)閞p，new、ρnew(T，pnew)和pnew，施加靜水壓力后氣孔收縮，考慮氣孔平衡狀態(tài)，有：

(11)

(12)

由于施加靜水壓力前后氣孔中的分子數(shù)相等，有：

ρold(T,ρnew(T,pnew)

(13)

初始半徑為rp，old的氣孔受到靜水壓力ph后收縮的體積為：

(14)

則施加靜水壓力后氣孔的平均體積收縮量為：

fp(Bu,rp,old)drp,old

(15)

單位體積的HBS體積收縮(體積應變)為：

(16)

考慮靜水壓力影響后的名義體積應變關系式(也即考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構關系)為：

εv(Bu,ph)=sw(Bu,ph)=

(1+sw(Bu))(1-ΔVp(Bu,ph))-1

(17)

3 驗證及討論

近30年來，有關HBS的研究集中在燃料棒的UO2芯塊圓柱面區(qū)域，這一區(qū)域燃耗梯度大，形成的HBS體積小，因此無法測量某一燃耗值對應的輻照腫脹；而且這些HBS微觀結構實驗數(shù)據(jù)大多是在無靜水壓力條件下取得的，尚未看到定量研究靜水壓力對HBS輻照腫脹影響的相關實驗，因此不能用于驗證所開發(fā)的本構關系。盡管如此，20世紀60年代美國研究了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹行為[13]，在上述燃料板中，UO2片被輻照到很高燃耗(達127 GW·d/tU)，被認為屬于典型的HBS特征。此外，上述UO2片輻照腫脹受到包殼的約束作用，所以這些數(shù)據(jù)反映了靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響，適用于對本文開發(fā)的本構關系做初步驗證。在驗證所開發(fā)本構關系的合理性之后，利用本構關系的中間計算結果分析了燃耗、氣孔尺寸和靜水壓力對氣孔平衡的影響。

3.1 UO2-Zr隔室型燃料板腫脹數(shù)據(jù)對本構關系的驗證

20世紀60年代，美國分別通過尺寸測量和密度測量得到了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹數(shù)據(jù)，兩種方法得到的結果基本一致。據(jù)估算，在該項研究中，輻照后UO2片所受靜水壓力約為17 MPa。利用本文所得本構關系計算了零靜水壓力，以及靜水壓力分別為17 MPa和150 MPa三種條件下的輻照腫脹率(即名義體積應變)，所得結果如圖1所示。

圖1 UO2-Zr隔室型燃料板實驗數(shù)據(jù)與計算結果的比較

由圖1可見，隨靜水壓力的增加，同一燃耗下HBS輻照腫脹率降低，但降低幅度逐漸減?。籋BS輻照腫脹實驗數(shù)據(jù)大部分落在零靜水壓力和150 MPa靜水壓力(在UO2-Zr彌散型燃料棒中，UO2顆粒受到鋯合金基體的強烈約束作用，UO2輻照后形成的HBS所受靜水壓力可達鋯合金在燃料棒運行溫度下的屈服強度150 MPa)對應的腫脹曲線之間，17 MPa靜水壓力對應的腫脹曲線從實驗數(shù)據(jù)中心穿過，與實驗數(shù)據(jù)符合最好。因此，在HBS開始形成(約為68 GW·d/tU)到微觀結構演化基本完成(130 GW·d/tU)的燃耗范圍內，同時考慮到實驗值本身誤差的影響，所開發(fā)的本構關系能很好地計算HBS輻照腫脹率。

3.2 氣孔收縮程度隨燃耗和靜水壓力的變化

為研究在不同燃耗下靜水壓力對氣孔收縮程度的影響，計算了50 MPa靜水壓力下，燃耗分別為70、110和150 GW·d/tU的氣孔收縮程度，結果如圖2a所示。由圖2a可見，在燃耗相同的條件下，與小氣孔相比，大氣孔受靜水壓力后發(fā)生收縮的程度更大；燃耗越高，同一尺寸的氣孔受靜水壓力影響后發(fā)生收縮的程度越小。

為研究不同靜水壓力對氣孔收縮程度的影響，在燃耗為150 GW·d/tU的條件下，計算了靜水壓力分別為20、50和100 MPa時的氣孔收縮程度，結果如圖2b所示。由圖2b可見，同一初始半徑的氣孔所受靜水壓力越大則收縮程度越大；在同一靜水壓力條件下，總趨勢是氣孔越大，受靜水壓力的影響越大，收縮率越大，同時需要注意的是，在局部的氣孔尺寸區(qū)間，這一趨勢并不嚴格成立，這可能是氣體狀態(tài)方程和氣孔平衡狀態(tài)的非線性引起的。

圖2 氣孔收縮程度隨燃耗和靜水壓力的變化

4 結論

本文研究了靜水壓力對HBS氣孔體積的影響，開發(fā)了考慮靜水壓力影響的HBS輻照腫脹本構關系，并利用美國UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹數(shù)據(jù)做了初步驗證，驗證了所開發(fā)本構關系的合理性。所開發(fā)的本構關系考慮了UO2輻照到高燃耗后發(fā)生的微觀結構演化過程，真實地反映了靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響，可用于PCMI發(fā)生后燃料棒UO2芯塊圓柱面區(qū)域輻照腫脹的精細化計算。使用所開發(fā)本構關系做計算，得到以下重要結論：

1) 在同一靜水壓力作用下，隨著燃耗增加，同尺寸氣孔受壓收縮量減小；

2) 在燃耗相同的情況下，靜水壓力越大，同尺寸氣孔受壓收縮越顯著；

3) 在總趨勢上，當其他條件相同時，與小氣孔相比，大氣孔受壓收縮更明顯；

4) HBS受靜水壓力作用后，氣孔收縮，總的輻照腫脹減??；隨著燃耗加深，HBS中氣孔率增加，靜水壓力對輻照腫脹量的影響是不可忽略的。

參考文獻：

[1] OLANDER D R. Fundamental aspects of nuclear reactor fuel elements[M]. Oak Ridge: Energy Research and Development Administration, 1976.

[2] SPINO J, VENNIX K, COQUERELLE M. Detailed characterization of the rim microstructure in PWR fuels in the burn-up range 40-67 GW·d/tM[J]. Journal of Nuclear Materials, 1996, 231: 179-190.

[3] LIU Wenfeng. Assessment of high-burnup LWR fuel response to reactivity-initiated accidents[D]. Boston: Massachusetts Institute of Technology, 2007.

[4] UNE K, NOGITA K, SHIRATORI T, et al. Rim structure formation of isothermally irradiated UO2fuel discs[J]. Journal of Nuclear Materials, 2001, 288: 20-28.

[5] SPINO J, STALIOS A D, CRUZ H S, et al. Stereological evolution of the rim structure in PWR-fuels at prolonged irradiation: Dependencies with burn-up and temperature[J]. Journal of Nuclear Materials, 2006, 354: 66-84.

[6] GAO Lijun, CHEN Bingde, XIAO Zhong, et al. Modeling the irradiation swelling of UO2at the fuel pellet rim[C]∥Proceedings of the 21st International Conference on Nuclear Engineering. Chengdu: [s. n.], 2013.

[7] SCDAP/RELAP5-3D Code Development Team. MATPRO: A library of materials properties for light-water-reactor accident analysis[R]. USA: Idaho National Engineering and Environment Laboratory, 2003.

[8] HELLWIG C, HORVATH M I, BLAIR P R, et al. Fission gas distribution and behavior in the high burn-up structure[C]∥Proceedings of the 2007 International LWR Fuel Performance Meeting. San Francisco: [s. n.], 2007: 291-300.

[9] SPINO J, REST J, GOLL W, et al. Matrix swelling rate and cavity volume balance of UO2fuels at high burn-up[J]. Journal of Nuclear Materials, 2005, 346: 131-144.

[10] UNE K, NOGITA K, KASHIBE S, et al. Effect of irradiation-induced microstructure evolution of high burnup fuel behavior[C]∥Proceedings of the International Topic Meetings on LWR Fuel Performance. Portland: [s.n.], 1997: 478-489.

[11] KOO Y H, LEE B H, CHEON J S, et al. Pore pressure and swelling in the rim region of LWR high burnup UO2fuel[J]. Journal of Nuclear Materials, 2001, 295: 213-220.

[12] DONNELLY S E, MITCHELL D R G, van VEEN A. Loop-punching as a mechanism for inert gas bubble growth in ion-implanted metals[C]∥Fundamental Aspects of Inert Gases in Solids. New York: Plenum Press, 1991: 357-366.

[13] BLEIBERG M L, BERMAN R M, LUSTMAN B. Effects of high burnup on oxide ceramic fuels[C]∥Symposium on Radiation Damage in Solid and Reactor Materials. Vienna: IAEA, 1963: 319-428.